CN109384206A - 硅亚胺的生产装置及生产方法、氮化硅的生产系统及生产方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种硅亚胺的生产装置及生产方法、氮化硅的生产系统及生产方法，生产装置包括：反应器；过滤器，与反应器连接，过滤器包括过滤机构和设置于过滤机构外的第一夹套，第一夹套用于向其内通入调温介质对过滤机构进行调温，过滤器过滤混合浆料时，过滤器还用于向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构内的卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺。本发明中的生产装置，对于生成的含有硅亚胺和卤化铵的混合浆料的过滤、干燥在同一过滤器中即可完成，使用该装置生产硅亚胺的工艺流程简单，物料无需流转，减少管道长造成的中间产物污染或异物进入的几率，避免了转移造成的氧化。

Description

硅亚胺的生产装置及生产方法、氮化硅的生产系统及生产 方法

技术领域

本发明属于氮化硅生产技术领域，具体涉及一种硅亚胺的生产装置及生产方法、氮化硅的生产系统及生产方法。

背景技术

氮化硅作为新兴的粉体材料，因其良好的机械强度、化学性能、抗热震性及电绝缘性等，被广泛应用于光伏、机械、化工、半导体、陶瓷等工业领域。在已知的氮化硅生产技术中，直接氮化法的氮化时间长、电耗高，要生成高质量的产品需要对工艺进行精细控制；自蔓延燃烧法需要高压反应容器，因反应不易控制、研磨成本高、产品品质低未被大批量的化工生产采纳；高温气相反应法的产率低，难以大规模生产。使用液相氨解法生产氮化硅被采用和研究得较多。

现有技术中生产硅亚胺的低温生产控制难度大，硅亚胺的洗涤、固液分离与热分解分别在三个设备中完成，反应流程较长，消耗大量的原料液氨，产物收率低。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是针对现有技术中存在的上述不足，提供一种硅亚胺的生产装置及生产方法、氮化硅的生产系统及生产方法，对于生成的含有硅亚胺和卤化铵的混合浆料的过滤、干燥在同一过滤器中即可完成，使用该装置生产硅亚胺的工艺流程简单，物料无需流转，减少管道长造成的中间产物污染或异物进入的几率，减少了转移带来的氧化。

解决本发明技术问题所采用的技术方案是提供一种硅亚胺的生产装置，包括：

反应器，用于向其内通入液态的卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

过滤器，与所述反应器连接，所述过滤器包括过滤机构和设置于所述过滤机构外的第一夹套，所述过滤机构包括过滤机构入口、用于排出滤液的过滤机构第一出口，所述过滤机构入口与反应器的出口连接，所述第一夹套用于向其内通入调温介质对过滤机构进行调温，所述过滤器用于过滤从反应器来的混合浆料，过滤混合浆料时，过滤器还用于向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构内的卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

优选的是，所述过滤机构第一出口与反应器的入口连接，滤液通过过滤机构第一出口流入到反应器内。

优选的是，所述过滤机构第一出口与过滤机构入口连接，滤液通过过滤机构第一出口流入到过滤器内循环使用。

优选的是，所述的硅亚胺的生产装置还包括滤液缓冲罐，所述滤液缓冲罐的入口与所述过滤机构第一出口连接，所述滤液缓冲罐的出口与所述过滤机构入口连接，滤液缓冲罐用于缓冲由过滤机构第一出口流出的滤液。

优选的是，所述的硅亚胺的生产装置还包括：

浆料缓冲罐，所述浆料缓冲罐的入口与所述反应器的出口连接，所述浆料缓冲罐的出口与所述过滤机构入口连接，浆料缓冲罐用于缓冲由反应器的出口排出的混合浆料；

原料缓冲罐，所述原料缓冲罐的入口与所述过滤机构第一出口连接，所述原料缓冲罐的出口与所述反应器的入口连接，原料缓冲罐用于缓冲由过滤机构第一出口流出的滤液。

优选的是，过滤完成后，过滤器还用于向第一夹套内通入作为热源的调温介质升温，对过滤机构内过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物。

