CN109261100A - 一种用于制备碳材料的反应系统 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种用于制备碳材料的反应系统，包括设于反应器上的固体、液体、气体进料口和出料口，所述反应系统还包括固体、气体和液体进料装置、收集分离装置、传感器和控制器；所述液体进料装置与液体进料口、固体进料装置与固体进料口、收集分离装置与出料口、气体进料装置与气体进料口分别通过第一、二、三和四控制阀连通；所述气体进料装置包括文丘管和进气管，文丘管设于第四控制阀上游，文丘管支路与液体进料装置通过第五控制阀连通，所述进气管一端伸入反应器内并在管腔内靠近端部设有导流器；所述出料口设有滤网。本发明提供的反应系统通过液气混合增加气体的分散均匀度，使得金属氢化物与气体充分接触实现了完全反应，自动化程度高。

Description

一种用于制备碳材料的反应系统

技术领域

本发明属于机械设备技术领域，具体涉及一种用于制备碳材料的反应系统。

背景技术

如今，碳材料由于具有特殊的形貌和结构，受到人们越来越多的关注和重视。常见的碳材料主要有碳纳米管，碳纤维，石墨烯、多孔碳和石墨等，被广泛应用于储氢材料、超级电容器、太阳能电池和传感器等领域。

目前，制备碳材料的方法主要有物理活化法、化学活化法、模板法、气体还原法等。CN105271178B公布了一种金属含氢化物与温室气体CO₂在施加一定触发能量的条件下可发生化学反应生成多种形貌的碳材料的方法，其方法简单易控、高效、能耗低，易于实现工业化生产。CN100434359C公布了一种连续生产纳米碳材料的方法及装置，其方法是气体与固体催化剂在温度100-1200℃，压力0.01-10Mpa下反应，然后气、固混合物流冷却分离，得到纳米碳材料，该发明的装置为管式反应器，一端有设有固体催化剂进料口和气体进料口，反应器有加热器，另一端为气固分离区设有尾气出口和放料口，反应区与气固分离区有冷却区，反应器中心轴配有直管，直管位于反应器内的一端封闭，另一端开口用于插入热电偶测量反应器内的温度。 CN107311146A公布了一种连续化制备纳米碳材料的装置及方法，该发明中装置为管式反应器，其始端设有进气管和进料管，末端设有排气管和排料管，进气管、排气管和排料管都设有截止阀，反应器中心轴设有螺旋输送器，反应区设有加热炉(加热到600-1000℃)，储料仓与进料管相连接并在储料仓内设有螺旋给料器，该装置存在混合不均匀，对加热实施要求高的问题。CN102741162A提供了一种纳米碳材料制造装置，其具备反应管、连接管、回收管、排出部和捕捉部，反应器内部具有催化剂载体，通过气体对催化剂载体的搅拌生成碳材料。CN107215861A提供了制备碳材料的装置，其具有一容纳空间，碳材料原料进入容纳空间，在1000-3800℃进行高温石墨化处理得到碳材料，装置材料为高密度石墨。CN107337193A提供了一种反应器旋转制备纳米碳材料的装置，包括管式反应器，其始端有进气管，进气管上设有进料管，末端有排气管和排料管，反应区有加热炉(反应温度300～700℃)，排料管下方设有电磁分离器，排气管连有气体压力传感器，反应原料为气体和固体催化粉末。上述所有反应装置均以气体和固体为原料在触发能高温高压或球磨下进行来制备碳材料，其对装置材质有较高的要求，而且高压下反应器内的气体容易返充到进气管道中，此外存在结构复杂、不容易清洗、不易自动化控制等问题。现有文献也未有将气体与液体混合注入反应器制备碳材料的报道。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供了一种以直接加热、化学反应释放的反应热或动能气体至少一种条件来触发反应制备碳材料的反应系统。本发明的另一目的，提供了一种将气体与液体按可控比例混合后注入反应器并制备碳材料的系统，该系统灵活性高、可适用于多种反应条件、易维护、且结构紧凑，占地面积小，可一步实现从原料到碳材料的收集。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：

一种用于制备碳材料的反应系统，包括反应器，所述反应器顶部设有固体进料口、气体进料口和液体进料口，底部设有出料口，所述反应系统还包括固体进料装置、气体进料装置、液体进料装置、收集分离装置、传感器和控制器；所述液体进料装置与液体进料口通过第一控制阀连通，固体进料装置与固体进料口通过第二控制阀连通，收集分离装置与出料口通过第三控制阀连通，气体进料装置与气体进料口通过第四控制阀连通；所述气体进料装置包括文丘管和进气管，所述文丘管设于第四控制阀上游，所述文丘管支路与液体进料装置通过第五控制阀连通，所述进气管一端伸入反应器内并在管腔内靠近端部设有导流器；所述出料口设有滤网。

