CN108844631B - 一种消除拉曼散射背景干扰的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及了一种消除拉曼散射背景干扰的装置及方法，解决了现有拉曼散射光谱测量复杂气体介质时存在的部分背景干扰难以消除的问题。本发明的结构具体包括双脉冲激光器、半波片、分束镜、光电管、示波器、聚焦透镜、光信号收集装置、单色仪、双帧曝光ICCD相机以及计算机终端；其采用的方法基本原理是：【1】脉冲激光的偏振设置；【2】获取两束脉冲激光相对强度；【3】同步设置；【4】获取第一脉冲激光透射部分激励产生散射光信号强度和第二脉冲激光透射部分激励散射光信号强度；【5】计算获得消除背景干扰的拉曼散射信号强度。
Description
技术领域
本发明光谱测量技术领域，尤其涉及了一种消除拉曼散射背景干扰的装置及方法。
背景技术
拉曼散射技术是一种常用的气体组分及其浓度测量技术。激光照射气体分子时，由于分子和光子之间的非弹性碰撞，光子能量会与分子的能量发生交换，产生与入射光子能量不同的散射光子，其中能量减少的称为斯托克斯拉曼散射，能量增加的称为反斯托克斯拉曼散射。当气体分子处于热平衡状态时，服从Boltzman统计分布，采用极化理论可以计算获得激光照射分子产生的Q支斯托克斯拉曼散射信号强度的表达式为：
IR＝ηnσP (1)
其中，IR表示拉曼散射强度；
η表示系统的整体收集效率，它与收集透镜的空间立体角，单色仪的接收效率，探测系统的量子效率等有关；
P为激光的能量；
σ为探测组分的拉曼散射截面；
n为探测组分的分子数密度。
由(1)式可知，拉曼散射信号强度与所测组分的粒子数密度成正比，因此可以通过测量气体中不同组分的拉曼光谱获得气体的组分信息以及不同组分的相对浓度信息。
另外，拉曼散射信号的空间分布与激励激光的偏振态息息相关，在与激励激光激光方向垂直的方向上，散射信号强度最大，而在平行于激励激光极化方向上信号强度为零。
然而，拉曼散射信号非常微弱，且容易受到散射光、激光诱导荧光、激光诱导击穿光谱、背景辐射等的干扰。消除背景干扰是拉曼散射测量过程中必须解决的技术难题。
现有的干扰消除方法主要是根据背景干扰与信号光特性的差异性，通过时间滤波、空间滤波以及光谱滤波等方法对强背景辐射进行消除，并且取得了较好的效果。但是对于与拉曼散射信号特征(如：光谱特征、时间分辨特征、空间分布特征等)相同或相近的干扰，采用上述方法就难以有效消除。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是克服现有拉曼散射光谱测量复杂气体介质时存在的部分背景干扰难以消除的问题，给出一种能够很好消除拉曼散射背景干扰的装置和方法，可获得高信噪比拉曼散射光谱。
本发明的具体技术方案是：
本发明提供了一种消除干扰拉曼散射测量装置，
包括双脉冲激光器、半波片、聚焦透镜、光信号收集装置、单色仪、双帧曝光ICCD相机、光强度采集器以及计算机终端；
双脉冲激光器发出的具有时间间隔且偏振方向相互垂直的两束脉冲激光，两束脉冲激光依次经过半波片和聚焦透镜聚焦到探测区域，两束脉冲激光在探测区域均会产生一部分透过探测区域的透射脉冲激光以及经探测区域散射的散射脉冲激光；
所述透射脉冲激光的光路上设置光强度采集器；
所述散射脉冲激光的光路上设置光信号收集装置，光信号收集装置通过单色仪与双帧曝光ICCD相机连接；单色仪狭缝处设置有光谱滤光片，用于过滤瑞利散射和米散射的干扰；
双帧曝光ICCD相机与计算机终端电连接。
基于上述的消除干扰拉曼散射测量装置的结构描述，现对该结构进行消除干扰拉曼散射测量方法进行介绍，包括以下步骤：
【1】脉冲激光的偏振设置；
双脉冲激光器依次发出第一脉冲激光和第二脉冲激光，半波片将第一脉冲激光调制成垂直偏振状态，使第二脉冲激光调制成水平偏振状态；
其中，第一脉冲激光和第二脉冲激光为两个独立的线偏振脉冲激光，且两束脉冲激光的偏振态相互垂直；
【2】获取两束脉冲激光相对强度；
光强度采集器采集透过探测区域后的两束透射脉冲激光作为脉冲强度信号，并计算出两束脉冲激光的相对强度比PT/PB；
