CN108384987B - 用于辐射屏蔽的材料 - Google Patents
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Abstract
本发明提供辐射屏蔽铅合金的配方，具体地，本发明提供一种以铅合金为主要原材料的多层异形嵌合结构辐射屏蔽材料，充分利用不同元素射线的协同防护效应，射线最终都是通过光电效应作用过程被物质材料吸收的，因此当射线粒子经过多次散射后，能量降低到核外电子能级差范围时，光电效应截面显著增加，称作吸收限，因为各元素具有不同的射线能量范围吸收限，将不同的功能元素合理组合，使射线吸收材料具有较宽射线能量范围的吸收限，射线吸收材料发生光电效应作用截面显著增加，从而射线防护材料的屏蔽性能得到显著增强，有效克服了铅的二次韧致辐射，增强了辐射屏蔽材料的可塑性和韧性。
Description
技术领域
本发明涉及合金材料领域，尤其涉及用于辐射屏蔽的铅合金。
背景技术
随着科学技术的发展，核工况环境多样化，辐射防护材料的研究制备成为科研领域最为重要的课题之一。当前用于抗核辐射生物屏蔽的材料和制品主要有以下几类：一类是以普通工业用铅为主，滚压或浇注成型的无间隙金属块状铅板、铅砖、铅皮混凝土等，实践证明这一类产品尽管抗核辐射效果较佳，但搭建屏蔽系统时使用量大、搭建难度大、工作效率低、生产废料多、潜在毒性大；且铅板制品适形性差，不易弯折，不适合用作特形设备的屏蔽；第二类是以铅粉为主，橡胶、聚乙烯发泡等作为基料混和复合而成的柔性制品和涂料、胶粘剂等，这一类制品虽具有一定的柔性，但由于铅粉颗粒易积聚，难以在基料中混和均匀，故屏蔽性能不均匀；第三类是以无间隙金属块状铅皮作为内心，内外层包覆交联发泡材料和合成橡胶绵纶材料制品，这一类产品铅当量低，影响屏蔽效果，给工作人员带来被辐射的危险。
抗核辐射生物屏蔽制品除要具有较高的屏蔽效果外，还必须具备良好的物理力学性能，传统的屏蔽材料以铅、钨合金较为常见，其具有良好的中子和γ射线屏蔽特性，但是材料脆性较大；一些聚合物基、重金属基屏蔽材料普遍柔韧性较差；而高比重合金、铅玻璃、硼铝合金等材料同样存在脆性大的缺陷，硼铝合金易在晶界处形成富硼的硼化物，増加了材料的脆性，使得硼铝合金韧性降低。
本发明提供用于辐射屏蔽的铅合金，采用工艺和方法，将铅或铅盐通过物理-化学方法与其他材料进行掺杂处理，制备出轻量化、易加工、韧性高的屏蔽辐射材料。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明提供用于辐射屏蔽的铅合金。
本发明是以如下技术方案实现的：
用于辐射屏蔽的铅合金，所述铅合金包括铅、钨、硼、铝，所述辐射屏蔽的铅合金用于制作辐射屏蔽材料，所述辐射屏蔽材料为多层异形嵌合结构，第一层为成型性能优异的第一铅合金金属层，第二层为高强韧的第二铅合金金属层，第三层为耐高温环氧树脂，第四层为稀土高分子材料，所述第一铅合金金属层含有铅、钨、硼、铝、钛、铜、镍、钼，具体地，所述的第一铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：钨为0.8％，硼为 0.3％，铝为0.021％，钛为0.011％，铜为0.18％，镍为0.14％，钼为0.012％，还原铅为余量，所述组成组份的组成重量百分比之和为100％。
进一步地，所述第二铅合金金属层包括：铅、铬、锰、锑、钨，具体地，所述的第二铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：铬1.7％～ 5.3％，锰1％～1.34％，锑0.005％～0.009％，钨0.1％～0.24％，还原铅为余量，所述组成组份的组成重量百分比之和为100％。