优选的是，所述过滤机构还包括用于排出过滤物的过滤机构第二出口，所述过滤机构包括滤筒和设置于滤筒内的滤网，过滤机构第二出口开设于滤网上且贯穿与该处滤网对应的滤筒。

优选的是，过滤机构第一出口开设于滤筒上，过滤机构第一出口在滤筒上的正投影视图与过滤机构第二出口在滤筒上的正投影视图不重叠。

优选的是，所述滤网的孔径为所述滤网与滤筒的内壁的距离为

优选的是，所述过滤器还包括搅拌机构，搅拌机构设置于滤网所围成的过滤腔体内，所述搅拌机构用于搅拌通过滤网过滤得到的过滤物，使得过滤物由过滤机构第二出口排出。

优选的是，所述搅拌机构包括搅拌轴、与搅拌轴连接的搅拌片、设置于搅拌轴外的第二夹套，所述第二夹套用于向其内通入调温介质进行调温。

优选的是，所述搅拌轴包括中空的腔体，搅拌轴还包括设置于腔体内的分隔板，分隔板将腔体分隔为互相连通的第一腔体和第二腔体，第二夹套为螺旋状，第二夹套分别与第一腔体、第二腔体连通，第一腔体设置有第一腔体入口，第二腔体设置有第二腔体出口，调温介质由第一腔体入口进入到第一腔体内，流经夹套、第二腔体，由第二腔体出口流出。

优选的是，所述滤筒包括圆台主体，圆台主体呈喇叭状，所述圆台主体较大一端的开口与较小一端的开口同轴设置，圆台主体开口较大一端的侧壁弯折延伸形成圆柱体部，过滤机构第二出口设置于所述圆台主体较小一端的开口，过滤机构入口设置于圆柱体部的开口端。

优选的是所述的硅亚胺的生产装置还包括阀门，设置于所述过滤机构第二出口处，阀门用于控制所述过滤机构第二出口的开闭。

本发明还提供一种使用上述的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，包括以下步骤：

(1)反应

向反应器内通入液态卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，液态卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

(2)过滤

混合浆料由反应器流入过滤机构，过滤机构过滤混合浆料时，向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温，使得卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

优选的是，作为冷源的调温介质的温度为

优选的是，作为冷源的调温介质为冷冻盐水。

优选的是，氨气与卤化硅烷的摩尔比为

优选的是，氨气与卤化硅烷的摩尔比为6:1；

卤化硅烷与有机溶剂的体积比为

所述混合浆料中的固体和液体的体积比为

优选的是，卤化硅烷为四氯化硅、三氯氢硅、二氯二氢硅、氟化硅烷、四氟化硅、三氟氢硅中的一种或几种。

优选的是，有机溶剂为环己烷、甲苯、二甲苯、正庚烷、戊烷、二氯甲烷中的一种或几种。

优选的是，过滤机构内的压力为0.1～0.5MPa，温度为-25～10℃。

优选的是，使用上述的硅亚胺的生产装置，所述步骤(2)后还包括以下步骤：

(3)干燥

过滤完成后，向第一夹套内通入作为热源的调温介质时，过滤机构用于对过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物，干燥的过滤物中包括干燥的硅亚胺。

优选的是，作为热源的调温介质的温度为

优选的是，干燥时间为分钟。

本发明还提供一种氮化硅的生产系统，包括：

上述的硅亚胺的生产装置，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；

分解炉，与过滤器连接，过滤器排出的过滤物进入到分解炉内，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉内通过初步热处理生成无定型氮化硅；

高温烧结炉，与分解炉连接，无定型氮化硅通过热处理生成氮化硅。

优选的是，使用上述硅亚胺的生产装置生产硅亚胺，分解炉与过滤机构第二出口连接，过滤机构第二出口排出的过滤物进入到分解炉内。

本发明还提供一种使用上述的氮化硅的生产系统生产氮化硅的方法，包括以下步骤：

使用上述的硅亚胺的生产装置，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；

过滤器排出的干燥后的过滤物进入到分解炉内，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉内通过初步热处理分解生成无定型氮化硅，

无定型氮化硅由分解炉进入到高温烧结炉中，再通过热处理生成α相氮化硅，最终得到的混合物中含有高含量的α相氮化硅，α相氮化硅质量百分含量在92％以上。

优选的是，初步热处理的温度为

再热处理的温度为再热处理的烧结时间为小时。

本发明中的硅亚胺的生产装置，对于生成的含有硅亚胺和卤化铵的混合浆料的过滤、干燥在同一过滤器中即可完成，使用该装置生产硅亚胺的工艺流程简单，物料无需流转，减少管道长造成的中间产物污染或异物进入的几率，避免了现有技术中的生成的硅亚胺在不同的装置间转移造成的氧化，大大缩短了生产时间，提高了生产效率，且反应更加容易控制，生产装置的分离能效高，原料氨气的消耗量小，生产成本低，本发明生产得到的硅亚胺的粒度均一。

