CN108801930B - 一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置与方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置及测量方法。入射光路采用4个偏振调制通道将一束脉冲激光分束且调制成4束偏振态相互独立的偏振光束，利用不同光程差使得各脉冲之间产生数纳秒的时间间隔，并将此4束脉冲激光依次辐照在样品表面。反射光路采用六通道偏振检测模块同步测量样品表面的反射光束的斯托克斯向量。利用此4束脉冲的已知入射与反射斯托克斯向量，可通过解线性方程组来求取样品的穆勒矩阵。本发明的装置及方法能够将穆勒矩阵的分辨率提高至脉冲光源的一个重复周期内，根据设定的脉冲光源的脉冲周期，穆勒矩阵的时间分辨率可以提高至数十纳秒级，能够广泛应用于光全息聚合物、有序材料等复杂纳米结构的原位动态测量。

Description

一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置与方法
技术领域
本发明属于复杂纳米结构制备过程中的光学测量技术领域，特别是复杂纳米结构制备过程(如光聚合反应制备全息聚合物的过程、自组装材料和有序多孔薄膜制备过程等)及柔性基底上纳米棒与纳米粒子阵列复合结构的厚度或光学属性的在线动态监测与优化控制领域，具体涉及一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置与方法。
背景技术
复杂纳米结构中如有序材料是指由按照一定规则排列或多种成分按照一定层次区分排列形成的材料。这种空间结构上有序的材料通常比无序结构材料具有更优良的性能：如通过自组装技术制备的聚苯胺/硅纳米颗粒壳核材料，就具有优良的电导率和电化学性能；由多金属氧酸盐通过层层自组装技术制备的簇合物就是典型的有序结构材料，是典型的具有卓越几何构型的功能性材料；通过水滴模板法制备的蜂窝状有序多孔薄膜，具有结构严密、强度高、质量轻、隔热和隔音性良好等优点。在这些有序材料的组装过程中，为了获得最优性能，通常会在被组装的多种聚合物纳米复合材料中掺入典型纳米颗粒，如金、氧化锆、二氧化钛、硫化锌等。这些纳米颗粒的物理属性和几何结构往往具有非对称性或各向异性，它们在赋予有序材料更多特性的同时，会导致有序材料的制备机理更加复杂，具体表现为材料局部物性的快速变化和空间波动。这些特点要求测量技术不仅能实现材料各向异性的原位测量，还要具有一定程度的时间分辨率。
目前，在复杂纳米结构制备过程(如自组装技术制备复合相变纳米结构)中，原位SEM和TEM常作为纳米结构形貌与物相实时观测的首选工具。然而SEM或TEM中的高能粒子束辐照会对所观测纳米结构造成极大的影响，从而导致出现因加热、充电、自由基的产生与辐照分解等复杂的假象。此外，SEM和TEM还存在其它缺陷：一方面是不具有较高时间分辨率，从而不能表征复杂纳米结构的动态制备过程；另一方面是不能测量复杂纳米结构的物理属性。
现有穆勒矩阵椭偏测量技术，如专利CN201310624769.6所公开的一种自校准全穆勒矩阵椭偏测量系统，采用双旋转补偿器对光束偏振态进行傅里叶调制，虽然所测穆勒矩阵具有较高的测量精度和准确性，但穆勒矩阵测量过程所消耗的时间可达数秒，难以应用于复杂纳米结构制备过程中反应机理、粒子分子输运特性的动态表征。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置及测量方法，其目的在于，通过对脉冲光束分数并通过偏振及路径处理制造时间差，使得接收的光束脉冲具有易于分辨的周期性，且该周期可以低至脉冲光束的脉冲发射周期，从而获得高时间分辨率的穆勒矩阵，实现材料各向异性的高速表征，有利于利用高时间分辨率的穆勒矩阵测量数据来分析获取复杂纳米结构中反应机理或粒子分子的输运特性。
为了实现上述目的，本发明提供了一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，用于测量待测材料的穆勒矩阵，包括入射光路和反射光路；
入射光路包括短脉冲激光光源、偏振片和第一至第四偏振调制通道；短脉冲激光光源发出的光束透过偏振片后依次进入第一至第四偏振调制通道，分别经第一至第四偏振调制通道内的方位角互不相同的第一至第四1/4波片进行偏振调制后，得到斯托克斯向量互不相关的4路子脉冲入射光束并投射至待测材料，被待测材料反射后进入反射光路；
