JPS61798A - 核燃料再処理廃棄物の収納方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は、使用済燃料の再処理より発生する高レベル放
射性廃棄物を遮蔽容器に収納して貯蔵する方法に係り、
特にホウ硅酸ガラス面化体を遮蔽容器に収納する方法に
関する。

〔発明の一景〕

従来の放射性廃棄物用遮蔽容器として一例が実開昭５８
−１８４６９９に示される。

この例では遮蔽容器に収納する対象物として、放射性廃
棄物、殊に使用済原子炉樵料要素としているが、収納す
べき使用済燃料要素と当該燃料要素を再処理したときに
発生する放射性廃棄物との放出する放射線、特に中性子
線の相異については配慮されていない。

使用済燃料と当該使用済燃料を再処理して分離した放射
性廃棄物との放出する放射線については放射性廃棄物を
固化、安定化するためにホウ硅酸ガラス固化体とするこ
とによって著しく変化することは例えば次の文献に示さ
れている。

Ｂ、　Ｈ＋Ｗｅｒｅｎ、Ｊ、Ｅ、Ｆａｕｌｋｎｅｒ（ａ
、　ｎ）ｎｅｕｔｒｏｎ　３０ｕｒＣｅ　ｉｎＣｏｒｒ
ｍｅｒｃｉａｌ）（ｉｇｈ４．ｅｖｅｌ　Ｗａｒｔｅ。

ＡＮＳ　　Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎａ、ｐ６０Ｂ−６０
９、ｖｏｌ、４５　（１９８３）ここで、無水ホウ酸、
無水硅酸を主成分とする′ガラス化材と混合、溶融後固
化された使用済燃料再処理廃棄物はもとの使用済燃料よ
りも中性子の放出が増加し、遮蔽容器の外側において中
性子の線量率が５０−程度増加することを示しているが
その対策については示していない。

本発明はこの点に関してなされたもので、共通のＳ蔽容
器にまず使用済燃料を収納し、しかる後当該使用済燃料
を再処理して分離される廃棄物のホウ硅酸ガラス固化体
を一貫して収納する実用的要求を解決するために利点が
ある。

〔発明の目的〕

本発明の目的は、使用済核燃料集合体の放射線。

を遮蔽して収納するだめの容器に当該使用済核燃料を再
処理することによって分離した高レベル廃液のホウ硅酸
ガラス固化体を安全に収納できるようにするための方法
を提供するにある。

〔発明の概要〕

本発明は、使用済（酸化物）核燃料が発生する放射線の
うち、中性子線はそこに含まれているＣｍ（キュリウム
−２４４）の自発核分裂によって主として発生するもの
であるのに対して、再処理によって使用済燃料の有する
放射能の実質上すべてが移行した高レベル廃液をホウ硅
酸ガラス固化体とすると”’Ｃｍの発生するアルファ線
とホウ素やナトリウム原子などの（α、ｎ）反応によっ
て派生する中性子が付加し、結果としてもとの使用済核
燃料より多量の中性子線を発生するようになる現象を考
慮して行われたものである。

上記の現象に関しては、使用済酸化物燃料では（α、ｎ
）反応による中性子性自発核分裂による中性子の５チ程
度であるが、ホウ硅酸ガラスでは特定の組成の場合に４
０％程度となり、（α、ｎ）反応で発生する中性子は自
発核分裂で発生する中性子よりエネルギーが高いため透
過力が高く、ホウ硅ガラス固化体を遮蔽容器に収納する
とき中性子線に依存する表面線量率はホウ硅酸ガラスの
（αｔ”）反応の寄与で１．５倍になると云われてい右
。・　゛ ゛（α、’ｎ）ｎｅｕｔｒ’ｏｎ　５ｏｕｒｃｅ　ｉｎ
　ＣｏｍｍｅｒｃｉａｌＨｌ　ｇｈ　（、ｅｖｅ　Ｉ　
Ｗａｓｔｅ、　、Ｂ、Ｈ，Ｗｅｒｅｎ、　Ｊ　、Ｅ、Ｆ
ａｕ　１ｋｎｅｒ。

ｐ、　６０８．４５．　ＡＮ３　’ｌ’ｒａｎｓａｃｔ
ｉｏｎｓ　（１９８３）従来の使用済核燃料用の遮蔽容
器は遮蔽材によって放射線を減衰させてその表面におけ
る線量率に対してはガンマ線と中性子線の寄与がほぼ同
程度となるように設計されてお秒、このような容器に使
用済核燃料から分離した高レベル廃液のホウ硅酸ガラス
固化体を収納するとガラス固化体はエネルギーの高い中
性子を多量に発生するため容器の表面線量率は高くなっ
てしまう。