进一步地，所述第一铅合金金属层与第二铅合金金属层之间存在成分呈梯度变化的过渡层，所述过渡层中硼元素含量从第一层向第二层呈降低趋势，钨元素含量从第二层向第一层呈升高趋势。
进一步地，所述铅合金由高密度智能喷射沉积枪制备，所述高密度智能喷射沉积枪的结构包括气体传送管，一级进料口，搅拌器，惰性气体发生器，感应加热炉，熔融金属传送管，惰性气体保护罩，旋转喷枪基座，第一喷枪，第二喷枪，压力发生器，石墨坩埚，温度传感器，二级进料口，智能控制器，沉积枪本体以及搅拌室。
进一步地，所述一级进料口位于沉积枪本体顶部，共两个，贯通的连接于二级进料口，所述二级进料口位于沉积枪本体内部，贯通的连接于石墨坩埚，所述沉积枪本体内部设置有两个石墨坩埚，所述石墨坩埚底部连接有熔融金属传送管，所述熔融金属传送管下方连接有喷枪基座，所述喷枪基座上连接有第一喷枪和第二喷枪，所述喷枪基座分为两个腔室，所述第一喷枪和第二喷枪分别连接于一个腔室上，所述熔融金属传送管、喷枪基座、第一喷枪和第二喷枪外设置有惰性气体保护罩，所述惰性气体保护罩与气体传送管连通，由惰性气体发生器传送气体至惰性气体保护罩。
进一步地，所述惰性气体发生器、温度传感器、感应加热炉、喷枪基座、压力发生器与智能控制器信号连接并受智能控制器控制，所述压力发生器与气体传送管相连，用于产生高压惰性气体。
进一步地，所述高密度智能喷射沉积枪下方设置有三维智能运动平台，用于控制产品的移动轨迹。
进一步地，所述稀土高分子材料为3(2,2',6,6'-4-甲基-3,5-庚二酮)钐。
需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、装置、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
本发明提供一种以铅合金为主要原材料的多层异形嵌合结构辐射屏蔽材料，充分利用不同元素射线的协同防护效应，射线最终都是通过光电效应作用过程被物质材料吸收的，因此当射线粒子经过多次散射后，能量降低到核外电子能级差范围时，光电效应截面显著增加，称作吸收限，因为各元素具有不同的射线能量范围吸收限，将不同的功能元素合理组合，使射线吸收材料具有较宽射线能量范围的吸收限，射线吸收材料发生光电效应作用截面显著增加，从而射线防护材料的屏蔽性能得到显著增强，有效克服了铅的二次韧致辐射，增强了辐射屏蔽材料的可塑性和韧性，扩大了抗辐射谱，本发明提供的辐射屏蔽材料能有效屏蔽X/γ射线和中子辐射，具备优异的耐热、耐腐蚀性，本发明的辐射屏蔽材料单位体积量轻，适用于开发核退役过程中乏燃料的移动装置。
本发明采用的喷射成型方式能够制造多层异形嵌合结构辐射屏蔽材料，不仅限于板状结构，还包括弧形板等异形结构。结合焊接技术，可满足多种特种屏蔽设备的结构需求。
附图说明
图1为本发明所述高密度智能喷射沉积枪结构示意图。
图中：1-气体传送管；2-一级进料口；3-搅拌器；4-惰性气体发生器； 5-感应加热炉；6-熔融金属传送管；7-惰性气体保护罩；8-喷枪基座；9-第一喷枪；10-第二喷枪；11-压力发生器；12-石墨坩埚；13-温度传感器；14- 二级进料口；15-智能控制器；16-沉积枪本体；17-搅拌室。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明作进一步地详细描述。下述实施例中所使用的试验方法如无特殊说明，均为常规方法；所使用的设备、原料、试剂等，如无特殊说明，均为可从常规商业途径购买得到的设备、原料、试剂。
实施例1：
本发明提供用于辐射屏蔽的铅合金，具体地，本发明所述铅合金用于制作一种性能优异的辐射屏蔽材料，所述辐射屏蔽材料为多层异形嵌合结构，第一层是成型性能优异的第一铅合金金属层，所述第一铅合金金属层含有铅、钨、硼、铝、钛、铜、镍、钼，具体地，所述的第一铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：