反射光路包括2个非偏振分束器、第五1/4波片、1/2波片、第一偏振分束器、第二偏振分束器、第三偏振分束器、6个探测模块、示波器和计算机；
待测材料反射的光束经2个非偏振分束器分为3路光束；第一路经第五1/4波片调制后进入第一偏振分束器，第二路经1/2波片调制后进入偏振分束器，第三路进入第三偏振分束器；3路光束分别经第一至第三偏振分束器分为6路，一一对应被6个探测模块转换为电信号后进入示波器和计算机。
进一步地，第一偏振调制通道包括按照光线传播顺序依次布置的第一非偏振分束器、第一1/4波片、第二非偏振分束器；第一非偏振分束器、第二非偏振分束器互相垂直且反光面相背设置；
第二偏振调制通道包括按照光线传播顺序依次布置的第三非偏振分束器、第二1/4波片、第四非偏振分束器；第三非偏振分束器、第四非偏振分束器互相垂直且反光面相背设置；
第三偏振调制通道包括按照光线传播顺序依次布置的第五非偏振分束器、第三1/4波片、第六非偏振分束器；第五非偏振分束器、第六非偏振分束器互相垂直且反光面相背设置；
第四偏振调制通道包括按照光线传播顺序依次布置的第一反射镜、第四1/4波片、第二反射镜；第一反射镜、第二反射镜互相垂直且反光面相对设置；
第一非偏振分束器、第三非偏振分束器、第五非偏振分束器、第一反射镜互相平行；第二非偏振分束器、第四非偏振分束器、第六非偏振分束器、第二反射镜互相平行。
进一步地，第一至第四偏振调制通道等间距排布，且第一至第四偏振调制通道的长度相等。
进一步地，第一、第二偏振调制通道的间距为L1，第二、第三偏振调制通道的间距为L2，第三、第四偏振调制通道的间距为L3，第一至第四偏振调制通道的长度均为L4，L1＝L2＝L3＝2L4。
进一步地，L4＝0.3m。
进一步地，第一至第四1/4波片的快轴方位角依次为0°、22.5°、45°和60°。
进一步地，短脉冲激光光源用于提供高斯形光源脉冲，周期为20ns、脉宽为2ns。
进一步地，2个非偏振分束器的透反比分别为2:1、1:1。
为了实现上述目的，本发明还提供了一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置进行穆勒矩阵椭偏测量的方法，包括如下步骤：
(1)调节入射光路的入射角使其近似等于待测样品的布鲁斯特角；
(2)生成脉冲间隔时间为Ts的一系列高斯形脉冲光束；
(3)将每个脉冲光束分为四束，并分别通过四个快轴方位角互不相同的1/4波片调制成斯托克斯向量互不相关的四束子脉冲入射光束，四束子脉冲入射光束的斯托克斯向量分别为Sa、Sb、Sc和Sd；
(4)假定待测样品的4×4穆勒矩阵为Ms，在第k个脉冲重复周期Ts内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k)，在第k+1个脉冲重复周期Ts内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k+1)；
在每一个脉冲重复周期Ts内，四束子脉冲入射光束依次辐照在待测样品表面，相应地，四束子脉冲反射光束依次进入反射光路中；
(5)对于第k个脉冲重复周期Ts内，任意一束子脉冲反射光束进入反射光路中后，分束成六束更小的子光束，并探测其光强，六束子光束的光强分别记录为I1～I6，则该脉冲反射光束对应的斯托克斯向量为：
Sm＝[S0,S1,S2,S3]T
其中，S0＝(I1/g1+I2/g2+I3/g3+I4/g4+I5/g5+I6/g6)，
S1＝(I1/g1-I2/g2)/(I1/g1+I2/g2)，
S2＝(I3/g3-I4/g4)/(I3/g3+I4/g4)，
S3＝(I5/g5-I6/g6)/(I5/g5+I6/g6)，
g1～g6为六束子光束光强探测过程中的增益系数；
(6)按照步骤(5)的方式，获得第k个脉冲重复周期Ts内，四束子脉冲反射光束的斯托克斯向量分别为Sma(k)、Smb(k)、Smc(k)、Smd(k)；
(7)通过求解线性方程组Sma(k)＝Ms(k)·Sa、Smb(k)＝Ms(k)·Sb、Smc(k)＝Ms(k)·Sc、Smd(k)＝Ms(k)·Sd，即可得到该样品在第k个脉冲重复周期Ts内的穆勒矩阵Ms(k)。
进一步地，步骤(3)中：
第一子脉冲入射光束经0°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第一子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sa＝[1,1,0,0]T；