ここで、一般にアクチノイド元素と呼ばれる重い同位元
素の自発核分裂で発生する中性子は平均エネルギーが約
２ＭｅＶであるが、アルファ線とホウ素原子の（αｔ　
ｎ）反応では中性子のエネルギーが４．７５ＭｅＶであ
る。一方、アルファ線と酸素原子の（α、ｎ）反応では
中性子のエネルギーは０．１　Ｍ　ｅ　Ｖと著しく低い
ことが知られている。

１３ｅｎｅｃＮｃｔ　　、　　　　、　　、　　　　　
。

Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｃｂｅｍｉｃａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒ
ｉｎｇＭＣＧｒａｎ−Ｈｌ　１１ °遮蔽容器の設計にあたっては通常遮蔽を透過するガン
マ線と中性子線による線量率が容器の表面から１ｍ離れ
だ点で１０　ミＩＪレム・毎時以下とするように行われ
る。上述のように使用済核燃料とその燃料を再処理した
後の高レベル廃棄物のポウ硅酸ガラス固化体ではガンマ
線の強度は実質的に等しいが中性子線の強度は約１．４
倍となるので容器表面の重量率に及ぼす中性子線の寄与
が確実に増えこのために容器表面の許容線量は守れなく
なってしまう。

本発明は、かかる点に関してなされたもので、遮蔽容器
の内部に中性子と衝突して中性子を容器内部にはねかえ
し、同時に中性子のエネルギー（速度）を減じる効果の
ある原子で構成された物質と、エネルギーの減じた中性
子を吸収する効果のある原子で構成された物質を混在さ
せることによって容器外への中性子の漏洩を防止し、中
性子の寄与による放射線量率を減するようにしたもので
ある。

中性子を吸収して外部に漏洩させないための材料として
最も適しているのは水素を豊富に含んだ物質で、中性子
は水素原子と衝突して効率よくエネルギーを失いながら
最終的に水素原子に吸収され、水素は重水素となり同時
に２．２３Ｍｔｖのガンマ線を放出する。水は中性子の
運動エネルギーを効果的に減する物質として知られてお
９、高放射性物質の輸送容器中で伝熱媒体であると同時
に中性子を吸収するために用いられることがある。

しかし、水は環境温度によって相変化を生じ高温では蒸
気となって内圧を高め、低温では凍結して体積膨張し異
常な応力を発生する恐れがあって使用が好ましくない場
合がある。

水素を含有する物質として炭化水素が中性子の吸収材と
して用いられる。炭化水素の重合体からなる固体は熱伝
導率が高くないので放射線の遮蔽と同時に除熱を必要と
する場合には適用が困難である。

熱伝導率の高い固体で中性子の運動エネルギーを減する
効果の高いものとしてベリリウムがある。

しかし、ベリリウムは毒性の高いこともあり、材料・加
工費とも高価である。

人造黒鉛は熱伝導率がアルミニウムやべＩＪ　リウふと
同程度に高く、広い温度範囲で物理・化学的に安定であ
り、適当な機械的強度を有し、加工が容易でコストが安
い。ガラス固化体の中性子減速材、種々の実験炉等の中
性子反射材、中性子の複合遮蔽材などして用いられてい
る。人造黒鉛は中性子の運動エネルギーを減する効果は
上述の物質はど高くなく、従って、中性子を減するため
に必要な中性子の飛程距離は前述の物質より長くなる。

炭素原子あたりの中性子吸収割合は他のより原子量の大
きい原子と比較してやや小さい値であるが、物質の単位
重量あたりの中性子吸収割合はより原子量の大きい元素
より大きい。

上述の主うに、炭素自体は必ずしも良好々中性子の吸収
材ではなく、むしろ、中性子を吸収せずにエネルギーを
減するところに特徴がある。

中性子はその発生の時点では数ＭｅＶのエネルギーを有
しているが軽い原子核と衝突を繰や返すとエネルギーを
減じ、最終的には室温（２０Ｕ）における分子運動論的
に定まるエネルギー０．０２５３ｅｖにまでなり、この
状態は熱中性子と呼ばれる。

物質による中性子吸収の確率は断面積と呼ばれる概念で
比較されるが、一般に断面積は中性子のエネルギーの平
方根に反比例する傾向がある。しかし、絶体値は元素に
よって異な臥また、特定のエネルギー領域で共鳴的に大
きな断面積を示すことがある。

