CN108329868A - 锂电池包装膜用粘合剂组合物、锂电池包装复合膜、其制备方法及锂电池包装袋 - Google Patents

锂电池包装膜用粘合剂组合物、锂电池包装复合膜、其制备方法及锂电池包装袋 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种锂电池包装膜用粘合剂组合物，按重量份计包括如下组分：羟基氟树脂100份、环氧树脂1‑50份、异氰酸酯类固化剂A份，其中，以[OH]表示羟基氟树脂中羟基的摩尔数，以[NCO]表示异氰酸酯类固化剂中异氰酸酯基团的摩尔数，则[OH]与[NCO]应满足：0.8<[NCO]/[OH]<2.5。本发明还公开了使用上述粘合剂组合物的制成的锂电池包装复合膜，该包装复合膜的制备方法以及由该包装复合膜制备的锂电池包装袋。本发明的锂电池包装膜用粘合剂组合物，能保证铝箔与热塑性密封内层之间优异的粘合性，同时耐热性、绝缘性、耐久性和耐电解液性优异。

Description

锂电池包装膜用粘合剂组合物、锂电池包装复合膜、其制备方 法及锂电池包装袋
技术领域
本发明涉及一种锂电池包装膜用粘合剂组合物、使用该粘合剂组合物的锂电池包装复合膜、该包装复合膜的制备方法，以及由包装复合膜制备的锂电池包装袋。
背景技术
锂离子二次电池在电子电器等民生领域及新能源为代表的动力电池领域得到广泛使用。锂离子二次电池含有液态，凝胶状或高分子聚合物的电解液。
从包装形态上看，锂离子电池分为硬壳(柱状，方形)及软包型(soft package) 两大类。硬壳类的外包装材为金属壳，具有抗冲击不易变形的优点。但由于金属外壳较重且不能任意变形，既限制了重量比能量的提高，又因为不易变形限制了模块化集成化。
在软包型电池中，组成电芯的正极材料，负极材料，隔膜，电解液(或固态电解质)，以及将正负极产生的电能导出的极耳片被封入包装袋中。该包装袋，通常使用铝箔作为基材，两侧通过粘合剂与塑料薄膜贴合，构成叠层复合材料。该包装复合材料，是基于传统的软包装产品的衍生，不同于通常的食品软包装，作为包装锂离子电池电芯及电解液，要求包装材料本身具有防湿性，密封性，耐穿刺性，绝缘性，耐热耐寒性，耐电解液腐蚀性等性能。
作为贴合铝箔与塑料膜的层间粘合剂，很早就有报道。比如可以使用改性的聚烯烃树脂作为热熔胶进行热法贴合，也可以使用比如双组份的聚氨酯型粘合剂进行干法贴合。其中，普遍采用的含有酸官能团的改性聚烯烃，通过熔融挤出复合工艺和高温熟化处理，表现出对聚烯烃类密封材料的良好的结合力，但对金属箔的结合强度不足等问题，需要对铝箔做特殊的表面处理，增加了工艺的复杂性。另一方面，使用通常的市售软包装型双组份聚氨酯型粘合剂，对金属及密封材料的结合强度俱佳。但在实际应用到锂电池外包装袋时，其耐电解液性能不佳，随着使用时间的延长，常常发生脱层现象。此外，耐热及耐湿热性不足，高温压合及高温高湿处理时常常出现分层现象，影响最终产品的使用。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种锂电池包装膜用粘合剂组合物，该粘合剂组合物能保证铝箔与热封装塑料膜之间优异的粘合性，同时耐热性、绝缘性、耐久性和耐电解液性优异。
本发明的另一目的在于提供一种使用上述粘合剂组合物的锂电池包装复合膜，该包装复合膜耐电解液性能优异，在使用过程中，不发生脱层现象。
本发明的又一目的在于提供一种锂电池包装袋。
为了解决上述技术问题，本发明提供了锂电池包装膜用粘合剂组合物，按重量份计包括如下组分：
羟基氟树脂 100份
环氧树脂 1-50份
异氰酸酯类固化剂 A份，
其中，以[OH]表示羟基氟树脂中羟基的摩尔数，以[NCO]表示异氰酸酯类固化剂中异氰酸酯基团的摩尔数，则[OH]与[NCO]应满足：0.8<[NCO]/[OH]<2. 5。