第二子脉冲入射光束经22.5°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第二子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sb＝[1,0.5,0.5,0.707]T；
第三子脉冲入射光束经45°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第三子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sc＝[1,0,0,1]T；
第四子脉冲入射光束经60°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第四子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sd＝[1,0.25,0.433,0.866]T。
总体而言，与现有技术相比，本发明所提出的以上技术方案，具有以下有益结果：
(1)与现有穆勒矩阵椭偏仪及测量方法相比，本发明具有极高的测量速度，单次测量时间小于一个光束脉冲周期，可以低至15ns；
(2)本发明所测穆勒矩阵具有极高的时间分辨率，最高可达一个光束脉冲周期，例如光束脉冲周期为20ns时，时间分辨率可达20ns；
(3)本发明既能测量各向同性样品的穆勒矩阵，也能测量各向异性样品的穆勒矩阵，适用范围广；
(4)本发明的测量装置具有自校准功能，通过阻断第一至第四偏振调制通道中的任意三个，仅使剩余一个偏振调制通道的光路畅通，可以自动利用所测数据反拟出对应偏振调制通道的相应参数。
附图说明
图1是本发明实施例的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置的结构原理图；
图2是本发明实施例的光束脉冲时序图；
图3是本发明实施例的测量装置的校准原理图一；
图4是本发明实施例的测量装置的校准原理图二；
图5是本发明实施例的测量装置的校准原理图三；
图6是本发明实施例的测量装置的校准原理图四；
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：
10-短脉冲激光光源，20-扩束镜组(201-小会聚透镜，202-光阑，203-大准直透镜)，30-反射镜，40-偏振片，50-第一偏振调制通道(501-第一非偏振分束器，502-1/4波片，503-第二非偏振分束器)，60-第二偏振调制通道(601-第三非偏振分束器，602-1/4波片，603-第四非偏振分束器)，70-第三偏振调制通道(701-第五非偏振分束器，702-1/4波片，703-第六非偏振分束器)，80-第四偏振调制通道(801-反射镜，802-1/4波片，803-反射镜)，90-待测样品，1001-第七非偏振分束器，1002-第五1/4波片，1003-第一偏振分束器，1004-第一会聚透镜，1005-第一光电倍增管，1006-第一放大器，1007-第二会聚透镜，1008-第二光电倍增管，1009-第二放大器，1101-第八非偏振分束器，1102-1/2波片，1103-第二偏振分束器，1104-第三会聚透镜，1105-第三光电倍增管，1106-第三放大器，1107-第四会聚透镜，1108-第四光电倍增管，1109-第四放大器，1201-第三偏振分束器，1202-第五会聚透镜，1203-第五光电倍增管，1204-第五放大器，1205-第六会聚透镜，1206-第六光电倍增管，1207-第六放大器，1301-示波器，1400-计算机，1500-检偏模块。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
如图1所示，本发明实施例的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其包括短脉冲激光光源10，扩束镜组20，反射镜30，偏振片40，第一至第四偏振调制通道50～80，样品90，1001-第七非偏振分束器，1002-第五1/4波片，1003-第一偏振分束器，1004-第一会聚透镜，1005-第一光电倍增管，1006-第一放大器，1007-第二会聚透镜，1008-第二光电倍增管，1009-第二放大器，1101-第八非偏振分束器，1102-1/2波片，1103-第二偏振分束器，1104-第三会聚透镜，1105-第三光电倍增管，1106-第三放大器，1107-第四会聚透镜，1108-第四光电倍增管，1109-第四放大器，1201-第三偏振分束器，1202-第五会聚透镜，1203-第五光电倍增管，1204-第五放大器，1205-第六会聚透镜，1206-第六光电倍增管，1207-第六放大器，1301-示波器，1400-计算机，1500-检偏模块。
