KR102219045B1 - 방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록의 제조방법 - Google Patents

방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 방사선 차폐블록의 제조방법은 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 단계; 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀를 포함하는 첨가제를 상기 폴리염화비닐수지 용액에 첨가한 차폐용 혼합물을 생성하는 단계; 상기 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입 및 건조하여 다층구조의 제1 차폐블록을 형성하는 단계; 및 건조된 상기 제1 차폐블록을 뒤집어서 상기 성형틀에 재배치한 후에, 상기 제1 차폐블록 상에 상기 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.

Description

방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록의 제조방법{Radiation shielding block and method for manufacturing of radiation shielding block}
본 발명은 다양한 방사선 환경에서 발생하는 감마선과 중성자로부터 전자기기를 보호하거나 차폐를 목적으로 하는 유무기 복합소재를 이용한 방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록의 제조방법에 관한 것이다.
핵 기술이 발전하고 여러 산업에서 널리 사용됨에 따라 더 많은 사람들이 이온화 방사선에 노출 될 가능성이 높아졌다. 때문에 방사선을 흡수하고 감소시키기 위한 차폐가 필요하다. 방사선은 크게 두 가지로 구분된다. 전리방사선과 비 전리방사선이다. 그중 전리방사선은 분자에서 입자를 분리시켜 이온화 시킬 수 있는 방사선으로 어떤 매질을 직접 또는 간접적으로 전리 할 수 있는 능력을 가진 에너지의 흐름이다. 이러한 전리방사선은 알파선, 베타선, 감마선, X선 그리고 중성자로 나눌 수 있다. 이중 알파와 베타선은 얇은 알루미늄 포일이나 플라스틱 판 정도로 차폐 가능하다. 하지만 높은 에너지를 가지며 투과력이 높은 감마선과 X선의 경우에는 고밀도 콘크리트나 철, 납과 같은 밀도가 높은 금속 물질로 차폐가 가능하다.
이처럼 방사선은 선원별 에너지 범위와 그 특성의 차이점으로 인해 다양한 종류의 차폐제가 요구된다. 전통적으로 납과 같은 밀도가 높은 금속은 X선과 감마선의 고에너지 방사선을 감쇠시키는데 사용되었다. 특히 납은 중금속 물질로 그 유해성이 많이 알려져 있다. 또한 납의 비중은 11.36g/cm3으로 단위부피당 무게가 높아 부피가 큰 분야에서 활용성이 떨어진다. 그리고 중성자의 경우 산란특성이 있어 입자의 방출을 차단하기 어렵다. 중성자는 flux가 높으면 전자기기에 심각한 손상을 미친다. 전자 기기로 구성된 계측 계통에 중성자로 인해 SEE(single event effects) 현상이 발생되기 때문이다. 일례로 후쿠시마 원전 2호기에 투입된 청소로봇은 과량의 방사선에 의해 2시간 만에 작동불능 되었다. 이러한 극한환경에서 뿐만아니라 방사성 의약품의 운송을 위한 캐리어, 전자소자의 항공운송을 위한 캐리어 등 다양한 방사선 발생 장치와 연동된 IoT 장치들에서 방사선 차폐가 요구되고 있다. 따라서, 공간 및 기동성을 위해 경량이며 체적이 적은 방사선 차폐제가 요구된다.
대한민국 공개특허공보 10-2019-0044921호(공개일 2019년5월2일)
본 발명에서 해결하고자 하는 과제는 다양한 방사선 환경에서 발생하는 감마선과 중성자로부터 전자기기를 보호하거나 차폐를 목적으로 하는 유무기복합소재를 이용한 방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록의 제조방법에 관한 것으로, 블록화된 방사선 차폐블록의 혼합물에 따른 비중 차이로 인한 변형을 최소화할 수 있는 방사선 차폐블록 및 방사선 차폐블록 제조방법에 관한 것이다.
상기의 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 방사선 차폐블록의 제조방법은 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 단계; 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀를 포함하는 첨가제를 상기 폴리염화비닐수지 용액에 첨가한 차폐용 혼합물을 생성하는 단계; 상기 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입 및 건조하여 다층구조의 제1 차폐블록을 형성하는 단계; 및 건조된 상기 제1 차폐블록을 뒤집어서 상기 성형틀에 재배치한 후에, 상기 제1 차폐블록 상에 상기 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 단계는, 디메틸포름아미드(DMF: dimethylformamide)와 톨루엔(toluene)이 2 대 1의 비율로 혼합된 용매에 폴리염화비닐수지를 투입하고, 일정시간 이상 교반하여 상기 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 것을 특징으로 한다.
상기 차폐용 혼합물을 생성하는 단계는, 상기 폴리염화비닐수지 용액에 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 첨가 및 교반하여 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 상기 폴리염화비닐수지 용액에 분산시키고, 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)이 분산된 상기 폴리염화비닐수지 용액에 상기 아연(Zn), 상기 산화알루미늄(Al2O3), 상기 산화텅스텐(WO3), 상기 질화붕소(BN), 상기 바륨설페이트(BaSO4) 및 상기 파라핀을 첨가 및 교반하여 상기 상기 폴리염화비닐수지 용액에 분산시키는 것을 특징으로 한다.
