CN109196596A - 将废弃的氧化铀燃料转化为熔盐反应堆燃料 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种再处理废核燃料的方法。将废核燃料加入到含有卤化物盐电解质的电还原池中，该电还原池的温度高于金属形式的废核燃料中的铀和高级锕系元素的熔点。操作电还原池以电化学还原废核燃料以形成废核燃料中存在的铀和高级锕系元素的合金，其中继续进行电化学还原，直到废核燃料的未还原组分的浓度足够低以使合金凝聚。

Description

将废弃的氧化铀燃料转化为熔盐反应堆燃料
技术领域
本发明涉及废核燃料的再处理和用于核反应堆的熔盐裂变燃料的生产。
背景技术
传统的核反应堆废核燃料再处理是一个复杂而昂贵的过程。人们对开发所谓的热解加工方法有很大兴趣，这种方法可以降低成本并生产相对低纯度的钚。这种低纯度钚可用于熔盐反应堆，其中纯度不如常规燃料反应堆那么重要。
用于分离废弃的氧化铀燃料中的铀和钚的热解加工通常需要将燃料转化为金属形式。
将铀或其他锕系元素氧化物转化为金属的工业标准方法是铝热反应，其中氧化物与钙金属放热反应形成氧化钙和锕系金属。这具有生产大量放射性污染的氧化钙的缺点。
已被研究的第二种方法是通过所谓的“剑桥FFC法”电化学还原电解质中的氧化物。这将固体氧化物原位还原成固体金属，并且在商业上用于生产难熔金属。然而，由于氧化物的不完全还原导致在氧化过程中污染后续阶段，因此尝试将其用于废核燃料(Choiand Jeong，Progress in NaturalScience：Materials International 25(2015)572-582).
美国原子能委员会在1960年代试图采用第三种方法(Piper，US3052611)，其中电解质中氧化铀的电化学还原高于铀金属的熔点旨在从电化学还原剂连续生产纯熔融铀金属-与用于冶炼铝的过程类似的过程。不幸的是，这是相对不成功的，因为铀不能凝聚，而是生产涂覆有氧化铀的金属喷点。由于铀被碳污染，试图通过将石墨与氧化铀混合来克服这一缺点是不成功的。三菱在1990年代的进一步尝试导致需要使用漂浮在熔融铀上的第二种较轻的熔融合金以防止铀被氧化物污染(JPH09228089(A)-1997-09-02)。由于所有金属在熔融铀中都具有一定的溶解度，因此也会导致铀金属的污染。
一旦氧化物转化为金属，铀、其他锕系元素和其他金属的分离可以通过两个方法被执行。
第一个方法是电化学，在阿贡国家实验室(OECD/NEA核化学分离核应用ISBN 92-64-02071-3)中首创。在该过程中，首先将铀从不纯的金属阳极电化学转移到铁阴极，其中高纯度铀以树枝状形式沉积。其他锕系元素保留在电解质中，然后通过连续电解转移到熔融的镉或铋阴极中。该方法的主要缺点是铀的树枝状形式，这意味着它必须从电还原池中物理转移，具有枝晶断裂的风险和不可避免的铀的大量污染，其中电解质被捕获在枝晶之间和之内。因此需要额外的步骤来纯化树枝状铀。
第二方法(例如Kinoshita et al，J.Nuclear Science and Technology，36：2.189-197)涉及将不纯金属分配在低熔点金属如镉或铋和熔盐之间。分离基于这种系统中不同金属的不同分配行为。然而，这种方法具有相当大的复杂性，因为需要从铋或镉中回收锕系元素，并且铀在这些金属中的低溶解度需要使用相对大的体积。