短脉冲激光光源10的脉冲重复频率为50MHz，脉冲宽度为2ns，也即，该激光器所产生的相邻两个脉冲时间间隔约20ns，每个光束脉冲的持续时间为2ns。
在入射光路上，扩束镜组20由小会聚透镜201、干涉滤光片202、光阑203和大准直透镜204组成，光阑203设置在小会聚透镜201和大准直透镜203的共轭焦点，干涉滤光片202位于小会聚透镜201和光阑203之间。该扩束镜组20的作用是：改善光源产生光束的准直特性，扩大光束的直径，过滤掉背景光强。
入射光路中有四个偏振调制通道，其中，第一偏振调制通道50包括第一非偏振分束器501、第一1/4波片502、第二非偏振分束器503，第二偏振调制通道60包括第三非偏振分束器601、第二1/4波片602、第四非偏振分束器603，第三偏振调制通道70包括第六非偏振分束器701、第三1/4波片702、第六非偏振分束器703，第四偏振调制通道80包括反射镜801、第四1/4波片802、反射镜803。非偏振分束器(501、503、601、603、701、703)和反射镜(801、803)均是理想器件，它们的偏振效应均不考虑。然而，非偏振分束器的透反比却是本装置的重要参数，其中，第一非偏振分束器501的透反比为1:3，第三非偏振分束器601的透反比为2:1，第五非偏振分束器701的透反比为1:1，第二、四、六非偏振分束器(503、603、703)的透反比均为1:1。从而，经过此四个偏振调制通道后的子脉冲光束的光强是近似相等的。第一至第四1/4波片(502、602、702、802)的快轴方位角分别被设置为0°、22.5°、45°、60°，从而受此四个偏振调制通道调制后的子脉冲光束的斯托克斯向量分别为Sa＝[1,1,0,0]T、Sb＝[1,0.5,0.5,0.707]T、Sc＝[1,0,0,1]T、Sd＝[1,0.25,0.433,0.866]T。
第一至第四偏振调制通道50～80之间的距离满足L1＝L2＝L3＝0.6m，各个偏振调制通道的长度满足L4＝0.3m。于是被第一偏振调制通道50调制的第一子脉冲光束所历经的光程长度为d1＝L4＝0.3m，被第二偏振调制通道60调制的第二子脉冲光束所历经的光程长度为d2＝2L1+L4＝1.5m，被第三偏振调制通道70调制的第三子脉冲光束所历经的光程长度为d3＝2L1+2L2+L4＝2.7m，被第四偏振调制通道80调制的第四子脉冲光束所历经的光程长度为d4＝2L1+2L2+2L3+L4＝3.9m。鉴于光速为3×108m/s，第一至第四子脉冲光束被上述相应偏振调制通道所引入的时间延迟量分别为1ns、5ns、9ns和13ns。
总结而言，上述第一至第四偏振调制通道50～80的作用包括：将短脉冲激光光源10产生的纳秒脉冲光束分束成4束子脉冲，采用不同方位角的1/4波片将此4束子脉冲调制成斯托克斯向量互不相关的偏振脉冲光束，利用不同光程长度在此4束子脉冲中引入不同的时间延迟量，最终使得此4束偏振脉冲先后入射到待测样品表面。
在反射光路中，第七和第八非偏振分束器1001、1101的透反比分别是2:1、1:1。此两个非偏振分束器串联使用，将任意一束进入反射光路的子脉冲光束等光强地分束成三个子光束。整个反射光路也由此被划分为三个分支检测光路。其中，第一分支检测光路由第五1/4波片1002、第一偏振分束器1003、第一会聚透镜1004、第一光电倍增管1005、第一放大器1006、第二会聚透镜1007、第二光电倍增管1008和第二放大器1009等组成，第二分支检测光路由1/2波片1102、第二偏振分束器1103、第三会聚透镜1104、第三光电倍增管1105、第三放大器1106、第四会聚透镜1107、第四光电倍增管1108和第四放大器1109等组成，第三分支检测光路由第三偏振分束器1201、第五会聚透镜1202、第五光电倍增管1203、第五放大器1204、第六会聚透镜1205、第六光电倍增管1206和第六放大器1207等组成。其中，第五1/4波片1002和1/2波片1102的快轴方位角分别被设置为45°和22.5°。此外，反射光路中所选用相同器件的参数性能均是近似相同，第七和第八非偏振分束器1001、1101均为理想器件，其偏振效应均被忽略。光电倍增管(1005、1008、1105、1108、1203和1206)响应时间约为0.57ns，放大器(1006、1009、1106、1109、1204和1207)响应时间约为1.2ns，示波器1301响应时间约为0.5ns，示波器1301最小可侦测脉冲脉宽约2ns，从而探测模块可充分胜任子脉冲光束的光强探测。