상기 차폐용 혼합물을 생성한 후에, 생성된 상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 단계는, 진공 챔버를 이용하여 상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하되, 상기 진공 챔버의 압력 조건은 0.9[bar]인 것을 특징으로 한다.
상기 제2 차폐블록을 형성한 후에, 상기 제1 차폐블록 또는 상기 제2 차폐블록의 주면에 압력을 가하여 상기 제1 차폐블록 및 상기 제2 차폐블록을 압착시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기의 과제를 해결하기 위한 본 발명에 따른 방사선 차폐블록은 폴리염화비닐수지를 주요 성분으로 하는 제1 메트릭스층; 상기 제1 메트릭스층의 상부에 형성된 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀을 포함하는 제1 차폐층; 상기 제1 차폐층의 상부에 형성되되, 상기 제1 메트릭스층 및 상기 제1 차폐층의 건조 후에 적층되어 형성된 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 상기 아연(Zn), 상기 산화알루미늄(Al2O3), 상기 산화텅스텐(WO3), 상기 질화붕소(BN), 상기 바륨설페이트(BaSO4) 및 상기 파라핀을 포함하는 제2 차폐층; 및 상기 제2 차폐층의 상부에 형성되되, 상기 폴리염화비닐수지를 주요성분으로 하는 제2 메트릭스층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 제1 메트릭스층과 상기 제1 차폐층은 제1 차폐블록의 형성 과정에서 상기 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것이고, 상기 제2 차폐층과 상기 제2 메트릭스층은 제2 차폐블록이 제1 차폐블록의 상부에 형성되는 과정에서 상기 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입 및 건조하여 다층구조의 제1 차폐블록을 형성한 후에, 건조된 상기 제1 차폐블록을 뒤집어서 상기 성형틀에 재배치한 후에, 상기 제1 차폐블록 상에 상기 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성함으로써, 고분자 매트릭스에 무기복합소재를 이용한 방사선 차폐블록의 제조에 따른 형태 변형이 발생하는 것을 샌드위치 구조에 의해 방지할 수 있도록 한다. 또한, 이러한 샌드위치구조의 건조공정을 반복적으로 수행하면 다층구조의 규칙적인 조성의 분포 및 두꺼운 방사선 차폐블록의 용이한 제조가 이루어질 수 있도록 한다.
또한, 방사선 차폐블록의 제조시 내부의 공기를 제거함으로써, 방사선 차폐블록의 내부 기공의 생성을 최소화하여 방사선 차폐블록의 변형이 발생할 수 있는 요인을 제거하고 방사선의 차폐성능을 향상시킬 수 있도록 한다.
도 1은 본 발명에 따른 방사선 차폐블록을 설명하기 위한 단면구조이다.
도 2는 본 발명에 따른 방사선 차폐블록의 제조방법을 설명하기 위한 호름도이다.
도 3은 도 2에 도시된 방사선 차폐블록의 제조방법을 예시하는 참조도이다.
도 4는 본 발명에 따른 폴리염화비닐수지의 용해과정을 설명하기 위한 일 실시예이 모식도이다.
도 5는 도 3의 각 과정의 수행에 따른 방사선 차폐블록의 형성 과정 중의 형상을 예시하는 참조도이다.
도 6은 제조된 방사선 차폐블록의 제조방법에 따른 단면을 비교한 참조도이다.
도 7은 제조된 방사선 차폐블록의 단면을 주사전자현미경(scanning electron microscope :SEM)을 이용하여 미세구조를 분석한 결과를 예시하는 참조도이다.
도 8은 제조된 방사선 차폐블록의 성분분포 분석을 위해서 SEM 내부에 장착된 에너지 분광계 (energy dispersive spectroscope : EDS) 분석결과를 예시하는 참조도이다.
도 9는 방사선 차폐 실험을 예시하는 참조도이다.
도 10은 PVC 기반 방사선 차폐블록의 두께에 다른 방사선 차폐 실험결과를 예시하는 그래프이다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 아래의 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래의 실시예들로 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하며 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.　
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이 단수 형태는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.　
이하에서 본 발명에 대한 구체적인 내용을 기술한다.
기존의 차폐 재료의 단점을 개선하기 위해 비 독성의 가볍고 유연하며 저렴한 방사선 차폐 물질을 찾는 데 관심이 집중되고 있다. 무기계는 금속 및 금속산화물을 기반으로 분말 야금법과 초경량 연속 기포 알루미나 발포체 구조를 응용하려 한다. 그러나 제조된 Al 복합체는 상대적으로 강도가 낮고 제조 과정에서 많은 어려움이 있어 응용이 제한된다.
