CN108956955A - 土壤重金属来源分析及风险评价方法 - Google Patents

土壤重金属来源分析及风险评价方法 Download PDF

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CN108956955A CN201811043753.5A CN201811043753A CN108956955A CN 108956955 A CN108956955 A CN 108956955A CN 201811043753 A CN201811043753 A CN 201811043753A CN 108956955 A CN108956955 A CN 108956955A
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周永章
沈文杰
王若嘉
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Abstract

本发明公开了一种土壤重金属来源分析及风险评价方法，本发明通过土壤‑蔬菜暴露途经摄入重金属的源头‑‑‑蔬菜土壤，综合采用多元统计和傅立叶和谱分析鉴定、解释土壤重金属的双重来源及其形成原因，评价土壤重金属的风险，为环境、土地管理提供参考依据。

Description

土壤重金属来源分析及风险评价方法
技术领域
本发明具体涉及一种土壤重金属来源分析及风险评价方法。
背景技术
土壤不仅是接纳和扩散各种污染物的库与源,而且还是污染物进入生物地球化学营养链的重要媒介。在众多的污染物中,土壤重金属由于其较长的半衰期及非生物降解性,能够在整个物质循环中长期存在,对人类健康构成严重威胁。土壤重金属元素来源受多种因素控制，像母岩物质、工业和农业活动等。然而目前还没有一种系统地对土壤重金属元素来源进行分析的方法。
发明内容
针对上述背景技术存在的问题，本发明旨在提供一种土壤重金属来源分析及风险评价方法。
为此，本发明采用以下技术方案：土壤重金属来源分析及风险评价方法，其特征是包括以下步骤，
步骤一：采集土壤深度为0～20cm的样品，所有样品在室温下风干,除去杂质,然后过2mm聚乙烯筛，取部分样品在玛瑙研钵中研磨，过筛备用；
步骤二：
PH测量：土壤pH值通过pH计测定土壤/水比率为1：2.5的溶液获得；
通过压片法-X射线荧光光谱测定Cr、SiO2、Al2O3和Fe2O3的总量；
通过电感耦合等离子体质谱仪测定Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的全量；
通过原子荧光光谱法测定As和Hg的全量；
步骤三：多元统计及傅立叶和谱分析
首先对土壤重金属及其属性值进行正态分布检验，采用Box-Cox转换之后的数据进行统计分析，因子分析采用主成分分析作为提取方法，方差最大旋转作为旋转方法；聚类分析采用最远邻近法，积矩相关作为距离测度方法。傅立叶和谱分析采用相关图法进行分析，多元统计分析研究元素的组合特征及定性区分元素来源，相关图用于评估空间模型和空间相关性，能显示网格中潜在的趋势和测量网格各向异性；
步骤四：风险评价
运用内梅罗综合指数法量化污染风险，获得潜在污染区域，内梅罗综合指数的计算仅需要每个样品的测量值和给定的评价标准，其通过下列等式计算：
式中，P是相应的每个样品的综合评价分，Ci是在每个样品的某种元素的测量值，i是某种元素，Si是第i种元素的评价标准；
数步骤五：数据处理
描述性统计和多元统计用SPSS16完成。数据转换用MiniTab15处理，傅立叶和谱分析由surfer8.0完成，地图由Arcgis9.2完成。
作为对上述技术方案的补充和完善，本发明还包括以下技术特征。
在步骤二的分析过程中，分别插入8％的GSS-1、GSS-2、GSS-3和GSS-8等国家一级标准物质及5％的密码重复样进行分析质量监控，监控样的分析数据显示样品分析质量符合《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》的规定要求。
