KR20230097486A - 중성자흡수능과 열전도도가 우수한 중성자흡수재 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 우수한 중성자 흡수능을 나타내면서도 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 크게 경감시킬 수 있고 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있는 중성자 흡수재를 제공한다.
Description
본 발명은 중성자흡수능과 열전도도가 우수한 중성자흡수재에 관한 것이다.
원자력발전소에서 전력생산을 위해 사용된 후 폐기되는 사용후핵연료(spent nuclear fuel)는 최종 처분 단계에 이르기 전까지 습식 또는 건식 저장시설에 보관되며, 이 과정에서 사용후핵연료의 냉각(cooling) 및 방사성 붕괴(radioactive decay)가 진행된다. 사용후핵연료의 저장 및 이송과정에서는 사용후핵연료에 남아있는 방사성 핵종의 핵분열 반응으로 인한 중성자의 증배(multiplication)와 이로 인한 임계(criticality) 도달을 막기 위해 사용후핵연료 다발 사이에 중성자흡수재를 장착하는데, 이 때 중성자흡수재에 포함된 중성자 독(neutron poison)들이 다양한 에너지를 갖는 중성자들을 흡수하면서 사용후핵연료 저장 시스템의 아임계(sub-criticality)가 유지된다. 상기 중성자 독으로 잘 알려진 원소에는 보론(B), 가돌리늄(Gd), 카드뮴(Cd), 인듐(In), 하프늄(Hf), 사마리움(Sm) 등이 있다.
상기 중성자 독을 포함하는 중성자 흡수재로는 대표적으로 Al-B4C 복합재가 사용되고 있으나 하기와 같은 문제로 인해 실제 사용후핵연료 저장시설의 중성자 흡수재로 사용하는데 어려움이 있다.
첫번째, 종래 중성자 흡수재로 사용되는 Al-B4C 복합재(또는 Al-B4C cermet)의 경우 분말야금 공정을 거쳐 판재 형태로 제조되어 사용되는데 취성이 높은 문제가 있다. 즉 상기 Al-B4C 복합재는 취성이 높은 B4C 입자들이 기지 금속 내에 높은 분율로 분산되어 있기 때문에 복합재의 구조적 안정성이 저하를 유발하거나 충격이나 파손에 매우 취약한 문제가 있다. 이에 따라 취성을 낮추기 위해 B4C 입자의 부피분율을 감소시키는 경우 중성자 흡수능이 저하되어 중성자 흡수재로서의 본연의 목적을 달성하기 어려운 문제도 있다.
두번째, 습식 저장시설의 경우 사용후핵연료 다발들은 순수(deionized water) 또는 붕산수(borated water)에 잠겨 보관되기 때문에 사용후핵연료 내 방사성 핵종의 붕괴열이 효율적으로 냉각될 수 있으나, 건식 저장시설의 경우에는 방사성 핵종의 붕괴열을 강제로 냉각시키는 매체가 없기 때문에, 자연대류 및 저장 용기를 통한 전도를 통해 사용후핵연료에서 방출되는 열을 외부로 방출시켜야 한다. 따라서, 건식 저장시설에 사용되는 중성자 흡수재 등은 열전도도가 높은 특성을 가져야 하는데, 종래 소개된 Al-B4C 복합재는 충분한 열전도도를 나타내지 못하여 건식저장 용기 내부에서 발생된 열을 효율적으로 외부에 방출하지 못하여 사용후핵연료의 온도를 효과적으로 제어할 수 없는 문제가 있다.
이에 따라, 종래 사용후핵연료 저장시설에서 사용되는 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재 대비 단위부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있고, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 경감시킬 수 있고 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있는 중성자 흡수재에 대한 연구가 시급한 실정이다.
본 발명은 상술한 문제를 극복하기 위해 안출된 것으로, 본 발명의 해결하고자 하는 과제는 종래 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재 대비 단위 부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있고, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 경감시킬 수 있고 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있는 중성자 흡수재를 제공한다.
본 발명은 상술한 과제를 해결하기 위해 기지금속 및 상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론(10B) 입자를 포함하며, 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재를 제공한다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량은 0.1 g/cm3이상인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량이 0.03 g/cm2 일 때, 2.8 mm 이하의 두께를 가지는 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 7 내지 35% 인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 상온에서의 열전도도가 200 Wm-1K-1이상인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한 상기 기지금속은 순수 구리 및 구리 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속일 수 있다.