한편, 유기계는 고분자중 기본 구성이 C, H, O로 이루어진 모노머라 불리는 단량체가 정기적으로 화학 결합으로 이루어진 고분자를 고려한다. 이에 따라, 감마선 및 중성자를 차폐하기 위해 고분자 복합체를 도입하고자 한다. 유무기복합체에 고분자량 폴리에틸렌, 에폭시 수지, 폴리 염화비닐 및 불포화 폴리 에스테르 등이 매트릭스로 사용되고 있다. 또한 PEEK는 재료의 높은 비강도 및 모듈러스, 저밀도, 가공 용이 및 우수한 방사선 조사 내성으로 인해 유망한 방사선 차폐 재료가 된다. 그리고 텅스텐], Sm2O3, PbO, 산화 비스무스, BaPbO3 특히 Ti, Fe, Ba, Mn과 같은 높은 Z 원소의 존재가 X선 및 감마선에 대한 우수한 차폐 성능 등이 기능성 필러로 이용될 수 있다. 수지 매트릭스에 기능성 필러를 첨가하면 차폐 성이 더욱 향상된다. 이 복합 재료는 밀도가 낮고 차폐성이 좋지만 기계적 물성은 떨어진다. 텅스텐 카바이드 세라믹, PbO와 BaO를 포함하는 유리와 같은 무기 비금속 물질도 사용가능하다. 다만, 이러한 재료들은 부서지기 쉽고 강도가 약하다.
방사선 치료기술의 발전으로 인해 방사선의 이동거리가 짧은 알파선과 베타선보다 감마선과 중성자선을 동시에 차폐 가능한 유무기복합 소재가 필요하다. 이와 같은 복합 소재는 기본 유기물 메트릭스에 무기물의 첨가제 필러의 혼합된 재료로 구성된다. 이것은 재료의 차폐 능력을 향상시킬 수 있다. 예를 들어, 콘크리트에서 첨가제의 양을 변화시킴으로써 재료의 밀도를 증가시켜 더 나은 성능을 얻을 수 있다. 그러나 일관되지 않은 차폐 성능을 초래할 수 있는 성분 재료의 균일한 혼합물을 얻는 것이 어렵다. 다층 차폐제는 서로 다른 재료로 된 두개 이상의 층으로 구성된다. 방사선은 실드에 의해 산란되고 흡수 될 확률이 높아질 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 방사선 차폐블록(100)을 설명하기 위한 단면구조이다.
도 1을 참조하면, 방사선 차폐블록(100)은 제1 차폐블록(110) 및 제2 차폐블록(120)을 포함한다. 제1 차폐블록(110)은 제1 메트릭스층(110-1) 및 제1 차폐층(110-2)을 포함하고, 제2 차폐블록(120)은 제2 차폐층(120-1) 및 제2 메트릭스층(120-2)을 포함한다.
제1 메트릭스층(110-1)은 폴리염화비닐수지(Polyvinyl chloride, PVC)를 주요성분으로 한다. 다만, 제1 메트릭스층(110-1)은 폴리염화비닐수지가 주요성분이되, 부분적으로 제1 차폐층(110-2)의 주요 성분인 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 또는 파라핀 등의 일부 성분이 포함될 수 있다.
제1 차폐층(110-2)은 제1 메트릭스층(110-1)의 상부에 형성된 것으로, 폴리에텔에텔케톤(PEEK), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 또는 파라핀 등을 포함하는 첨가제가 주요 성분으로 포함되어 있으며, 부수적으로 폴리염화비닐수지가 포함되어 있다.
제1 메트릭스층(110-1)과 제1 차폐층(110-2)은 독립적으로 형성되는 것은 아니며, 제1 차폐블록(110)의 형성 과정에서 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것일 수 있다.
제2 차폐층(120-1)은 제1 차폐층(110-2)의 상부에 형성되되, 제1 메트릭스층(110-1) 및 제1 차폐층(110-2)의 건조 후에 차폐용 혼합물의 적층에 의해 형성될 수 있다. 제2 차폐층(120-1)의 주요 성분도 제1 차폐층(110-2)과 마찬가지로, 폴리에텔에텔케톤(PEEK), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 또는 파라핀 등을 포함하는 첨가제 성분일 수 있다. 또한, 제2 차폐층(120-1)은 부수적으로 폴리염화비닐수지가 포함되어 있다.
제2 메트릭스층(120-2)은 제2 차폐층(120-1)의 상부에 형성된 층으로, 폴리염화비닐수지를 주요성분으로 한다. 다만, 제2 메트릭스층(120-2)은 폴리염화비닐수지가 주요성분이되, 부분적으로 제2 차폐층(120-1)의 주요 성분인 폴리에텔에텔케톤(PEEK), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 또는 파라핀 등의 일부 성분을 포함할 수 있다.
제2 차폐층(120-1)과 제2 메트릭스층(120-2)은 독립적으로 형성되는 것은 아니며, 제2 차폐블록(120)이 제1 차폐블록(110)의 상부에 형성되는 과정에서 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것일 수 있다.