其中，第一脉冲激光的强度为PT，第二脉冲激光的强度为PB；
【3】同步设置；
设置双帧曝光ICCD相机的曝光时间间隔与两束脉冲激光的时间间隔同步；其中第一帧曝光时间与第一脉冲激光同步，第二帧曝光时间与第二脉冲激光同步；
【4】获取第一脉冲激光激励产生的散射光信号强度和第二脉冲激光激励产生的散射光信号强度；
光信号收集装置依次对探测区域部分的第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射光信号进行收集并以探测点成像方式通过光谱滤光片后被单色仪接收，单色仪分别对第一脉冲激光和第二脉冲激光激励的散射信号分光后由双帧曝光ICCD相机探测；
其中，第一脉冲激光激励产生散射光信号强度为IT，其为包含背景干扰的总强度；第二脉冲激光激励产生散射光信号强度为IB，其为背景干扰的强度；
【5】计算机接收步骤【2】以及步骤【4】的结果计算消除背景干扰的拉曼散射信号强度，具体公式如下：
其中，I表示消除背景后的拉曼散射信号强度。
为了获取更加精确的脉冲强度信号，使得装置结构更加合理，本发明还提出了另外一种消除干扰拉曼散射测量装置的结构，其包括双脉冲激光器、半波片、分束镜、光电管、示波器、聚焦透镜、光信号收集装置、单色仪、双帧曝光ICCD相机以及计算机终端；
双脉冲激光器发出的具有时间间隔且偏振方向相互垂直的两束脉冲激光，每束脉冲激光均先经半波片再经过分束镜分束成透射脉冲激光和反射脉冲激光；反射脉冲激光的传输方向上依次设置有光电管和示波器；透射脉冲激光的经过聚焦透镜后被探测区域散射，光信号收集装置设置在被探测区域散射的光路上，光信号收集装置通过单色仪与双帧曝光ICCD相机连接，
单色仪狭缝处设置有光谱滤光片，用于过滤瑞利散射和米散射的干扰；
双帧曝光ICCD相机与计算机终端电连接。
基于上述优化后消除干扰拉曼散射测量装置的描述，现对该结构进行消除干扰拉曼散射测量方法进行介绍，包括以下步骤：
【1】脉冲激光的偏振设置；
双脉冲激光器依次发出第一脉冲激光和第二脉冲激光，半波片将第一脉冲激光调制成垂直偏振状态，使第二脉冲激光调制成水平偏振状态；
其中，第一脉冲激光和第二脉冲激光为两个独立的线偏振脉冲激光，且两束脉冲激光的偏振态相互垂直；
【2】获取两束脉冲激光相对强度；
分束镜将两束脉冲激光分别进行分束，每束脉冲激光均分为透射脉冲激光和反射脉冲激光；透射脉冲激光经聚焦透镜聚焦至探测区域，反射脉冲激光由光电管探测并由示波器接收；
示波器用于监测两束脉冲激光中反射部分的脉冲波形，并通过脉冲波形计算出两束脉冲激光的相对强度比PT/PB；
其中，第一脉冲激光的强度为PT，第二脉冲激光的强度为PB；
【3】同步设置；
设置双帧曝光ICCD相机的曝光时间间隔与两束脉冲激光的时间间隔同步；其中第一帧曝光时间与第一脉冲激光同步，第二帧曝光时间与第二脉冲激光同步；
【4】获取第一脉冲激光激励产生散射光信号强度和第二脉冲激光激励散射光信号强度；
光信号收集装置依次对探测区域部分的第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射光信号进行收集并以探测点成像方式通过光谱滤光片后被单色仪接收，单色仪分别对第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射信号分光后由双帧曝光ICCD相机探测；
其中，第一脉冲激光激励产生散射光信号强度为IT，其为包含背景干扰的总强度；第二脉冲激光激励产生散射光信号强度为IB，其为背景干扰的强度；
【5】计算机接收步骤【2】以及步骤【4】的结果计算消除背景干扰的拉曼散射信号强度，具体公式如下：
其中，I表示消除背景后的拉曼散射信号强度。
进一步地，上述双帧曝光ICCD相机具有双帧曝光模式用于探测两束脉冲激光对应散射光信号强度；双脉冲激光器发出的两束脉冲激光的时间间隔与双帧曝光ICCD相机双帧曝光模式时间间隔相等；所述双脉冲激光器采用双脉冲YAG激光器，且脉冲激光时间间隔为500纳秒至10微秒可调；两束脉冲激光的时间间隔由双脉冲激光器的内部时钟调节。
进一步地，上述单色仪波长设置与所探测组分拉曼光谱的波长相匹配；光电管时间响应的上升沿小于1ns。