到目前为止，这两个方法都很复杂，涉及很多阶段。并且都没有被商业化。因此，仍然需要一种简单的方法来实现将废氧化铀基反应堆燃料转化为用于改进反应堆，特别是用于熔盐反应堆的燃料。
发明内容
根据本发明的一个方面，提供了一种再处理废核燃料的方法。该方法包括将废核燃料添加到含有卤化物盐电解质的电还原池中，该电还原池的温度高于金属形式的存在于废核燃料中的铀和高级锕系元素的熔点；并且电化学还原废核燃料以形成废核燃料中存在的铀和高级锕系元素的合金，其中继续进行电化学还原，直到废核燃料的未还原组分的浓度足够低以使合金凝聚。
废核燃料可包括氧化铀、氧化钚、铀金属和锕系卤化物盐中的一种或多种。
该方法还可包括从电还原池中去除熔融合金。任选地，仅在充分的电化学还原之后才进行去除，使得最初存在于废核燃料中的钚的至少四分之一在熔融合金中。
在从电还原池中去除熔融合金后，它可以逆流并与含有卤化铀的熔盐接触，从而形成熔盐裂变燃料，任选地在逆流交换器中。或者，熔盐和卤化铀之间的接触可以分批进行。熔融合金和熔盐的流速可以使得在单位时间内通过该过程的熔盐中的卤化铀的摩尔数大于在单位时间内通过该过程的熔融合金中高锕系元素和镧系元素的摩尔数。
包含卤化铀的熔盐可以由60％的卤化钠和40％的卤化铀组成，其中卤化铀是天然铀。
可以使用相同的电解质多次执行添加废核燃料、电化学还原废核燃料和从电还原池中去除熔融合金的步骤。
在电化学还原废核燃料的最后步骤之后，可以进行彻底电解以消除电解质中的锕系元素，彻底电解产生包含钚，镅和镧系元素的合金。包含钚，镅和镧系元素的合金可以与熔盐逆流并与之接触，所述熔盐包含与所述合金中镧系元素和其他非锕系元素金属的浓度等量或更低浓度的卤化铀，使得熔融合金与熔盐接触时，熔盐基本上不含锕系元素。
由上述方法得到的电解质可用作热交换器的热源，以便发电或生热。电解质可以储存在不锈钢或其他耐熔盐腐蚀的材料的防漏导热容器中，并且浸没在冷却剂罐中包含的冷却剂中，其中热交换器部分地浸没在所述冷却剂中。冷却剂可以是熔盐，任选的是亚硝酸盐或硝酸盐。冷却剂罐的尺寸可以使得每个容器被足够的冷却剂包围以掩蔽由电解质发射的辐射。
根据本发明的另一方面，提供了一种用于再处理废核燃料的装置。该装置包括电还原池，该电还原池包括被配置成容纳熔盐电解质的罐；加热系统，该加热系统被配置成将罐保持在高于金属形式的废核燃料中存在的铀和更高锕系元素的熔点的温度；位于罐内的阳极和阴极，其被配置成电化学还原废核燃料，以形成废核燃料中存在的铀和高级锕系元素的合金。该装置还包括：进料，其被配置为向电还原池提供废核燃料；合金去除系统，被配置为从电还原池中去除合金；以及控制器，其被配置成使电还原池继续电化学还原废核燃料以继续直到废核燃料的未还原组分的浓度足够低以使合金凝聚，然后使得合金去除系统以去除合金。
该装置还可包括逆流交换器，该逆流交换器被构造成使合金去除系统去除的合金在一个方向上流动，并使包含卤化铀的熔盐在与熔融合金接触的相反方向上流动。
被构造成与铀合金接触的组分可包括以下中的一种或多种：钽；钨；氧化钇涂层；氧化锆；以及石墨。
阳极可以由碳或铱形成，并且可以定位成使得它在使用期间浸没入合金中。
附图说明
图1是用于还原废核燃料的电还原池的示意图；
图2是逆流交换器的示意图；
图3是用于发电的装置的示意图；以及
图4是示出再处理废核燃料的方法的流程图。
具体实施方式
