CN108370053A - 微生物燃料电池及其用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种微生物燃料电池，其包括电池反应器、布置在电池反应器的阴极侧上的阴极和布置在电池反应器的阳极侧上的阳极。阴极和阳极通过外部电路相互连接。此外，电池反应器包括布置在阳极和阴极之间并且将电池反应器划分为阳极侧和阴极侧的质子透性膜。该膜包括具有≤10nm的孔径和/或≥50％的二价截留率的膜芯，以及位于膜芯的至少一侧上且永久地附着于膜芯的亲水性聚合物表面层。本发明还涉及微生物燃料电池的用途。

Description

微生物燃料电池及其用途
本发明涉及根据所附独立权利要求的前序部分的微生物燃料电池及其用途。
微生物燃料电池(MFC)为能源生产提供了一种替代方案。它提供了通过使用微生物将化学能转换成电能的可能性。典型的微生物燃料电池包括具有通过外部电路彼此连接的阳极和阴极的电池反应器。在电池反应器的阳极侧，含水液体介质中的有机物质被微生物氧化。该氧化产生二氧化碳、电子和质子。被称为产电菌(exoelectrogens)的一些微生物将由细胞呼吸产生的一些电子释放到阳极。电子通过外部电路转移到阴极，质子通过液体介质转移到阴极。然后，电子和质子在阴极处的(一个或多个)化学反应中被消耗。例如，在废水处理中，电子和质子在阴极处被消耗，与例如来自空气的氧气结合，并根据以下反应形成水：
O2+4H++4e-→2H2O
一些现有的微生物燃料电池包括布置在阴极和阳极之间的膜。使用膜是为了防止阳离子和杂质通过到达阴极。然而，膜可能增加从阳极到阴极的质子转移阻力。
本发明的一个目的是最小化或甚至消除现有技术中存在的缺点。
本发明的另一个目的是提供一种电子转移阻力降低的微生物燃料电池。
这些目的通过独立权利要求中公开的特征而得到实现，并且本发明由独立权利要求中公开的特征限定。本发明的一些优选实施方案在从属权利要求中提供。除非另有明确说明，否则从属权利要求中列举的特征可以彼此自由组合。
根据本发明的典型微生物燃料电池包括：
-电池反应器，
-布置在电池反应器的阴极侧上的阴极，
-布置在电池反应器的阳极侧上的阳极，阴极和阳极通过外部电路相互连接，和
-质子透性膜，其布置在阳极和阴极之间，并且将电池反应器划分为阳极侧和阴极侧，该膜包括具有≤10nm的孔径和/或≥50％的二价截留率的膜芯，以及位于膜芯的至少一侧上且永久地附着于膜芯的亲水性聚合物表面层。
典型地，根据本发明的微生物燃料电池用于处理包含有机物质的含水液体介质。
所有描述的实施方案和优点在适用时适用于根据本发明的微生物燃料电池以及根据本发明的微生物燃料电池的用途，即使并非总是如此明确地说明。
现在已经惊奇地发现，通过在阳极和阴极之间布置具有亲水性表面层的质子透性膜，可以获得增强的膜性能。已经观察到微生物燃料电池的电荷转移电阻在一些情况下可以降低接近90％，这显着提高了微生物燃料电池的效率。
根据本发明的质子透性膜布置在阳极和阴极之间。该膜包含膜芯，其具有≤10nm的孔径和/或≥50％的二价截留率值。二价截留率值被定义为不能通过膜从阳极侧扩散到阴极侧的所有二价离子的百分比的量。二价截留率值在此以SO4或Ca/Mg截留率给出。优选地，膜芯具有≥50％、更优选≥70％、甚至更优选≥75％的二价截留率值。膜芯的孔径可以在0.01-10nm的范围内，优选地在0.1-10nm的范围内。因此，膜芯优选对于有机化合物以及离子尤其是对于二价和多价离子来说是不可透过的。