从而，采用所述装置开展穆勒矩阵椭偏测量的方法包括如下步骤：
(1)调节入射光路的入射角近似等于待测样品的布鲁斯特角；
(2)启动短脉冲激光光源10，其产生脉冲间隔时间为20ns的一系列高斯形脉冲光束，各个脉冲光束的脉宽为2ns；
(3)此脉冲光束经扩束镜组20扩束、准直成一定直径的平行光束，经反射镜30反射后，被偏振片40调制成x方向线偏振态的脉冲光束；
该脉冲光束将被第一非偏振分束器501、第三非偏振分束器601、第五非偏振分束器701分束成四束子脉冲入射光束，此四束子脉冲入射光束将分别被第一至第四偏振调制通道50～80调制；
第一子脉冲入射光束首先被第一偏振调制通道50中的0°快轴方位角的1/4波片502调制，然后入射到待测样品表面，此第一子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sa＝[1,1,0,0]T；
第二子脉冲入射光束首先被第二偏振调制通道60中的22.5°快轴方位角的1/4波片602调制，然后入射到待测样品表面，此第二子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sb＝[1,0.5,0.5,0.707]T；
第三子脉冲入射光束首先被第三偏振调制通道70中的45°快轴方位角的1/4波片702调制，然后入射到待测样品表面，此第三子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sc＝[1,0,0,1]T；
第四子脉冲入射光束首先被第四偏振调制通道80中的60°快轴方位角的1/4波片802调制，然后入射到待测样品表面，此第四子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sd＝[1,0.25,0.433,0.866]T；
由于L1＝L2＝L3＝0.6m，L4＝0.3m，此四束子脉冲入射光束在此四个偏振调制通道50～80中所历经的光程分别是0.3m、1.5m、2.7m和3.9m，相应地，此四个子脉冲入射光束之间的时间间隔均为4ns，并且第一子脉冲入射光束与激光光源产生的高斯脉冲光束之间的时间间隔为1ns，第四子脉冲入射光束与下一个周期中第一子脉冲入射光束之间的时间间隔为8ns；
(4)假定待测样品90的4×4穆勒矩阵为Ms，并且忽略其在激光光源的脉冲重复周期20ns内的变化，但考虑其在相邻两个脉冲重复周期之间的变化，也即，在第k个脉冲重复周期20ns内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k)，在第k+1个脉冲重复周期20ns内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k+1)；
在每一个脉冲重复周期20ns内，四束子脉冲入射光束依次辐照在待测样品90表面，相应地，四束子脉冲反射光束依次进入反射光路中；
(5)对于第k个脉冲重复周期20ns内，考虑任意一束子脉冲反射光束进入反射光路中，反射光路中检偏模块1500会将此子脉冲反射光束进一步分束成六束更小的子光强，光电倍增管(1005、1008、1105、1108、1203和1206)会在2ns内探测出各个光强，可分别记录为I1～I6，根据斯托克斯向量定义可得到此子脉冲反射光束对应的斯托克斯向量为：
Sm＝[S0,S1,S2,S3]T，
其中，S0＝(I1/g1+I2/g2+I3/g3+I4/g4+I5/g5+I6/g6)，
S1＝(I1/g1-I2/g2)/(I1/g1+I2/g2)，
S2＝(I3/g3-I4/g4)/(I3/g3+I4/g4)，
S3＝(I5/g5-I6/g6)/(I5/g5+I6/g6)，
其中，g1～g6为反射光路中各探测通道的增益系数；
(6)类似于步骤(5)，在第k个脉冲重复周期20ns内，四束子脉冲反射光束的斯托克斯向量可依次由反射光路检测得到，可记录此四个斯托克斯向量分别为Sma(k)、Smb(k)、Smc(k)、Smd(k)；