作为优选的，所述文丘管能单独通气，也可将液气混合，当液气两相混合时液体相对于气体以90度角或0度角注入管内。

作为优选的，所述导流器弹性导流叶片，所述传感器包括温度传感器和压力传感器，温度传感器设于反应器底部，压力传感器设于反应器顶部。

作为优选的，反应器设有夹套，所述夹套灌装导热油，夹套内设有加热管。

作为优选的，所述反应器设有搅拌机构，所述搅拌机构包括驱动电机和搅拌轴，搅拌轴设有搅拌叶桨，驱动电机与控制器电连接。

更为优选的，所述搅拌叶浆为三叶状。

作为优选的，所述反应系统还包括抽真空设备，所述抽真空设备通过带控制阀的管路与固体进料装置和反应器相连；所述收集分离装置包括装袋设备和废液回收处理设备。

本发明中进气管贴于反应器侧壁或搅拌轴侧壁或进气管与搅拌轴合二为一。

本发明进气管端部设有带弹性导流叶片的导流器，当停止注入气体时，弹性导流叶片在弹簧的拉力作用下密封形成闭合，阻止反应器内气体逆向流入。本发明气体进料装置的控制阀上游设有文丘管，其可实现单独通气或液气两相混合，单独通气时因其特殊构造可以增加气体压力，利于气体充入反应器；当进行液气两项混合时，文丘管通过减少气体的流动面积从而增加气体流速，因而可以更好地将液体分开成小液滴，此外，液体在文丘管的位置以多个小角度出口向外喷射，液体可更好地夹带到气体流中，形成均匀的两相流混合物。当液体和气体的两相流混合后输送到反应器内，带有导向叶片的导流器可将水滴重新夹带到气体流中，从而增加了气体进料的分散均匀度，使得金属氢化物与气体充分接触实现充分反应。

一种采用该反应系统生产碳材料的方法：

S1、固体原料输送到固体进料装置，通过真空设备将固体进料装置抽成真空状态，随后将与反应器相连的第二控制阀开启，将反应器腔体内气体返充到固体进料装置内，关闭第二控制阀，反复三次，使固体进料装置内气氛纯净，然后将固体原料送到反应器内；

S2、开启第四控制阀，气体进料装置通过文丘管将气体经进气管充入反应器内，驱动电机带动搅拌叶桨叶轮运转，然后通过加热管加热导热油来触发反应进行；

或同时开启第一控制阀、第四控制阀和第五控制阀，文丘管内气体与液体先混合，驱动电机带动搅拌叶桨叶轮运转，气液两相流通过进气管注入反应器内来触发反应进行；

或真空设备将反应器内气体抽掉，开启第四控制阀，驱动电机带动搅拌叶桨叶轮运转，气体进料装置通过文丘管将气体经进气管快速充入反应仓内，触发整个反应的进行；

S3、反应结束并冷却后，排出反应剩余气体，液体进料装置将水注入到反应器内，搅拌12-15h，反应器底部的出料口开启，过滤网将多孔碳材料吸附在过滤面上形成滤渣，水洗，滤液和水洗废液进入收集分离装置的废液回收处理设备，加热管将导热油加热，反应器升温，烘干，得到多孔碳材料并通过装袋设备装入袋内。

S4、收集结束后，关闭第三控制阀，搅拌叶桨旋转，同时液体进料装置将水注入反应器内并清洗，清洗液经出料口排出，随后加热管将导热油加热并将剩余水分烘干，然后用抽真空设备将反应器内气体抽干，开启第四控制阀将气体进料装置内气体通过文丘管经进气管快速充入反应器内。

作为优选的，步骤S2中所述液体的添加量与金属含氢化合物的质量比为0.001％～50％。

本发明的有益效果是：

1.本发明的反应系统适用于高压环境，可实现气体与反应器之间的气密性连通，实现气体连续往反应器中充气；

2.本发明将水和气体的两相流到达进气管端部，通过带有水流导向叶片的导流器，将水滴重新夹带到气体流中，从而增加了气体进料的分散均匀度，使得金属氢化物与气体充分接触实现充分反应。