根据本发明的一个实施方案，膜芯由合成聚合物或无机材料制成，如陶瓷、碳、二氧化硅或金属或它们的任何组合。例如，膜芯可以是包含氧化铝、氧化钛、氧化锆和/或碳化硅的陶瓷膜。或者，膜芯可以是包含钯或银的金属膜。通常，由合成聚合物制成的膜芯为膜提供灵活性。另一方面，由无机材料如陶瓷制成的膜芯提供稳健性，这增加了适用于恶劣环境的适应性。
根据本发明的一个优选实施方案，膜芯是半透性反渗透(RO)膜。反渗透膜可以由合成聚合物制成。反渗透膜可以是例如基于乙酸纤维素的膜或者薄膜复合膜。薄膜复合膜包含聚酰胺或聚(哌嗪酰胺)的选择性层，其厚度通常为≤1μm。反渗透膜通常可以具有高于95％的二价离子截留率。
根据本发明的另一个优选实施方案，膜是纳滤膜，其具有≥50％、优选≥70％、更优选≥75％的二价离子截留率。纳滤膜的孔径可以在0.01-10nm、优选0.1-10nm的范围内。纳滤膜的选择性层的厚度可以为≤1μm。纳滤膜可以由聚合物材料或无机材料制成。例如，可以使用合成聚合物如聚酰胺或聚(哌嗪酰胺)作为膜材料。或者，纳滤膜可由无机材料制成，如氧化铝、氧化钛、氧化锆氧化物、碳化硅或它们的任何组合。
由合成单体制成的亲水性聚合物表面层被布置并永久地附着在膜芯的至少一侧上。可以在膜芯的两侧上布置和附着亲水性聚合物表面层。优选地，亲水性聚合物表面层被布置并永久地附着在膜芯的至少阳极侧上。
根据本发明的一个实施方案，亲水性聚合物表面层通过在氧化还原引发剂存在下由合适的合成单体进行接枝聚合而共价附着到聚合物膜芯的表面上。聚合物膜芯的表面可以通过使用合适的化学处理来活化，例如，通过用甲醛简单洗涤，然后使所需单体和氧化还原引发剂与膜芯的活化表面接触，并且允许接枝聚合进行直到膜芯的表面被亲水性聚合物的整体连续层覆盖。根据一个优选实施方案，所使用的单体是2-丙烯酰氨基-2-甲基丙烷磺酸，且膜芯是聚酰胺膜或聚(哌嗪酰胺)膜。
根据一个实施方案，亲水性聚合物表面层可以由携带反应性基团如-OH、-COOH、-NH2的乙烯基单体如丙烯酸、衣康酸、丙烯酰胺、甲基丙烯酸2-羟基乙酯形成。这些单体可以聚合成交联的超亲水性水凝胶并附着到聚合物膜芯的表面上。此外，亲水性聚合物表面层可以包含通过点击反应附着于表面聚合物膜芯的合成亲水性聚合物。合适的合成聚合物的实例是末端官能化的聚乙烯醇、聚乙二醇及其交联混合物。
可以通过使用热解石墨涂层来涂覆金属或陶瓷膜芯。石墨的气相沉积实现了在膜芯表面上形成薄碳层。如上所述，金属/陶瓷膜芯的碳涂覆表面可以通过重氮化学法来共价官能化以产生NH2基团，其允许亲水性聚合物的不可逆附着。
或者，通过基于相关官能团的直接金属配位的化学吸附途径，金属膜芯的表面的共价官能化是可能的。作为一个实例，金属-硫相互作用适用于有机硫基团如硫醇和二硫化物的接枝。
亲水性聚合物表面层的厚度可以为≤1μm。优选地，亲水层的厚度小于膜芯的厚度。在亲水性表面层太厚的情况下，膜可能变得太不可透过并且增加微生物燃料电池的内阻。
根据一个实施方案，膜的亲水性表面层具有10-50°、优选15-25°的水接触角。接触角通过在膜表面上形成水滴来测量。
该膜可具有1x 10-6–6x 10-6cm2/s的氧扩散值。
该膜可具有0.2–20L/(m2×h×巴)的透水性。
该膜优选是平坦的和片状的。
该微生物燃料电池布置包括布置在电池反应器的阳极侧上的至少一个阳极和布置在电池反应器的阴极侧上的至少一个阴极。该(一个或多个)阳极和该(一个或多个)阴极通过外部电路相互连接。在电池的阳极侧上，含水液相中的有机物质被微生物氧化。该氧化产生二氧化碳、电子和质子。电子通过阳极和外部电路转移到阴极，质子通过膜转移到阴极。电子和质子在阴极与氧气反应，任选地通过催化剂增强，以形成水。阳极和/或阴极可以包括基材，在该基材上可以施加一层或多层不同的材料。阳极和阴极的基材可以相同或不同。根据本发明的一个实施方案，阳极和/或阴极因此可以包含一种或多种导电材料(如金属、碳或聚合物)以及任选的合适的功能材料(如离子交换材料)的混合物。例如，阳极和/或阴极可以包括具有高表面积的基材，在该基材上施加导电层和任选的金属催化剂。例如，阳极可以作为刷子、板、颗粒、纤维材料等形成。优选地，阴极包含至少一种催化剂。
