CN108538417A - 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，该方法包括以下步骤：⑴将模拟乏燃料置于功能化的离子液体中，使其混合均匀得到固体混合液；⑵将所述固体混合液搅拌溶解，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料；⑶对所述上层清液利用ICP‑OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出溶解在离子液体中的稀土化合物或者其他裂变产物的含量；⑷对所述下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。本发明具有工艺简单、操作简便、经济性好、绿色环保等特点，可用于乏燃料后处理中稀土化合物（中子毒物），也包括一些裂变产额较大的裂变产物的去除，适合工业化应用。

Description

一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法
技术领域
本发明涉及核燃料循环和乏燃料后处理技术领域，尤其涉及一种在无水无酸体系中直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法。
背景技术
安全高效地发展核能发电，是解决未来能源供应、保障经济社会可持续发展的战略选择。乏燃料中包含有大量放射性元素，其中96%的质量是剩余的未反应的铀，氧化物燃料就是以二氧化铀UO2形式存在；大约1%的质量是由铀-238俘获中子后经β衰变而产生的长寿命超铀元素，这些超铀元素以AnO2（An=Pu、Np、Am）形式存在乏燃料中；还有3%的是一些裂变产物（如I、Xe、Sr、Ba、稀土元素）[Rodney C. Ewing. Long-term storage of spentnuclear fuel. Nature materials, 2015, 14: 252-257]。由于铀资源的有限性，为了维持核电的可持续发展，就需要对核电站卸出的乏燃料进行后处理，以回收这些宝贵的铀资源。因此，如何安全处理处置这些放射性强、毒性大的乏燃料已成为制约我国核电发展的重要瓶颈之一。
乏燃料后处理是实现先进核燃料闭式循环的关键环节。目前乏燃料后处理工业化主要是以PUREX流程为主导的水法处理技术，该流程使用有机溶剂和萃取剂进行多级萃取回收乏燃料中的铀、钚，用到了大量的强酸和有机溶剂，高放废液直接进行玻璃固化并长期地质处置，增加了长寿命放射性物质对环境的危害程度，溶剂和萃取剂辐射稳定性较差。除此之外，水法工艺难以处理燃耗深、冷却时间短、钚含量高的乏燃料（尤其是快堆乏燃料）。所以近年来各国科学家一直都在寻找无溶剂处理或者干法处理来替代传统的湿法处理。
直接在CANDU堆中使用压水堆乏燃料）燃料循环技术的开发[M. S. Yang, H.Choi, C. J. Jeong, et al. The Status and Prospect of DUPIC Fuel Technology,Nuclear engineering and technology, 2006, 38(4): 359-374]。DUPIC燃料循环的特点在于燃料再造过程中不需要分离铀、钚、裂变产物以及次锕系元素，只是经过高温氧化还原将乏燃料中的挥发性裂变产物除去，再把处理后的乏燃料直接加工而成新的燃料元件在CANDU堆中燃烧。
ADANES可大幅度提高核燃料利用率和乏燃料嬗变能力，其原理是利用加速器产生的高能离子轰击散裂靶产生高通量、硬能谱中子，驱动次临界系统运行的先进核能系统，该系统集嬗变、增殖和产能于一身，对核能可持续发展具有极其重要的意义。ADANES系统的核燃料后处理过程的原则就是只排除乏燃料中的大部分裂变产物，不存在裂变材料的富集，并大幅降低其放射性，这使核扩散难度增加和恐怖行动风险相应大幅下降。
在乏燃料的后处理过程中，由于镧系元素（稀土元素）具有较大的中子吸收截面，被称为“中子毒物”，严重干扰锕系元素后续的嬗变，必须将其去除。而三价锕系元素与镧系（稀土化合物）具有非常相近的物理和化学性质，因此分离难度很大。目前的研究都是通过溶剂萃取的方法从乏燃料中除去稀土元素，但是这样分离过程中会产生大量的酸浸高放废液，严重污染环境。
近年来，离子液体由于其独特而优越的物理化学性质，它的低挥发性使其有望取代乏燃料萃取过程中使用的易燃、易挥发有机溶剂, 具有高的萃取效率、高选择性、很好的辐射稳定性、对环境污染小、绿色环保、安全性高而得到国内外学者的密切关注。在以前有关离子液体在乏燃料后处理的研究应用中，研究者都是想尽办法将乏燃料溶解于离子液体中再进行相关元素的分离，这样势必会工艺流程复杂，产生的污染比较多[专利CN103778983 B一种离子液体直接溶解二氧化铀或乏燃料氧化物的方法，褚泰伟，姚爱宁。]。
因此，在ADANES系统的核燃料后处理背景下，亟需在离子液体体系中找到一种绿色环保、工艺流程简单，能够选择性地从二氧化铀或者乏燃料中分离出中子毒物稀土元素的方法。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种经济适用、绿色环保、流程简单的无水无酸体系来直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法。
为解决上述问题，本发明所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.01~0.04的质量体积比置于功能化的离子液体中，使其混合均匀得到固体混合液；
⑵将所述固体混合液于30~85℃搅拌溶解10~180min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料；
⑶对所述上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出溶解在离子液体中的稀土化合物或者其他裂变产物的含量；
⑷对所述下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
所述步骤⑴中模拟乏燃料是指二氧化铀和稀土含量为0.61~4.97%的稀土氧化物经过700~1200℃还原处理所得的混合物粉末；所述稀土是指Y、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd中的一种或裂变产额较大的裂变产物Cd、Sr、Ba、Ag中的一种。
所述步骤⑴中功能化的离子液体是指[Hbet][NTf2]、1-羧甲基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺、1-羧甲基-3-甲基咪唑氯盐中的一种。
所述步骤⑵中搅拌溶解方式是指磁力搅拌溶解或者超声波振荡溶解。
所述磁力搅拌溶解的条件是指磁力搅拌速度为1000 rpm。
所述超声波振荡溶解的条件是指超声波功率为100W。
本发明与现有技术相比具有以下优点：
1、本发明所需的离子液体是一种常见的功能化离子液体，合成步骤简单，产物不需纯化，直接用于实验处理，便于工业化生产得到。
2、本发明是在相对简单而温和的条件下，根据不同化合物在特定功能化离子液体中的溶解度不同，从二氧化铀或者乏燃料中能够以大于98%的溶解率而分离出中子毒物——稀土化合物，也包括一些其它的裂变产物，而仅有0.32~1.05%的二氧化铀溶解于离子液体中，绝大部分的二氧化铀或者乏燃料仍以固态形式保持存在。