附图说明

图1是本发明实施例2中的硅亚胺的生产装置的结构示意图。

图2是本发明实施例2中的搅拌机构的结构示意图。

图中：1-反应器；2-浆料缓冲罐；3-过滤器；4-过滤机构；5-第一夹套；6-过滤机构第一出口；7-第一夹套入口；8-第一夹套出口；9-原料缓冲罐；10-第一阀门；11-滤液缓冲罐；12-第三阀门；13-过滤机构第二出口；14-滤筒；15-滤网；16-第二阀门；17-圆台主体；18-圆柱体部；19-法兰；20-搅拌机构；21-搅拌轴；22-搅拌片；23-第二夹套；24-分隔板；25-第一腔体；26-第二腔体；27-第一腔体入口；28-第二腔体出口；29-氮气阀门；30-分解炉。

具体实施方式

为使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细描述。

实施例1

本实施例提供一种硅亚胺的生产装置，包括：

反应器，用于向其内通入液态的卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

过滤器，与反应器连接，过滤器包括过滤机构和设置于过滤机构外的第一夹套，过滤机构包括过滤机构入口、用于排出滤液的过滤机构第一出口，过滤机构入口与反应器的出口连接，第一夹套用于向其内通入调温介质对过滤机构进行调温，过滤器用于过滤从反应器来的混合浆料，过滤混合浆料时，过滤器还用于向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构内的卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

本实施例提供一种使用上述硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，包括以下步骤：

(1)反应

向反应器内通入液态卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，液态卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

(2)过滤

混合浆料由反应器流入过滤机构，过滤机构过滤混合浆料时，向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温，使得卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

本实施例中的硅亚胺的生产装置，对于生成的含有硅亚胺和卤化铵的混合浆料的过滤、干燥在同一过滤器中即可完成，使用该装置生产硅亚胺的工艺流程简单，物料无需流转，减少管道长造成的中间产物污染或异物进入的几率，避免了现有技术中的生成的硅亚胺在不同的装置间转移造成的氧化，大大缩短了生产时间，提高了生产效率，且反应更加容易控制，生产装置的分离能效高，原料氨气的消耗量小，生产成本低。

实施例2

如图1所示，本实施例提供一种硅亚胺的生产装置，包括：

反应器1，用于向其内通入液态的卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；具体的，本实施例中的反应器1中设置有用于搅拌的螺旋叶片管。

浆料缓冲罐2，浆料缓冲罐2的入口与反应器1的出口连接，浆料缓冲罐2的出口与过滤机构4入口连接，浆料缓冲罐2用于缓冲由反应器1的出口排出的混合浆料；

过滤器3，与浆料缓冲罐2连接，过滤器3包括过滤机构4和设置于过滤机构4外的第一夹套5，过滤机构4包括过滤机构4入口、用于排出滤液的过滤机构第一出口6，过滤机构4入口与反应器1的出口连接，第一夹套5用于向其内通入调温介质对过滤机构4进行调温，过滤器3用于过滤从浆料缓冲罐2来的混合浆料，过滤混合浆料时，过滤器3还用于向第一夹套5内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构4内的卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口6排出；第一夹套5包括第一夹套入口7和第一夹套入口8，通过第一夹套入口7通入调温介质，对过滤机构4进行调温，通过第一夹套入口8排出换热后的调温介质。

原料缓冲罐9，原料缓冲罐9的入口与过滤机构第一出口6连接，原料缓冲罐9的出口与反应器1的入口连接，原料缓冲罐9用于缓冲由过滤机构第一出口6流出的滤液，原料缓冲罐9内的滤液流入到反应器1内，滤液中的液氨汽化为氨气，氨气可以继续反应。

本实施例中的硅亚胺的生产装置还包括第一阀门10，设置于过滤机构第一出口6与原料缓冲罐9的入口之间的管路，第一阀门10用于控制过滤机构第一出口6与原料缓冲罐9的入口之间的管路的接通或断开。