氧化铀基的废核燃料首先在高于铀熔点(＞1132℃)的电还原池中还原成金属形式。然而，任选地，可以将另外的金属元素如铁添加到电还原池中，使得铀形成较低熔点的合金，从而允许电还原池在较低温度下操作。然而，这导致可能不太理想的含有大部分第二金属元素的铀产品。
图1中示出了合适的电还原池100的示意图。该装置包括外部结构101，其封闭电解罐102。电解罐102包含电解质103，其中浸没有阳极104(优选地朝向电解质的顶部)和阴极105。将废核燃料从进料106添加到电解质中，并形成层107。当电流在阳极和阴极之间通过时，废燃料被电化学还原以在阴极105处形成合金108。合金下沉到罐102的底部，并且阴极优选地定位成使得阴极在合金形成时浸没入合金中。该过程在一定温度下进行，使得所得合金熔化-通过位于外部结构和罐之间的绝缘体110内的加热器和冷却管道109控制温度。阳极处的电解产物通常是气体(例如，当废燃料是氧化物燃料时为氧气，或者当废燃料是熔盐燃料时为卤化物)，并且经由废气管111将其释放到冷凝器中(未示出)。该装置还包括合金去除系统(未示出)，用于从电解槽中移除熔融合金。
该装置可用于各种废核燃料(例如，氧化铀基的燃料)，熔盐裂变燃料或包含金属铀的燃料，但为了便于理解，将以氧化铀基燃料的形式对其进行描述。
虽然许多电还原器的设计是可能的，但是可以在设计中内置许多特别有用的方面。与熔融铀接触的建筑材料应在相当长的时间内防熔融铀。钽或钨是不错的选择。或者，与铀接触的金属可以涂覆氧化钇(氧化钇)以抵抗熔融铀的侵蚀。等离子喷涂的应用是实现相干和粘附涂层的既定技术。氧化锆既可以用作结构材料本身，也可以用作涂层，但它的性能稍差于氧化钇。石墨也是一种可能的结构材料，但它与熔融铀反应缓慢，并会导致所生产合金的碳化铀污染。
阳极可以使用与铝冶炼厂的阳极中使用的技术类似的技术由石墨或其他碳材料形成。然而，阳极将被氧化并被消耗，这会导致铀合金中的碳化物形成。替代物是贵金属电极，铱是用于此目的的特别耐受的金属。
熔融铀的泵送是一种具有挑战性的应用，并且通过使用汲取管的气体压力置换从电还原池转移熔融合金和废熔盐电解质可能是方便的。电感或电阻加热元件可以与冷却盘管一起构建在装置中，用于在积聚的裂变产物产生的热量过多时使用。可以使用熔盐中的电化学传感器测量电还原池中的还原状态。电还原池中电解质的混合可以通过对流或通过使用机械搅拌装置来实现。
该过程不以US3052611和JPH09228089中所述的连续方式操作，因为这导致铀金属被氧化铀污染的实质性问题，并且导致仅一小部分高级锕系元素被还原成合金。相反，将氧化铀基燃料重复添加到电还原池中，直到被氧化物污染的熔融铀层达到所需的量。然后停止添加氧化物，但继续电还原，直到基本上所有的氧化铀都、大部分的镎、钚、镅和锔、废燃料中少量的镧系元素裂变产物和少量的电解质盐一起被还原成金属。这允许铀合金凝聚，并且还原持续至少足够长时间以使其发生。在使用钙基电解质的情况下，钙在熔融铀中非常低的溶解度将合金的钙含量限制到非常低的量，其中大部分还原的钙金属溶解在熔盐而不是铀合金中。
电解质盐可以是任何合适的盐，包括元素周期表中的任何第1或第2族金属，如氯化物或氟化物。然而，在电还原池中许多第1族金属可以被大量还原并且在所用温度下是挥发性的，这产生了气体管理和用1或2族金属污染铀合金的问题。作为氯化物，钙是电解质盐的特别好的选择，任选地加入少量氧化钙，或者作为与第1族金属氟化物的低熔点混合物的氟化物。