步骤四中采用了国家土壤环境质量标准(GB15618-1995)的二级标准 (pH＝6.5～7.5)。根据绿色食品产地土壤环境质量标准(NY/T391－2000)划分为5个污染级别，在求得每个样点的内梅罗综合指数后，用普通克里金插值法对其进行空间插值，获得蔬菜地土壤重金属评价图。基于采样布点较均匀，对每个样点的综合指数依据污染级别分成5个类，可计算每个类在总类数中所占比例。
本发明可以达到以下有益效果：通过本发明可以鉴定重金属的主要来源后，可再对它们进行风险评价，综合采用多元统计和傅立叶和谱分析鉴定、解释土壤重金属的双重来源及其形成原因，评价土壤重金属的风险，为环境、土地管理者提供一些建设性意见。
附图说明
图1为本发明的的实施例的土壤重金属聚类分析结果。
具体实施方式
具体运用实施例：研究区位于珠江三角洲腹地的顺德区(22°40′～23°00′N,113°00′～113°16′E)，面积约500km2，是西江、北江汇合形成的海陆混合沉积的三角洲,也是珠江三角洲主要的基塘农业区。近年来随着经济的快速发展,基塘生态系统已由过去单一的桑基鱼塘向蔗基、花基、菜基等类型多元化发展,物质流中增加了猪、鸭等养殖的中间环节。随着基塘生态系统结构的变化以及外部因素的影响,基塘生态环境质量下降。该区土壤类型主要为人工堆叠土，土壤质地以中壤至重壤为主，部分质地属轻粘土。
样品采集和分析
对该区开展了农业土壤调查.在研究区蔬菜地,采集了208个非根际的表层土样品(深度为0～20cm)。在均匀布点的原则下，样点位置主要由蔬菜种植区决定,为减少植物吸收的影响，在蔬菜之间采样。每一个样点由4～5个副样混合组成。所有的样品在室温下(20～24℃)风干,除去石子或其它碎片, 然后过2mm的聚乙烯筛。取土壤部分样品(大约50g)在玛瑙研钵中研磨, 完全过0.149mm筛。
全部样品在加工后由中国地质科学院廊坊物化探研究所进行分析测试。分析了土壤pH值、土壤矿物(SiO2、Al2O3和Fe2O3)和As、Cd、Cr、Cu、Hg、 Ni、Pb和Zn等重金属含量。土壤pH值通过pH计测定土壤/水比率为1：2.5 的溶液获得。Cr、SiO2、Al2O3和Fe2O3的总量由压片法-X射线荧光光谱(XRF) 测定。电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的全量。原子荧光光谱法(AFS)测定As和Hg的全量。分析过程中分别插入8％的GSS-1、 GSS-2、GSS-3和GSS-8等国家一级标准物质及5％的密码重复样进行分析质量监控，监控样的分析数据显示样品分析质量符合《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》的规定要求。
多元统计及傅立叶和谱分析
多元统计分析研究元素的组合特征及定性区分元素来源，相关图用于评估空间模型和空间相关性，能显示网格中潜在的趋势和测量网格各向异性。在进行多元统计及傅立叶和谱分析之前，对土壤重金属及其属性值进行正态分布检验，采用Box-Cox转换之后的数据进行统计分析。因子分析采用主成分分析作为提取方法，方差最大旋转作为旋转方法；聚类分析采用最远邻近法，积矩相关作为距离测度方法。傅立叶和谱分析采用相关图法进行分析。
风险评价
运用内梅罗综合指数法量化污染风险，可获得潜在污染区域。内梅罗综合指数的计算仅需要每个样品的测量值和给定的评价标准。其通过下列等式计算：
式中，P是相应的每个样品的综合评价分，Ci是在每个样品的某种元素的测量值，i是某种元素，Si是第i种元素的评价标准。本研究的评价标准采用了国家土壤环境质量标准(GB15618-1995)的二级标准(pH＝6.5～7.5)。根据绿色食品产地土壤环境质量标准(NY/T391－2000)划分为5个污染级别，在求得每个样点的内梅罗综合指数后，用普通克里金插值法对其进行空间插值，可获得蔬菜地土壤重金属评价图。基于采样布点较均匀，对每个样点的综合指数依据污染级别分成5个类，可计算每个类在总类数中所占比例。
数据处理
描述性统计和多元统计(相关分析、因子分析和聚类分析)用SPSS16完成。数据转换用MiniTab15处理。傅立叶和谱分析由surfer8.0完成。地图由Arcgis9.2完成。
结果与讨论
数据转换
在多元统计分析之前，必须检验所有重金属元素是否服从正态分布。土壤重金属元素的正态分布检验见表1。
