CN109273746B - 一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统，包括甲烷供应单元、空气供应单元、第一燃料电池和第二燃料电池；空气供应单元分别连接第一燃料电池的阴极和第二燃料电池的阴极；甲烷供应单元连接第一燃料电池的阳极的甲烷进口，甲烷在第一燃料电池的阳极发生电化学反应生成甲醇；第一燃料电池的阳极的甲醇出口连接第二燃料电池的阳极的甲醇进口，甲醇在第二燃料电池的阳极发生电化学反应生成氢气。该甲烷燃料电池系统整体的发电量远大于传统的直接将甲烷氧化获得氢气的燃料电池，还根据需要通过电化学手段调节甲醇与氢气的比例，实现联产电能、甲醇和氢气，并且不需要水蒸气的制备系统和外部供热。
Description
技术领域
本发明涉及燃料电池领域，尤其涉及一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统。
背景技术
固体氧化物燃料电池(SOFC)具有发电效率高、燃料来源广、燃料转化效率高等优点。一般SOFC常被用作单独发电装置进行高效发电，但是SOFC也可以作为电化学化工反应器，在高效发电的同时还可以高效的制备化学品。
现有的SOFC通常将甲烷在SOFC阳极发生电化学部分氧化反应制备得到包括一氧化碳和氢气的合成气，如果采用SOFC以电化学氧化CO的方式制备氢气，由于在SOFC的工作温度范围内是以H2的电化学氧化反应为主几乎不能实现只发生CO的电化学氧化反应而不发生H2的电化学氧化反应，如果一氧化碳经过变换反应最终可得到二氧化碳：氢气(体积比)＝1：3的富氢气体，需要复杂的外部工艺系统流程。这种方式产生的电能较低，并且一氧化碳的变换反应需要外部水蒸气的供应，还需要配备单独的水蒸气供应系统及合成气压缩系统，会增大工艺的复杂性及投资成本。因此亟需一种更为高效、工艺更简单的燃料电池系统。
发明内容
本发明的目的在于提供一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统，来提升燃料电池的电能产量并且简化系统工艺。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统，包括甲烷供应单元、空气供应单元、第一燃料电池和第二燃料电池；所述空气供应单元分别连接所述第一燃料电池的阴极和所述第二燃料电池的阴极；
所述甲烷供应单元连接所述第一燃料电池的阳极的甲烷进口，甲烷在所述第一燃料电池的阳极发生电化学反应生成甲醇；所述第一燃料电池的阳极的甲醇出口连接所述第二燃料电池的阳极的甲醇进口，甲醇在所述第二燃料电池的阳极发生电化学反应生成氢气。
可选的，所述甲烷燃料电池系统还包括甲烷预热单元，所述甲烷预热单元包括甲烷预热流道和甲烷尾气流道，所述甲烷预热流道和甲烷尾气流道之间进行热量交换；所述空气供应单元还包括空气预热单元，所述空气预热单元包括空气预热流道和空气尾气流道，所述空气预热流道和空气尾气流道之间进行热量交换；
所述甲烷供应单元连接所述甲烷预热流道的甲烷进口，所述甲烷预热流道的甲烷出口连接所述第一燃料电池的阳极的甲烷进口；所述空气供应单元连接所述空气预热流道的空气进口，所述空气预热流道的空气出口连接所述第一燃料电池的阳极的空气进口。
可选的，所述甲烷燃料电池系统还包括尾气三通阀，所述第一燃料电池的阴极连接所述尾气三通阀的第一尾气进口，所述第二燃料电池的阴极连接所述尾气三通阀的第二尾气进口；所述尾气三通阀的尾气出口连接所述甲烷尾气流道的尾气进口，所述甲烷尾气流道的尾气出口连接所述空气尾气流道的尾气进口。
可选的，所述甲烷燃料电池系统还包括甲烷压缩机和空气压缩机；所述甲烷供应单元连接所述甲烷压缩机，所述甲烷压缩机连接所述甲烷预热流道的甲烷进口；所述空气供应单元连接所述空气压缩机，所述空气压缩机连接所述空气预热流道的空气进口；
所述甲烷燃料电池系统包括供电单元；所述第一燃料电池和所述第二燃料电池均电连接供电单元，以提供电能；所述供电单元分别电连接所述甲烷压缩机和所述空气压缩机。
可选的，所述甲烷燃料电池系统还包括热箱，所述第一燃料电池和所述第二燃料电池均位于所述热箱内。
可选的，所述第一燃料电池的阳极负载有第一催化剂，所述第一催化剂用于催化甲烷氧化生成甲醇；
所述第二燃料电池的阳极负载有第二催化剂，所述第二催化剂用于催化甲醇氧化生成氢气。