本発明の対象となる高レベル廃棄物ホウ硅酸ガラスを構
成するホウ素は熱中性子に対して高い中性子吸収断面積
で知られており、収納容器内で中性子エネルギーを十分
に減ずれば中性子はホウ硅酸ガラス固化体に効率良く吸
収される。

一方、ガラス固化体を取囲む人造黒鉛にはエネルギーが
十分に減少する１での中性子（熱中性子と呼ばれる）を
共鳴的に吸収する性質のある物質を混入することによっ
て容器内における中性子吸収の確率を増し、容器外に漏
洩する中性子量を減らすことができる。

共鳴現象など罠よりやや高いエネルギー領域において中
性子吸収の確率の高い物質としては、インジウム、サマ
リウム、ユーロピウム、ハフニウムなどがある。

〔発明の実施例〕

第１図は本発明の対象となる使用済核燃料を収納する遮
蔽容器にＢＷＲの使用済燃料集合体を５２体収納した断
面を示している。

遮蔽容器は、ステンレス鋼製の内筒１、鉛のガンマ線遮
蔽体２、ステンレス鋼製の外筒、３、ホウ素と不凍液を
含んだ水からなる中性子遮蔽体４、ステンレス鋼製の水
タンク外殻５からなっている。

使用済燃料集合体６は中性子吸収材を添加したステンレ
ス鋼製のバスケット７に保持されて遮蔽容器内に収納さ
れる。

遮蔽容器の寸法はその外形と重量が現行のＢＷＲ施設、
設備によって取扱える限９において最も収納容量が大き
いものとし、との観点からＢＷＲ使用済燃料集合体を５
２体収納している。燃料集合体１ｄ平均燃焼度カ３３．
０００　ＭＷＤ／ＭＴＵ　テあッテ、原子炉停止後５年
間冷却したものである。

遮蔽容器は原子炉の燃料貯蔵プールの水中で使用済燃料
をバスケットのステンレス鋼製板で区切られた格子状空
間に１本ずつ挿入する。使用済燃料を収納した容器は水
を抜いて内部を乾燥し、空気まだは不活性気体を充填し
て蓋を密閉する。

遮蔽容器の内筒１は使用条件における温度、圧力による
応力に耐え、外ｆｔＪ３は核燃料物質の輸送容器として
の試験条件において機械的な健全性を保つように設計さ
れる。ガンマ線遮蔽体２は内筒、外筒などと共同してガ
ンマ線を十分に吸収し、遮蔽できるように設計する。ホ
ウ素を含んだ中性子遮蔽体４は使用済核燃料の組成を占
めるアクチノイド元素に係わる主として自発核分裂に由
来す２高エネルギー中性子を吸収するよう設計する。中
性子が水に吸収されると二次的にガンマ線を発生して容
器表面のガンマ線量率を高める。ホウ素が中性子を吸収
するとアルファ粒子とリチウムになり１はとんどガンマ
線を発生しない。

このようにして、遮蔽容器の側面中央表面においてガン
マ線量率が１５ミリレム毎時で、中性子線の線量率寄与
分を含めると２０ミリレム毎時である。

容器に収納した燃料集合体は原子炉に装荷した時点で約
９，７００Ｋｆのウランを含有しており、容器に収納し
た時点では１８．５　ｋＷの崩壊熱を発生してい、る。

使用済燃料を収納した遮蔽容仝を日陰で気温３８ｔ？の
環境に放置したところ外表面の温度は１１２Ｃとなり、
燃料棒°の最高表面＠度は２３０Ｃであった。

上記の使用済燃料を収納した遮蔽容器を再処理工場に運
搬し、使用済燃料を通常ピュレックス法と呼ばれる方法
で再処理を行い、ウランとプルトニウムを１回収すると
、高レベル廃液として核分裂生成物を３０８に９、ウラ
ン４．７　Ｋｇ、アメリンラム１、３　Ｋｇ、プルトニ
ウム、０．５Ｋｇ、キラリラム０．３　Ｋ＆を含有した
ものが分離される。この廃液を乾固、焼成して粉末状と
なし、ホウ硅酸ガラス粉末と混合して加熱、溶融し、ス
テンレス鋼製のキャニスタと呼ばれる容器に１５０ｔず
つ充填し、ガラス固化体９個とした。

ガラス固化体の製造時点は原子炉の停止後６年目であり
、ガラス固化体１個あたりの崩壊熱は１、８　ｋＷであ
った。

第２図に本発明の一実施例を示す。

遮蔽容器は上述の第１図に示した使用済燃料集合体を収
納したものと同一である。第１図のバスケット７のかわ
妙に人造黒鉛ブロック８１・９が装荷され、人造黒鉛ブ
ロックが構成する円筒形の空間にホウ硅酸ガラス固化体
のキャニスタ１ｏが一段に３個収納されている。遮蔽容
器中にはキヤごスタを三段に収納することができる。