3、本发明在功能化离子液体中进行乏燃料中裂变产物的溶解分离，不需要再向离子液体中添加任何其它化学试剂，绿色环保，避免了传统化学溶解分离产生的强酸废液，减少了对环境的污染，经济效益高，不存在裂变材料的富集，能大幅减少放射性，使核扩散和恐怖行动风险进一步降低。
4、本发明工艺操作流程简单可控，实验中使用的超声波清洗器工业应用技术成熟，便于大规模生产。以较低的生产成本直接获得固态二氧化铀或者可以继续使用的乏燃料，经济性好，具有很好的实用性，可用于氧化物乏燃料后处理中，适合工业化应用。
具体实施方式
本发明的最终目的是解决乏燃料在离子液体介质中的后处理技术，前提条件是不破坏溶解乏燃料中的二氧化铀或者次锕系元素，使其仍然保持固态形式存在，只选择性分离除去影响核燃料继续使用的中子毒物——稀土元素或者其他的裂变产物。
本实例所用的离子液体参考文献在实验室合成，用质谱和核磁进行了表征。固体二氧化铀粉末购自202厂，各种稀土氧化物和其它金属氧化物购自化学试剂公司。
实施例1 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有4.97% Nd的Nd2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于700℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于85℃经磁力搅拌速度为1000 rpm溶解40min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Nd2O3与UO2在离子液体中的溶解率为103.23%和1.05%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例2 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有4.97% Nd的Nd2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1200℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于35℃超声波功率为100W振荡溶解60min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Nd2O3与UO2在离子液体中的溶解率为99.89%和0.58%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例3 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.03的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体1-羧甲基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有2% Nd的Nd2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于700℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于40℃超声波功率为100W振荡溶解180min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Nd2O3与UO2在离子液体中的溶解率为101.23和1.02%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例4 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.04的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体1-羧甲基-3-甲基咪唑氯盐中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有1.5% La的La2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于40℃经磁力搅拌速度为1000 rpm溶解180min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出La2O3与UO2在离子液体中的溶解率为99.85%和0.69%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例5 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.025的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有3.02% Pr的Pr2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于900℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于35℃超声波功率为100W振荡溶解120min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Pr2O3与UO2在离子液体中的溶解率为100.54%和0.47%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例6 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有3.52% Sm的Sm2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于40℃经磁力搅拌速度为1000 rpm溶解120min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Sm2O3与UO2在离子液体中的溶解率为100.24%和0.45%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例7 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.025的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有0.61% Eu的Eu2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1200℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于35℃超声波功率为100W振荡溶解90min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Eu2O3与UO2在离子液体中的溶解率为99.96%和0.52%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例8 