由该方法得到的铀合金从电还原池中抽出并进入熔融金属/熔盐接触器，其中金属和盐以逆流方式流动。许多接触器的设计是实用的，但是图2中示出了示例性的简单板柱式接触器。可以理解，其他设计可以包括将熔融金属喷射到上升的熔盐流中，螺旋混合逆流柱或本领域已知的其他方式。
图2的逆流柱包括熔融合金流入物211和流出物212，以及熔盐流入物221和流出物222。流入物和流出物被定位成使得熔盐220在与熔融合金210相反的方向上流动。为了增加熔盐220和熔融合金210之间的接触面积，提供了多个盘201，每个盘在盘和柱壁之间在交替的侧面具有间隙，使得液体以“之字”在柱上向上或向下排列。惰性气体202设置在柱的顶部，以防止与熔盐或熔融合金的任何不希望的反应，并且逆流柱由不与熔融合金或熔盐反应的材料制成。
基于卤化铀盐，熔盐可选用另外的盐如氯化钠来改性以降低其熔点或浓度。当这种盐与铀合金接触时，合金中的金属与盐中的卤化铀交换。
表1示出了当该合金与40％三氯化铀60％NaCl熔盐接触时，通过在氯化钙电解质中电还原废氧化物燃料而生产的典型铀合金的每种金属组分的％，使得合金中的总钚和高级锕系元素含量等于盐中氯化铀的50摩尔％。钙和其他活性金属(包括大多数镧系元素)几乎与氯化铀定量交换，金属进入盐相，铀从盐相转移到铀合金中。
钚和镅部分转移到盐相中，而更贵重的金属，包括镎和锔，基本上保留在铀合金中。在许多逆流阶段重复进行，这将导致钚和镅几乎定量地随着钙、镧系元素等进入盐相。
表1
该过程的熔盐输出是锕系元素卤化物与其它卤化物的混合物，其可以在熔盐燃料反应堆中使用而无需进一步处理。通过改变逆流接触器中铀合金与铀盐的比例，可以很容易地调节输出燃料的钚含量。残留的铀合金含有更多的贵金属裂变产物和大部分的锕系元素镎和锔。它具有放射性但处于相对较低的水平，并且由于其高密度和低产热，它可以紧凑地储存以备将来使用，可能作为核反应堆中的污染物可接受的增殖材料。
再次参考图1，在去除铀合金之后，电还原器池100中的电解质仍含有大量的镅和钚。当铀合金全部或部分地从电还原池中排出时，添加新的废氧化物燃料并重复该过程。这可以多次使用相同的电解质(即，不更换电解质)，直到电解质中裂变产物的积聚显着改变电还原池的电化学行为或产生超过电还原池能够容忍的衰变热。通常，每吨电解质可处理多达100吨的废燃料。
此时，当从电还原池中抽出最后一批铀合金时，进行最后的更彻底的电解，直到基本上所有的镅和钚被还原成金属，留下不含锕系元素的电解质。
从电还原池100中除去该电解质以便处理。剩余的合金(其相对富含镧系元素以及含有剩余的钚和镅)沿着熔融金属/熔盐逆流系统(再次，可选地，使用图2中所示的装置)传递，其中熔盐是卤化铀基的盐。调节盐和合金流的量，使得盐中铀的摩尔量等于合金中镧系元素的实质量(但小于摩尔当量)。
合金中的一些镧系元素进入熔盐，完全将铀从盐中置换到合金中。然后将富含镧系元素而不含锕系元素的盐用于清除，可选地通过将其添加到废电解质中，尽管镧系元素的高值和低放射性可使它们从盐中的回收有用。剩余的合金，基本上含有所有锕系元素和最初在合金中的一部分镧系元素，可以与一批新鲜电解质一起返回到图1的电还原池100中。
富含镧系元素的合金的替代处理是分批或以逆流方式与通过富含镧系元素的合金的部分或完全卤化形成的熔盐接触。不含锕系元素，富含镧系元素的熔盐相与含有基本上所有锕系元素的合金一起生产。
然后可以用添加到新电解质中的氧化铀颗粒重复整个过程。由处理富含镧系元素的合金产生的合金中的镧系元素和钙与添加的氧化铀发生化学反应，产生金属铀并将残留的镧系元素返回到电解质中。