滤液缓冲罐11，滤液缓冲罐11的入口与过滤机构第一出口6连接，滤液缓冲罐11的出口与过滤机构4入口连接，滤液缓冲罐11用于缓冲由过滤机构第一出口6流出的滤液，滤液缓冲罐11内的滤液流入到过滤器3内循环使用。

需要说明的是，本实施例中过滤完成后，过滤器3还用于向第一夹套5内通入作为热源的调温介质升温，对过滤机构4内过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物。

本实施例中的硅亚胺的生产装置还包括第三阀门12，设置于过滤机构第一出口6与滤液缓冲罐11的入口之间的管路，第三阀门12用于控制过滤机构第一出口6与滤液缓冲罐11的入口之间的管路的接通或断开。

需要说明的是，本实施例中过滤机构4还包括用于排出过滤物的过滤机构第二出口13，过滤机构4包括滤筒14和设置于滤筒14内的滤网15，过滤机构第二出口13开设于滤网15上且贯穿与该处滤网15对应的滤筒14。本实施例中过滤机构第一出口6开设于滤筒14上，过滤机构第一出口6在滤筒14上的正投影视图与过滤机构第二出口13在滤筒14上的正投影视图不重叠。

需要说明的是，本实施例中的硅亚胺的生产装置还包括第二阀门16，设置于过滤机构第二出口13处，第二阀门16用于控制过滤机构第二出口13的开闭。具体的，本实施例中的第二阀门16为气动阀。

需要说明的是，本实施例中滤筒14包括圆台主体17，圆台主体17呈喇叭状，圆台主体17较大一端的开口与较小一端的开口同轴设置，圆台主体17开口较大一端的侧壁弯折延伸形成圆柱体部18，过滤机构第二出口13设置于圆台主体17较小一端的开口，过滤机构4入口设置于圆柱体部18的开口端。过滤机构4外设置的第一夹套5可以一体化设置，也可以分体设置。具体的，本实施例中的第一夹套5包括圆台主体17外设置的圆台夹套和圆柱体部18外设置的圆柱体夹套，圆台夹套和圆柱体夹套为分体设置的各自独立的夹套，为了便于安装，在圆台夹套和圆柱体夹套之间设置通过法兰19连接。

需要说明的是，本实施例中滤网15的孔径为1μm，滤网15与滤筒14的内壁的距离为4cm。

具体的，本实施例中的过滤机构4内部设置有两个独立的金属烧结滤网15，其中一个滤网15与圆台主体17内壁的形状相适配，另外一个滤网15与圆柱体部18的内壁的形状相适配，滤网15与滤筒14的内壁的间隙有利于过滤后得到的滤液流通。具体的，本实施例中的滤网15的材质为不锈钢，过滤面积为0.75m²，过滤精度为2μm。

需要说明的是，本实施例中过滤器3还包括搅拌机构20，搅拌机构20设置于滤网15所围成的过滤腔体内，搅拌机构20用于搅拌通过滤网15过滤得到的过滤物，使得过滤物由过滤机构第二出口13排出，

如图2所示，需要说明的是，本实施例中搅拌机构20包括搅拌轴21、与搅拌轴21连接的搅拌片22、设置于搅拌轴21外的第二夹套23，第二夹套23用于向其内通入调温介质进行调温。具体的，本实施例中的搅拌机构20的材质为不锈钢，搅拌速度为25转/分钟。过滤时，通过向第二夹套23内融入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构4内的卤化铵溶解于液氨中。干燥时，通过向第二夹套23内通入作为热源的调温介质升温，对过滤机构4内的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物。

需要说明的是，本实施例中搅拌轴21包括中空的腔体，搅拌轴21还包括设置于腔体内的分隔板24，分隔板24将腔体分隔为互相连通的第一腔体25和第二腔体26，第二夹套23为螺旋状，第二夹套23分别与第一腔体25、第二腔体26连通，第一腔体25包括第一腔体入口27，第二腔体26包括第二腔体出口28，调温介质由第一腔体入口27进入到第一腔体25内，流经第二夹套23、第二腔体26，由第二腔体出口28流出。

