CN108211687A - 基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺 - Google Patents

基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺 Download PDF

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Abstract

所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺在传统的氧化剂湿法氧化脱硫脱硝的基础上，通过添加电极材料催化活化强氧化剂，使得原氧化剂溶液系统的氧化性能得到极大提升，最终实现烟气同时脱硫脱硝脱汞的目的，使得烟气中SO2的氧化转化率大于98％以上，NO的氧化转化率大于85％，Hg0的氧化转化率大于90％，大大提升了氧化效率；同时电化学催化氧化过程的加入不会引入新的废水杂质，不影响原有废水处理工艺。该工艺适用于中小型燃煤锅炉烟气中的SO2、NO和Hg的氧化去除，在原有的烟气脱硫设备基础上，进行烟气脱硝和脱汞的改建，在投入费用相对较低、用地相对较少、不产生二次污染的情况下达到包括SO2、NO和Hg0在内的多污染物的同时高效率去除。

Description

基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺
技术领域
本发明涉及燃煤烟气多污染物同时净化去除技术领域，具体地指一种基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺。
背景技术
煤炭目前仍然是我国的主要能源物质，燃煤产生的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和汞(Hg)等多种污染物，不仅损害人体健康，而且还对自然生态环境产生极大危害。排放到空气中的SO2被O2氧化，与水分接触之后形成硫酸，伴随大气降水可形成酸雨。酸雨容易造成土壤贫瘠、酸化、农业减产、物种退化等，同时也会破坏地表植被，造成水体污染；NOx与大气中的碳氢化合物结合，容易形成光化学烟雾。光化学烟雾会降低大气能见度，同时对人的眼睛和喉咙等都有强烈的刺激作用，严重的会造成死亡；Hg具有挥发性高、化学性质稳定等特点，在自然环境中不易分解，可通过食物链持续累积，并在动物器官内将无机汞转化为毒性更大的有机汞。因此，燃煤烟气中SO2、NOx和Hg0等多种污染物的控制一直是大气环境保护领域重点关注的对象。
随着大气污染物排放控制标准的不断严格化，以及燃煤烟气净化技术的不断发展，烟气多污染物同时高效净化去除将是未来燃料燃烧烟气排放控制的发展趋势。钙基石灰石/石膏法烟气脱硫技术是目前应用最广和技术最成熟的脱硫工艺，被广泛应用于各种锅炉烟气的SO2净化。对于大型燃煤锅炉而言，选择性催化还原(简称SCR)脱硝技术是最主要的方法，因其一次性投资和运行费用高而限制了其在中小型锅炉烟气氮氧化物方面的应用。
对于中小型燃料燃烧锅炉而言，湿式氧化烟气脱硝技术因其能够高脱硝率和便于控制等优点而逐渐得到重视和认可；同时，湿式氧化技术同样能够去除烟气中的Hg0。基于许多中小型锅炉已经安装了湿法钙基或其它脱硫设备，本方法采用电化学方法联合强氧化剂湿式氧化方法，对烟气中的SO2、NOx和Hg0等多种污染物同时净化去除。