3.本发明制备碳材料的反应系统，既可以单独为反应提供所需条件(加热、搅拌、通气、注液等)，又可以多条件同时配合使用，满足不同反应的要求；

4.本发明反应系统的所有阀门、温度传感器、压力传感器、油浴加热管等都与控制器相连接，利用控制器监控反应过程中温度、压力等参数，提高了反应的转化率和产品质量，自动化程度高。

5.本发明反应系统可实现进料、反应、过滤、清洗、烘干和装袋的连续操作，保证了整个反应系统的无间隙工作，保证了高产量，减少了劳动量。

附图说明

图1是反应装置的整体示意图；

图1中，1、固体进料装置，2、气体进料装置，3、液体进料装置，4、收集分离装置，5、控制器，6、反应器；

图2是反应装置的剖视图；

图2中，6、反应器，7、固体进料口，9、液体进料口，10、驱动电机，11、搅拌叶轮，12、加油/泄压口，13、导热硅油，14、加热管，15、出油口，16、温度传感器，17、出料口；

图3是反应装置的俯视图；

图3中，7、固体进料口，8、气体进料口，9、液体进料口，11、搅拌叶轮，13、导热硅油，14、加热管，18、观察/检修窗，19、气体压力调节口；

图4是气体进料装置的文丘管内按角度注水示意图；

图4中，4（a）为液体与气体以90度角注入，4（b）为液体与气体以0 度角注入；

图5是气体进料装置的进气管内导流器示意图。

具体实施方式

下面通过具体实施例，并结合附图，对本发明的技术方案作进一步的说明。

如附图1、附图2和附图3所示，一种用于制备碳材料的反应系统，包括反应器6、固体进料装置1、气体进料装置2、液体进料装置2、收集分离装置4、传感器和控制器5；反应器6顶部设有固体进料口7、气体进料口8和液体进料口9，底部设有出料口17，出料口17设有滤网，所述反应器6设有夹套，所述夹套灌装导热油13，夹套内设有加热管14，所述反应器6设有搅拌机构，所述搅拌机构包括驱动电机10和搅拌轴22，搅拌轴设有三叶状搅拌叶桨11，驱动电机10与控制器6电连接；液体进料装置3与液体进料口9通过第一控制阀连通，固体进料装置1与固体进料口7通过第二控制阀连通，收集分离装置4与出料口17通过第三控制阀连通，气体进料装置2 与气体进料口8通过第四控制阀连通；所述气体进料装置2包括文丘管和进气管，所述文丘管设于第四控制阀上游，所述文丘管支路与液体进料装置3通过第五控制阀连通，所述进气管一端伸入反应器6内并在管腔内靠近端部设有导流器21，所述导流器21为弹性导流叶片；所述传感器包括温度传感器和压力传感器，温度传感器设于反应釜底部，压力传感器设于反应釜顶部。

所述文丘管能单独充气，也能将气液两相实现混合。

所述反应系统还包括抽真空设备，所述抽真空设备通过带控制阀的管路与固体进料装置1和反应器6相连；所述收集分离装置4包括装袋设备和废液回收处理设备。

图4是本发明的文丘管示意图，以实现将液体31夹带到气体流 21中。

图4（a）为液体31在文丘管中以相对于气体流21以90度角注入，该文丘管的位置通过减少气体的流动面积从而增加气体流速，因而可以更好地将液体31分开成小液滴32，液体31可更好地夹带到气体流21中，形成两相流混合物33。液体31可以在文丘管的位置以多个小角度出口向外喷射，以增加气体和液体的混合。

图4（b）为液体31在文丘管中以相对于气体流21以0度角注入，部分液体31靠着文丘管内壁保持环形流动，部分液体31在气体21 注入管道的边缘之后以液滴32形式被夹带到气体21中成为两相流混合物33。

图5是进气管中弹性导流叶片的示意图。

实施例1本反应系统应用于注液和通气反应的实例，本系统气体和液体在文丘管内混合。

采用文献中加水触发氢化锂与二氧化碳反应生成碳材料，整个反应都可在本反应装置中进行。

下面结合附图，对本反应装置进行详细说明。

本反应装置的工作过程为：固体原料(氢化锂)输送到固体进料装置1，通过真空设备将固体进料装置抽成真空状态，随后开启第二控制阀，将充满反应器6腔体的二氧化碳气体返充到进料固体进料装置1内，关闭第二控制阀，反复三次，确保固体进料装置1内气氛纯净，将袋装原料送到反应器6内。

同时开启第一控制阀、第四控制阀和第五控制阀，文丘管内气体与液体先混合，驱动电机10带动搅拌叶桨11叶轮运转，气液两相流通过进气管注入反应器6内来触发反应进行，与控制器5连通的温度传感器和气体压力传感器同时工作，监测整个反应的进行，整个反应过程可通过观察/检修窗18观察。