本发明中，术语“羟基氟树脂”是指含氟单体与含羟基单体作为必需成分，通过聚合或者接枝改性而得到高分子树脂。
其中，含氟单体包括但不限于氟乙烯(VF)、偏氟乙烯(VDF)、三氟氯乙烯 (FFCE)、四氟乙烯(TFE)、六氟丙烯(HFP)等氟代烯烃类；丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯(TFEA)、甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯(TFEMA)、丙烯酸-2,2,3,3-四烯酸 -1H,1H,5H-八氟戊酯(TFPA)、甲基丙烯酸-1H,1H,5H-八氟戊酯氟丙酯(OFPMA)、丙烯酸-1H,1H,5H-八氟戊酯(OFPA)等氟代丙烯酸酯类或氟代甲基丙烯酸酯类。
含羟基单体包括但不限于含有羟基的(甲基)丙烯酸单体和乙烯基醚单体。其中，含羟基的(甲基)丙烯酸单体的代表性实例包括(甲基)丙烯酸羟乙酯、 (甲基)丙烯酸羟丙酯、(甲基)丙烯酸羟丁酯、(甲基)丙烯酸单甘油酯、己内酯接枝改性的(甲基)丙烯酸羟基酯、(甲基)丙烯酸一缩二乙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚乙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚丙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚丁二醇单酯；含羟基乙烯基醚单体的代表性实例包括2-羟乙基乙烯基醚、一缩二乙二醇乙烯基单醚、4-羟丁基乙烯基醚。
本发明中，羟基氟树脂可通过溶液聚合、乳液聚合、悬浮聚合或其他常规手段得到。羟基氟树脂的重均分子量以5000-100000为宜，优选的重均分子量为10000～50000。若重均分子量低于5000，形成的粘合剂层交联密度高，密着性好但柔软性不足，若高于50000，与其他树脂的互溶性下降，密着性不足。
本发明中，羟基氟树脂的玻璃化转变温度以在-40～100℃之间为宜，优选的在-30～60℃之间。玻璃化转变温度过低，粘合剂的耐热性不足；过高，与基材密着性下降，耐电解液性能不佳。
本发明中，羟基氟树脂的羟值(OHV)以1～200mgKOH/g为宜，优选的羟值为10～100mgKOH/g。若羟值过低，则粘合剂交联程度不足，密着性下降；若羟值过高，则交联密度高，耐腐蚀性良好，但是整体偏硬，机械加工性能不佳。
本发明中，羟基氟树脂的酸值(AV)以1～20mgKOH/g为宜，优选的酸值为2～10mgKOH/g。若酸值过低，粘合剂的交联反应慢，耗时长，工艺上不利；反之，若酸值过高，则粘合剂的耐电解液腐蚀性不足，易发生剥离分层。
本发明的羟基氟树脂可采用以下市售的型号，如Zeffle GK570，Zeffle GK550(四氟乙烯型，大金化学)，Lumiflon(三氟氯乙烯类，日本旭硝子)， ZHM-2(三氟氯乙烯型，东氟化工)，ZHM-5(三氟氯乙烯型，东氟化工)，HLR-2(四氟乙烯型，东氟化工)等。上述的羟基氟树脂，可使用一种或者几种配合使用。
本发明中，环氧树脂优选为双酚A型、双酚F型、酚醛树脂型、氢化双酚A型、氢化双酚F型、氢化酚醛树脂型或脂肪族型环氧树脂，更优选的为双酚 A型或氢化双酚A型环氧树脂。游离氯离子含量低的环氧树脂更佳。环氧当量 (EEW)以100～500为宜，过高，与本明的羟基氟树脂的的互溶性不佳；过低，原料的供应性困难。
本发明中，每100份重量的羟基氟树脂，环氧树脂的添加量优选为5-30份。若添加量过低，则粘合剂偏硬，机械加工性能不足；若添加量过高，互溶性不佳，密着性下降。