可选的，所述第一燃料电池的阳极为金属-陶瓷复合阳极；所述第一燃料电池的金属-陶瓷复合阳极中，金属选自铜和铂中的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。
可选的，所述第一燃料电池的阳极为陶瓷阳极；所述第一燃料电池的陶瓷阳极中，陶瓷氧化物选自铁、钼、铬和镓元素的氧化物中的一种或多种。
可选的，所述第二燃料电池的阳极为金属-陶瓷复合阳极；所述第二燃料电池的金属陶瓷复合阳极中，金属选自铜、镍、银、钯、金和钌的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。
可选的，所述第二燃料电池的金属-陶瓷复合阳极中的金属是通过如下步骤制备：
采用浸渍法浸渍金属元素对应的硝酸盐溶液至多孔的阳极的孔径内；
对阳极的孔径内的硝酸液溶液进行热处理，获得金属元素对应的氧化物；
用氢气将金属元素对应的氧化物还原，获得颗粒状金属。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
通过第一燃料电池生产电能并将甲烷氧化制备甲醇，通过第二燃料电池将生产电能并将甲醇氧化制备氢气，该甲烷燃料电池系统整体的发电量远大于传统的直接将甲烷氧化获得氢气的燃料电池，还根据需要通过电化学手段调节甲醇与氢气的比例，实现联产电能、甲醇和氢气。该甲烷燃料电池系统的电化学反应无需水蒸气的参与，不需要水蒸气的制备系统，简化了系统工艺；且无需外部供热，可以实现自热稳定运行。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其它的附图。
图1为本发明实施例提供的甲烷燃料系统的结构示意图。
图2为本发明实施例提供的第一燃料电池的电化学反应的的理论发电量图
图3为本发明实施例提供的第一燃料电池的电化学反应的的及理论发电效率图。
图示说明：11、甲烷供应单元；12、第一燃料电池；13、甲烷预热单元；131、甲烷预热流道；132、甲烷尾气流道；14、甲烷压缩机；21、空气供应单元；22、第二燃料电池；23、空气预热单元；231、空气预热流道；232、空气尾气流道；24、空气压缩机；30、尾气三通阀。
具体实施方式
为使得本发明的发明目的、特征、优点能够更加的明显和易懂，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，下面所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而非全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。需要说明的是，当一个组件被认为是“连接”另一个组件，它可以是直接连接到另一个组件或者可能同时存在居中设置的组件。
下面结合附图并通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。
请参考图1，本实施例提供了一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统，包括甲烷供应单元11、空气供应单元21、第一燃料电池12和第二燃料电池22；空气供应单元21分别连接第一燃料电池12的阴极和第二燃料电池22的阴极；
甲烷供应单元11连接第一燃料电池12的阳极的甲烷进口，甲烷在第一燃料电池12的阳极发生电化学反应生成甲醇；第一燃料电池12的阳极的甲醇出口连接第二燃料电池22的阳极的甲醇进口，甲醇在第二燃料电池22的阳极发生电化学反应生成氢气。
图中，实线“—”表示甲烷或者甲醇，点线“……”表示空气，虚线“-----”表示尾气。
其中第一燃料电池12涉及的主要反应式为：CH4+0.5O2＝CH3OH；第二燃料电池22涉及的主要反应式为：CH3OH+0.5O2＝CO2+2H2。第一燃料电池12在生产甲醇的同时联产了电能，第二燃料电池22在生产氢气的同时联产了电能。
第一燃料电池12和第二燃料电池22均为中低温运行的燃料电池，运行温度300-700℃。
由于甲烷电化学反应制备甲醇的反应在第一燃料电池12的阳极进行，第一燃料电池12的材料既要满足SOFC对阳极材料的要求，又要对甲烷电化学反应制备甲醇具有良好的催化活性。在本实施例中，第一燃料电池12的阳极负载有用于催化甲烷氧化生成甲醇的第一催化剂。可以理解的是，第一燃料电池12的阳极本身对甲烷电化学制备甲醇具有良好的催化性能也可以满足需求。