目前，国内外针对锅炉烟气脱硫脱硝脱汞一体化技术，仍没有一种较为完善的工艺能够顺利的运用到实际的工业生产中。Sun C等人已经开展了臭氧氧化法的中试研究，见Sun C,Zhao N,Zhuang Z,et al.Mechanisms and reaction pathways for simultaneousoxidation of NOx and SO2 by ozone determined by in situ IR measurements[J].Journal of Hazardous Materials.2014,274:376-383.该工艺中SO2和NOx与臭氧发生器产生的臭氧通过接触后发生气气氧化反应，达到同时氧化脱硫脱硝的目的。但由于臭氧高温条件易分解，且其成本较高等因素的约束，限值了该技术的推广。Fang Ping等以KMnO4作为氧化剂同时湿法脱硫脱硝的效率分别可以达到95％和89％，见Fang P,Cen C P,Wang XM,et al.Simultaneous removal of SO2,NO and Hg0by wet scrubbing using urea+KMnO4solution[J].Fuel Processing Technology.2013,106:645-653.该工艺通过向湿法氧化吸收塔中持续喷淋KMnO4吸收液，烟气中的SO2和NOx与KMnO4吸收液接触后发生气液传质及氧化吸收反应，完成氧化吸收SO2和NOx的过程。然而KMnO4吸收液溶液色度值高，造成的二次水污染限制了其在工业应用上的推广。胡辉等采用K2S2O8作为氧化剂通过过渡金属Fe联合络合的方法对NO进行氧化吸收，见Hu H,Huang H,Tao G,et al.Experimental studyon NO oxidation by K2S2O8+Fe(II)EDTA[J].Chemical Physics Letters.2017,678:23-27。该工艺通过蠕动泵向装有K2S2O8吸收液的鼓泡反应器中持续添加Fe(II)EDTA，混合液中的Fe(II)对K2S2O8起到一定的活化作用，使得溶液氧化性增强，从而促进NO的氧化吸收。但这些方法只是对于烟气中某种污染物的高效净化去除。而锅炉烟气中常常含有包括SO2、NOx和Hg0等多种气态污染物。
因此，有必要寻找一种能够实现烟气同时脱硫脱硝脱汞的新方法，达到既能高效率实现SO2、NOx和Hg0等多种污染物同时净化去除；同时又能够满足众多中小型锅炉烟气多污染物净化需求，以及操作简单的技术方法。
发明内容
为了解决上述问题，本发明的目的在于提供一种基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺。
为实现上述目的，本发明所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，包括如下步骤：
1)配制一定量具有强氧化性的过硫酸盐氧化剂吸收液，其中：氧化剂浓度设置为20～50mmol/L，吸收液初始pH值为5～9；
2)在电化学反应槽中并列布置多组阳极板和阴极板；
3)将配制好的氧化剂吸收液导入至电化学反应槽中
4)将包含污染物的烟气输入到电化学反应槽中，烟气中SO2、NOx和汞在50～80℃的反应温度下，与反应槽中的过硫酸盐氧化剂吸收液接触后发生氧化反应，被氧化生成SO4 2-、NO3 -和Hg2+，通过阳极板和阴极板对S2O8 2-进行活化生成强氧化性自由基团SO4 -·，同时电解水产生的羟基自由基(·OH)也能促进氧化脱硫脱硝脱汞反应的进行，从而实现在氧化同时对烟气脱硫脱硝脱汞的目的。
作为优选方案，所述步骤1)中，过硫酸盐为过硫酸钾或过硫酸钠中的一种。目前常见的过硫酸盐有过硫酸钠、过硫酸钾和过硫酸铵，由于过硫酸铵不具有广泛的pH适应性，同时不便于长时间稳定保存，且其价格相对较高，因此采用过硫酸钾或过硫酸钠作为湿法氧化的强氧化剂。
作为优选方案，所述步骤2)中，过电化学反应槽中的阳极板和阴极板为以金属钛为基体材料的镀层复合材料电极板，所述阳极板和阴极板的表面通过喷砂、酸洗、配液以及反复涂层和烧结的方式，制备包含铅、铱、锰、钌等钛基特异性电极。所制备的特异性阳极板具有较高的析氧过电位，可以将更多的电能转化为高浓度的羟基自由基强氧化性基团，同时特异性电极材料的电化学催化过程可以活化得到高浓度的硫酸根自由基，且所制备的电极具有较高的稳定性，保证电化学催化氧化过程长期稳定的进行。