또한, 비커스 경도는 70 Hv 이상일 수 있다.
또한, 밀도는 6 내지 10 g/cm3 일 수 있다.
또한 본 발명은 상술한 중성자 흡수재를 포함하는 사용후핵연료 건식 저장 용기를 제공한다.
또한 본 발명은 (1) 기지금속 분말 및 보론 분말을 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계 (2) 상기 혼합 분말을 탈가스 처리한 후 밀봉하는 단계 및 (3) 상기 밀봉된 혼합 분말을 열처리하여 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자(10B)를 제조하는 단계를 포함하며, 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 중성자 흡수재는 종래 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재 대비 단위 부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 보다 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있고 또한, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 크게 경감시킬 수 있고 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 중성자 흡수재의 SEM 이미지이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 중성자 흡수재의 면밀도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 중성자 흡수재의 상온에서 보론의 함량에 따른 열전도도를 나타내는 그래프이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 중성자 흡수재의 면밀도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 중성자 흡수재의 상온에서 보론의 함량에 따른 열전도도를 나타내는 그래프이다.
이하 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
종래 사용후핵연료 저장시설에서 사용되는 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재는 취성이 높은 문제, 강도 향상과 판재 제조의 트레이드 오프 관계 및 낮은 열전도도로 인한 사용후핵연료의 안전한 저장 문제 등이 있어 실제 활용에 어려움이 있다.
이에 본 발명은 기지금속 및 상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론(10B) 입자를 포함하며, 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재를 제공하여 상술한 문제의 해결을 모색하였다.
이에 따라 종래 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재 대비 단위 부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 보다 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있고 또한, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 경감시킬 수 있고, 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있다.
이하에서는 본 발명에 따른 중성자 흡수재에 대하여 구체적으로 설명한다.
사용후핵연료에서 발생하는 중성자 흡수재에 해당하는 본 발명은, 알루미늄이나 철계 합금에 분산되어 저장 용기로서 제작되며, 우라늄 연료를 외부에서 포획하여 감싸는 형태로 제작되고, 다 쓴 용기로부터 방출을 완전히 차폐하기 위해서 절대적으로 임계율을 0.95 이하로 낮추어야 할 필요가 있다. 또한, 본 발명의 따른 중성자 흡수재는 일 실시예에 따르면, 핵연료 보관소 등에 격자 형태로 제조될 수 있어 핵연료 및 저장용기에 대한 방열판의 기능 또한 동시에 수행할 수 있어야 한다. 따라서, 본 발명에서 개발하고자 하는 소재는 현격히 높은 수준의 중성자 흡수능 외에도, 방열 기능 등을 동시에 가지는 중성자 흡수재에 관한 것이다.
이에 따라 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 기지금속 및 상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론(10B) 입자를 포함한다.
상기 기지금속은 본 발명에 따른 중성자 흡수재의 모재 역할을 함과 동시에, 사용후핵연료에서 발생하는 열을 효율적으로 방출하여 붕괴열이 발생하는 사용 핵연료를 보관하는 용기의 온도 상승을 효과적으로 제어하는 역할을 한다.
이를 위해 상기 기지금속은 순수 구리 및 구리 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있으며, 금속기지 복합재료(Metal Matrix Composite, MMC)도 사용할 수 있는데, 바람직하게는 사용후핵연료를 보관하는 용기의 온도 상승을 효과적으로 제어하기 위해 순수 구리가 사용될 수 있다.
한편 상기 기지금속에 분산되는 보론(Boron)은 원자력 산업에서 중성자 흡수를 위해 사용되는 대표적인 중성자 독이다. 자연적으로 존재하는 보론은 10B과 11B 두 가지 동위원소가 약 19.9 % 및 80.1 % 구성되어 있으며, 이 중에서 10B이 높은 중성자흡수단면적(neutron absorption crosssection)을 나타내기 때문에 중성자 독으로 사용되고 있다.