도 1에서, 방사선 차폐블록(100)은 제1 차폐블록(110) 및 제2 차폐블록(120)의 2중 적층 구조를 갖는 것에 대해 도시하고 있지만, 이는 예시적인 것이며, 제1 차폐블록(110) 및 제2 차폐블록(120)이 중복적으로 적층된 멀티 적층구조의 방사선 차폐블록을 포함할 수 있다.
이러한 본 발명의 방사선 차폐블록은 방사선을 차폐하기 위한 다양한 전자기기에 따라 다양한 두께를 갖는 것일 수 있다. 따라서, 방사선 차폐블록은 1[mm]이하일 수도 있고, 1[mm] 이상의 두께를 갖는 방사선 차폐블록일 수 있다. 예를 들어, 2중 구조를 갖는 방사선 차폐블록은 0.1[mm] 내지 10[mm]의 두께를 가질 수 있으며, 2중 이상의 다층 구조를 갖는 방사선 차폐블록의 경우에는 1[mm] 내지 100[mm]의 두께를 갖는 방사선 차폐블록일 수 있다.
이에 따라, 다층 구조를 갖는 방사선 차폐블록은 서로 다른 재료로 된 두개 이상의 층으로 구성되어, 방사선이 실드에 의해 산란되고 흡수될 확률이 높아진다. 본 발명에서의 다층 구조의 방사선 차폐블록은 다양한 방사선 환경에서 발생하는 감마선과 중성자로부터 전자기기를 보호하거나 차폐를 목적으로 유무기복합소재를 합성하고, 합성 공정후 유무기복합소재를 블록화하여 소재 내부 결함, 소재의 비중차에 의해 발생하는 제조 공정기술의 개선을 도모할 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 방사선 차폐블록의 제조방법을 설명하기 위한 호름도이고, 도 3은 도 2에 도시된 방사선 차폐블록의 제조방법을 예시하는 참조도이다.
먼저, 폴리염화비닐수지(Polyvinyl chloride, PVC) 용액을 생성한다(S200 단계). 폴리염화비닐수지 용액은 디메틸포름아미드(DMF: dimethylformamide)와 톨루엔(toluene)이 2 대 1의 비율로 혼합된 용매에 폴리염화비닐수지를 투입하여 제1 시간 이상 교반함으로써 생성할 수 있다. 본 과정에서 사용되는 폴리염화비닐수지는 진공 건조된 것을 이용할 수 있다. 도 3의 (a)는 폴리염화비닐수지 용액의 제조를 예시적으로 도시한 것으로, 제1 시간은 8[hr] 시간 이상일 수 있으며, 폴리염화비닐수지 171[g]을 DMF와 Toluene의 2:1 혼합용액 1200[ml]에 넣고 over head stir를 이용하여 8[hr] 시간 동안 교반함으로써 폴리염화비닐수지 용액을 생성할 수 있다.
도 4는 본 발명에 따른 폴리염화비닐수지의 용해과정을 설명하기 위한 일 실시예이 모식도이다.
도 4의 (a)를 참조하면, 고체 상태에서 폴리염화비닐수지의 고분자 사슬 사이의 상호작용은 강하지만, DMF와 Toluene의 용매 속에 넣으면, 해당 고분자 사슬 사이에 용매 분자가 흡수된다. 이에 따라, 도 4의 (b)에 도시된 바와 같이, 폴리염화비닐수지가 swelling 된다. Swelling된 폴리염화비닐수지의 고분자는 사슬들이 하나씩 떨어져 용매속으로 분산되어 도 4의 (c)에 도시된 바와 같이, DMF와 Toluene의 용매에 용해된다. 이때 발생된 기포는 교반과정(400 rpm)을 통해 제거할 수 있다.
S200 단계 후에, 폴리에텔에텔케톤(PEEK), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀 등을 포함하는 첨가제를 폴리염화비닐수지 용액에 첨가하여 차폐용 혼합물을 생성한다(S202 단계).
도 3의 (b)는 폴리염화비닐수지 용액에 첨가제를 투입하여 차폐용 혼합물을 제조하는 것을 예시한다. 차폐용 혼합물이 생성을 위해 첫번째 과정으로, 폴리염화비닐수지 용액에 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 첨가하여 제2 시간 이상 교반하여 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 폴리염화비닐수지 용액에 분산시킨다. 여기서, 제2 시간은 0.5[hr] 이상일 수 있다.
그 후, 폴리에텔에텔케톤(PEEK)이 분산된 폴리염화비닐수지 용액에 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 또는 파라핀 등을 첨가하여 제3 시간 이상 교반하여 폴리염화비닐수지 용액에 분산시킨다. 여기서, 제3 시간은 24[hr] 이상일 수 있다.