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.03的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有1.28 % Gd的Gd2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于50℃经磁力搅拌速度为1000 rpm溶解180min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Gd2O3与UO2在离子液体中的溶解率为99.89 %和0.34%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例9 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.01的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有0.61% Y的Y2O3与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于30℃超声波功率为100W振荡溶解10min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Y2O3与UO2在离子液体中的溶解率为103.4%和0.32%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例10 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有1.36% Sr的SrO与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于800℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于30℃超声波功率为100W振荡溶解30min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出SrO和UO2在离子液体中的溶解率为105.89%和0.45%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例11 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.015的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有2.02% Ba的BaO与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于900℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于30℃超声波功率为100W振荡溶解90min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出BaO与UO2在离子液体中的溶解率为101.12%和0.42%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例12 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有2.56% Cd的CdO与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于30℃超声波功率为100W振荡溶解90min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出CdO与UO2在离子液体中的溶解率为100.12%和0.56%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
实施例13 一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.02的质量体积比（mg/mL）置于功能化的离子液体[Hbet][NTf2]中，使其混合均匀得到固体混合液。
其中：模拟乏燃料是指按任意比例将含有1.02% Ag的Ag2O与UO2混合物粉末均匀混合，随后在高温管式炉中于1000℃、4%H2-Ar气氛中还原4小时后所得的混合物粉末。
⑵将固体混合液于30℃超声波功率为100W振荡溶解100min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料。
⑶对上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出Ag2O与UO2在离子液体中的溶解率为99.69%和0.69%，实现了两者的分离。
⑷对下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。

Claims (6)

1.一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，包括以下步骤：
⑴将模拟乏燃料按1：0.01~0.04的质量体积比置于功能化的离子液体中，使其混合均匀得到固体混合液；
⑵将所述固体混合液于30~85℃搅拌溶解10~180min，离心分离，得到上层清液和下层未溶解的二氧化铀固体或者未溶解乏燃料；
⑶对所述上层清液利用ICP-OES测量清液中的金属离子含量，进而计算出溶解在离子液体中的稀土化合物或者其他裂变产物的含量；
⑷对所述下层二氧化铀固体或者未溶解乏燃料直接进行乏燃料元件的再制备。
2.如权利要求1所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，其特征在于：所述步骤⑴中模拟乏燃料是指二氧化铀和稀土含量为0.61~4.97%的稀土氧化物经过700~1200℃还原处理所得的混合物粉末；所述稀土是指Y、La、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd中的一种或裂变产额较大的裂变产物Cd、Sr、Ba、Ag中的一种。
3.如权利要求1所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，其特征在于：所述步骤⑴中功能化的离子液体是指[Hbet][NTf2]、1-羧甲基-3-甲基咪唑双（三氟甲烷磺酰）亚胺、1-羧甲基-3-甲基咪唑氯盐中的一种。
4.如权利要求1所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，其特征在于：所述步骤⑵中搅拌溶解方式是指磁力搅拌溶解或者超声波振荡溶解。
5.如权利要求4所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，其特征在于：所述磁力搅拌溶解的条件是指磁力搅拌速度为1000 rpm。
6.如权利要求4所述的一种直接分离二氧化铀或者乏燃料中稀土元素的方法，其特征在于：所述超声波振荡溶解的条件是指超声波功率为100W。
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