(7)通过求解线性方程组Sma(k)＝Ms(k)·Sa、Smb(k)＝Ms(k)·Sb、Smc(k)＝Ms(k)·Sc、Smd(k)＝Ms(k)·Sd，即可得到该样品在第k个脉冲重复周期17ns内的穆勒矩阵Ms(k)；
同理，通过上述测量步骤，也可直接获得其它任意脉冲重复周期内的穆勒矩阵，于是采用上述测量装置可获得样品的动态穆勒矩阵Ms(k)，且时间分辨率可达20ns。
如图2所示，本发明实施例的光束脉冲时序图。短脉冲激光光源10产生的是脉宽为2ns、脉冲重复周期为Ts＝20ns的高斯形光源脉冲，其会被第一至第三偏振调制通道20～70中的第一非偏振分束器501、第三非偏振分束器601、第五非偏振分束器701等分束成四束子脉冲入射光束。这四束子脉冲入射光束之间的时间间隔为Tp＝4ns，第一束子脉冲入射光束比高斯形光源脉冲滞后了1ns，第四束子脉冲入射光束比下一脉冲重复周期中的第一束子脉冲入射光束超前了Tg＝8ns。根据此光束脉冲时序设置，示波器1301和1302可实现2ns的等间隔采样，利用时间间隔Tg＝8ns，系统可甄选出恰当的开始测量数据，并且能确保每四个子脉冲入射光束的探测数据用于计算待测样品90的穆勒矩阵。
图3为本发明实施例中测量装置的校准原理图一。如图3所示，在入射光路中仅安装了第一偏振调制通道50(也可以理解为阻断了第一非偏振分束器501的反射光路)，并且第一子脉冲入射光束直接垂直入射到检偏模块1500中。在此校准光路中，需要校准的参数主要包括：偏振片40的方位角α1、第一1/4波片502的快轴方位角α2和相位延迟量δ1、第五1/4波片1002的快轴方位角α3和相位延迟量δ2、1/2波片1102的快轴方位角α4和相位延迟量δ3、各光强探测通道的实时增益系数g1～g6。为了实现上述校准目的，我们建立如下校准步骤：
(1)利用旋转台改变偏振片40的名义方位角α1+β1，使得β1在0°～360°范围内等间隔变化，间隔值为10°(β1＝10°×n，n＝1,2,3,…,37)，检偏模块1500可获得相应的6×37光强矩阵I1；
(2)利用旋转台改变第一1/4波片502的名义方位角α2+β2，使得β2在0°～360°范围内等间隔变化，间隔值为10°(β2＝10°×n，n＝1,2,3,…,37)，检偏模块1500可获得相应的6×37光强矩阵I2；
(3)对I1和I2光强矩阵进行反演拟合，可计算出上述待求解的参数。
图4是本发明实施例的测量装置的校准原理图二。在图4所示的校准原理图中，在第一偏振调制通道50中增加了光阑1601，该光阑阻断了第一子脉冲入射光束在第一偏振调制通道50中的传输。与此同时，第二子脉冲入射光束经过第二偏振调制通道60调制后，直接垂直入射到检偏模块1500中。在此校准光路中，需要校准的参数是第二1/4波片602的快轴方位角α5和相位延迟量δ4、各光强探测通道的实时增益系数g1～g6。为了实现此校准目的，我们建立如下校准步骤：
(1)利用旋转台改变第三1/4波片602的名义方位角α5+β3，使得β3在0°～360°范围内等间隔变化，间隔值为10°(β3＝10°×n，n＝1,2,3,…,37)，检偏模块1500可获得相应的6×37光强矩阵I3；
(2)对I3光强矩阵进行反演拟合，可计算出上述待求解的参数。
图5是本发明实施例的测量装置的校准原理图三。在图5所示的校准原理图中，在第二偏振调制通道60中增加了光阑1602，该光阑阻断了第二子脉冲入射光束在第二偏振调制通道60中的传输。光阑1601仍然阻断第一子脉冲入射光束在第一偏振调制通道50中的传输。与此同时，第三子脉冲入射光束经过第三偏振调制通道70调制后，直接垂直入射到检偏模块1500中。在此校准光路中，需要校准的参数是第三1/4波片702的快轴方位角α6和相位延迟量δ5、各光强探测通道的实时增益系数g1～g6。为了实现此校准目的，我们建立如下校准步骤：
(1)利用旋转台改变第三1/4波片702的名义方位角α6+β4，使得β4在0°～360°范围内等间隔变化，间隔值为10°(β4＝10°×n，n＝1,2,3,…,37)，检偏模块1500可获得相应的6×37光强矩阵I4；
(2)对I4光强矩阵进行反演拟合，可计算出上述待求解的参数。
图6是本发明实施例的测量装置的校准原理图四。在图6所示的校准原理图中，在第三偏振调制通道70中增加了光阑1603，该光阑阻断了第三子脉冲入射光束在第三偏振调制通道70中的传输。光阑1601仍然阻断第一子脉冲入射光束在第一偏振调制通道50中的传输，光阑1602仍然阻断第二子脉冲入射光束在第二偏振调制通道60中的传输。与此同时，第四子脉冲入射光束经过第四偏振调制通道80调制后，直接垂直入射到检偏模块1500中。在此校准光路中，需要校准的参数是第四1/4波片802的快轴方位角α7和相位延迟量δ6、各光强探测通道的实时增益系数g1～g6。为了实现此校准目的，我们建立如下校准步骤：