反应结束并冷却后，将反应剩余气体抽掉，液体进料装置3将水注入到反应器6内。反应产物氧化锂和碳酸锂溶于水中，而多孔碳材料以不溶物的形式悬浊于水中，搅拌10h后，开启第三控制阀和出料口，通过过滤网将多孔碳材料吸附在过滤面上形成滤渣，反复进水过滤两遍后，加热管14将高温导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，最终得到的干燥多孔碳材料从出料口17收集装袋。

收集结束后，第三控制阀关闭，搅拌叶桨11旋转，同时液体进料装置3将水再次注入，来达到对整个反应仓的清洗，清洗液经由出料口17排出。加热管14将导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，并由真空设备抽干，将气体进料装置2内二氧化碳通过进气管充入反应器6内，保证整个反应仓内的气氛纯净。

清洗结束后，重复以上进料操作，从而达到整个过程的全自动持续生产。每一步都可在控制面板显示控制，由软件记录并按照程序运行，无需人工监守。

实施例2本反应装置应用于加热和通气反应的实例

下面结合附图，对本反应装置进行详细说明。

本反应装置的工作过程为：袋装原料输送到固体进料装置1，通过真空设备将进料装置抽成真空状态，随后开启第二控制阀，将充满反应器2腔体的二氧化碳气体返充到固体进料装置1内，关闭固体进料口，反复三次，确保固体进料装置1内气氛纯净，将袋装原料送到反应器6内。

开启第四控制阀，气体进料装置(2)通过文丘管将气体经进气管充入反应器(6)内，驱动电机(10)带动搅拌叶桨(11)叶轮运转，加热管(14)加热导热油(13)，将整个反应器6升温，达到预设温度，从而触发整个反应的进行，通过温度传感器和气体压力传感器记录的温度和气体压力变化，判断反应是否完全反应。

反应结束并冷却后，将反应剩余气体抽掉，液体进料装置3将水注入到反应器6内。反应产物氧化锂和碳酸锂溶于水中，而多孔碳材料以不溶物的形式悬浊于水中，搅拌12h后，开启第三控制阀和出料口，通过过滤网将多孔碳材料吸附在过滤面上形成滤渣，反复进水过滤两遍后，加热管14将高温导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，最终得到的干燥多孔碳材料从出料口17收集装袋。

收集结束后，第三控制阀关闭，搅拌叶桨11旋转，同时液体进料装置3将水再次注入，来达到对整个反应仓的清洗，清洗液经由出料口17排出。加热管14将导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，并由真空设备抽干，将气体进料装置2内二氧化碳通过进气管充入反应器6内，保证整个反应仓内的气氛纯净。

清洗结束后，重复以上进料操作，从而达到整个过程的全自动持续生产。每一步都可在控制面板显示控制，由软件记录并按照程序运行，无需人工监守。

实施例3本反应系统应用于单独充气反应的实例

下面结合附图，对本反应装置进行详细说明。

本反应装置的工作过程为：袋装原料输送到固体进料装置1，通过真空设备将进料装置抽成真空状态，随后开启第二控制阀，将充满反应器2腔体的二氧化碳气体返充到固体进料装置1内，关闭固体进料口，反复三次，确保固体进料装置1内气氛纯净，将袋装原料送到反应器6内。

真空设备将反应器6内气体抽掉，形成真空氛围，开启第四控制阀，驱动电机10带动搅拌叶桨11叶轮运转，气体进料装置2通过文丘管将气体经进气管快速充入反应仓内，触发整个反应的进行，通过温度传感器和气体压力传感器记录整个过程的温度和气体压力变化，判读反应是否已经反应完全。

反应结束并冷却后，将反应剩余气体抽掉，液体进料装置3将水注入到反应器6内。反应产物氧化锂和碳酸锂溶于水中，而多孔碳材料以不溶物的形式悬浊于水中，搅拌12h后，开启第三控制阀和出料口，通过过滤网将多孔碳材料吸附在过滤面上形成滤渣，反复进水过滤两遍后，加热管14将高温导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，最终得到的干燥多孔碳材料从出料口17收集装袋。

收集结束后，关闭第三控制阀，搅拌叶桨11旋转，同时液体进料装置3将水再次注入，来达到对整个反应仓的清洗，清洗液经由出料口17排出。加热管14将导热油13加热，反应器6升温，将剩余水分烘干，并由真空设备抽干，将气体进料装置2内二氧化碳通过进气管充入反应器6内，保证整个反应仓内的气氛纯净。