本发明中，术语“异氰酸酯类固化剂”是指含有两个或两个以上异氰酸酯基团的异氰酸酯类或聚异氰酸酯类化合物。例如，异氰酸酯类固化剂为脂肪族二异氰酸酯，代表性实例包括1,4-四亚甲基二异氰酸酯、1,5-五亚甲基二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯、2,2,4-三甲基-1,6-六亚甲基二异氰酸酯、2,4,4-三甲基-1,6-六亚甲基二异氰酸酯、二聚酸二异氰酸酯；
或者，异氰酸酯类固化剂为脂环族二异氰酸酯，代表性实例包括1,4-环己烷基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、1-甲基-2,4-环己烷基二异氰酸酯、1- 甲基-2,6-环己烷基二异氰酸酯、4,4-环己烷基甲烷二异氰酸酯、1,3-二(异氰酸酯基亚甲基)环己烷、1,4-二(异氰酸酯基亚甲基)环己烷；
或者，异氰酸酯类固化剂为芳香族异氰酸酯，代表性实例包括2,4-二异氰酸酯基甲苯(TDI)、2,6-二异氰酸酯基甲苯、间二异氰酸酯基苯、对二异氰酸酯基苯，4,4-联苯基二异氰酸酯、4,4-二苯基甲烷二异氰酸酯、1,3-二苯甲基二异氰酸(XDI)、二烷基二苯基甲烷二异氰酸酯、四烷基二苯基甲烷二异氰酸酯、 1,5-萘基二异氰酸酯、3,3-二甲基-4,4-联苯基二异氰酸酯。
本发明中，异氰酸酯类固化剂还可为以上述二异氰酸酯类化合物为原料得到的加成型聚异氰酸酯、缩二脲型聚异氰酸酯、脲基甲酸酯型聚异氰酸酯或异氰脲酸酯型聚异氰酸酯。从耐候性、调节物性以及产品的供应性等角度来考虑，异氰酸酯类固化剂优选为1,6-六亚甲基二异氰酸酯(HDI)的异氰脲酸酯型衍生物(即HDI三聚体)。市售产品列举如下,比如旭化成TPA100，TPA90SB,T KA100，拜尔的Desmodur N3300，N3390，东曹HX，HL系列，三井化学D- 170等，优选的为TPA100及Desmodur N3390。
本发明中，羟基氟树脂的羟基摩尔数[OH]＝100*OHV/56100,异氰酸酯类固化剂的异氰酸酯基团摩尔数[NCO]＝A*NCO％/42，其中，NCO％表示异氰酸酯类固化剂中异氰酸酯基团(NCO)的含量。[OH]与[NCO]之间需满足0.8<[N CO]/[[OH]<2.5。若[NCO]/[[OH]值过低，则粘合剂组合物的交联程度不足，密着性下降；过高，则交联密度过高，柔软性不足，机械加工性能不佳。
本发明的粘合剂组合物，必要时可以加入添加剂赋予其功能。例如为改善涂膜外观的流平剂，胶体二氧化硅、三氧化二铝等无机填料，聚甲基丙烯酸酯型有机颗粒填料，阻燃剂，消泡剂，硅烷偶联剂，粘度调整剂，紫外线吸收剂，补强剂，增塑剂，润滑剂，防锈剂，荧光增白剂，防静电剂，湿润分散剂等。
本发明还公开了一种锂电池包装复合膜，自外向内依次包括相互粘合的耐热树脂薄膜外层、第一粘合剂层、铝箔、由本发明的粘合剂组合物形成的第二粘合剂层和热塑性密封内层，其中第一粘合剂层是由市售普通粘合剂形成的。
在本发明的锂电池包装复合膜中，耐热树脂薄膜可采用双向拉伸尼龙膜 BOPA、吹塑尼龙膜、双向拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(BOPET)、双向拉伸聚丙烯膜(BOPP)、双向拉伸处理聚酰亚胺膜(PI)、熔融共挤双向拉伸的复合膜 (比如BOPA/PET)。从耐热性、机械性能及供应性上优选双向拉伸尼龙膜BOPA 膜或者双向拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(BOPET)。其厚度以10-100微米为宜，优选的为15-40微米。