本实施例还提供一种使用上述的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，包括以下步骤：

(1)反应

将第二阀门16关闭，第一阀门10、第三阀门12打开，向反应器1内通入液态卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，氨气与卤化硅烷的摩尔比为6：1，卤化硅烷与有机溶剂的体积比为1:1，本实施例中的氨气过量有利于后续过滤后对于卤化硅的洗涤，混合浆料中的固体和液体的体积比为1:10，本实施例中的卤化硅烷为四氯化硅，有机溶剂为环己烷。液态卤化硅烷与氨气接触反应生成硅亚胺和氯化铵，得到混合浆料；液氨通过喷嘴加入反应器1中，喷嘴的喷射速度为0.5m/s，氨气通入到反应器1内的流量为0.1kg/h，液相液氨通过喷嘴后变为气相氨气参与反应，氨气与液态卤化硅烷的反应压力为350Kpa，反应温度为25℃。

具体的，原料氨气和液态卤化硅烷的纯度均在99.99％及以上，其中氨气经过脱水处理后纯度达到99.99％以上。

混合浆料的固液比直接决定过滤洗涤干燥时间，当浆料中固相含量较高时，后续的过滤干燥时间相对较短；当浆料中的液相含量较高时，后续的过滤干燥时间相对较长，影响整个流程的生产效率。浆料中的固含量高，单次固相截留量大；同时固相中的持液量相对较低，干燥时间短。过滤干燥效率明显提高。

(2)过滤

从反应器1出来的混合浆料包含硅亚胺、氯化铵、氨气、有机溶剂。混合浆料由反应器1流入过滤机构4，过滤机构4过滤混合浆料时，向第一夹套5内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构4内的氯化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口6排出。具体的本实施例中，作为冷源的调温介质的温度为-25℃。作为冷源的调温介质为冷冻盐水。

优选的是，过滤机构4内的压力为0.1MPa，温度为-25℃。

在过滤机构4内，对混合浆料进行固液分离，滤液进入到原料缓冲罐9中，固相的硅亚胺被截留，有部分的氯化铵也被截留并未溶解于液氨中，滤液包括液氨、有机溶剂、部分溶解的氯化铵。过滤过程中，可以向过滤机构4内通入氮气或抽真空促进过滤，具体的，本实施例中的过滤器3还包括用于向过滤机构4内通入氮气的管道，该管道上设置有氮气阀门29，打开氮气阀门29，通过向过滤机构4内通入氮气促进过滤，通入氮气促进过滤的效果更佳。过滤的同时进行洗涤，滤液由过滤机构第一出口6排出，再进入到滤液缓冲罐11中，再由过滤机构4入口进入到过滤机构4内，对截留的氯化铵进行洗涤。

(3)干燥

过滤完成后，关闭第一阀门10、第三阀门12，向第一夹套5内通入作为热源的调温介质时，过滤机构4用于对过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物，干燥的过滤物中包括干燥的硅亚胺。通过搅拌机构20进行搅拌，通过搅拌轴21的正转或反转，将干燥后的硅亚胺通过过滤机构第二出口13排出过滤器3。打开位于过滤机构4底部的第二阀门16，第二阀门16为气动阀，过滤物排出，过滤物中包括硅亚胺，过滤物当然可以直接排入到后续与过滤机构第二出口13连接的氮化硅的生产系统的分解炉30中。

本实施例中，作为热源的调温介质的温度为120℃，干燥时间为10分钟。具体的，作为热源的调温介质为高温蒸汽。

本实施例中的生产硅亚胺的方法的过滤、洗涤、干燥处理时间为6小时，相对于现有技术，处理时间缩短了近2/3，生产的产品粒径均一，过滤洗涤干燥处理后得到的干燥的过滤物中的硅亚胺的质量百分含量为99％。

本实施例中的硅亚胺的生产装置，对于生成的含有硅亚胺和氯化铵的混合浆料的过滤、干燥在同一过滤器3中即可完成，使用该装置生产硅亚胺的工艺流程简单，物料无需流转，减少管道长造成的中间产物污染或异物进入的几率，避免了现有技术中的生成的硅亚胺在不同的装置间转移造成的氧化，大大缩短了生产时间，提高了生产效率，且反应更加容易控制，生产装置的分离能效高，原料氨气的消耗量小，生产成本低。

实施例3

本实施例提供一种使用实施例2中的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，包括以下步骤：

(1)关闭第二阀门、第三阀门，打开第一阀门，向反应器内通入液态卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，氨气与卤化硅烷的摩尔比为7：1，卤化硅烷与有机溶剂的体积比为1:25，本实施例中的氨气过量有利于后续过滤后对于卤化硅的洗涤，混合浆料中的固体和液体的体积比为2:15，本实施例中的卤化硅烷为三氯氢硅，有机溶剂为甲苯。液态卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和氯化铵，得到混合浆料，氨气为将液氨通过喷嘴加入到反应器后相变化为氨气；