人造黒鉛ブロックは石油コークスの粉末をピッチと混練
し金型を用いて加圧成型し、高温に焼成して黒鉛化した
後に必要な形状に加工したものを積み重ねである。第２
図に示した実施例においては形状の異なる２種類の人造
黒鉛ブロックで構成されている。本実施例における人造
黒鉛ブロックの形状はガラス固化体キャニスタ、の表面
と遮蔽容器の内面の間で熱流束を横切る不連続面が存在
しないようにしている。

人造黒鉛の熱伝導率には異方性があり、圧縮成型、焼結
法で製作したブロックでは圧縮方向と直角な面に沿って
は圧縮方向より高い熱伝導率を有する。従って、本実施
例における人造黒鉛ブロックは遮蔽容器に充填したとき
の高さ方向に圧縮成型したうえ焼結したものである。高
さ方向には必ずしも連続性の必要がなく、ブロックの製
作上で便宜な厚さとすればよい。

人造黒鉛の熱伝導率は密度が高いほど高くなる。

黒鉛の理論密度（２，２７ｇ　／ｌｙｎ”　）に対して
７０チ以上の嵩密度を有する人造黒鉛が望ましい。

人造黒鉛（１，８ｇ／Ｌｙｎ”　）の熱伝導率は室温で
アルミニウムと同程度であり、２００Ｕにおいそはアル
ミニウムの約７０チである。

人造黒鉛はガス冷却型原子炉の減速材として用いられて
いる実績があり、原子炉中での中性子およびガンｉ線の
照射下においても物理的、機械的特性が安定しており、
高レベル廃棄物ガラス固化体と長期にわたり共存して照
射されても不安定化する要素はない。

第２図に示した実施例の配列においては、遮蔽容器側面
の最高温度は使用済燃料装荷時と同じ１１２Ｃであった
。ガラス固化体キャニスタの表面最高温度は２００Ｃで
あり、ガラス固化体の中心温度は許容値である４５０Ｃ
を越えることなく、３２０Ｃであった。

第２図に示した実施例の場合に遮蔽容器の側面における
表面線量率は最大値でも２０ミリレム毎時で、このうち
ガンマ線の寄与は１５ミリレム毎時であり、中性子線の
寄与は５ミリレム毎時であった。

第３図に上記の実施例に係るガラス固化体キャニスタを
収納した遮蔽容器の縦断面を示す。

遮蔽容器は内筒１、ガンマ線遮蔽体２、外筒３、中性子
遮蔽体４、外殻５および一次蓋１１ならびに二次蓋１２
かもなっている。ガラス固化体キャニスタ１０は人造黒
鉛ブロック１３が構成する円筒形の空間に３段に収納さ
れている。容器内の最上および最下のブロックには円板
状ブロック１４がはめこまれている。ガラス固化体キャ
ニスタ１０中には一定の高さまでガラス固化体が充填さ
れている。

ガラス固化体キャニスタを９個、第２図および第３図に
示したと同じように遮蔽容器内に収納し人造黒鉛ブロッ
クをアルミニウム製バスケットに交換した場合の表面線
量率は２５ミリレム毎時であった。このうち、直接中性
子線の寄与による分は７ミリレム毎時であり、ガンマ線
の寄与分は１８ミリレム毎時であった。

人造黒鉛ブロックをアルミニウム製バスケットに交換す
ることによって、中性子線の容器外への漏洩は２ミリレ
ム毎時増加し、ガンマ線は主として中性子遮蔽体中にお
ける中性子吸収に伴う二次ガンマ線の増加であった。

第４図〜第６図はそれぞれ、ガラス固化体キャニスタの
一段あたりの収納数を４個、５個、７個に増やした場合
の実施例を示す。

第４図において、中心部の人造黒鉛ブロック１５は円柱
形となっている。中心部分については除熱のための熱流
に関係がなく、中性子エネルギーの減衰、吸収だけのだ
めにあればよく、従って人造黒鉛ブロック製作上の便宜
で形状を決定してよい。

使用済核燃料の崩壊熱、ガンマ線強度、中性子発生密度
等は原子炉停止後５年以上の冷却において時間の経過に
つれて減少する。しかし、中性子発生密度の減少は崩壊
熱やガンマ線強度の減少はど著しくない。