그러나 상기 보론 입자(10B)를 포함하는 종래 Al-B4C 복합재(또는 Al-B4C cermet)는 일반적으로 B4C 입자들이 높은 분율로 포함되기 때문에 중성자 흡수재의 취성이 높은 문제가 있고, 얇은 두께의 판재로 제조하기 어려운 문제가 있으며 나아가, 건식저장 용기 내부에서 발생된 열을 효율적으로 외부에 방출하지 못하여 사용후핵연료의 온도를 제어하지 못하는 등의 위험성이 높은 문제가 있다. 이에 따라 본 발명은 상기 복수 개의 보론 입자를 중성자 흡수재에 분산시켜 위와 같은 문제를 해결하였다.
즉 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 기존 Al-B4C 복합재와는 달리 열전도도가 높은 기지금속을 사용하고, 부피 대비 보론의 중량%가 낮은 B4C 대신 순수 보론 입자를 분산시켜 취성 및 낮은 열전도도를 갖는 분산 입자의 부피분율을 감소시킬 수 있다. 이를 위해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 상기 복수 개의 보론 입자가 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 분산되며, 보다 바람직하게는 상기 복수 개의 보론 입자가 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 4 내지 12 중량%로 분산될 수 있고 가장 바람직하게는 상기 복수 개의 보론 입자를 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 8 내지 11 중량%로 분산될 수 있다. 이때 만일 상기 복수 개의 보론 입자가 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 4 중량% 미만으로 분산되는 경우 보론 입자의 낮은 함량으로 중성자 흡수능이 크게 저하될 수 있고, 또한 만일 상기 복수 개의 보론 입자가 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 15 중량%을 초과하여 분산되는 경우 보론 입자의 함량이 너무 높아서 취성을 경감시킬 수 없으며 열전도도의 향상 정도가 미미할 수 있다.
이와 같이 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 열전도도가 우수한 기지금속에 상기 보론입자를 포함함으로써 종래 Al-B4C 복합재 기반의 중성자 흡수재 대비 단위 부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 보다 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있고 또한, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 크게 경감시킬 수 있고, 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있다.
이하 본 발명의 효과에 대하여 구체적으로 설명한다.
본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위 부피당 보론 입자의 중량을 높일 수 있어서 보다 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있다.
보다 구체적으로, 표 1을 참조하면 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위부피당 첨가된 보론의 중량이 모두 0.1 g/㎤ 이상임을 알 수 있다. 특히 단위부피당 첨가된 보론의 중량이 각각 0.588 g/㎤ 및 0.683 g/㎤ 인 실시예 4 및 5의 경우 0.538 g/㎤의 단위 부피당 보론 입자의 중량을 나타내는 비교예 1의 Al-B4C 복합재 대비 더 많은 보론을 포함함을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위 부피당 보론의 함량이 높아져서 결국 종래 Al-B4C 복합재보다 더 우수한 중성자흡수능을 갖는다는 것을 알 수 있다.
이를 위해 본 발명의 일 실시예에 따른 중성자 흡수재는 단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량이 0.1 g/cm3이상일 수 있으며, 보다 바람직하게는 단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량 0.3 g/cm3 이상일 수 있으며, 가장 바람직하게는 단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량 0.55 g/cm3 이상일 수 있다. 이때 만일 단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량이 0.1 g/cm3 미만일 경우 목적하는 중성자 흡수능을 나타낼 수 없는 문제가 발생할 수 있다.
다음 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량인 면밀도를 높일 수 있어서 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있다.
일반적으로 사용후핵연료의 임계 제어를 위해 사용될 수 있는 중성자흡수재의 보론 입자의 면밀도는 단위면적당 포함된 복수 개의 보론 입자 중량을 의미하는데, 면밀도가 높다는 것은 보다 얇은 두께의 판재로도 동일한 중성자 흡수능 또는 임계 제어 성능을 나타내는 것을 의미하고, 판재의 두께가 두꺼워질수록 면밀도는 선형적으로 비례하여 증가하게 된다. 보다 구체적으로 도 2를 참조하면, 보론 입자의 면밀도 0.03 g/㎠을 만족시키기 위한 최소 두께는 실시예 4와 실시예 5의 경우 각각 2.56 mm 및 2.21 mm이며, 이는 최소 2.80 mm가 요구되는 Al-B4C 복합재보다 현저히 낮은 값을 가짐을 알 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량인 면밀도를 높일 수 있어서 얇은 두께의 판재로의 제작이 가능하면서도 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있다.