(1)利用旋转台改变第四1/4波片802的名义方位角α7+β5，使得β5在0°～360°范围内等间隔变化，间隔值为10°(β5＝10°×n，n＝1,2,3,…,37)，检偏模块1500可获得相应的6×37光强矩阵I5；
(2)对I5光强矩阵进行反演拟合，可计算出上述待求解的参数。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，用于测量待测材料的穆勒矩阵，其特征在于，包括入射光路和反射光路；
入射光路包括短脉冲激光光源（10）、偏振片（40）和第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80）；短脉冲激光光源（10）发出的光束透过偏振片（40）后依次进入第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80），分别经第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80）内的方位角互不相同的第一至第四1/4波片（502、602、702、802）进行偏振调制后，得到斯托克斯向量互不相关的4路子脉冲入射光束并投射至待测材料，被待测材料反射后进入反射光路；
反射光路包括2个非偏振分束器（1001、1101）、第五1/4波片（1002）、1/2波片（1102）、第一偏振分束器（1003）、第二偏振分束器（1103）、第三偏振分束器（1201）、6个探测模块、示波器和计算机；
待测材料反射的光束经2个非偏振分束器（1001、1101）分为3路光束；第一路经第五1/4波片（1002）调制后进入第一偏振分束器（1003），第二路经1/2波片（1102）调制后进入第二偏振分束器（1103），第三路进入第三偏振分束器（1201）；3路光束分别经第一至第三偏振分束器分为6路，一一对应被6个探测模块转换为电信号后进入示波器和计算机。
2.如权利要求1所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，第一偏振调制通道（50）包括按照光线传播顺序依次布置的第一非偏振分束器（501）、第一1/4波片（502）、第二非偏振分束器（503）；第一非偏振分束器（501）、第二非偏振分束器（503）互相垂直且反光面相背设置；
第二偏振调制通道（60）包括按照光线传播顺序依次布置的第三非偏振分束器（601）、第二1/4波片（602）、第四非偏振分束器（603）；第三非偏振分束器（601）、第四非偏振分束器（603）互相垂直且反光面相背设置；
第三偏振调制通道（70）包括按照光线传播顺序依次布置的第五非偏振分束器（701）、第三1/4波片（702）、第六非偏振分束器（703）；第五非偏振分束器（701）、第六非偏振分束器（703）互相垂直且反光面相背设置；
第四偏振调制通道（80）包括按照光线传播顺序依次布置的第一反射镜（801）、第四1/4波片（802）、第二反射镜（803）；第一反射镜（801）、第二反射镜（803）互相垂直且反光面相对设置；
第一非偏振分束器（501）、第三非偏振分束器（601）、第五非偏振分束器（701）、第一反射镜（801）互相平行；第二非偏振分束器（503）、第四非偏振分束器（603）、第六非偏振分束器（703）、第二反射镜（803）互相平行。
3.如权利要求2所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80）等间距排布，且第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80）的长度相等。
4.如权利要求3所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，第一、第二偏振调制通道（50、60）的间距为L 1，第二、第三偏振调制通道（60、70）的间距为L 2，第三、第四偏振调制通道（70、80）的间距为L 3，第一至第四偏振调制通道（50、60、70、80）的长度均为L 4，L 1=L 2=L 3=2L 4。
5.如权利要求4所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，L 4=0.3m。