类似的，由于甲醇电化学反应制备氢气的反应在第二燃料电池22的阳极进行，第二燃料电池22的材料既要满足SOFC对阳极材料的要求，又要对甲烷电化学反应制备甲醇具有良好的催化活性。在本实施例中，第二燃料电池22的阳极负载有用于催化甲醇氧化生成氢气的第二催化剂。可以理解的是，第二燃料电池22的阳极本身对甲醇电化学制备氢气具有良好的催化性能也可以满足需求。
第一燃料电池12涉及的电化学反应的理论发电量及理论发电效率如附图2和附图3所示，从图可知该电化学反应具有较高的理论发电效率及理论发电量，并且发电的同时制备了甲醇。根据需求，可将甲醇全部通入第二燃料电池22反应，也可以收集部分甲醇作为其他用途。
在本实施例中，甲烷燃料电池系统还包括甲烷预热单元13，甲烷预热单元13包括甲烷预热流道131和甲烷尾气流道132，甲烷预热流道131和甲烷尾气流道132之间进行热量交换；空气供应单元21还包括空气预热单元23，空气预热单元23包括空气预热流道231和空气尾气流道232，空气预热流道231和空气尾气流道232之间进行热量交换；
甲烷供应单元11连接甲烷预热流道131的甲烷进口，甲烷预热流道131的甲烷出口连接第一燃料电池12的阳极的甲烷进口；空气供应单元21连接空气预热流道231的空气进口，空气预热流道231的空气出口分别连接第一燃料电池12的阴极和第二燃料电池22的阴极。
具体的，甲烷燃料电池系统还包括尾气三通阀30，第一燃料电池12的阴极连接尾气三通阀30的第一尾气进口，第二燃料电池22的阴极连接尾气三通阀30的第二尾气进口；尾气三通阀30的尾气出口连接甲烷尾气流道132的尾气进口，甲烷尾气流道132的尾气出口连接空气尾气流道232的尾气进口。
第一燃料电池12及第二燃料电池22的阴极排出的尾气温度较高，将这两部分尾气通过尾气三通阀30合并为一路高温尾气，将此高温尾气分别对甲烷及空气进行预热，经过预热后甲烷、空气的温度与第一燃料电池12出口气体的温度差控制在100℃以内，经过预热后空气的温度与第二燃料电池22出口气体的温度差控制在100℃以内。
具体的，甲烷燃料电池系统还包括甲烷压缩机14和空气压缩机24；甲烷供应单元11连接甲烷压缩机14，甲烷压缩机14连接甲烷预热流道131的甲烷进口；空气供应单元21连接空气压缩机24，空气压缩机24连接空气预热流道231的空气进口；
甲烷燃料电池系统包括供电单元；第一燃料电池12和第二燃料电池22均电连接供电单元，以提供电能；供电单元分别电连接甲烷压缩机14和空气压缩机24。
具体的，甲烷燃料电池系统还包括热箱，第一燃料电池12和第二燃料电池22均位于热箱内。将第一燃料电池12和第二燃料电池22设于同一个热箱内可以减少气体传输过程热量的损失，同时有助于进行热量的管理。
具体的，第一燃料电池12的阳极为金属-陶瓷复合阳极或者陶瓷阳极。若第一燃料电池12的阳极为金属-陶瓷复合阳极，其中的金属选自铜和铂中的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。若第一燃料电池12的阳极为陶瓷阳极，其中的陶瓷氧化物选自铁、钼、铬和镓元素的氧化物中的一种或多种。
具体的，第二燃料电池22的阳极为金属-陶瓷复合阳极，其中，金属选自铜、镍、银、钯、金和钌的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。
第二燃料电池22的金属-陶瓷复合阳极中的金属的通过如下步骤制备：
采用浸渍法浸渍铜、镍、银、钯、金和钌六种金属元素之中的一种或多种金属元素对应的硝酸盐溶液至多孔的阳极的孔径内；
对阳极的孔径内的硝酸液溶液进行热处理，获得金属元素对应的氧化物；
用氢气将金属元素对应的氧化物还原，获得颗粒状金属。
第一燃料电池12的金属-陶瓷复合阳极中的金属也可通过以上方法制备，在此不再赘述。
在本实施例中，第一燃料电池12和第二燃料电池22的运行压力的取值范围为0.1-50bar。
本实施例提供的甲烷燃料电池系统具有以下有益效果：
1、通过第一燃料电池12生产电能并将甲烷氧化制备甲醇，通过第二燃料电池22将生产电能并将甲醇氧化制备氢气，该甲烷燃料电池系统整体的发电量远大于传统的直接将甲烷氧化获得氢气的燃料电池。
2、可根据需要通过电化学手段调节甲醇与氢气的比例，实现联产电能、甲醇和富含氢气的气体。
3、经过SOFC电化学反应后未反应的阴极高温尾气作为甲烷及空气预热的热源，为其提供能量。
4、电化学反应部分不需要水蒸气参与重整，不需要水蒸气的制备系统，简化了系统工艺。