在本发明的锂电池包装复合膜中，铝箔因其良好的阻水，隔绝氧气，避光以及良好的机械加工性能被选择作为复合膜的基材。可以选择纯铝箔，亦可以选择合金铝箔。依照断裂强度，断裂伸长率及耐腐蚀性等要求，优选的为合金铝膜，例如硅铁铝系类的8011、8021、8079等牌号的合金铝膜，进一步优选的为8021、8079牌号的完全退火状态(O态)的合金铝膜。铝箔厚度以10-50微米为宜，优选为20-40微米。厚度低于10微米的铝箔，加工时的针孔缺陷多，隔绝氧气，隔绝水汽，耐腐蚀性不足。厚度超过50微米的铝箔，复合加工困难。
为保证粘合剂在铝箔上的有效铺展，增加铝箔与耐热薄膜的结合力，提高铝箔的耐腐蚀性能，必要时可对铝箔进行表面处理。比如使用市售的酸洗/碱洗脱脂剂处理，等离子体处理，电晕处理，铬酸化处理，高分子底涂处理。可以单面处理，也可以两面同时处理。可以使用喷涂，浸涂，滚涂，刷涂等成熟的工艺进行连续式或间歇式处理。处理后，必要时可以适当加热干燥，温度以室温到100℃为宜，优选为30-70℃。
在本发明的锂电池包装复合膜中，最内层为热塑性密封膜。通过适当的温度，压力及时间，内层膜之间可以加热融合为一体，起到密封的作用。市售的食品软包装用/农药化学品包装用聚乙烯，聚丙烯薄膜，聚氯乙烯薄膜等都可以选择作为热塑性密封膜材料，优选的采用聚丙烯薄膜。厚度以10-100微米为宜，优选的为20-80微米。过薄，则机械性能不佳，阻隔性下降；过厚，则包装复合膜整体的加工性能下降。
在本发明的锂电池包装复合膜中，第一粘合剂层将外层的耐热树脂薄膜与中间的铝箔进行贴合复合，市售的典型软包装用双组份型聚氨酯型粘合剂经过适当的配方调整可满足使用。第一粘合剂层以1-10微米为宜，优选为2-6微米。
上述锂电池包装复合膜可通过以下步骤制备得到：
a、将羟基氟树脂和环氧树脂加入到易挥发有机溶剂中，混合均匀后，加入固化剂制成粘合剂溶液；
b、在铝箔的一面涂布市售普通粘合剂，待干燥后和耐热薄膜加热压合；
c、在铝箔的另一面涂布步骤a制备的粘合剂溶液，待干燥后与热塑性密封膜贴合，得到叠层复合膜；
d、上述叠层复合膜经熟化处理后，得到所需的锂电池包装复合膜。
从调整粘度和改善涂布工艺的角度考虑，上述粘合剂溶液优选采用与原材料不发生化学反应的易于加热除去的有机溶剂配置。例如甲苯、二甲苯等芳香烃类、环己烷、甲基环己烷等脂肪环类、2-丁酮、甲基异丁基酮等酮类，乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯类，1，4-二氧六环、四氢呋喃等醚类，正己烷、正庚烷等烷烃类。优选的采用乙酸乙酯或乙酸丁酯作为溶剂。当粘合剂组合物中包含其他添加剂时，在配置粘合剂溶液时，可将除固化剂之外的原料溶解于溶剂中，混合均匀后再加入固化剂。粘合剂溶液的粘度以20-1000cps为宜，优选的为50-500cps。过低，则溶剂挥发量过大，工艺成本提高；过高，则溶剂挥发不利，残余溶剂过多，剥离强度不足。
粘合剂溶液在基材铝箔上涂布后，通过加热除去溶剂。涂布量没有特别限定，比如干燥后的厚度以1～20微米为宜，优选的为3～10微米。涂布方式可采用网纹辊式、微网纹辊式、逗号刮刀式、挤出式涂布等方式。贴合热塑性密封膜时，优选的复合辊温度为室温～120℃，压力为1～300Kg/cm2。
熟化温度以室温～100℃为宜，优选为30～60℃，熟化时间以12～240小时为宜，优选为24～96小时。
通过加热加压，将将本发明的包装复合膜的密封层熔融复合在一起，构成包装袋，可用于包裹构成锂离子电池电芯的材料并注入电解液。上述电解液可为市售品，溶剂为环状碳酸脂、链状碳酸脂类，而其中的电解质，通常使用 LiPF6，或LiBF4，其浓度可为0.～3mol/l。在使用过程中，包装袋会接触极性有机溶剂及电解质类。该包装袋具有优异的密封性，可以防止电解液的漏液；其次其具有优异的粘合性保证金属层、粘合剂层和塑料膜层间不发生脱离分层，同时其优异的耐电解性等性能使得电池的长期安全运转成为可能。