예를 들어, 첨가제로서 폴리염화비닐수지가 용해된 용액에 내방사성 및 내열 효과가 높은 폴리에텔에텔케톤(PEEK)를 53.1g 첨가하되, 제2 시간으로서 약 0.5[hr] 시간 즉, 30[분] 정도의 시간동안 교반하여 폴리에텔에텔케톤(PEEK)를 분산시킨다. 그 후, 추가적인 첨가제로서, 감마선 차폐를 위하여 아연 (Zn), 산화알루미늄 (Al2O3), 산화텅스텐(WO3)를 첨가한다. 또한 중성자 차폐를 위해 질화붕소(BN), 바륨설페이트 (Barium sulfate, BaSO4), 파라핀을 첨가한다.
다음의 표 1은 차폐용 혼합물을 생성하기 위한 물질들의 순도 및 입자의 크기를 나타낸다.
Figure 112019111776502-pat00001
감마선 차폐를 위하여 밀도가 높은 금속분말과 금속산화물인 Zn (17.1g), Al2O3 (53.1g) 그리고 WO3 (53.1g)을 첨가할 수 있다. 또한 핵이 붕괴하거나 분열할 때 발생하는 고속중성자를 감속시키기 위해서는 중성자와 질량이 비슷한 수소가 많이 함유된 물질인 파라핀을 24.5g을 첨가할 수 있다. 에너지가 감속된 고속중성자인 열중성자를 흡수하기 위한 중성자 흡수 물질인 BaSO4 8.55g를 첨가할 수 있다. 유무기 복합소재에서 중성자 및 감마선 차폐특성에 영향이 클 것으로 예상되는 Boron의 함유된 BN을 24g 추가할 수 있다. 그 후, 매트릭스 유기고분자용액에 첨가된 무기물을 혼합한 뒤 약 24시간 교반하여 분산시킨다.
S202 단계 후에, 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거한다(S204 단계). 진공 챔버를 이용하여 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거한다. 도 3의 (c)는 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 과정을 예시한다. 이때, 진공 챔버의 압력 조건은 0.9[bar]이고, 구동시간 조건은 20[sec] 내지 40[sec]일 수 있다. 다만, 진공 챔버의 압력 조건 및 구동시간은 차폐용 혼합물의 용량에 따라 다양하게 조절될 수 있다.
이러한, 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 과정은 필수적인 과정은 아니며, 차폐블록 내에서 생성되는 기공의 크기에 따라 선택적으로 수행될 수 있는 과정이다.
S204 단계 후에, 공기가 제거된 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입 및 건조하여 다층구조의 제1 차폐블록을 형성한다(S206 단계).
도 3의 (d)는 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입하여 제1 차폐블록을 형성하는 과정을 예시한다. 여기서, 성형틀은 직가각형 형태의 테프론 블록 트레이에 해당할 수 있다. 성형틀의 높이는 3[mm] 내지 12[mm] 범위 내일 수 있으며, 구체적으로, 4[mm], 7[mm], 또는 8[mm]의 높이를 갖는 것일 수 있다. 다만, 이러한 성형틀의 높이는 방사선 차폐블록의 두께에 따라 다양하게 선택될 수 있다.
제1 차폐블록의 상온 건조시에, 차폐용 혼합물 중 밀도가 높은 첨가제는 고화 중에 침전하기 때문에 층 분리가 야기되어, 제1 차폐블록의 상부와 하부는 조성 및 밀도차이가 발생한다. 이에 따라, 제1 차폐블록의 상부와 하부의 밀도 차이로 인해, 차폐 블록의 변형이 발생할 수 있다. 즉, 차폐용 혼합물이 고형화 되는 시간동안 첨가제의 침전으로 인해, 제1 차폐블록의 상층부는 첨가제의 밀도가 낮아지고, 하층부는 첨가제의 밀도가 높아지게 된다. 따라서, 제1 차폐블록의 상층부와 하층부 간의 응력 차이로 인한 수축 비율이 달라지게 되며, 결국 제1 차폐블록이 일측으로 휘어지는 현상이 발생하게 된다. 따라서, 이러한 휘어짐 현상을 이를 방지하기 위해, 후술하는 과정을 통해 제1 차폐블록에 차폐용 혼합물의 추가적인 적층이 이루어질 수 있도록 한다.
다층구조의 제1 차폐블록은 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀 등을 포함하는 제1 차폐층과 폴리염화비닐수지를 주요 성분으로 하며 제1 차폐층의 상부에 형성된 제1 메트릭스층을 포함한다.
S206 단계 후에, 건조된 제1 차폐블록을 뒤집어서 성형틀에 재배치한 후에, 뒤집어진 제1 차폐블록 상에 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성한다(S208 단계).
도 3의 (e)는 건조된 제1 차폐블록을 뒤집어서 성형틀에 재배치하는 과정을 예시하고, 도 3의 (f)는 성형틀에 뒤집어서 재배치한 제1 차폐블록에 차폐용 혼합물을 주입하는 과정을 예시한다.