当初５年間冷却した使用済核燃料集合体をｓｅｔ容器に
収納して長期間貯蔵しておくと、崩壊熱やガンマ線強度
は減衰して、この使用済燃料の再処理による高レベル廃
棄物ガラス固化体は当初燃料相当分より多く容器に収納
することができる。ただし、上述のように中性子発生密
度は減少しないので遮蔽容器からの中性子の漏洩を減ら
さなければならない。

かかる場合を含めて、人造黒鉛ブロック中にサマリウム
、ユーロピウム、ハフニウムナトのエネルギーが完全に
減衰しない状態の（熱外）中性子を効果的に吸収する物
質を混在せしめることは容器外への中性子の漏洩を減ら
す効果がある。

これらの元素を含有する物質としては酸化物または炭化
物として人造黒鉛中に分散せしめることができる。中性
子吸収材は力るべく均一に分散させるほうが効果的であ
る。複数の元素まだは化合物を混在させても本発明の効
果を阻害することはない。

本発明の応用例として、比較的低密度の炭素成形体に熱
伝導性の良好な金属を含浸せしめ、まだは黒鉛の粉末と
金属の粉末を混合して焼結せしめたブロックを使用する
方法がある。

この場合には、熱外中性子の吸収材としてインジウムを
合金成とした金属を用いることにより本発明の効果を発
揮することができる。

〔発明の効果〕　　一 本発明によれば、使用済核燃料集合体の放射線を遮蔽し
て収納するための容器に当該使用済核燃料を再処理する
ことによって分離した高レベル廃液のホウ硅酸ガラス固
化体を安全に収納することができる。

このように、使用済燃料用の容器をガラス固化体用に使
用できることは、使用済燃料が直ちに再処理されず、か
なり長期間にわたって遮蔽容器中に収納して貯蔵された
後にまとめて再処理される可能性のある状況の下では同
一容器を再利用できることになり新規貯蔵設備の節約、
旧容器廃棄のだめの経費節約などの経済的効果がある。

本発明の主体となる人造黒鉛ブロックは最終処分が必要
となった場合には焼却して減容することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は使用済燃料集合体を収納した遮蔽容器の横断面
図、第２図、第４図、第５図、第６図はそれぞれホウ硅
酸ガラス固化体を収納した遮蔽容器の横断面図、第３図
は同じく縦断面図である。 ■・・・内筒、２・・・ガンマ線遮蔽体、３・・・外筒
、４・・・中性子遮蔽体、５・・・外殻、６・・・使用
済燃料集合体、７・・・使用済燃料バスケット、８・・
・人造黒鉛ブロック、９・・・人造黒鉛ブロック、１０
・・・ガフス固化体キャニスタ、１１・・・−次蓋、１
２・・・二次蓋、１３・・・人造黒鉛ブロック、１４川
人造黒鉛ブロック、１５・・・人造黒鉛ブロック。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ホウ素を含むガラス固化体の周囲に炭素材料からな
   る成形体を配置して遮蔽容器に入れることを特徴とする
   核燃料再処理廃棄物の収納方法。 ２、特許請求の範囲第１項において、炭素材料は人造黒
   鉛で嵩密度は黒鉛の理論密度の７０％以上とすることを
   特徴とする核燃料再処理廃棄物の収納方法。 ３、特許請求の範囲第１項、第２項において、人造黒鉛
   の成形体はガラス固化体から遮蔽容器表面への主たる熱
   流方向に直角な方向から圧粉されて製作されることを特
   徴とする核燃料再処理廃棄物の収納方法。 ４、特許請求の範囲第１項、第２項、第３項において、
   人造黒鉛の成形体中に少なくともエネルギーが０．５ｅ
   Ｖより大きい中性子を効果的に吸収する物質で、サマリ
   ウム、ユーロピウム、ハフニウムなどの化合物を単体ま
   たは混合物として分散させてなることを特徴とする核燃
   料再処理廃棄物の収納方法。 ５、特許請求の範囲第１項〜第４項において、人造黒鉛
   の成形体はガラス固化体表面から遮蔽容器表面への主た
   る熱流方向には連続した構造を有する単位体を組合せて
   なることを特徴とする核燃料再処理廃棄物の収納方法。 ６、特許請求の範囲第１項において、炭素材料は熱伝導
   率の良好な金属と炭素の複合材料であることを特徴とす
   る核燃料再処理廃棄物の収納方法。 ７、特許請求の範囲第６項において、炭素と複合する金
   属が少なくともエネルギーが０．５ｅＶより大きい中性
   子を効果的に吸収する物質でインジウムなどの金属を合
   金成分として含んでいることを特徴とする核燃料再処理
   廃棄物の収納方法。