本发明的有益效果是：
本发明的粘合剂组合物，使用在铝箔与热塑性密封膜之间，低温熟化后实现了优异的粘结性能。使用该粘合剂组合物制成的锂电池包装复合膜，具有优异的耐湿性、耐热性、耐溶剂性、耐候性等。另外，该包装复合膜加工成包装袋使用在锂电池中，对于含有碳酸脂和LiPF6的市售电解液，具有优异的耐电解液性质，使用中不发生脱层分离问题。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明，以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施，但所举实施例不作为对本发明的限定。
实施例1
羟基氟树脂GK570(大金公司，NV＝65％，作为纯树脂OHV＝60，AV＝3) 100份(即干树脂65份)，添加到乙酸乙酯中，向该溶液中加入环氧树脂ST3000 (氢化双酚A，100％NV)6.5份，混合均匀后加入异氰酸酯类固化剂TPA100 (六亚甲基二异氰酸酯衍生物，NV＝100％，NCO％＝23.1％)13.9份，制成粘合剂溶液，其固含量为30％，[NCO]/[OH]＝1.0，粘度为50mPas，记为粘合剂a。
接着，在厚度40微米的8021-O态铝箔的一面，用网纹辊涂布市售的聚氨酯系干式粘合剂(三井化学PP5250/I5200，简称市售品)，烘干后，干胶厚度约为4微米，在胶面上贴合厚度为25微米的耐热聚酰胺薄膜BOPA。
然后，在上述铝箔的另一面，用网纹辊涂布本实施例的粘合剂a，烘干后，干胶厚度为4微米，再贴合厚度为40微米的热塑性密封膜，复合辊的温度为 70℃，压力为2Kgf。经50℃，120小时熟化后，得到总厚度为113微米的锂电池用复合包装膜。
实施例2
重复实施例1，但是异氰酸酯类固化剂TPA100(六亚甲基二异氰酸酯衍生物，NV＝100％，NCO％＝23.1％)的使用量修改为18.9份，制成的粘合剂溶液，其固含量30％，[NCO]/[OH]＝1.5，粘度60mPas，记为粘合剂b。最后得到总厚度约为113微米的锂电池用复合包装膜。
实施例3
重复实施例1，但是异氰酸酯类固化剂TPA100(六亚甲基二异氰酸酯衍生物，NV＝100％，NCO％＝23.1％)的使用量修改为25.2份，制成的粘合剂溶液，其固含量30％，[NCO]/[OH]＝2.0，粘度65mPas，记为粘合剂c。最后得到总厚度约为113微米的锂电池用复合包装膜。
实施例4
重复实施例1，但是使用双酚A型环氧E128代替实施例1中的氢化双酚A 环氧ST3000，得到粘合剂d，其固含量30％，[NCO]/[OH]＝1.0，粘度100mPas。最后得到锂电池用复合包装膜，总厚度为113微米。
比较例1
重复实施例1，但是异氰酸酯类固化剂TPA100(六亚甲基二异氰酸酯衍生物，NV＝100％，NCO％＝23.1％)的使用量修改为10份，得到粘合剂e，其固含量30％，[NCO]/[OH]＝0.8。最后得到锂电池用复合包装膜，总厚度为113 微米。
比较例2
重复实施例1，但是异氰酸酯类固化剂TPA100(六亚甲基二异氰酸酯衍生物，NV＝100％，NCO％＝23.1％)的使用量修改为31.5份，得到粘合剂f，其固含量30％，[NCO]/[OH]＝2.5。最后得到锂电池用复合包装膜，总厚度为113 微米。
比较例3
重复实施例1，但是粘合剂组合物中不使用异氰酸酯类固化剂，得到粘合剂g，以及最终的锂电池用复合包装膜。
比较例4
重复实施例1，但是粘合剂组合物中不使用环氧树脂，得到粘合剂h，以及最终的锂电池用复合包装膜。
比较例5