这个过程的输出是来自电还原器的废气流(主要是惰性气体和氧气)、一种富含裂变产物的无锕系元素熔盐(其相对快速地衰减到安全水平(约300年，而当锕系元素存在时为300,000年))、含有贵金属裂变产物的铀合金、锔和镎、以及用于熔盐燃料反应堆的“即用型”燃料。在这种反应堆中使用的常见卤化物是氯化物和氟化物，并且可以用作该过程的基础。注意，使用氯化物基电还原器不会妨碍使用氟化物基熔盐/熔融金属逆流装置。
这个方法只需要两件设备，可以很容易地集成到一个系统中并且只需很少的转移。因此，它比先前提到的任何高温处理方法简单得多。
虽然已经使用氧化铀基的废燃料作为进料描述了该方法，但是相同的方法可以用于其他废燃料形式。金属燃料可以直接添加到电还原池中，其中锕系元素化合物与裂变产物的电还原将所有锕系元素转化为金属形式，以在该过程的第二阶段转化成熔盐反应堆燃料。熔融的锕系卤化物盐燃料也可以通过相同的方法再加工，除了废气流是氯气或氟气而不是氧气。
处理吞吐量
该过程的速率限制步骤是电还原，并且该步骤的吞吐量与可实现的电流密度成正比。
诸如用于EBRII实验再处理器的电解精炼器在失去其分离种类的能力之前可以仅实现有限的电流密度。100mA/cm2被认为是一个好结果。电还原器不受此限制。其电流密度由高电极电位引起不希望的化学反应的点控制。在阳极处，这是氯气或氟气以及氧气的产生，其需要非常大的过电位。在阴极，它是钙和镧系元素以及铀的还原，尽管两种反应都可以通过与氧化铀的简单化学反应来逆转，因此可以在很大程度上耐受。
电流密度1A/cm2很容易实现，并且与铝冶炼厂常规实现的密度相当。
示例性的中试规模1m直径的电还原器具有7850cm2的阴极面积，因此在1A/cm2下实现7850A的电流。
1法拉第相当于1摩尔的电子数量。由于铀是四价的，因此需要4法拉第将1摩尔的UO2还原为铀金属。
1法拉第等于26.8安培小时，因此示例性的1米直径电还原池将产生：
7850/4/26.8＝每小时73摩尔铀
这相当于每小时19.7千克或每年172吨UO2。转换为20％PuCl3的熔盐燃料，这相当于每年0.6吨钚和2.2吨全强度燃料。
扩大该方法相对简单。考虑到输出燃料盐中相对较高的裂变浓度，限制因素是关键性问题。该问题可以通过避免大到足以允许临界的容器而避免。输出的熔盐燃料是唯一具有潜力达到危险程度的组合物，并且可以直接被包装在抗危险储存容器中。仔细调节图2的逆流装置中的流动条件可以足够精确地控制对输出燃料盐组合物，以允许其直接被包装到燃料组件中，从而消除对重新熔化，混合和再包装的任何需要。还可以基于输出熔盐流中的电化学传感器的输出自动调节流动条件。
废电解质的再利用
将废核燃料转化为熔盐反应堆燃料的方法的结果是废电解质在重复使用多次后含有高度浓缩形式的主要产生热量的裂变产物同位素。这确实可能最终限制电解质的再利用。
废电解质具有高的产热能力。根据通过它处理的废核燃料的量可能高达每吨输入废燃料产生热量的100-500倍。根据从反应堆中去除废燃料的时间，该量可以是每吨100kW的量级。
通过添加少量金属锆或其他活性金属，废电解质可可选地对标准钢基本上无腐蚀性。添加其盐是电解质主要成分的金属可以是特别有利的，因为这些金属在其自身的熔盐中具有显着的溶解度，因此提供优异的腐蚀控制。将产热盐包装在合适的容器中，该容器可以焊接封闭，内部具有气体空间，以允许盐的膨胀。不锈钢是一种合适的容器。