从反应器出来的混合浆料中夹杂着固相的硅亚胺及氯化铵，以浆料的形式进入浆料缓冲罐。

混合浆料再进入过滤器内进行初步的固液分离，滤液通过过滤机构第一出口以循环物料的形式进入到原料缓冲罐使用，硅亚胺及部分氯化铵则被截留至过滤机构内部。向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构内的氯化铵溶解于液氨中。除了滤网与滤筒内壁之间有5cm的空隙外，过滤机构的其余内部空间全部可用于盛装过滤物，过滤洗涤干燥空间充足，空间大小范围在80L，较大的空间使得对混合浆料的分离能效高。在过滤洗涤过程中，每1mol卤化硅烷只消耗7mol的液氨，原料液氨的消耗量小，生产成本低。在反应充分进行的同时，稍微过量的液氨有利于洗涤副产物氯化铵，硅亚胺产率高。过滤机构内部两个独立的滤网，过滤面积0.75m²，能够使硅亚胺、氯化铵及液体物料与滤网充分接触高效分离，同时，均匀的滤网孔径过滤精度2μm，保证了硅亚胺产品粒径的均一性。过滤器的压力控制在0.25MPag，过滤过程温度控制在-10℃。通过作为调温介质的冷媒介质通入量的大小，提供足量的冷源，确保被冷却介质内部温度控制在预期范围内。

通过滤液对过滤机构内的过滤物进行洗涤时，关闭第一阀门，打开第三阀门，滤液对过滤机构内的过滤物洗涤后，再进入到液氨缓冲罐，再进入到过滤机构内循环使用。

通过滤液对过滤机构内的过滤物洗涤结束后，打开第一阀门，关闭第三阀门，滤液对过滤机构内的过滤物洗涤后，再进入到原料缓冲罐，再进入到反应器内循环使用。

(2)随着反应的进行，液氨通入到反应器后相变后的氨气被不断消耗。洗涤时，控制液氨通入量及通入时间，根据累积液氨通入量的数据进行核算，通入60分钟液氨。其中，冷冻盐水的温度在-20℃，通过调控调温介质的通入量控制反应进行程度，在过滤机构内通过液氨洗涤溶解带走氯化铵。

(3)首先停止混合浆料向过滤器的供应，然后关闭向第一夹套内通入的冷冻盐水，打开位于过滤机构顶端的氮气阀门，向过滤机构内补入增压氮气，过滤机构与原料缓冲罐的压差控制不小于100kpa，将残余的过滤机构内的滤液压入原料缓冲罐内，时间控制在60min，然后关闭氮气阀门。

(4)关闭第一阀门，将过滤器的过滤洗涤功能切换为干燥功能。该工艺流程简单，处理时间短，过滤、洗涤、干燥功能在同一个过滤器中完成，功能转变通过切换阀门更加容易控制。

干燥时，控制干燥时间与搅拌次数，向第一夹套内通入作为热源的调温介质，使得过滤机构的温度缓慢上升，温度控制在150℃。干燥时间控制在60min，过滤机构内部压力会逐步上升，通过废气泄压阀将过滤机构内的废气排放至废气处理系统。过滤机构对过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物。

(5)通过搅拌机构进行搅拌，通过调整搅拌轴的正转或反转，将过滤机构内进行干燥后的过滤物进行压实，打开位于过滤机构底部的第二阀门，第二阀门为气动阀，过滤物排出，过滤物中包括硅亚胺，过滤物当然可以直接排入到与过滤机构第二出口连接的后续氮化硅的生产系统的分解炉中。

实施例4

本实施例提供一种使用实施例2中的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，本实施例中的方法与实施例3中的方法的区别为：

步骤(1)中的过滤器的压力控制在0.5MPa，过滤过程温度控制在5℃。氨气与卤化硅烷的摩尔比为9：1，卤化硅烷与有机溶剂的体积比为1:50，本实施例中的氨气过量有利于后续过滤后对于卤化硅的洗涤，混合浆料中的固体和液体的体积比为3:17，本实施例中的卤化硅烷为四氟化硅，有机溶剂为戊烷。