重复实施例1，但是第二粘合剂层使用市售的聚氨酯系干式粘合剂(三井化学PP5250/I5200)，得到最终的锂电池用复合包装膜。
实验例
1.剥离力测试
将上述复合包装膜裁切成15mm*15cm的样条，在23℃、50％RH的标准条件下，使用万能拉力机测定铝箔/热塑性薄膜之间及铝箔/耐热性薄膜之间的层间剥离力(单位，N/15mm)，剥离速度：150mm/min，剥离角度：180度。结果见表1。
表1实施例及比较例的复合膜的剥离力测试结果
2.耐电解液性评价
取100mm*200mm的上述复合包装膜膜片，在170℃*4秒*0.3MPa(科晶 MSK140热封仪)下侧封后，注入市售锂电池用电解液，真空下顶封制成测试用样品袋。将样品袋放到85℃烘箱中，1，3，5，7天后分别取出样品袋，剪开后观察外观，测试剥离力，与初始剥离力比较。保持率50％以上的为优秀，保持率30％以上、50％以下的为良好，低于30％或者外观分层的为NG。结果见表2。
3.成型性评价
将上述复合包装膜切成120*150mm样片，使用科晶MSK120单坑冲压机，冲压条件0.4MPa，增压时间5秒，模具尺寸：长62mm，宽46mm，冲压深度：3mm，4mm，5mm，6mm。冲压后，铝箔未破裂透光且不发生分层者为合格(OK)，铝箔破裂或耐热性薄膜/Al之间或者热塑性薄膜/Al箔之间任意一个发生分层者视为不合格(NG)。结果见表2。
表2实施例及比较例的复合膜耐电解液性和成形性评价结果
从表1和表2中的结果可以看出，本发明的实施例1～4的复合包装膜，耐电解液性及成型性优良。从比较例1可以看出，固化剂不足，长期耐电解液性不佳，有铝箔和热封材料分层的风险。从比较例2可以看出，固化剂过多，耐电解液性良好，但因为偏硬导致更深的成形性能不佳。同时，从比较例3看出，不添加固化剂，剥离力极低，几乎不耐电解液腐蚀，成型性不佳。从比较例4 看出，不加入环氧树脂，耐电解液性能不佳，更深的成形性能不佳。而使用市售的聚氨酯型干式粘合剂，成形性虽好，但是几乎不耐电解液腐蚀。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例，本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。

Claims (10)

1.锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，按重量份计包括如下组分：
羟基氟树脂 100份
环氧树脂 1-50份
异氰酸酯类固化剂 A份，
其中，以[OH]表示羟基氟树脂中羟基的摩尔数，以[NCO]表示异氰酸酯类固化剂中异氰酸酯基团的摩尔数，则[OH]与[NCO]应满足：0.8<[NCO]/[OH]<2.5。
2.如权利要求1所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述羟基氟树脂的羟值OHV＝1～200mgKOH/g，酸值AV＝1～20mgKOH/g，重均分子量为5000-100000，玻璃化转变温度在-40～100℃之间。
3.如权利要求2所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述羟基氟树脂的羟值OHV＝10～100mgKOH/g，酸值AV＝2～10mgKOH/g，重均分子量为10000～50000，玻璃化转变温度在-30～60℃之间。
4.如权利要求1所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述羟基氟树脂为选自(a)中的含氟单体与选自(b)中的含羟基单体经聚合或接枝反应得到的；