5、无需外部供热，可以实现自热稳定运行。
以上所述，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。
Claims (9)
1.一种经由甲醇联产电能及氢气的甲烷燃料电池系统，其特征在于，包括甲烷供应单元、空气供应单元、第一燃料电池和第二燃料电池；所述空气供应单元分别连接所述第一燃料电池的阴极和所述第二燃料电池的阴极；
所述甲烷供应单元连接所述第一燃料电池的阳极的甲烷进口，甲烷在所述第一燃料电池的阳极发生电化学反应生成甲醇；所述第一燃料电池的阳极的甲醇出口连接所述第二燃料电池的阳极的甲醇进口，甲醇在所述第二燃料电池的阳极发生电化学反应生成氢气；
所述第二燃料电池的阳极为金属-陶瓷复合阳极；所述第二燃料电池的金属陶瓷复合阳极中，金属选自铜、镍、银、钯、金和钌的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。
2.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述甲烷燃料电池系统还包括甲烷预热单元，所述甲烷预热单元包括甲烷预热流道和甲烷尾气流道，所述甲烷预热流道和甲烷尾气流道之间进行热量交换；所述空气供应单元还包括空气预热单元，所述空气预热单元包括空气预热流道和空气尾气流道，所述空气预热流道和空气尾气流道之间进行热量交换；
所述甲烷供应单元连接所述甲烷预热流道的甲烷进口，所述甲烷预热流道的甲烷出口连接所述第一燃料电池的阳极的甲烷进口；所述空气供应单元连接所述空气预热流道的空气进口，所述空气预热流道的空气出口分别连接所述第一燃料电池的阴极和所述第二燃料电池的阴极。
3.根据权利要求2所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述甲烷燃料电池系统还包括尾气三通阀，所述第一燃料电池的阴极连接所述尾气三通阀的第一尾气进口，所述第二燃料电池的阴极连接所述尾气三通阀的第二尾气进口；所述尾气三通阀的尾气出口分别连接所述甲烷尾气流道的尾气进口和所述空气尾气流道的尾气进口。
4.根据权利要求2所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述甲烷燃料电池系统还包括甲烷压缩机和空气压缩机；所述甲烷供应单元连接所述甲烷压缩机，所述甲烷压缩机连接所述甲烷预热流道的甲烷进口；所述空气供应单元连接所述空气压缩机，所述空气压缩机连接所述空气预热流道的空气进口；
所述甲烷燃料电池系统包括供电单元；所述第一燃料电池和所述第二燃料电池均电连接供电单元，以提供电能；所述供电单元分别电连接所述甲烷压缩机和所述空气压缩机。
5.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述甲烷燃料电池系统还包括热箱，所述第一燃料电池和所述第二燃料电池均位于所述热箱内。
6.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述第一燃料电池的阳极负载有第一催化剂，所述第一催化剂用于催化甲烷氧化生成甲醇；所述第二燃料电池的阳极负载有第二催化剂，所述第二催化剂用于催化甲醇氧化生成氢气。
7.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述第一燃料电池的阳极为金属-陶瓷复合阳极；所述第一燃料电池的金属-陶瓷复合阳极中，金属选自铜和铂中的一种或多种，陶瓷为氧化铈/氧化锆基的陶瓷氧化物。
8.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述第一燃料电池的阳极为陶瓷阳极；所述第一燃料电池的陶瓷阳极中，陶瓷氧化物选自铁、钼、铬和镓元素各自对应的氧化物中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述的甲烷燃料电池系统，其特征在于，所述第二燃料电池的金属-陶瓷复合阳极中的金属通过如下步骤制备：
采用浸渍法浸渍金属元素对应的硝酸盐溶液至多孔的阳极的孔径内；
对阳极的孔径内的硝酸液溶液进行热处理，获得金属元素对应的氧化物；
用氢气将金属元素对应的氧化物还原，获得颗粒状金属。
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