进一步地，上述分束镜分束比为0.1％～5％。
本发明有益效果是：
本发明采用两个不同偏振激光激励介质产生拉曼散射和干扰信号，同时利用脉冲激光再垂直偏振状态和水平偏振状态下对拉曼散射测量的影响，再结合双帧曝光ICCD相机同步采集相应的光信号，再通过数据处理能够获得了纯净的拉曼散射光谱。
附图说明
图1为实施例1的原理结构示意图；
图2为实施例2的原理结构示意图；
图3为双脉冲激光与双帧曝光ICCD相机曝光时间时序示意图；
图4为含背景干扰拉曼光谱图；
图5为背景干扰光谱图；
图6为消除背景干扰拉曼光谱图。
附图标记如下：
1—双脉冲YAG激光器；2—半波片；3—分束镜；4—聚焦透镜；5—示波器；6—光电管；7—光信号收集装置；8—光谱滤光片；9—计算机终端；10—单色仪；11—双帧曝光ICCD相机；12—探测区域；13—光强度采集器。
具体实施方式
本发明根据图1和图2给出的装置的两种实施方式对本发明的测量结构和测量方法进行进一步地阐述：
实施例1
如图1，本发明消除干扰拉曼散射测量装置，包括双脉冲激光器1、半波片2、聚焦透镜4、光信号收集装置(即就是信号收集透镜)7、单色仪10、双帧曝光ICCD相机11、光强度采集器13以及计算机终端9；
双脉冲激光器1发出的具有时间间隔且偏振方向相互垂直的两束脉冲激光，两束脉冲激光依次经过半波片2和聚焦透镜4聚焦到探测区域12，两束脉冲激光在探测区域均会产生一部分透过探测区域12的透射脉冲激光以及经探测区域12散射的散射脉冲激光；
光强度采集器13采集透过探测区域12后的两束透射脉冲激光作为脉冲强度信号；
探测区域12散射脉冲激光的光路上设置光信号收集装置7，光信号收集装置7通过单色仪10与双帧曝光ICCD相机11连接；单色仪10狭缝处设置有光谱滤光片8，用于过滤瑞利散射和米散射的干扰；
双帧曝光ICCD相机11与计算机9终端电连接。光强度采集器采集透过探测区域后的两束透射脉冲激光作为脉冲强度信号；
实施例2
如图2所示，该实施方式与实施例的不同在于：取消了设置在探测区域后方的光强度采集器，而在半波片2和聚焦透镜4之间增加了分束镜3，分束镜分出的一小部分反射光和大部分的透射光，在反射光光路上还设置光电管6、示波器5。该结构通过分束镜3、光电管6、示波器5对两束脉冲激光的光强度进行采集，这种光强度的采集方式对整个装置的结构来说布局合理，光强度接收精度更高。
上述两种结构的其他相关参数如下：
双脉冲激光器选用双脉冲YAG激光器1输出波长为355nm，脉冲宽度8ns，输出激光的两个脉冲的偏振态分别为垂直偏振和水平偏振，每个脉冲激光能量约200mJ，两束脉冲激光间隔1us；
聚焦透镜4焦距为800mm；
光信号收集装置F数为1.5，通光口径为100mm，采用1:1成像方式；
单色仪焦距300mm，F数3.0，单色仪光栅闪耀波长400nm，狭缝宽度150um；双帧曝光ICCD相机双帧曝光时间间隔1us，每帧曝光时间20ns；光电管时间响应的上升沿0.5ns
实施例2中，分束镜分束比为1％。
测量系统的时间同步由双脉冲YAG激光器1的调Q触发信号和双帧曝光ICCD相机的内部时钟系统控制，第一脉冲激光的调Q触发信号作为时间基准，通过调节第二激光的调Q触发信号时间、相机内部时钟，保证两束脉冲激光之间的时间间隔并分别与双帧曝光ICCD相机的两次曝光时间同步。
经过两个实施例对装置结构的描述，现对采用装置进行纯净拉曼散射信号测量的方法进行详述，该方法包括以下步骤：
【1】双脉冲YAG激光器依次发出两束脉冲激光，其中，第一脉冲激光和第二脉冲激光为两个独立的线偏振脉冲激光，且两束脉冲激光的偏振态相互垂直；
其中第一脉冲激光对应t1时刻，第二脉冲激光对应t2时刻，t1与t2之间的延时为1us；
调整半波片使第一个脉冲激光处于垂直偏振状态，使第二个脉冲激光处于水平偏振状态；
【2】获取两束脉冲激光相对强度；
采用实施例1时该步骤具体是：
光强度采集器采集透过探测区域后的两束透射脉冲激光作为脉冲强度信号，并计算出两束脉冲激光的相对强度比PT/PB；其中，第一脉冲激光的强度为PT，第二脉冲激光的强度为PB；