6.如权利要求1~5任意一项所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，第一至第四1/4波片的快轴方位角依次为0°、22.5°、45°和60°。
7.如权利要求1~5任意一项所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，短脉冲激光光源用于提供高斯形光源脉冲，周期为20ns、脉宽为2ns。
8.如权利要求1~5任意一项所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置，其特征在于，2个非偏振分束器（1001、1101）的透反比分别为2:1、1:1。
9.利用权利要求1~8任一项所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置进行穆勒矩阵椭偏测量的方法，其特征在于，包括如下步骤：
（1）调节入射光路的入射角使其等于待测样品的布鲁斯特角；
（2）生成脉冲间隔时间为Ts的一系列高斯形脉冲光束；
（3）将每个脉冲光束分为四束，并分别通过四个快轴方位角互不相同的1/4波片调制成斯托克斯向量互不相关的四束子脉冲入射光束，四束子脉冲入射光束的斯托克斯向量分别为Sa、Sb、Sc和Sd；
（4）假定待测样品的4×4穆勒矩阵为Ms，在第k个脉冲重复周期Ts内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k)，在第k+1个脉冲重复周期Ts内，待测样品穆勒矩阵为Ms(k+1)；
在每一个脉冲重复周期Ts内，四束子脉冲入射光束依次辐照在待测样品表面，相应地，四束子脉冲反射光束依次进入反射光路中；
（5）对于第k个脉冲重复周期Ts内，任意一束子脉冲反射光束进入反射光路中后，分束成六束更小的子光束，并探测其光强，六束子光束的光强分别记录为I 1~I 6，则该脉冲反射光束对应的斯托克斯向量为：
Sm=[S 0, S 1, S 2, S 3]T
其中，S 0=(I 1/g 1+I 2/g 2+I 3/g 3+I 4/g 4+I 5/g 5+I 6/g 6)，
S 1= (I 1/g 1-I 2/g 2)/(I 1/g 1+I 2/g 2)，
S 2=(I 3/g 3-I 4/g 4)/(I 3/g 3+I 4/g 4)，
S 3=(I 5/g 5-I 6/g 6)/(I 5/g 5+I 6/ g 6)，
g 1~g 6为六束子光束光强探测过程中的增益系数；
（6）按照步骤（5）的方式，获得第k个脉冲重复周期Ts内，四束子脉冲反射光束的斯托克斯向量分别为Sma(k)、Smb(k)、Smc(k)、Smd(k)；
（7）通过求解线性方程组Sma(k)= Ms(k)·Sa、Smb(k)= Ms(k)·Sb、Smc(k)= Ms(k)·Sc、Smd(k)= Ms(k)·Sd，即可得到该样品在第k个脉冲重复周期Ts内的穆勒矩阵Ms(k)。
10.如权利要求9所述的一种高时间分辨率的穆勒矩阵椭偏测量装置进行穆勒矩阵椭偏测量的方法，其特征在于，步骤（3）中：
第一子脉冲入射光束经0°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第一子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sa=[1, 1, 0, 0]T；
第二子脉冲入射光束经22.5°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第二子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sb=[1, 0.5, 0.5, 0.707]T；
第三子脉冲入射光束经45°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第三子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sc=[1, 0, 0, 1]T；
第四子脉冲入射光束经60°快轴方位角的1/4波片调制，然后入射到待测样品表面，第四子脉冲入射光束的斯托克斯向量为Sd=[1, 0.25, 0.433, 0.866]T。
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