本研究中，除了Cr和Ni，其余重金属元素和pH的原始数据均没有通过Shapiro-Wilk法的正态性检验(S-Wp>0.05)。为了使数据服从正态分布，对原始数据进行了对数转换和Box-Cox转换。从表1可以看出：对数转换后的数据使大部分重金属元素有较小的偏度和峰度。与对数转换相比，经过 Box-Cox转换的数据，其偏度更接近于0，表明其分布更接近于正态分布。
表1土壤重金属元素及其属性的正态分布检验
描述性统计
表2是关于土壤重金属元素的描述性统计。从表2可以看出：As、Cd、 Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等8种重金属元素都在蔬菜土壤中富集，其平均浓度均高于广东省土壤背景值。其中，Cd、Hg、Pb、As和Zn的变异系数均高于 30％，高浓度加上高的变异系数暗示了这些重金属元素的人为来源[19]。然而， Cr、Cu、Ni的变异系数均低于或等于30％，低的变异系数表明这些重金属可能是自然来源。
在研究区，Cd的平均浓度(0.52mg/kg)是背景值(0.06mg/kg)的9 倍；Hg的平均浓度(0.22mg/kg)是背景值(0.08mg/kg)的3倍。此外，Cd和Hg的变异系数分别高达115％和151％，这也暗示了人为输入是Cd、Hg 的主要来源。
在本研究中，对照国家土壤环境质量标准(GB15618-1995)的二级标准，某些土壤样品中Zn、Ni的浓度超过了标准。这两种元素在一定浓度下是植物必需的微量营养元素，但一旦在土壤中的浓度超过其阈值，它们也将像其它污染物一样在植物体内产生毒性。因此，对这两种元素需采取监测措施，并阻止其进一步富集。
表2土壤重金属元素浓度的描述性统计/(mg·kg-1)
多元统计分析
相关性分析
元素间的相关性提供了关于土壤中重金属来源和途径的有用信息。为了获得这些信息，计算了8种重金属元素与土壤属性(pH、SiO2、Fe2O3和Al2O3) 之间的Pearson相关系数，结果见表3。
pH As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn SiO2 Al2O3 Fe2O3
pH 1
As -0.24a 1
Cd -0.40a 0.52a 1
Cr 0.18a -0.45a -0.44a 1
Cu 0.09 -0.61a -0.51a 0.66a 1
Hg 0.15b 0.14 -0.01 -0.03 -0.27a 1
Ni 0.18a -0.41a -0.51a 0.88a 0.67a -0.04 1
Pb -0.05 0.69a 0.38a -0.33a -0.64a 0.48a -0.30a 1
Zn -0.21a 0.66a 0.62a -0.48a -0.81a 0.33a -0.49a 0.77a 1
SiO2 0.25a -0.58a -0.51a 0.85a 0.67a -0.03 0.86a -0.45a -0.57a 1
Al2O3 0.07 -0.54a -0.43a 0.78a 0.60a -0.04 0.79a -0.52a -0.56a 0.91a 1
Fe2O3 0.16b -0.48a -0.37a 0.85a 0.66a -0.08 0.90a -0.31a -0.45a 0.90a 0.79a 1
a.在0.01水平上显著相关(双尾检验)
b.在0.05水平上显著相关(双尾检验)
表3土壤重金属元素含量及土壤属性之间的pearson相关系数
在0.01的显著水平，As、Pb、Zn之间有很强的正相关性(r＝0.66～0.78)，表明这三种元素有共同的影响因子。同时，Cu、Ni、Cr之间也有很强的正相关性(r＝0.66～0.88)，此外，这三种重金属元素与母岩风化的重要产物SiO2、 Al203和Fe203有很强的正相关性，这表明它们与土壤的硅酸铝相和土壤的氧化铁有很强的联系。因此，可以推断出与总SiO2、Al203和Fe203正相关的重金属，主要是受自然输入影响。此外，As、Pb、Zn和Cd与主量元素成分SiO2、Al203和Fe203，在0.01的显著水平有较低的相关性，这可能归因于这些元素的人为输入，扰乱了它们与主量元素成分的最初相关性。除Cd外，土壤pH与其它重金属元素均无强相关性，这可能是在中碱性土壤环境下。