采用实施例2时该步骤具体是：
分束镜反射的激光由光电管接收并由示波器记录，用于监测双脉冲激光的脉冲波形，并通过脉冲波形计算出两束脉冲激光的相对强度，第一脉冲激光的强度为PT，第二脉冲激光的强度为PB；
【3】设置双帧曝光ICCD相机的曝光时间间隔与两束脉冲激光的时间间隔同步，如图3所示；其中第一帧曝光时间与第一脉冲激光同步，第二帧曝光时间与第二脉冲激光同步，两帧的曝光时间分别为20ns，略大于脉冲激光宽度；
【4】光信号收集装置依次对探测区域部分的第一脉冲激光的透射部分和第二脉冲激光的透射部分对应的散射光信号进行收集并以探测点成像方式通过光谱滤光片后被单色仪接收，单色仪分别对第一脉冲激光和第二脉冲激光激励的散射光信号分光后由双帧曝光ICCD相机探测；
其中，第一脉冲激光激励产生散射光信号强度为IT，其为包含背景干扰的总强度，如图4所示，第二脉冲激光激励产生散射光信号强度为IB，其为背景干扰的强度，如图5所示；
【5】将上述两个光信号强度带入公式(2)，计算获得消除背景拉曼散射信号强度；其具体的理论依据是：
拉曼散射信号强度的强度与激励激光的偏振方向关系密切，在垂直于激光偏振方向上，拉曼散射信号最强而在平行于激光偏振方向上拉曼散射信号强度为零。因此，利用偏振方向相互垂直的双脉冲激光分别激励介质产生相应的散射信号，由于拉曼散射信号对激励激光偏振方向的依赖性以及干扰信号与激光偏振方向无关的特点，垂直偏振激光(即上面所说的第一脉冲激光)激励得到的光信号既包含所需的拉曼散射信号，同时也包含背景干扰；水平偏振激光(即上面所说的第二脉冲激光)激励得到的光信号仅包含背景干扰。由下式可以计算得到消除背景干扰拉曼信号强度，如图6所示；
其中I表示消除背景后的拉曼散射信号强度。
Claims (6)
1.一种消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于，采用的测量系统包括双脉冲激光器、半波片、聚焦透镜、光信号收集装置、单色仪、双帧曝光ICCD相机、光强度采集器以及计算机终端；
双脉冲激光器发出的具有时间间隔且偏振方向相互垂直的两束脉冲激光，两束脉冲激光依次经过半波片和聚焦透镜聚焦到探测区域，两束脉冲激光在探测区域均会产生一部分透过探测区域的透射脉冲激光以及经探测区域散射的散射脉冲激光；
所述透射脉冲激光的光路上设置光强度采集器；
所述散射脉冲激光的光路上设置光信号收集装置，光信号收集装置通过单色仪与双帧曝光ICCD相机连接；单色仪狭缝处设置有光谱滤光片，用于过滤瑞利散射和米散射的干扰；
双帧曝光ICCD相机与计算机终端电连接；
双帧曝光ICCD相机具有双帧曝光模式用于探测两束脉冲激光对应散射光信号强度；双脉冲激光器发出的两束脉冲激光的时间间隔与双帧曝光ICCD相机双帧曝光模式时间间隔相等；所述双脉冲激光器采用双脉冲YAG激光器，且脉冲激光时间间隔为500纳秒至10微秒可调；两束脉冲激光的时间间隔由双脉冲激光器的内部时钟调节；
利用上述测量系统，具体的执行步骤如下：
【1】脉冲激光的偏振设置；
双脉冲激光器依次发出第一脉冲激光和第二脉冲激光，半波片将第一脉冲激光调制成垂直偏振状态，使第二脉冲激光调制成水平偏振状态；
其中，第一脉冲激光和第二脉冲激光为两个独立的线偏振脉冲激光，且两束脉冲激光的偏振态相互垂直；
【2】获取两束脉冲激光相对强度；
光强度采集器采集透过探测区域后的两束透射脉冲激光作为脉冲强度信号，并计算出两束脉冲激光的相对强度比PT/PB；
其中，第一脉冲激光的强度为PB，第二脉冲激光的强度为PT；
【3】同步设置；
设置双帧曝光ICCD相机的曝光时间间隔与两束脉冲激光的时间间隔同步；其中第一帧曝光时间与第一脉冲激光同步，第二帧曝光时间与第二脉冲激光同步；
【4】获取第一脉冲激光激励产生的散射光信号强度和第二脉冲激光激励产生的散射光信号强度；
光信号收集装置依次对探测区域部分的第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射光信号进行收集并以探测点成像方式通过光谱滤光片后被单色仪接收，单色仪分别对第一脉冲激光和第二脉冲激光激励的散射信号分光后由双帧曝光ICCD相机探测；