건조된 제1 차폐블록 상에 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 제2 차폐블록을 형성할 경우에, 차폐용 혼합물 중 밀도가 높은 첨가제는 제2 차폐블록의 고화 중에 침전하기 때문에 층 분리가 야기되며, 이로 인해 제2 차폐블록의 상부와 하부는 조성 및 밀도차이가 발생한다. 즉, 차폐용 혼합물이 고형화 되는 시간동안 첨가제의 침전으로 인해, 제2 차폐블록의 상층부는 첨가제의 밀도가 낮아지고, 하층부는 첨가제의 밀도가 높아지게 된다. 따라서, 제2 차폐블록의 상층부와 하층부 간의 응력 차이로 인한 수축 비율이 달라지게 되며, 결국 제2 차폐블록이 일측으로 응력발생하게 된다. 다만, 이러한 제2 차폐블록의 응력은 제2 차폐블록과 대향하여 제1 차폐블록이 결합되어 있으므로, 서로 반대방향으로 발생되는 제1 차폐블록과 제2 차폐블록의 응력들이 서로 상쇄됨으로써, 제1 차폐블록과 제2 차폐블록 간의 형태가 변형되는 것을 방지할 수 있다.
S208 단계 후에, 제2 차폐블록의 형성 후에, 제2 차폐블록 또는 제2 차폐블록의 주면에 압력을 가하여 서로 압착시킨다(S210 단계).
도 3의 (g)는 건조된 제2 차폐블록에 압력을 가하여 제2 차폐블록을 압착하는 과정을 예시하고, 도 3의 (h)는 이러한 압착 과정을 통해 생성된 방사선 차폐블록을 예시한다. 제2 차폐블록의 건조과정 중 용매가 지속적으로 증발되기 때문에, 소재의 형상에 따라 발생하는 수축비의 차이로 인해 블록의 잔존 변형을 최소화하기 위해 제1 차폐블록 또는 제2 차폐블록의 주면에 압력을 가하여 서로 압착시키는 과정을 수행한다.
도 5는 도 3의 각 과정의 수행에 따른 방사선 차폐블록의 형성 과정 중의 형상을 예시하는 참조도이다.
도 5의 (a)는 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입하여 다층구조의 제1 차폐블록이 형성된 것을 예시한다. 그 후, 도 5의 (b)는 성형틀에 주입된 차폐용 혼합물이건조되는 과정에서 차폐용 혼합물의 첨가성분들은 비중차이로 인해 고형화 시간동안 침전되어 블록 내에서 층분리가 일어난 것을 예시하고 있다. 이러한 층분리로 인해 밀도가 낮은 상층부로 응력이 발생하여 굽힘 변형(화살표로 표시됨)이 발생할 것으로 판단된다.
그 후, 도 5의 (c) 및 도 5의 (d)는 건조된 제1 차폐블록을 뒤집어서 성형틀에 재배치한 후에, 제1 차폐블록 상에 상기 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성하는 과정을 예시한다.
제1 차폐블록의 건조시 상층부와 하층부의 수축되는 비율의 차이로 블록의 변형이 발생하는데, 이러한 문제를 방지하기 위하여 제1 차폐블록의 부분건조 후 고형체를 뒤집고 차폐용 혼합물을 제1 차폐블록 위에 주입한다. 이에 따라, 제2 차폐블록도 제1 차폐블록과 마찬가지로 비중이 높은 물질들이 침전된다. 따라서, 최종 생성된 방사선 차폐블록은 전체적으로 상부층과 하부층의 응력이 중앙부분의 밀도가 높은 침전층을 통해서 응력의 상쇄효과로 인해 변형이 최소화될 수 있다. 상부층 및 하부층의 수축비가 유사하기 때문에 상부층과 하부 층의 두께의 균일한 제어를 통해서 샌드위치 구조의 방사선 차폐블록의 변형은 최소화가 가능하다. 또한 이와 같이 유무기 복합소재의 혼합용액으로부터 건조를 통한 블록화 제조기술에서 이와 같은 샌드위치구조의 건조공정을 반복적으로 수행하면 보다 다층구조의 규칙적인 조성의 분포 및 두께의 육성에 응용이 가능할 것이다.
도 6은 제조된 방사선 차폐블록의 제조방법에 따른 단면을 비교한 참조도이다.
도 6을 참조하면, 도 6의 (a)는 일반적인 제조방식에 의한 방사선 차폐블록을 예시하는 것으로, 차폐블록의 층 사이에 기공이 많이 존재하며, 또한, 도 6의 (a)는 비중이 높은 무기 첨가물이 밑으로 침전되는 것이 점선부분과 같이 관찰된다. 이에 따라, 상부와 하부의 밀도차이로 건조가 진행될수록 밀도가 낮은 상층부로 극심한 굽힘 변형이 발생된다.
도 6의 (b)는 본 발명에 따라, 제1 차폐블록의 형성 후에 제1 차폐블록을 뒤집어서 제2 차폐블록을 제1 차폐블록 위에 형성함으로써, 첨가제가 중앙부분으로 균질하게 분포하게 되는 상태를 도시하고 있다. 비중이 높은 무기금속들이 중앙에 위치하여 상하 메트릭스 폴리머로 보호되었으며 전체적으로 상하의 밀도가 비슷하여 차폐블록의 변형이 최소화된다. 또한, 혼합용액 내부에 존재하는 기포를 제거한 뒤 샌드위치 타입으로 제조함으로써, 건조 후 차폐블록 내부의 기공 발생을 최소화할 수 있고, 이로 인해, 차폐블록의 변형을 최소화하면서도 방사선 차폐 성능을 향상시킬 수 있다.