根据本发明的一个优选实施方案，阴极是空气阴极，尤其是当液体介质是来自工业过程的废水或来自城市废水处理过程的废水时。
通过使用微生物燃料电池而处理的含水液体介质可以选自纸浆和造纸工业过程、油和天然气工业过程或采矿过程的流出物，或者液体介质源自食品或饮料工业、城市或农业废水。
实验
在以下非限制性实施例中描述本发明的一些实施方案。
一般实验设置和条件
除了膜改性之外，实验中使用了四种类似的微生物燃料电池反应器。每个反应器包括阳极，该阳极为碳布；阳极和阴极之间的膜，该膜为聚酰胺膜；以及阴极，该阴极为具有催化剂的碳布。在所有实施例中，阳极室体积均为25ml。阳极和阴极的有源电极面积均为50cm2。反应器配置是平坦片材。
在不同时间接种参比微生物燃料电池和具有改性膜的微生物燃料电池。接种持续3天。将具有改性膜的微生物燃料电池运行69天和112天。将参比微生物燃料电池运行108天和73天。所有的微生物燃料电池都在约28℃的温度下运行。
用预发酵的啤酒厂废水供给微生物燃料电池。
如果需要，对于微生物燃料电池的流出物每周进行三次可溶性COD的分析，并且对于微生物燃料电池的流入物每周进行一次可溶性COD的分析。
在阳极和阴极之间连接一个可变的外部电阻。以10分钟的时间间隔测量电位并用数据记录仪记录。电池电压和外部电阻值用于计算电力(功率)和电流。所有电力产量(W/m3)结果均是相对于阳极室体积表示的。
电力产量结果
在图1中，将具有改性膜的微生物燃料电池(MFC)反应器的电力产量与对膜没有进行改性的参比微生物燃料电池(MFC)反应器的电力产量进行比较。图1的左侧轴给出了每阳极体积的电力产量，W/m3，右侧轴是每电极面积的电力产量，W/m2。
用黑色圆圈描绘具有改性膜的MFC反应器的电力产量，并用叉号描绘参比MFC反应器的电力产量。从图1中可以看出，具有改性膜的MFC反应器的电力产量比参比MFC反应器的电力产量高出约+30％。对于改性的MFC反应器，电力产量的平均值为约40W/m3，它在某些时候达到58W/m3，而对于参比MFC反应器，电力产量的平均值为约30W/m3。
最大电力点结果
通过线性扫描伏安法LSV扫描获得所有四种微生物燃料电池反应器的最大电力点(MPP)。使用阳极作为工作电极，在两电极模式下运行LSV扫描。单独地以0.5mV/s的扫描速率从每个单元的开路电压到0mV运行扫描，并记录得到的电流。表1列出了这些结果的总结。
表1参比和改性的MFC反应器的最大电力点。
电荷转移电阻结果
使用电化学阻抗谱(EIS)和与具有Warburg元件的Randles电路匹配的等效电路评价电池电阻。使用阴极作为工作电极，在两电极模式下运行扫描。在MPP的近似电压下，对每个电池单独运行EIS。
表2显示参比MFC反应器和具有改性膜的MFC反应器的电池电阻的平均值。与参比MFC反应器的4.4Ω相比，具有改性膜的MFC反应器的电荷转移电阻Rct显著更低，即0.3Ω。这表明膜改性显著地改善了电子转移并因此改善了电池性能，即提供了更高的电力产量。
表2参比MFC反应器和具有改性膜的MFC反应器的电池电阻。
生物膜厚度
对一个参比MFC反应器和一个具有改性膜的MFC反应器在反应器材料的表面上进行荧光光谱学。从每个样品中的三个不同点测量生物膜厚度，并计算平均值。结果列于表3中。注意到在集流体上MFC的生物膜厚度之间的差异。阳极侧的亲水性增加似乎吸引了更多的细菌生活在最导电的表面上。