이를 위해, 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량이 0.03 g/cm2 일 때, 2.8 mm 이하의 두께를 가질 수 있으며, 보다 바람직하게는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량이 0.03 g/cm2 일 때 2.6 mm 이하의 두께를 가질 수 있다. 이때 만일 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량이 0.03 g/cm2 일 때 2.8 mm를 초과하는 경우 얇은 판재로 제작 시 중성자 흡수능이 저하되는 문제가 있을 수 있다. 이와 같이 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량인 면밀도가 높아서 중성자 흡수재 전체의 밀도는 7 내지 10 g/cm3일 수 있고 보다 바람직하게는 7 내지 9 g/cm3의 밀도를 가질 수 있다.
다음 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 우수한 중성자 흡수율을 나타내면서 동시에 기지금속에 포함되는 보론 입자의 부피분율은 낮출 수 있어서 중성자 흡수재로써의 취성을 경감시킬 수 있다.
일반적으로 중성자 흡수재 내부에 분산된 보론 입자의 부피분율은 분산된 보론의 양이 증가할수록 높아진다. 그런데 종래 Al-B4C 복합재는 취성이 높은 보론 입자가 탄소 하나당 4개가 포함되기 때문에 기지 금속 내에 보론 입자의 높은 분율을 나타낸다. 이와 같은 보론 입자의 높은 부피분율은 중성자 복합재의 구조적 안정성이 저하를 유발하거나 충격이나 파손에 매우 취약한 문제를 유발하는 바 이와 같은 취성을 낮추기 위해 B4C 입자의 부피분율을 감소시키려는 시도가 있었으나, 이 경우 중성자 흡수능이 저하되어 중성자 흡수재로서의 본연의 목적을 달성하지 못하는 또 다른 문제가 발생할 수 있다. 이에 본 발명은 우수한 중성자 흡수능을 유지하면서 상기 기지금속에 분산되는 복수 개의 보론 입자의 부피 분율을 현격히 낮출 수 있어서 취성을 경감시킬 수 있다.
보다 구체적으로 표 1 및 도 1를 참조하면, 본 발명에 따른 중성자 흡수재의 미세조직은 보론 입자(도 1에서 검정색 입자)의 함량이 증가됨에 따라 부피 분율이 증가됨을 알 수 있는데, 이는 비교예인 Al-B4C 복합재 내에 분포하는 B4C 입자들의 부피 분율(30 부피%)에 비해 현저히 낮은 부피 분율을 나타냄을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 우수한 중성자 흡수율을 나타내면서 동시에 기지금속에 포함되는 보론 입자의 부피분율은 낮출 수 있어서 중성자 흡수재의 취성을 크게 경감시킬 수 있다.
이를 위해, 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 7 내지 35% 일 수 있으며 보다 바람직하게는 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 15내지 30% 일 수 있으며, 가장 바람직하게는 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 23내지 29% 일 수 있다. 이때 만일 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 7% 미만일 경우 중성자 흡수능이 크게 저하되는 문제가 있을 수 있고, 또한 만일 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 35%를 초과하는 경우 보론 입자로 인한 취성 문제를 제어할 수 없는 문제가 있을 수 있다.
다음, 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있다.
일반적으로 습식 저장시설의 경우 사용후핵연료 다발들은 순수(deionized water) 또는 붕산수(borated water)에 잠겨 보관되기 때문에 사용후핵연료 내 방사성 핵종의 붕괴열이 효율적으로 냉각될 수 있으나, 건식 저장시설의 경우에는 방사성 핵종의 붕괴열을 강제로 냉각시키는 매체가 없기 때문에, 자연대류 및 저장 용기를 통한 전도를 통해 사용후핵연료에서 방출되는 열을 외부로 방출시켜야 한다. 따라서, 건식 저장시설에 사용되는 중성자 흡수재 등은 열전도도가 높은 특성을 가져야 하는데, 종래 소개된 Al-B4C 복합재은 충분한 열전도도를 나타내지 못하여 건식저장 용기 내부에서 발생된 열을 효율적으로 외부에 방출하지 못하는 문제가 있다. 이에 본 발명은 우수한 중성자 흡수능을 유지하면서도 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 방출되는 열을 외부로 효율적으로 방출시킬 수 있다.