步骤(2)中通入30分钟的液氨，冷冻盐水的温度在-35℃。

步骤(3)中过滤机构与原料缓冲罐的压差控制在70kpa，将残余的过滤机构内的滤液压入原料缓冲罐内，时间控制在20min。

步骤(4)中向第一夹套内通入作为热源的调温介质，使得过滤机构的温度缓慢上升，温度控制在100℃。干燥时间控制在20min。

实施例5

如图1所示，本实施例还提供一种氮化硅的生产系统，包括：

实施例2中的硅亚胺的生产装置，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；

分解炉30，与过滤器3连接，打开第二阀门16，过滤器3排出的过滤物进入到分解炉30内，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉30内通过初步热处理生成无定型氮化硅；

高温烧结炉，与分解炉30连接，无定型氮化硅通过热处理生成氮化硅。

本实施例还提供一种使用上述的氮化硅的生产系统生产氮化硅的方法，包括以下步骤：

(1)使用实施例2中的硅亚胺的生产装置及方法，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；打开位于过滤机构4底部的第二阀门16，第二阀门16为气动阀，过滤物直接排入到分解炉30中。

关闭第二阀门16，向分解炉30内通入保护氮气，启动分解炉30，缓慢升温至600℃，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉30内通过初步热处理分解生成无定型氮化硅，在初步热处理过程中，过滤物中还包含有部分氯化铵，氯化铵热分解生成氨气和氯化氢。热处理时间根据反应情况而定，关闭分解炉30电源，待冷却至常温后进行物料转移。

(2)在非氧化气体的条件下将分解炉30内的物料转移到高温烧结炉中，再通过热处理生成高含量的α相氮化硅，最终得到的混合物中含有α相氮化硅质量百分含量在92％以上，再热处理的温度为1400℃，再热处理的烧结时间为8小时。

本实施例中的生产氮化硅的方法得到的固相产物中的α相氮化硅的质量百分含量＞92％，其中氯含量较低，氯含量≤180ppm。

实施例6

本实施例还提供一种使用上述的氮化硅的生产系统生产氮化硅的方法，本实施例与实施例5的区别：

步骤(1)中的分解炉内的温度为400℃，

步骤(2)中的再热处理的温度为1500℃。

实施例7

本实施例还提供一种使用上述的氮化硅的生产系统生产氮化硅的方法，本实施例与实施例5的区别：

步骤(1)中的分解炉内的温度为500℃，

步骤(2)中的再热处理的温度为1700℃。

可以理解的是，以上实施方式仅仅是为了说明本发明的原理而采用的示例性实施方式，然而本发明并不局限于此。对于本领域内的普通技术人员而言，在不脱离本发明的精神和实质的情况下，可以做出各种变型和改进，这些变型和改进也视为本发明的保护范围。

Claims (19)

1.一种硅亚胺的生产装置，其特征在于，包括：

反应器，用于向其内通入液态的卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

过滤器，与所述反应器连接，所述过滤器包括过滤机构和设置于所述过滤机构外的第一夹套，所述过滤机构包括过滤机构入口、用于排出滤液的过滤机构第一出口，所述过滤机构入口与反应器的出口连接，所述第一夹套用于向其内通入调温介质对过滤机构进行调温，所述过滤器用于过滤从反应器来的混合浆料，过滤混合浆料时，过滤器还用于向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温使得氨气液化为液氨，过滤机构内的卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

2.根据权利要求1所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述过滤机构第一出口与反应器的入口连接，滤液通过过滤机构第一出口流入到反应器内。

3.根据权利要求1所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述过滤机构第一出口与过滤机构入口连接，滤液通过过滤机构第一出口流入到过滤器内循环使用。

4.根据权利要求1所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，还包括：

浆料缓冲罐，所述浆料缓冲罐的入口与所述反应器的出口连接，所述浆料缓冲罐的出口与所述过滤机构入口连接，浆料缓冲罐用于缓冲由反应器的出口排出的混合浆料；

原料缓冲罐，所述原料缓冲罐的入口与所述过滤机构第一出口连接，所述原料缓冲罐的出口与所述反应器的入口连接，原料缓冲罐用于缓冲由过滤机构第一出口流出的滤液。

5.根据权利要求1所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，过滤完成后，过滤器还用于向第一夹套内通入作为热源的调温介质升温，对过滤机构内过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物。