第二层为高强韧的第二铅合金金属层，所述第二铅合金金属层包括：铅、铬、锰、锑、钨，具体地，所述的第二铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：
在两层之间存在成分呈梯度变化的过渡层；所述过渡层中硼元素含量从第一层向第二层呈降低趋势，钨元素含量从第二层向第一层呈升高趋势；第三层为耐高温环氧树脂；第四层为稀土高分子材料，具体地，所述稀土高分子材料为3(2,2',6,6'-4-甲基-3,5-庚二酮)钐(购自百灵威科技有限公司)。
实施例2：
所述铅合金金属层由高密度智能喷射沉积枪制备，所述高密度智能喷射沉积枪包括气体传送管1，一级进料口2，搅拌器3，惰性气体发生器4，感应加热炉5，熔融金属传送管6，惰性气体保护罩7，喷枪基座8，第一喷枪9，第二喷枪10，压力发生器11，石墨坩埚12，温度传感器13，二级进料口14，智能控制器15，沉积枪本体16，搅拌室17。所述一级进料口2 位于沉积枪本体16顶部，共两个，贯通的连接于二级进料口14，所述二级进料口14位于沉积枪本体16内部，贯通的连接于石墨坩埚12，所述内部设置有两个石墨坩埚12，所述石墨坩埚12底部连接有熔融金属传送管6，所述熔融金属传送管6下方连接有旋转喷枪基座8，所述旋转喷枪基座8上连接有第一喷枪9和第二喷枪10，所述旋转喷枪基座8分为两个腔室，所述第一喷枪9和第二喷枪10分别连接于一个腔室上，所述熔融金属传送管 6、旋转喷枪基座8、第一喷枪9和第二喷枪10外设置有惰性气体保护罩7，所述惰性气体保护罩7与气体传送管1连通，由惰性气体发生器4传送气体至惰性气体保护罩7。所述惰性气体发生器4、温度传感器13、感应加热炉5、旋转喷枪基座8、压力发生器11与智能控制器15信号连接并受智能控制器15控制，所述压力发生器与气体传送管相连，用于产生高压惰性气体。高密度智能喷射沉积枪下方设置有三维智能运动平台，用于控制产品的移动轨迹。
实施例3：
首先，将平面板或圆弧形板等异形的辐射屏蔽材料的第三层和第四层胶连在一起呈一体结构，并将其固定在三维智能运动平台上。再将第二铅合金金属层所需各金属按组成比例混合后注入到搅拌室，搅拌后注入石墨坩埚中，金属液体混合物通过熔融金属传送管流入喷枪，被高压气体雾化成均匀液滴喷射液，三维智能运动平台的移动方式受智能控制器控制，根据冷却速度的要求，按一定的规律进行运动，喷射密度受智能控制器控制，喷射密度复合函数：m(r)＝exp(-b×r2)×β，其中m(r)为喷射密度函数，b为单位立方厘米金属的冷却速度，β为喷枪枪头与沉积层距离，具体参数为：气体压强0.8-1.0MPa，喷嘴直径为2.8mm-3.5mm，β＝200mm-300mm，液滴沉积在辐射屏蔽材料的第三层上，形成第二层铅合金金属。
第二铅合金金属层接近喷射完成时，由智能控制系统控制，分别将硼和钨按1:1比例注入到两个独立石墨坩埚中，分别通过熔融金属传送管流入第一喷枪和第二喷枪中，被高压气体雾化成均匀液滴喷射液，三维智能运动平台移动方式受智能控制系统控制，按硼含量从第一层向第二层呈梯度降低；钨含量从第二层向第一层呈梯度升高的原则分别控制喷射速度，即装有钨的喷枪初始喷射速度高，匀速降低，装有硼的喷枪初始速度低，匀速降高，经过雾化液流的多次往返扫，在第二层铅合金金属层冷却前即开始过渡层的液滴扫描沉积过程，直至在辐射屏蔽材料的第二层上形成过渡层。