보다 구체적으로 표 1 및 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 중성자 흡수재 열전도도는 상온에서의 열전도도가 200 Wm-1K-1이상을 나타내며 첨가된 보론 입자의 중량%가 증가됨에 따라 점진적으로 감소하는 것을 알 수 있는데, 종래 Al-B4C 복합재에 대비 모든 온도 범위에서 현저히 높은 열전도도를 가지는 것을 알 수 있다. 예를 들어 열전도도가 가장 낮은 실시예 5의 경우조차 열전도도는 211 Wm-1K-1으로 비교예인 Al-B4C 복합재의 열전도도에 대비 약 2배 정도 높은 값을 가짐을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있음을 알 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 비커스 경도가 70 Hv 이상 일 수 있고 보다 바람직하게는 100 Hv 이상의 비커스 경도를 가질 수 있다. 이때 만일 상기 비커스 경도가 70 Hv 미만일 경우 경도가 너무 낮아 중성자 흡수재의 안정성이 저하될 수 있다.
이와 같이 본 발명은 기지금속 및 상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론(10B) 입자를 포함하며, 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재를 제공하여, 우수한 중성자 흡수능을 나타내면서도, 보론 입자의 면밀도는 높이고 부피분율은 낮출 수 있어서 취성을 크게 경감시킬 수 있고, 이와 동시에 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있다.
따라서 본 발명은 상술한 본 발명에 따른 중성자 흡수재를 포함하는 사용후핵연료 저장용기를 제공한다. 이때 상기 건식 저장용기는 사용후핵연료를 보관하기 위한 통상적인 저장용기일 수 있으며 특별히 한정하지 않는다.
이하 본 발명에 따른 중성자 흡수재의 제조방법을 설명한다. 다만 중복을 피하기 위하여 상술한 중성자 흡수재와 기술적 사상이 동일한 부분에 대하여는 설명을 생략한다.
본 발명은 (1) 기지금속 분말 및 보론 분말을 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계 (2) 상기 혼합 분말을 탈가스 처리한 후 밀봉하는 단계 및 (3) 상기 밀봉된 혼합 분말을 열처리하여 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자(10B)를 포함하는 중성자 흡수재를 포함하며, 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재의 제조방법을 제공한다.
상기 (1) 단계는 순수 기지금속 분말과 순수 보론 분말을 균질하게 혼합하는 단계이다. 이때, 각각의 원소 분말은 10 내지 1000 mesh의 입도를 갖는 분말을 사용할 수 있고, 각각의 원소분말은 95 % 이상의 순도를 나타내는 것을 사용할 수 있다. 다음 준비된 각각의 분말을 1 내지 100 rpm의 속도를 가지는 혼합기를 이용하여 충분히 혼합하여 순수 기지금속 분말과 순수 보론 분말이 혼합된 혼합분말을 제조할 수 있다.
이때 상기 기지금속은 순수 구리 및 구리 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속 및 이들의 합금일 수 있으며, 금속기지 복합재료(Metal Matrix Composite, MMC)도 사용할 수 있는데, 바람직하게는 사용후핵연료를 보관하는 용기의 온도 상승을 효과적으로 제어하기 위해 순수 구리가 사용될 수 있다.
다음 상기 (2) 단계는 상기 (1) 단계에서 제조한 혼합분말을 600 ℃의 이하의온도에서 공기가 충분히 빠져나갈 수 있는 시간 동안 탈가스 처리하여 밀봉하는 단계이다.
즉 상기 (2) 단계는 상기 (1) 단계에서 제조한 혼합분말은 내부에 공기가 포함되어 있을 수 있기 때문에 2시간 내지 48시간 동안 탈가스 처리하여 혼합분말을 밀봉하는 단계이다. 이때 상기 탈가스 처리 온도가 600 ℃를 초과하는 경우 혼합분말이 서로 엉겨 붙어 혼합 분말 내부 빈 공간의 공기가 갇히는 문제가 생길 수 있기 때문에 600 ℃의 이하의 온도에서 탈가스 처리할 수 있다.