6.根据权利要求1～5任意一项所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述过滤机构还包括用于排出过滤物的过滤机构第二出口，所述过滤机构包括滤筒和设置于滤筒内的滤网，过滤机构第二出口开设于滤网上且贯穿与该处滤网对应的滤筒。

7.根据权利要求6所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述过滤器还包括搅拌机构，搅拌机构设置于滤网所围成的过滤腔体内，所述搅拌机构用于搅拌通过滤网过滤得到的过滤物，使得过滤物由过滤机构第二出口排出。

8.根据权利要求7所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述搅拌机构包括搅拌轴、与搅拌轴连接的搅拌片、设置于搅拌轴外的第二夹套，所述第二夹套用于向其内通入调温介质进行调温。

9.根据权利要求8所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述搅拌轴包括中空的腔体，搅拌轴还包括设置于腔体内的分隔板，分隔板将腔体分隔为互相连通的第一腔体和第二腔体，第二夹套为螺旋状，第二夹套分别与第一腔体、第二腔体连通，第一腔体设置有第一腔体入口，第二腔体设置有第二腔体出口，调温介质由第一腔体入口进入到第一腔体内，流经夹套、第二腔体，由第二腔体出口流出。

10.根据权利要求6所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，所述滤筒包括圆台主体，圆台主体呈喇叭状，所述圆台主体较大一端的开口与较小一端的开口同轴设置，圆台主体开口较大一端的侧壁弯折延伸形成圆柱体部，过滤机构第二出口设置于所述圆台主体较小一端的开口，过滤机构入口设置于圆柱体部的开口端。

11.根据权利要求6所述的硅亚胺的生产装置，其特征在于，还包括阀门，设置于所述过滤机构第二出口处，阀门用于控制所述过滤机构第二出口的开闭。

12.一种使用权利要求1～11任意一项所述的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺的方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)反应

向反应器内通入液态卤化硅烷、氨气、能溶解卤化硅烷的有机溶剂，液态卤化硅烷与氨气反应生成硅亚胺和卤化铵，得到混合浆料；

(2)过滤

混合浆料由反应器流入过滤机构，过滤机构过滤混合浆料时，向第一夹套内通入作为冷源的调温介质降温，使得卤化铵溶解于液氨中，过滤得到的过滤物中包括硅亚胺，滤液通过过滤机构第一出口排出。

13.根据权利要求12所述的生产硅亚胺的方法，其特征在于，作为冷源的调温介质的温度为

14.根据权利要求12所述的生产硅亚胺的方法，其特征在于，氨气与卤化硅烷的摩尔比为

卤化硅烷与有机溶剂的体积比为

所述混合浆料中的固体和液体的体积比为

15.根据权利要求12～14任意一项所述的生产硅亚胺的方法，其特征在于，使用权利要求5的硅亚胺的生产装置，所述步骤(2)后还包括以下步骤：

(3)干燥

过滤完成后，向第一夹套内通入作为热源的调温介质时，过滤机构用于对过滤得到的过滤物进行干燥，得到干燥的过滤物，干燥的过滤物中包括干燥的硅亚胺。

16.根据权利要求15所述的生产硅亚胺的方法，其特征在于，作为热源的调温介质的温度为

17.一种氮化硅的生产系统，其特征在于，包括：

权利要求1～11任意一项所述的硅亚胺的生产装置，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；

分解炉，与过滤器连接，过滤器排出的过滤物进入到分解炉内，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉内通过初步热处理生成无定型氮化硅；

高温烧结炉，与分解炉连接，无定型氮化硅通过热处理生成氮化硅。

18.根据权利要求17所述的氮化硅的生产系统，其特征在于，使用权利要求6的硅亚胺的生产装置生产硅亚胺，分解炉与过滤机构第二出口连接，过滤机构第二出口排出的过滤物进入到分解炉内。

19.一种使用权利要求17或18所述的氮化硅的生产系统生产氮化硅的方法，其特征在于，包括以下步骤：

使用权利要求1～11任意一项所述的硅亚胺的生产装置，生产得到过滤物，过滤物包括硅亚胺；

过滤器排出的干燥后的过滤物进入到分解炉内，过滤物中的硅亚胺在所述分解炉内通过初步热处理分解生成无定型氮化硅；

无定型氮化硅由分解炉进入到高温烧结炉中，再通过热处理生成α相氮化硅。