以上实例中各个步骤都可由控制器5全自动监控，并可由控制面板进行人为干预操作，整个反应过程可由观察/检修窗18观察。

以上对本反应装置做了实例性的描述，应该说明的是，本发明的实现不受上述实施例限制，在不脱离本发明的核心的情况下，任何简单变形、修改或其他本领域技术人员能够不花费创造性劳动的等同替换均落入本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种用于制备碳材料的反应系统，包括反应器(6)，所述反应器(6)顶部设有固体进料口(7)、气体进料口(8)和液体进料口(9)，底部设有出料口(17)，其特征在于：所述反应系统还包括固体进料装置(1)、气体进料装置(2)、液体进料装置(3)、收集分离装置(4)、传感器和控制器(5)；液体进料装置(3)与液体进料口(9)通过第一控制阀连通，固体进料装置(1)与固体进料口(7)通过第二控制阀连通，收集分离装置(4)与出料口(17)通过第三控制阀连通，气体进料装置(2)与气体进料口(8)通过第四控制阀连通；所述气体进料装置(2)包括文丘管和进气管，所述文丘管设于第四控制阀上游，所述文丘管支路与液体进料装置(3)通过第五控制阀连通，所述进气管一端伸入反应器(6)内并在管腔内靠近端部设有导流器(21)；所述出料口(17)设有滤网。

2.根据权利要求1所述的用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：所述文丘管内液体相对于气体以90度角或0度角注入。

3.根据权利要求1所述的用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：所述导流器(21)为弹性导流叶片，所述传感器为温度传感器和压力传感器，温度传感器设于反应器底部，压力传感器设于反应器顶部。

4.根据权利要求1所述的用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：

反应器(6)设有夹套，所述夹套灌装导热油(13)，夹套内设有加热管(14)。

5.根据权利要求1所述的用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：所述反应器(6)设有搅拌机构，所述搅拌机构包括驱动电机(10)和搅拌轴(22)，搅拌轴设有搅拌叶桨(11)，驱动电机(10)与控制器(6)电连接。

6.根据权利要求5所述的一种用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：所述搅拌叶浆(11)为三叶状。

7.根据权利要求1所述的一种用于制备碳材料的反应系统，其特征在于：所述反应系统还包括抽真空设备，所述抽真空设备通过带控制阀的管路与固体进料装置(1)和反应器(6)相连；所述收集分离装置(4)包括装袋设备和废液回收处理设备。

8.一种采用权利要求1所述的反应系统生产碳材料的方法：

S1、固体原料输送到固体进料装置(1)，通过真空设备将固体进料装置(1)抽成真空状态，随后将与反应器(6)相连的第二控制阀开启，将反应器(6)腔体内气体返充到固体进料装置(1)内，关闭第二控制阀，反复三次，使固体进料装置(1)内气氛纯净，然后将固体原料送到反应器(6)内；

S2、开启第四控制阀，气体进料装置(2)通过文丘管将气体经进气管充入反应器(6)内，驱动电机(10)带动搅拌叶桨(11)叶轮运转，然后通过加热管(14)加热导热油(13)来触发反应进行；

或同时开启第一控制阀、第四控制阀和第五控制阀，文丘管内气体与液体先混合，驱动电机(10)带动搅拌叶桨(11)叶轮运转，气液两相流通过进气管注入反应器(6)内来触发反应进行；

或真空设备将反应器(6)内气体抽掉，开启第四控制阀，驱动电机(10)带动搅拌叶桨(11)叶轮运转，气体进料装置(2)通过文丘管将气体经进气管快速充入反应仓内，触发整个反应的进行；

S3、反应结束并冷却后，排出反应剩余气体，液体进料装置(3)将水注入到反应器(6)内，搅拌12-15h，开启第三控制阀，反应器底部出料口(17)的过滤网将多孔碳材料吸附在过滤面上形成滤渣，洗涤，滤液和洗涤废液进入收集分离装置(4)的废液回收处理设备，加热管(14)将导热油(13)加热，反应器(6)升温，烘干，得到多孔碳材料并通过装袋设备装入袋内。

S4、收集结束后，关闭第三控制阀，搅拌叶桨(11)旋转，同时液体进料装置(3)将水注入反应器(6)内并清洗，清洗液经出料口(17)排出，随后加热管(14)将导热油(13)加热并将剩余水分烘干，然后用抽真空设备将反应器(6)内气体抽干，开启第四控制阀将气体进料装置(2)内气体通过文丘管经进气管快速充入反应器(6)内。