다음 상기 (3) 단계는 상기 밀봉된 혼합 분말을 열간성형하여 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자를 포함하는 중성자 흡수재를 제조하는 단계이다. 즉 탈가스 처리된 혼합분말이 담긴 금속용기를 700 내지 1000 ℃에서 1 내지 3시간 예열한 후, 단면적 감소비 2 내지 6:1로 열간 압출하여 최종 중성자 흡수재를 제조할 수 있다. 한편 이때 상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되며, 보다 바람직하게는 상기 복수 개의 보론 입자가 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 4 내지 12 중량%로 분산될 수 있고 가장 바람직하게는 상기 복수 개의 보론 입자를 중성자 흡수재 전체 중량에 대하여 8 내지 11 중량%로 분산될 수 있다.
이하에서는 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기로 하지만, 하기 실시예가 본 발명의 범위를 제한하는 것은 아니며, 이는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로 해석되어야 할 것이다.
실시예 1 - 중성자 흡수재의 제조
(1) 90 at% 및 98.14 중량% Cu 분말과 10 at % 및 1.86 중량%의 B 분말을 준비하였다. 각각의 원소분말은 325 mesh의 입도를 갖는 분말을 사용하였고, 각각의 원소분말은 99 % 이상의 순도를 갖는 것을 사용하였다.
(2) 다음 상기 Cu 분말과 B 분말을 3차원 혼합기로 50 rpm의 속도로 48시간 혼합하여 Cu와 B 입자가 혼합된 혼합분말 1kg을 제조하였다. 다음, 상기 혼합분말을 구리 용기에 담아 300℃에서 24시간 동안 탈가스 처리를 하였고, 탈가스가 완료된 후 용기 뚜껑을 용접하여 밀봉하였다
(3) 이후 탈가스 처리된 혼합분말이 담긴 금속용기를 850℃에서 2시간 예열한 후, 단면적 감소비 4:1로 열간 압출하여 최종 중성자 흡수재를 제조하였다.
실시예 2 내지 5 - 중성자 흡수재의 제조
하기 표 1과 같이 기지금속과 보론의 at% 및 중량%를 달리한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
비교예 1 - Al-B
4
C복합재
하기 표 1과 같이 기지금속을 알루미늄으로 사용하고 보론 대신 B4C을 사용한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
| 원자 % | 중량 % | |||
| Cu | B | Cu | B | |
| 실시예 1 | 90 | 10 | 98.14 | 1.89 |
| 실시예 2 | 80 | 20 | 95.92 | 4.08 |
| 실시예 3 | 70 | 30 | 93.21 | 6.8 |
| 실시예 4 | 65 | 35 | 91.61 | 8.39 |
| 실시예 5 | 60 | 40 | 89.81 | 10.19 |
| 비교예 1 | 71.7 wt.% Al,28.3 wt.% B4C | |||
실험예 1
상기 실시예 1 내지 5 및 비교예 1에서 제조한 중성자 흡수재의 단위 부피 당 중량, 밀도, 비커스 경도 및 분산된 보론의 부피 분율을 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
실험예 2
상기 실시예 1 내지 5에서 제조한 중성자 흡수재의 주사 전자 현미경 이미지를 관찰하고 이를 도 1에 나타내었다.
실험예 3
상기 실시예 1 내지 5 및 비교예 1에서 제조한 중성자 흡수재의 판재 두께에 따른 보론의 면밀도 변화를 분석하고 이를 도 2에 도시하였다.
실험예 4
상기 실시예 1 내지 5에서 제조한 중성자 흡수재의 보론 함량에 따른 상온에서의 열전도도 변화를 측정하고 이를 하기 표 2 및 도 3에 나타내었다.