因子分析
为减少变量的高维度及更好理解重金属元素间的关系，对Box-Cox转换后的数据进行因子分析。同时，为了确定因子的实际来源，还需进一步旋转因子，使每一个变量尽量只负荷于一个因子之上。表4是重金属元素含量的因子分析结果。通过因子分析，8种重金属可由3个公因子反映83.9％。第一因子(F1)贡献率为36.8％，Pb、As、Zn和Cd在F1有较高的正载荷，Cu 在F1有较高的负载荷；第二因子(F2)贡献率为29.8％，包括Cr、Ni和Cu；第三因子(F3)贡献率为17.3％，Hg在F3有很高载荷，Pb在该因子也有较高载荷。
(1)F1.因子1主要包括As、Pb、Zn和Cd，是一种人为来源。据前面的讨论，As、Pb和Zn的平均浓度已超过它们的当地背景值并中等地富集在土壤中，而且它们有高变异系数，Cd的变异系数高达115％。此外，研究区是快速城市化地区，工业气体和车辆尾气的排放可能加速它们在表层土富集。
(2)F2.因子2包括Cr、Ni和Cu，是一种自然来源。在本研究中，这3 种重金属的变异系数很低，暗示了自然因子是控制它们的主要因素。而且， Cr、Ni和Cu与SiO2、Al203等主要土壤成分也有显著正相关性,这表明其来源于成土母质，可能受到西江沉积物质的影响[21]。Cu在F1有较高负载，这可能暗示了Cu的多源性。
(3)F3.因子3仅包括Hg，是一种人为来源。与总SiO2、Al203没有相关性，同时，Hg的变异系数高达151％，这很清楚表明Hg主要被人为因子控制。有研究表明：珠江三角洲Hg高含量区在区域上主要分布于城市、工业或农业种植区,属于典型的人为来源[22]。顺德工业发达，工厂和公路毗邻蔬菜地，工业废气、尾气排放和大气沉降可能是Hg富集在土壤中的重要来源[23-24]。Pb在该因子有较高正载荷，可能暗示Pb的次要来源方式与Hg相同
表4重金属含量的因子负荷
聚类分析
聚类分析能区分不同重金属元素组是自然或人为来源。对8种重金属进行聚类分析，结果用系统树状图表示(见图1)：为了描述研究区复杂的真实性，可将重金属元素划分2组：Cr、Ni、Cu；Pb、Zn、As、Cd、Hg.划分结果与因子分析结果一致。
组Ⅰ由F2中的元素组成。这些元素主要受自然因子影响，它们与母质的铝硅相有很强的相关性。因此，成土母岩为这些元素提供一种自然来源，并且这与它们低浓度和低的变异系数所反应的结果是相同的。组Ⅱ由F1、F3中的元素组成。这些元素主要受人为因子影响，像工业废气或交通废气的排放等影响。
此外，Cu、Zn、Cd、Hg和Pb是亲硫元素，有研究者认为亲硫元素常以硫化物形式存在于土壤中。经以上多元统计分析发现,Cu表现出与铁族元素 (Cr、Ni)而不是与亲硫元素相似的来源。这是由于Cu与Cr、Ni等铁族元素同属第四周期过渡元素,它们的离子半径十分接近,因此在硅酸盐矿物中发生同晶置换时的性质相似。而以独立的或混合硫化物矿物形式存在的亲硫元素在表生条件下已大量淋失，人为输入成为其主要来源。
傅立叶和谱分析
基于多元统计分析的结果：Zn与Cu在F1和F2都有较高载荷，F1为人为来源因子，F2为自然来源因子，这说明Zn与Cu有双重来源。为了进一步解释Zn与Cu的双重来源，对重金属和土壤属性进行了傅立叶和谱分析。从相关图可发现：As、Pb和Cd是SW-NE方向，该方向代表F1的主要方向；Ni、 Cr和SiO2、Fe2O3、Al2O3的方向一致(SE-NW向)，该方向代表F2的主要方向。 Zn与Cu的空间相关分布位于S-N方向，介于F1与F2的方向之间，可推断出它们来源于成土母质和工农业活动产生的“三废”，如农药、化肥的使用和采矿、冶炼、造纸、交通等人为活动产生的废气、废水.此外，Ni、Cr和Hg的方向与研究区的盛行风方向一致(SE-NW向)，Ni、Cr的多元统计结果表明其主要是自然来源，主要来源于河流沉积物，它们与研究区的盛行风方向一致，这可能与西江流经该区的河流方向(SE-NW向)与盛行风方向一致有关；Hg 的多元统计结果表明其是人为来源，Hg的方向与盛行风一致，表明Hg可能来源于大气，大量研究表明土壤中Hg的来源与大气沉降有关，由此可推断：研究区某些土壤Hg来源于大气沉降。