在过渡层冷却前将第一铅合金金属层各金属按组成比例混合后注入到石墨坩埚中，通过熔融金属传送管流入两个喷枪中，被高压气体雾化成均匀液滴喷射液，三维智能运动平台移动方式受智能控制系统控制，根据冷速的要求，按一定的规律运动，喷射密度复合函数：m(r)＝exp(-b×r2)×β，其中m(r)为喷射密度函数，b为单位立方厘米金属的冷却速度，β为喷枪枪头与沉积层距离，喷射沉积参数为：气体压强0.9-1.0MPa，喷嘴直径为2.9mm-3.2mm，β＝270mm-290mm；在过渡层最上层冷却前即开始第一铅合金金属层液滴扫描沉积，最终形成多层异形嵌合结构的辐射屏蔽材料，优选的，所述辐射屏蔽材料厚度为6.0mm，但所述辐射屏蔽材料应用过程中的厚度需要根据放射源的放射量确定，第一铅合金金属层、过渡层、第二铅合金金属层、第三层、第四层的厚度比约为4:1:2:1:2。
实施例3：
1、X/γ射线屏蔽性能测试
X射线屏蔽性能测试：通过实验测量测试辐射屏蔽材料对X射线的屏蔽性能。X射线是由标准X光机产生，NaI探测器检测通过样品前后X射线通量大小，以同等厚度(5mm)铅板作为对照，在管电压为55kV、70kV、 100kV、125kV、170kV和210kV时分别测试了样品材料的X射线屏蔽性能；管电压为55kV、70kV、100kV、125kV、170kV和210kV时对应的平均X射线能量分别为48keV，60keV，87keV，109keV，149keV和 185keV。用射线透射率来评估辐射屏蔽材料的X射线屏蔽性能。测试结果表明，当X射线能量较低时，辐射屏蔽材料和铅板具有近似的射线屏蔽性能，当X射线能量升高时，辐射屏蔽材料的防护性能明显优于铅板。
γ射线屏蔽性能测试：γ射线屏蔽性能测试是采用微机多道γ谱仪对样品进行能谱测量，通过统计的计数变化，计算分析材料对γ射线的屏蔽性能。放射源主要有2种，包括：241Am放射源，半衰期为432.6年，在衰变过程中，除释放出3组α粒子外，还能释放特征能量为61.5keV的γ射线；微居级238Pu放射源，释放的γ光子的特征能量有80.1和177.4keV两种。分别取5mm本发明提供的辐射屏蔽材料及纯铅板，测试屏蔽率及半值层厚度(HVT)。屏蔽率(I)＝(N0-N)/N0×100％，其中N0为无样品时本底净计数， N为有样品时全能谱净计数。半值层厚度(HVT)是指使射线强度减少到原值1/2时所需要的材料的最小厚度，HVT＝0.693/μ，μ为线性衰减系数，其是指单位厚度的材料能够衰减射线的程度，其计算方法为：lnN＝lnN0-μx，其中x表示材料厚度的有效值。依次在615keV、801keV、1767keV辐照下进行γ射线的屏蔽性能测试，每个样品测试3次，结果取平均值，对材料的屏蔽性能进行分析，实验结果如表1所示。
表1.辐照屏蔽材料对γ射线的屏蔽性能测试结果
由表1可见，本发明提供的辐射屏蔽材料在高辐射条件下的屏蔽率显著高于同等厚度铅板，并且HVT值显著低于铅合金，由此可见，本发明提供的辐照材料在同等辐射条件下，对材料厚度要求低，能够显著降低材料重量，更适用于建造核退役过程中的移动辐照屏蔽设备。
2、力学性能测试
实验按照国标GB/T 228-2002在MTS 810Teststar力学性能试验机上进行测试，测试温度为室温，拉伸速率为1.5mm/min。拉伸试验时妥善保护好试样的端口。
在HB-3000型布氏硬度计上测定复合材料的布氏硬度。钢球压头直径为5mm，载荷为250kg，保压时间30s，所得硬度为4-6次测试的平均值，实验结果如表2所示。
表2.辐照屏蔽材料力学测试结果
实验结果表明，本发明提供的辐射屏蔽材料的强度及硬度显著优于同等厚度纯铅板，伸长率与纯铅板相当。
3、腐蚀试验
溶液腐蚀试验，依据“金属材料实验室均匀腐蚀全浸试验方法”(JB/T 7901-2001)来测试本发明提供的辐射屏蔽材料的腐蚀性能。本发明提供的辐射屏蔽材料的腐蚀速度小于0.001/mm.a-1，完全耐腐蚀。