该盐具有足够高的发热能力而具有实用价值，但具有高辐射。为了获得最佳的发电量，其温度应该在600℃左右或更高，以便它可以为标准的高效过热蒸汽循环提供动力，尽管其他用于将热量转换为电能的选择(例如斯特林发动机、热电装置、布雷顿循环发动机等)可能是出于某些目的而优选的。它还应该有效地筛选其伽马辐射的发射。
图3中示出了利用该热源的合适装置。该装置包括罐301，罐301包含蓄热介质302，发热的废电解质盐容器303浸在302中。热交换器304也浸在蓄热介质中，并且可以连接到发电机305，或者热量可以直接用作“过程热”。特别有用的介质是“太阳能盐”，它是硝酸钠和硝酸钾的混合物，诸如硝酸钾、硝酸钠、亚硝酸混合物的其他选择。熔融的太阳能盐可任选地用廉价的固体材料如碎石膨化。其它介质如高温油也是合适的，尽管来自热源的伽马辐射的辐射分解会限制它们的实际寿命。
围绕罐的周边的热交换器允许太阳能盐中的热量传递到用于涡轮发电机组的工作流体。理想情况下，经由自然对流，罐中的太阳能盐流动不会导致向罐内的移动部分，尽管泵送流是一种选择。大量的太阳能盐提供了有效的辐射掩蔽，但也为装置提供了高的热惯性，使得如果热源连续放热，比如100kW，那么涡轮发电机可以在一天的部分时间内以两倍的速率汲取热量。当诸如此类的装置用于难以实现其他生产/需求管理方法的偏远社区时，该功率输出变化尤其重要。
如果存在分配系统，则可以丢弃来自涡轮发电机的废热或用于加热。
罐中的冷却剂也可以直接用作生热热源。
实施例1-将废CANDU反应堆燃料转化为熔盐反应堆的燃料
化学去除
完全用过的CANDU燃料组件在400℃的HCl气体流中化学脱除。将锆合金4合金中的锆转化为气态ZrCl4(B.Pt.331℃)并收集在冷凝器中。同样释放到气相中的是燃料包壳空隙中的填充气体以及未被捕获的氧化物颗粒中的少量裂变气体-主要是氙和氪。HCl在很大程度上不会侵蚀氧化物颗粒，使得颗粒中含有大部分裂变产物。
锆合金4(Fe、Sn和Cr)中的三种次要合金金属在此过程中表现不同。Fe和Cr形成非挥发性的二氯化物，因此保持为细碎的固体。Sn形成SnCl2，其在400℃下具有显著的蒸气压，因此基本上以ZrCl4进行。
来自CANLUB润滑剂的石墨仍然是薄片。然而，少量的Zr和碘的复合碳化物在CANLUB中在废CANDU燃料中形成，因此将产生少量的碳和碘的挥发性物质。这些主要作为ZrCl4冷凝物中的残余污染物回收。过量的HCl冷凝并再循环到氢氯化器中，留下的废气几乎全部由H2和惰性气体组成。
来自包层(石墨、铁和氯化铬)的少量细小残余固体与相对大的燃料颗粒分开收集，作为低水平废物处理。
该过程类似于泽尔塞克斯过程，ORNL/TM-12104)。特别有利的是，在其冷却剂中使用四氟化锆生产反应堆的燃料，因为来自脱层的主要废物流是温和的放射性ZrCl4，其通过与HF的气相反应容易地转化为ZrF4。ZrF4将作为反应堆的冷却剂盐立即上市。可通过蒸馏或氯化去除约1％的Sn污染物，但不太可能需要去除过程，因为SnF2在冷却剂盐中是可接受的微量污染物。
将锆合金包层再循环成有用的材料消除了需要处理的放射性废物的大部分质量和体积。
然而，机械脱层是另一种选择。
电化学还原
将燃料颗粒直接送入电还原器中。这是一种高温电还原池，在1200℃下使用CaCl2/1％CaO电解质，电流密度为1A/cm2。阴极是熔融的铀金属，电还原池半连续运行，定期加入氧化物颗粒直至累积所需量的熔融铀。此时，停止添加氧化铀并继续电解。在这个阶段，大多数高级锕系元素从氯氧化物还原成金属，因为它们是镧系元素的一部分。