(a)氟乙烯、偏氟乙烯、三氟氯乙烯、四氟乙烯、六氟丙烯、丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯、甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯、丙烯酸-2,2,3,3-四烯酸-1H,1H,5H-八氟戊酯、甲基丙烯酸-1H,1H,5H-八氟戊酯氟丙酯、丙烯酸-1H,1H,5H-八氟戊酯；
(b)(甲基)丙烯酸羟乙酯、(甲基)丙烯酸羟丙酯、(甲基)丙烯酸羟丁酯、(甲基)丙烯酸单甘油酯、己内酯接枝的(甲基)丙烯酸羟基酯、(甲基)丙烯酸一缩二乙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚乙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚丙二醇单酯、(甲基)丙烯酸聚丁二醇单酯、2-羟乙基乙烯基醚、一缩二乙二醇乙烯基单醚、4-羟丁基乙烯基醚。
5.如权利要求1所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述粘合剂组合物中，环氧树脂的添加量为5-30份。
6.如权利要求1所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述环氧树脂选自双酚A型、双酚F型、酚醛树脂型、氢化双酚A型、氢化双酚F型、氢化酚醛树脂型和脂肪族型环氧树脂。
7.如权利要求1所述的锂电池包装膜用粘合剂组合物，其特征在于，所述异氰酸酯类固化剂选自：
1,4-四亚甲基二异氰酸酯、1,5-五亚甲基二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯、2,2,4-三甲基-1,6-六亚甲基二异氰酸酯、2,4,4-三甲基-1,6-六亚甲基二异氰酸酯、二聚酸二异氰酸酯、1,4-环己烷基二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、1-甲基-2,4-环己烷基二异氰酸酯、1-甲基-2,6-环己烷基二异氰酸酯、4,4-环己烷基甲烷二异氰酸酯、1,3-二(异氰酸酯基亚甲基)环己烷、1,4-二(异氰酸酯基亚甲基)环己烷、2,4-二异氰酸酯基甲苯、2,6-二异氰酸酯基甲苯、间二异氰酸酯基苯、对二异氰酸酯基苯，4,4-联苯基二异氰酸酯、4,4-二苯基甲烷二异氰酸酯、1,3-二苯甲基二异氰酸、二烷基二苯基甲烷二异氰酸酯、四烷基二苯基甲烷二异氰酸酯、1,5-萘基二异氰酸酯、3,3-二甲基-4,4-联苯基二异氰酸酯；和
以它们为原料得到的加成型聚异氰酸酯、缩二脲型聚异氰酸酯、脲基甲酸酯型聚异氰酸酯、异氰脲酸酯型聚异氰酸酯。
8.一种锂电池包装复合膜，其特征在于，自外向内依次包括相互粘合的耐热树脂薄膜外层、第一粘合剂层、铝箔、权利要求1-7任一项所述的粘合剂组合物形成的第二粘合剂层、热塑性密封内层，所述第一粘合剂层是由市售普通粘合剂形成的。
9.根据权利要求8所述的锂电池包装复合膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
a、将羟基氟树脂和环氧树脂加入到易挥发有机溶剂中，混合均匀后，加入异氰酸酯类固化剂制成粘合剂溶液；
b、在铝箔的一面涂布市售普通粘合剂，待干燥后和耐热薄膜加热压合；
c、在铝箔的另一面涂布步骤a制备的粘合剂溶液，待干燥后与热塑性密封膜贴合，得到叠层复合膜；
d、上述叠层复合膜经熟化处理后，得到所需的锂电池包装复合膜。
10.一种由权利要求8所述的包装复合膜经加工形成的锂电池包装袋。
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