盐雾试验，依据“盐雾试验方法”(GB/10125-1997)测试合金在大气环境中的腐蚀性能。置入盐雾箱内保持温度35℃，盐雾沉降速度为1-2mL/h 每80cm2，试验结束后观察试样腐蚀后的腐蚀面貌，判断合金登记，本发明提供的辐射屏蔽材料在盐雾试验后基本无变化。
4、中子屏蔽效果测试
测试方法参考T.Hayashi的通过中子传输的方法研究材料对中子的屏蔽效果，结果显示，本发明提供的辐射屏蔽材料有较强的中子吸收能力，由于本发明提供的辐射屏蔽材料中掺杂了稀土元素，其对热中子的反应截面相较于纯铅板高出数十倍，对慢中子及中能中子的反应截面也比后者高出许多倍，相较于纯硼屏蔽性能更为持久，与铅合金相结合可弥补铅合金对中子屏蔽能力弱的缺陷。
以上所揭露的仅为本发明较佳实施例而已，当然不能以此来限定本发明之权利范围，因此依本发明权利要求所作的等同变化，仍属本发明所涵盖的范围。
Claims (7)
1.用于辐射屏蔽的材料，其特征在于，所述材料为多层异形嵌合结构，第一层为成型性能优异的第一铅合金金属层，第二层为高强韧的第二铅合金金属层，第三层为耐高温环氧树脂，第四层为稀土高分子材料，所述第一铅合金金属层含有铅、钨、硼、铝、钛、铜、镍、钼，具体地，所述的第一铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：钨为0.8％，硼为0.3％，铝为0.021％，钛为0.011％，铜为0.18％，镍为0.14％，钼为0.012％，还原铅为余量，所述组成组份的组成重量百分比之和为100％，所述第二铅合金金属层包括：铅、铬、锰、锑、钨，具体地，所述的第二铅合金金属层的组成组份的重量百分比如下：铬1.7％～5.3％，锰1％～1.34％，锑0.005％～0.009％，钨0.1％～0.24％，还原铅为余量，所述组成组份的组成重量百分比之和为100％。
2.根据权利要求1所述的材料，其特征在于，所述第一铅合金金属层与第二铅合金金属层之间存在成分呈梯度变化的过渡层，所述过渡层中硼元素含量从第一层向第二层呈降低趋势，钨元素含量从第二层向第一层呈升高趋势。
3.根据权利要求2所述的材料，其特征在于，所述第一铅合金金属层与第二铅合金金属层由高密度智能喷射沉积枪制备，所述高密度智能喷射沉积枪的结构包括气体传送管，一级进料口，搅拌器，惰性气体发生器，感应加热炉，熔融金属传送管，惰性气体保护罩，旋转喷枪基座，第一喷枪，第二喷枪，压力发生器，石墨坩埚，温度传感器，二级进料口，智能控制器，沉积枪本体以及搅拌室。
4.根据权利要求3所述的材料，其特征在于，所述一级进料口位于沉积枪本体顶部，共两个，贯通的连接于二级进料口，所述二级进料口位于沉积枪本体内部，贯通的连接于石墨坩埚，所述沉积枪本体内部设置有两个石墨坩埚，所述石墨坩埚底部连接有熔融金属传送管，所述熔融金属传送管下方连接有旋转喷枪基座，所述旋转喷枪基座上连接有第一喷枪和第二喷枪，所述旋转喷枪基座分为两个腔室，所述第一喷枪和第二喷枪分别连接于一个腔室上，所述熔融金属传送管、旋转喷枪基座、第一喷枪和第二喷枪外设置有惰性气体保护罩，所述惰性气体保护罩与气体传送管连通，由惰性气体发生器传送气体至惰性气体保护罩。
5.根据权利要求3所述的材料，其特征在于，所述惰性气体发生器、温度传感器、感应加热炉、旋转喷枪基座、压力发生器与智能控制器信号连接并受智能控制器控制，所述压力发生器与气体传送管相连，用于产生高压惰性气体。
6.根据权利要求3所述的材料，其特征在于，所述高密度智能喷射沉积枪下方设置有三维智能运动平台，用于控制产品的移动轨迹。
7.根据权利要求1-6任一所述的材料，其特征在于，所述稀土高分子材料为3(2,2',6,6'-4-甲基-3,5-庚二酮)钐。
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