表3生物膜厚度
即使本发明是参照目前看来是最实用和优选的实施方案进行描述的，但应当理解，不应将本发明局限于上述实施方案，而且本发明旨在也包括在所附权利要求范围内的不同修改和等同技术方案。

Claims (13)

1.微生物燃料电池，其包括：
-电池反应器，
-布置在所述电池反应器的阴极侧上的阴极，
-布置在所述电池反应器的阳极侧上的阳极，所述阴极和所述阳极通过外部电路相互连接，
-质子透性膜，其布置在所述阳极和所述阴极之间，并且将所述电池反应器划分为阳极侧和阴极侧，所述膜包括具有≤10nm的孔径和/或≥50％的二价截留率的膜芯，以及位于所述膜芯的至少一侧上且永久地附着于所述膜芯的亲水性聚合物表面层。
2.根据权利要求1所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述膜芯具有≥50％、更优选≥70％、甚至更优选≥75％的二价截留率值，和/或在0.01-10nm、优选0.1-10nm的范围内的孔径。
3.根据前述权利要求1或2中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述膜芯由合成聚合物；无机材料如陶瓷、碳、二氧化硅或金属；或它们的任何组合制成。
4.根据权利要求1、2或3所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述膜芯为反渗透膜或纳滤膜。
5.根据前述权利要求1-4中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述亲水性聚合物表面层通过合适的单体在氧化还原引发剂的存在下进行接枝聚合而共价附着于所述膜芯的表面。
6.根据前述权利要求1-5中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述亲水性聚合物表面层由携带反应性基团如-OH、-COOH、-NH2的乙烯基单体形成。
7.根据权利要求5所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述单体是2-丙烯酰氨基-2-甲基丙烷磺酸，并且所述膜芯选自聚酰胺膜、乙酸纤维素膜和聚(哌嗪酰胺)。
8.根据前述权利要求1、2或3中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述亲水性聚合物表面层通过化学吸附附着于所述膜芯的表面。
9.根据前述权利要求1-8中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述亲水性聚合物表面层的厚度为≤1μm。
10.根据前述权利要求1-9中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述膜具有10-50°、优选15-25°的水接触角。
11.根据前述权利要求1-10中任一项所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述膜具有0.2-20L/(m2×h×巴)的透水性。
12.根据权利要求1-11中任一项所述的微生物燃料电池用于处理包含有机物质的含水液体介质的用途。
13.根据权利要求12所述的用途，其特征在于，所述含水液体介质选自纸浆和造纸工业过程、油和天然气工业过程或采矿过程的流出物，或者所述液体介质源自食品或饮料工业、城市或农业废水。
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