其中，第一脉冲激光激励产生散射光信号强度为IT，其为包含背景干扰的总强度；第二脉冲激光激励产生散射光信号强度为IB，其为背景干扰的强度；
【5】计算机接收步骤【2】以及步骤【4】的结果计算消除背景干扰的拉曼散射信号强度，具体公式如下：
其中，I表示消除背景后的拉曼散射信号强度。
2.根据权利要求1所述的消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于：单色仪波长设置与所探测组分拉曼光谱的波长相匹配。
3.一种消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于，采用的测量系统包括双脉冲激光器、半波片、分束镜、光电管、示波器、聚焦透镜、光信号收集装置、单色仪、双帧曝光ICCD相机以及计算机终端；
双脉冲激光器发出的具有时间间隔且偏振方向相互垂直的两束脉冲激光，每束脉冲激光均先经半波片再经过分束镜分束成透射脉冲激光和反射脉冲激光；反射脉冲激光的传输方向上依次设置有光电管和示波器；透射脉冲激光的经过聚焦透镜后被探测区域散射，光信号收集装置设置在被探测区域散射的光路上，光信号收集装置通过单色仪与双帧曝光ICCD相机连接，
单色仪狭缝处设置有光谱滤光片，用于过滤瑞利散射和米散射的干扰；
双帧曝光ICCD相机与计算机终端电连接；
双帧曝光ICCD相机具有双帧曝光模式用于探测两束脉冲激光对应散射光信号强度；双脉冲激光器发出的两束脉冲激光的时间间隔与双帧曝光ICCD相机双帧曝光模式时间间隔相等；所述双脉冲激光器采用双脉冲YAG激光器，且脉冲激光时间间隔为500纳秒至10微秒可调；两束脉冲激光的时间间隔由双脉冲激光器的内部时钟调节；
利用上述测量系统，具体的执行步骤如下：
【1】脉冲激光的偏振设置；
双脉冲激光器依次发出第一脉冲激光和第二脉冲激光，半波片将第一脉冲激光调制成垂直偏振状态，使第二脉冲激光调制成水平偏振状态；
其中，第一脉冲激光和第二脉冲激光为两个独立的线偏振脉冲激光，且两束脉冲激光的偏振态相互垂直；
【2】获取两束脉冲激光相对强度；
分束镜将两束脉冲激光分别进行分束，每束脉冲激光均分为透射脉冲激光和反射脉冲激光；透射脉冲激光经聚焦透镜聚焦至探测区域，反射脉冲激光由光电管探测并由示波器接收；
示波器用于监测两束脉冲激光中反射部分的脉冲波形，并通过脉冲波形计算出两束脉冲激光的相对强度比PT/PB；
其中，第一脉冲激光的强度为PT，第二脉冲激光的强度为PB；
【3】同步设置；
设置双帧曝光ICCD相机的曝光时间间隔与两束脉冲激光的时间间隔同步；其中第一帧曝光时间与第一脉冲激光同步，第二帧曝光时间与第二脉冲激光同步；
【4】获取第一脉冲激光激励产生散射光信号强度和第二脉冲激光激励散射光信号强度；
光信号收集装置依次对探测区域部分的第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射光信号进行收集并以探测点成像方式通过光谱滤光片后被单色仪接收，单色仪分别对第一脉冲激光和第二脉冲激光激励产生的散射信号分光后由双帧曝光ICCD相机探测；
其中，第一脉冲激光激励产生散射光信号强度为IT，其为包含背景干扰的总强度；第二脉冲激光激励产生散射光信号强度为IB，其为背景干扰的强度；
【5】计算机接收步骤【2】以及步骤【4】的结果计算消除背景干扰的拉曼散射信号强度，具体公式如下：
其中，I表示消除背景后的拉曼散射信号强度。
4.根据权利要求3所述的消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于：单色仪波长设置与所探测组分拉曼光谱的波长相匹配。
5.根据权利要求4所述的消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于：光电管时间响应的上升沿小于1ns。
6.根据权利要求5所述的消除干扰拉曼散射测量方法，其特征在于：所述分束镜分束比为0.1％～5％。
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