当达到所需的锕系元素还原程度时，停止电解，并且从电还原池中排出已含有高级锕系元素和一部分镧系元素作为合金组分的熔融铀合金。然后加入新鲜的氧化铀颗粒并重复该循环。在电解质需要更换之前，多达100个循环是可行的。更换频率由累积的衰变产物产生的热量增加决定，因此会受到废燃料颗粒老化的影响。
当电解质需要更换时，进行更完全的电解以基本上回收所有剩余的锕系元素、大量的镧系元素和从电解质的CaO组分中还原并且可溶于合金中的少量钙。然后取出剩余的无锕系元素电解质并更换。然后加入氧化铀颗粒并使其与保留在电还原池中的铀/锕系元素/镧系元素/钙合金反应。熔融合金中的大多数高级锕系元素，镧系元素和钙在新鲜电解质中作为氯化物和氯氧化物再溶解。然后如上所述重新开始电解并重复多达100次循环。
最终，在100次循环过程的许多重复之后，镧系元素在电还原池中的累积需要去除在更彻底的电解阶段期间形成的合金。使该合金通过逆流熔融合金/熔盐柱，与60％NaCl/40％三氯化铀流相对，其中合金中镧系元素与盐中三氯化铀的当量比为1.2。该过程的产物是富含镧系元素的盐和铀的合金，来自输入合金的高级锕系元素和来自原始合金的一部分镧系元素。将其返回到具有新鲜电解质和废燃料颗粒的电还原池中。
电还原池在底部设有感应加热器，在侧面设有空气冷却盘管。最初，加热器需要将电池维持在工作温度，但随着处理的废物量增加，来自裂变产物的衰变热和电解质的电阻加热足以维持温度。空气冷却盘管理过量的衰变热并确保电解质在铀阴极表面和铱阳极之间连续对流循环。由此避免了对机械混合的需要。
该装置由氧化钇涂覆的钽构成。
铀合金转化为熔盐燃料
熔融的铀合金直接进入逆流液-液提取器，在那里它与初始成分为60％NaCl，40％UCl3的熔盐相反复接触。提取器由氧化钇涂覆的钽制成。UCl3是天然铀，即具有与自然界中发现的相同的同位素比的铀。熔融合金相中活性较高的金属与UCl3反应，生成金属氯化物和铀金属。
调节熔融合金和盐的流速，使得每1mol Pu金属、2mol UCl3进入装置。
将电化学还原阶段和合金转化阶段集成到单个装置中，使用汲取管和气体压力进行熔融合金的转移。
流程图和材料平衡
上述过程产生的材料平衡在下表中给出。
表4铀合金的组分和元素减少的％

Claims (21)

1.一种再处理废核燃料的方法，所述方法包括：
将所述废核燃料添加到含有卤化物盐电解质的电还原池中，所述电还原池的温度高于金属形式的所述废核燃料中的铀和高级锕系元素的熔点；以及
电化学还原所述废核燃料以形成所述废核燃料中存在铀和高级锕系元素的合金；
其中，继续进行电化学还原，直到所述废核燃料的未还原组分的浓度足够低以使所述合金凝聚。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述废核燃料包括以下组中的一种或多种：
氧化铀；
氧化钚；
铀金属；
锕系卤化物盐。
3.如权利要求1或2所述的方法，还包括从所述电还原池中去除所述熔融合金。
4.如权利要求3所述的方法，还包括电化学还原所述废核燃料，直到所述废核燃料中最初存在的钚的至少四分之一在从所述电还原池中去除所述熔融合金之前在所述熔融合金中。
5.如权利要求3或4所述的方法，还包括：
使从所述电还原池中去除的所述熔融合金沿一个方向流动，并使包含卤化铀的熔盐沿与所述熔融合金接触的相反方向逆流，从而形成熔盐裂变燃料。