도 7은 제조된 방사선 차폐블록의 단면을 주사전자현미경(scanning electron microscope :SEM)을 이용하여 미세구조를 분석한 결과를 예시하는 참조도이다.
도 7의 (a)는 방사선 차폐블록의 상층부로 대부분 폴리염화비닐수지로 일반적인 고분자 그물구조와 소량의 미세 입자만 보여진다. 이에 비해서, 도 7의 (b)는 그물 구조에 의한 기공들이 감소하고 무기물의 침전 분포가 넓게 나타나 있음을 확인할 수 있다. 이는 비중이 높은 무기 금속 및 산화물 들이 침전되어 기공들을 채우며 그물 구조 표면을 덮는 것으로 파악된다.
도 8은 제조된 방사선 차폐블록의 성분분포 분석을 위해서 SEM 내부에 장착된 에너지 분광계 (energy dispersive spectroscope : EDS) 분석결과를 예시하는 참조도이다.
무기복합 첨가제들의 비중차이로 방사선 차폐블록 전체의 원소분포 특성분석을 위하여 EDS 장비로 두께방향으로 라인스캔(line scan)을 한다. 측정범위는 침전물이 몰려있는 부분부터 방사선 차폐블록의 표면까지 한다. Cl의 경우 차폐 블록의 메트릭스로 전체적으로 높은 강도를 보인다. 그리고 무기첨가제 중 비중이 높은 금속 Zn와 금속산화물인 Al, W는 침전물들이 몰려있는 샌드위치 구조의 접합부분에서 높게 측정된다. 그리고 차폐블록의 표면과 금속침전물 사이 C이 높게 측정된 것은 첨가제중 탄소의 함유량이 높은 폴리에텔에텔케톤(PEEK)가 분포된 것으로 판단된다. 질화붕소(BN)는 폴리에텔에텔케톤(PEEK)와 유사한 부분에서 침전된 것으로 보인다. 바륨(Ba)은 측정 범위 내에서 일정한 강도를 보이며 큰 변화 폭이 없다. 이것은 바륨설페이트(BaSO4)가 방사선 차폐블록에 고르게 분산된 것으로 판단된다. EDS 결과 무기금속 및 산화물들이 샌드위치구조의 중앙부분으로 침전됨을 확인할 수 있다.
도 9는 방사선 차폐 실험을 예시하는 참조도이다.
도 9의 (a)는 방사선 차폐실험을 위한 알루미늄 타겟과 방사선 차폐블록의 기하학구조를 예시하며, 도 9의 (b)는 열형광선량계(TLD)의 기하학구조를 예시한다.
제조된 방사선 차폐블록의 방사선 차폐 특성평가를 위해 한국원자력의학원의 MC-50 사이클론트론의 저선량 실험실에서 수행하였다. MC-50 사이클론트론에서 발생되는 양성자 빔은 빔 수송 시스템을 통해 도 9의 (a)와 같은 구조의 샘플 지그(jig) 중앙의 알루미늄 타겟으로 유도하였다. 수송된 양성자는 알루미늄 타겟과 충돌을 통하여 방사선을 발생시켰다. 방사된 방사선량과 방사선 차폐블록의 성능을 평가하기 위하여 열형광선량계(TLD, Thermoluminescence Dosimeter)를 이용하였다. 방사선 차폐 측정을 위해 방사선 차폐블록과 방사선 차폐블록 사이에 3개의 TLD를 특정위치에 삽입였으며, 방사선이 직접 노출되는 표면의 동일위치에 3개의 TLD를 설치하였다. TLD와 방사선 차폐 block의 기하학구조는 도 9의 (b)에 나타내었다. 방사선 차폐블록은 두께종류에 따라 알루미늄 타겟에서 12[cm] 떨어진 지그의 좌, 우 그리고 상부의 위치에 도 9의 (a)의 네모부분의 블곡 홀드에 각각 설치하였다. 양성자 빔은 누적선량 1.7157[nA/hr] 조건으로 10분간 조사하였다.
도 10은 PVC 기반 방사선 차폐블록의 두께에 다른 방사선 차폐 실험결과를 예시하는 그래프이다.