| 복합재의 단위 부피당 B 중량 [g/cm3] |
복합재의 밀도 [g/cm3] |
비커스 경도 [Hv] |
분산된 B 입자의 부피 분율 (vol.%) |
상온에서의 열전도도 (Wm-1K-1) |
|
| 실시예 1 | 0.157 | 8342 | 72 | 7.5 | 251 |
| 실시예 2 | 0.322 | 7.91 | 79 | 15.5 | 237 |
| 실시예 3 | 0.497 | 7.34 | 93 | 23.9 | 224 |
| 실시예 4 | 0.588 | 7.21 | 108 | 28.3 | 217 |
| 실시예 5 | 0.683 | 7.12 | 132 | 32.8 | 211 |
| 비교예 1 | 0.538 | 2.67 | N.A | 30 vol.% B4C | 80 내지 120 |
상기 표 1 및 2를 참조하면,
실시예 1 내지 5에 따라 제조된 중성자 흡수재의 경우 단위부피당 첨가된 보론의 중량이 모두 0.1 g/㎤ 이상임을 알 수 있다. 특히 단위부피당 첨가된 보론의 중량이 각각 0.588 g/㎤ 및 0.683 g/㎤ 인 실시예 4 및 5의 경우 0.538 g/㎤의 단위 부피당 보론 입자의 중량을 나타내는 비교예 1 대비 더 많은 보론을 포함함을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위 부피당 보론의 함량이 높아져서 결국 종래 Al-B4C 복합재보다 더 우수한 중성자흡수능을 갖는다는 것을 알 수 있다.
또한 도 2를 참조하면, 보론 입자의 면밀도 0.03 g/㎠을 만족시키기 위한 최소 두께는 실시예 4와 실시예 5의 경우 각각 2.56 mm 및 2.21 mm이며, 이는 최소 2.80 mm가 요구되는 Al-B4C 복합재보다 현저히 낮은 값을 가짐을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량인 면밀도를 높일 수 있어서 얇은 두께의 판재로의 제작이 가능하면서도 우수한 중성자 흡수능을 나타낼 수 있다.
또한 실시예 1 내지 5의 경우 비교예 1의 부피 분율에 비해 현저히 낮은 부피 분율을 나타냄을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 우수한 중성자 흡수율을 나타내면서 동시에 기지금속에 포함되는 보론 입자의 부피분율은 낮출 수 있어서 중성자 흡수재의 취성을 경감시킬 수 있음을 알 수 있다.
또한, 실시예 1 내지 5에서 제조한 중성자 흡수재의 상온에서의 열전도도가 200 Wm-1K-1이상을 나타내며 첨가된 보론 입자의 중량%가 증가됨에 따라 점진적으로 감소하는 것을 알 수 있는데, 종래 Al-B4C 복합재에 대비 모든 온도 범위에서 현저히 높은 열전도도를 가지는 것을 알 수 있다. 예를 들어 열전도도가 가장 낮은 실시예 5의 경우조차 열전도도는 211 Wm-1K-1으로 비교예 1의 열전도도에 대비 약 2배 정도 높은 값을 가짐을 알 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 중성자 흡수재는 현격히 높은 열전도도를 나타내어 사용후핵연료에서 발생되는 열을 효율적으로 방출할 수 있음을 알 수 있다.
Claims (10)
- 기지금속; 및
상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론(10B) 입자; 를 포함하며,
상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
단위부피당 상기 복수 개의 보론 입자의 함량은 0.1 g/cm3이상인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
단위면적당 상기 복수 개의 보론 입자의 중량이 0.03 g/cm2 일 때, 2.8 mm 이하의 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
상기 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자의 부피 분율이 7 내지 35% 인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
상온에서의 열전도도가 200 Wm-1K-1이상인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
상기 순수 구리 및 구리 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상의 금속인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
비커스 경도가 70 Hv 이상인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항에 있어서,
밀도가 6 내지 10 g/cm3 인 것을 특징으로 하는 중성자 흡수재.
- 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 중성자 흡수재를 포함하는 사용후핵연료 저장 용기.
- (1) 기지금속 분말 및 보론 분말을 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계;
(2) 상기 혼합 분말을 탈가스 처리한 후 밀봉하는 단계; 및
(3) 상기 밀봉된 혼합 분말을 열간성형하여 기지금속에 분산된 복수 개의 보론 입자(10B)를 포함하는 중성자 흡수재 제조하는 단계; 를 포함하며,
상기 복수 개의 보론 입자는 전체 중량에 대하여 1 내지 15 중량%로 포함되는 중성자 흡수재의 제조방법.
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|---|---|---|---|
| KR1020210187026A KR20230097486A (ko) | 2021-12-24 | 2021-12-24 | 중성자흡수능과 열전도도가 우수한 중성자흡수재 |
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|---|---|---|---|---|
| KR20150086451A (ko) | 2015-07-07 | 2015-07-28 | 한국수력원자력 주식회사 | 원통 모듈형 경수로 사용후핵연료 건식저장 시스템 및 방법 |
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