风险评价
鉴定重金属的主要来源后，可再对它们进行风险评价，这可为环境、土地管理者提供一些建设性意见。土壤重金属的评价标准及评价结果见表5。
从评价结果(见表5)可以发现：大约4.3％的区域属于重度污染，1％的区域属于中度污染，16.4％的区域属于2级污染。评价图表明：有高环境污染风险的区域主要位于研究区西部，环境污染风险低的区域主要位于研究区南部和北部。
Table 5Evaluation standard and results of soil trace elements
表5土壤重金属的评价标准和评价结果
评价结果与现实十分吻合：顺德区西部主要是乐从、龙江等镇，这些城镇工业发达，主要分布有印刷、家具制造、钢材深加工、洁具和汽车用品等龙头行业，其中有20多家陶瓷企业,此外，也分布有一些电镀厂、水洗企业、五金厂和机械厂；陈村和北滘位于北部，主要以轻污染产业为主，机械装备制造业特别是陶瓷机械和锻压机械制造，在广东乃至全国都有一定的影响力, 陈村主要种植花卉，是国际性的花卉市场，北滘以房地产为主；南部主要是均安镇，该镇有均安生态乐园，规模较大，对环境有自净功能。因此，在不适合种植蔬菜的高环境污染风险的研究区，必须采取措施避免蔬菜地受重金属的潜在污染，保护当地居民的饮食安全。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (3)

1.土壤重金属来源分析及风险评价方法，其特征是包括以下步骤，
步骤一：采集土壤深度为0～20cm的样品，所有样品在室温下风干,除去杂质,然后过2mm聚乙烯筛，取部分样品在玛瑙研钵中研磨，过筛备用；
步骤二：
PH测量：土壤pH值通过pH计测定土壤/水比率为1：2.5的溶液获得；
通过压片法-X射线荧光光谱测定Cr、SiO2、Al2O3和Fe2O3的总量；
通过电感耦合等离子体质谱仪测定Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的全量；
通过原子荧光光谱法测定As和Hg的全量；
步骤三：多元统计及傅立叶和谱分析
首先对土壤重金属及其属性值进行正态分布检验，采用Box-Cox转换之后的数据进行统计分析，因子分析采用主成分分析作为提取方法，方差最大旋转作为旋转方法；聚类分析采用最远邻近法，积矩相关作为距离测度方法，傅立叶和谱分析采用相关图法进行分析，多元统计分析研究元素的组合特征及定性区分元素来源，相关图用于评估空间模型和空间相关性，能显示网格中潜在的趋势和测量网格各向异性；
步骤四：风险评价
运用内梅罗综合指数法量化污染风险，获得潜在污染区域，内梅罗综合指数的计算仅需要每个样品的测量值和给定的评价标准，其通过下列等式计算：
式中，P是相应的每个样品的综合评价分，Ci是在每个样品的某种元素的测量值，i是某种元素，Si是第i种元素的评价标准；
数步骤五：数据处理
描述性统计和多元统计用SPSS16完成。数据转换用MiniTab15处理，傅立叶和谱分析由surfer8.0完成，地图由Arcgis9.2完成。
2.根据权利要求1所述的土壤重金属来源分析及风险评价方法，其特征在于：在步骤二的分析过程中，分别插入8％的GSS-1、GSS-2、GSS-3和GSS-8等国家一级标准物质及5％的密码重复样进行分析质量监控，监控样的分析数据显示样品分析质量符合《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》的规定要求。
3.根据权利要求2所述的土壤重金属来源分析及风险评价方法，其特征在于：步骤四中采用了国家土壤环境质量标准(GB15618-1995)的二级标准(pH＝6.5～7.5)，根据绿色食品产地土壤环境质量标准(NY/T391－2000)划分为5个污染级别，在求得每个样点的内梅罗综合指数后，用普通克里金插值法对其进行空间插值，获得蔬菜地土壤重金属评价图；基于采样布点较均匀，对每个样点的综合指数依据污染级别分成5个类，可计算每个类在总类数中所占比例。
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