도 10은 TLD로 측정된 방사선 차폐블록의 차폐 실험 결과로, 표면에 부착된 TLD와 방사선 차폐블록을 이용하여 차폐시킨 TLD의 값의 차이를 비교하였다. 각각의 두께별로 TLD를 3개씩 부착하여 평가하였다. 표면에 부착된 TLD의 측정결과 실험시간 동안 방사된 누적방사선량은 지그에 부착된 샘플의 위치에 따라 170 - 300 mSv 범위로 나타났다. 모든 방향에서 알루미늄 타겟과 TLD의 거리는 동일하였으나, 방향에 따른 누적방사선량의 차이를 보였다. 이것은 알루미늄 타겟에서 양성자 빔 충돌에 의해 방사된 방사선이 균일하지 않은 것으로 판단된다. 반면, 방사선 차폐블록을 이용하여 방사선을 차폐시킨 TLD에서 누적선량은 0.8 - 1.3 mSv로 비교적 균일하게 측정되었다. 또한, 방사선 차폐블록의 두께에 따른 차폐 경향은 뚜렷하게 나타나지는 않았다. 이는 타겟에서 방사되는 방사선의 불균질성으로 인해 방사선 차폐블록 위치에 따른 누적방사선량의 불균질성에 기인한 것으로 판단된다. 그럼에도 불구하고 제조된 방사선 차폐블록은 모든 위치에서 방사된 누적방사선량의 99.5% 이상의 높은 차폐율을 보였다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였지만, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 이러한 변형 실시들은 본 발명의 기술적 사상이나 전망으로부터 개별적으로 이해 되어져서는 안될 것이다.
100: 방사선 차폐블록
110: 제1 차폐블록
110-1: 제1 메트릭스층
110-2: 제1 차폐층
120: 제2 차폐블록
120-1: 제2 차폐층
120-2: 제2 메트릭스층

Claims (8)

  1. 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 단계;
    폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀를 포함하는 첨가제를 상기 폴리염화비닐수지 용액에 첨가한 차폐용 혼합물을 생성하는 단계;
    상기 차폐용 혼합물을 성형틀에 주입 및 건조하여 다층구조의 제1 차폐블록을 형성하는 단계; 및
    건조된 상기 제1 차폐블록을 뒤집어서 상기 성형틀에 재배치한 후에, 상기 제1 차폐블록 상에 상기 차폐용 혼합물을 주입 및 건조하여 다층구조의 제2 차폐블록을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 단계는,
    디메틸포름아미드(DMF: dimethylformamide)와 톨루엔(toluene)이 2 대 1의 비율로 혼합된 용매에 폴리염화비닐수지를 투입하고, 제1 시간 이상 교반하여 상기 폴리염화비닐수지 용액을 생성하는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 차폐용 혼합물을 생성하는 단계는,
    상기 폴리염화비닐수지 용액에 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 첨가 및 교반하여 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)을 상기 폴리염화비닐수지 용액에 분산시키고, 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK)이 분산된 상기 폴리염화비닐수지 용액에 상기 아연(Zn), 상기 산화알루미늄(Al2O3), 상기 산화텅스텐(WO3), 상기 질화붕소(BN), 상기 바륨설페이트(BaSO4) 및 상기 파라핀을 첨가 및 교반하여 상기 상기 폴리염화비닐수지 용액에 분산시키는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 차폐용 혼합물을 생성한 후에, 생성된 상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하는 단계는,
    진공 챔버를 이용하여 상기 차폐용 혼합물에 포함된 공기를 제거하되,
    상기 진공 챔버의 압력 조건은 0.9[bar]인 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 차폐블록을 형성한 후에, 상기 제1 차폐블록 또는 상기 제2 차폐블록의 주면에 압력을 가하여 상기 제1 차폐블록 및 상기 제2 차폐블록을 압착시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록의 제조방법.
  7. 폴리염화비닐수지를 주요 성분으로 하는 제1 메트릭스층;
    상기 제1 메트릭스층의 상부에 형성된 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 아연(Zn), 산화알루미늄(Al2O3), 산화텅스텐(WO3), 질화붕소(BN), 바륨설페이트(BaSO4) 및 파라핀을 포함하는 제1 차폐층;
    상기 제1 차폐층의 상부에 형성되되, 상기 제1 메트릭스층 및 상기 제1 차폐층의 건조 후에 적층되어 형성된 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 상기 아연(Zn), 상기 산화알루미늄(Al2O3), 상기 산화텅스텐(WO3), 상기 질화붕소(BN), 상기 바륨설페이트(BaSO4) 및 상기 파라핀을 포함하는 제2 차폐층; 및
    상기 제2 차폐층의 상부에 형성되되, 상기 폴리염화비닐수지를 주요성분으로 하는 제2 메트릭스층을 포함하는 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 제1 메트릭스층과 상기 제1 차폐층은 제1 차폐블록의 형성 과정에서 상기 폴리에텔에텔케톤(PEEK: Polyetheretherketone), 상기 아연(Zn), 상기 산화알루미늄(Al2O3), 상기 산화텅스텐(WO3), 상기 질화붕소(BN), 상기 바륨설페이트(BaSO4) 및 상기 파라핀를 포함하는 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것이고,
    상기 제2 차폐층과 상기 제2 메트릭스층은 제2 차폐블록이 상기 제1 차폐블록의 상부에 형성되는 과정에서 상기 첨가제의 침전에 따른 층분리에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 방사선 차폐블록.
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