6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，所述熔融合金和熔盐的流速使得在单位时间内通过所述过程的所述熔盐中的卤化铀的摩尔数大于在单位时间内通过所述过程的所述熔融合金中高级锕系元素加镧系元素的摩尔数。
7.如权利要求5或6所述的方法，其特征在于，包含卤化铀的所述熔盐由60％卤化钠和40％卤化铀组成，其中，所述卤化铀是天然铀。
8.如权利要求5、6或7所述的方法，其特征在于，所述熔融合金和所述熔盐在逆流交换器中相互逆流接触。
9.如权利要求3至8中任一项所述的方法，其特征在于，使用相同的电解质多次进行添加所述废核燃料，电化学还原所述废核燃料和从所述电还原池中去除所述熔融合金的所述步骤。
10.如权利要求9所述的方法，还包括在电化学还原所述废核燃料的最后步骤之后进行彻底电解以便从所述电解质中消除锕系元素，所述彻底电解产生包含钚、镅和镧系元素的合金。
11.如权利要求10所述的方法，还包括在一个方向上使包含钚、镅和镧系元素的所述合金流动，并使熔盐在与所述合金接触的另一个方向上流动，其中，所述熔盐包含与所述合金中镧系元素和其他非锕系金属的浓度相当或更低浓度的卤化铀，使得在所述熔融合金与所述熔盐接触后，所述熔盐基本上不含锕系元素。
12.一种发电或生热的方法，所述方法包括使用如权利要求10所述的方法得到的所述电解质作为热交换器的热源。
13.如权利要求12所述的方法，其特征在于，所述电解质储存在不锈钢或其它耐熔盐腐蚀的材料的防漏导热容器中，并被浸没在冷却剂罐内的冷却剂中，其中，所述热交换器部分浸没在所述冷却剂中。
14.如权利要求13所述的方法，其特征在于，所述冷却剂是熔盐。
15.如权利要求14所述的方法，其特征在于，所述冷却剂是亚硝酸盐或硝酸盐。
16.如权利要求14或15所述的方法，其特征在于，所述冷却剂罐的尺寸使得每个所述容器被足够的冷却剂包围以掩蔽由所述电解质发射的辐射。
17.一种用于再处理废核燃料的装置，所述装置包括：
电还原池，其包括：
罐，其被配置为容纳熔盐电解质；
加热系统，其被配置成将所述罐保持在高于金属形式的所述废核燃料中的铀和高级锕系元素的熔点的温度；以及
位于所述罐内的阳极和阴极，其被配置成电化学还原所述废核燃料，以形成所述废核燃料中的铀和高级锕系元素的合金；
进料，其被配置成向所述电还原池提供废核燃料；
合金去除系统，其被配置为从所述电还原池中去除所述合金；以及
控制器，其被配置成使所述电还原池继续电化学还原所述废核燃料以继续直到所述废核燃料的未还原组分的浓度足够低以使所述合金凝聚，然后使所述合金去除系统去除所述合金。
18.如权利要求17所述的装置，还包括逆流交换器，所述逆流交换器被构造成使所述合金去除系统去除的所述合金沿一个方向流动，并使包含卤化铀的熔盐在与所述熔融合金接触的相反方向上流动。
19.如权利要求17或18所述的装置，其特征在于，被配置成接触所述铀合金的组分包括以下组中的一种或多种：
钽；
钨；
氧化钇涂层；
氧化锆；
石墨。
20.如权利要求17、18或19任一所述的装置，其特征在于，所述阳极由碳或铱形成。
21.如权利要求17至20中任一项所述的装置，其特征在于，所述阳极的位置使得它在使用过程中浸没在所述合金中。
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