进一步地，所述步骤2)中，阳极板和阴极板在电催化氧化反应时的电流密度为10～100A·m-2，阳极板和阴极板的尺寸为10mm×10mm～50mm×50mm的矩形电极板，所述阳极板与阴极板的布置间距为2～10cm。电流密度过高导致更多的电能转化为热能使吸收液温度升高，导致能源利用效率降低，而较低电流密度直接引起强氧化性基团浓度降低，影响污染物去除效率。阴阳电极之间的距离越大则产生强氧化性自由基的区域越大，阴阳电极之间的距离越小则产生强氧化性自由基的浓度越高，因此最优的阳极板与阴极板布置间距可得到最大的污染物氧化去除效率。
本发明的优点在于：所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺在传统的氧化剂湿法氧化脱硫脱硝的基础上，通过添加电极材料催化活化强氧化剂，使得原氧化剂溶液系统的氧化性能得到极大提升，最终实现烟气同时脱硫脱硝脱汞的目的，使得烟气中SO2的氧化转化率大于98％以上，NO的氧化转化率大于85％，Hg0的氧化转化率大于90％，大大提升了氧化效率；同时电化学催化氧化过程的加入不会引入新的废水杂质，不影响原有废水处理工艺。该工艺适用于中小型燃煤锅炉烟气中的SO2、NO和Hg的氧化去除，在原有的烟气脱硫设备基础上，进行烟气脱硝和脱汞的改建，在投入费用相对较低、用地相对较少、不产生二次污染的情况下达到包括SO2、NO和Hg0在内的多污染物的同时高效率去除。
附图说明
图1为SO2浓度变化对同时脱硝脱汞效率的影响；
图2为NO浓度变化对同时脱硫脱汞效率的影响；
图3为Hg0浓度变化对同时脱硫脱硝效率的影响。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步的详细说明。
实施例1：
本发明所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，包括如下步骤：
1)配制一定量具有强氧化性的过硫酸盐氧化剂吸收液，本实施例中氧化剂采用K2S2O8，浓度为20～50mmol/L，吸收液初始pH值为5～9；
2)在电化学反应槽中并列布置多组阳极板和阴极板；
3)将配制好的氧化剂吸收液导入至电化学反应槽中
4)将包含污染物的烟气输入到电化学反应槽中，烟气中SO2、NOx和汞在50～80℃的反应温度下，与反应槽中的K2S2O8氧化剂吸收液接触后发生氧化反应，被氧化生成SO4 2-、NO3 -和Hg2+，通过阳极板和阴极板对S2O8 2-进行活化生成强氧化性自由基团SO4 -·，同时电解水产生的羟基自由基(·OH)也能促进氧化脱硫脱硝脱汞反应的进行，从而实现在氧化同时对烟气脱硫脱硝脱汞的目的。
所述步骤2)中，电化学反应槽中电极板阳极材料采用Ti基镀层电极，阴极材料为钛板，电极间电流密度为10～100A·m-2，极板尺寸为10mm×10mm至50mm×50mm，阴阳电极间距为2～10cm；所述阳极板和阴极板的表面通过喷砂、酸洗、配液以及反复涂层和烧结的方式，制备包含铅、铱、锰、钌等钛基特异性电极。
所述步骤4)中，NO初始浓度设置为400mg/m3，Hg0初始浓度设置为50μg/m3，SO2初始浓度梯度设置为1000mg/m3、1500mg/m3、2000mg/m3和2500mg/m3四个梯度，同时设置SO2浓度为0作为对照实验，实验结果如图1所示。
实施例2：
本实施例中，所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，基本步骤与实施例1一致，只是本实施例中：K2S2O8浓度为20～50mmol/L，在电化学催化氧化实验平台中进行实验，反应温度控制为50～80℃，初始pH值为5～9；电极板阳极材料采用Ti基镀层电极，阴极材料为钛板，电极间电流密度为10～100A·m-2，极板尺寸为10mm×10mm至50mm×50mm，阴阳电极间距为2～10cm；SO2初始浓度为2000mg/m3，Hg0初始浓度为50μg/m3，NO初始浓度梯度设置为300mg/m3、400mg/m3和500mg/m3四个梯度，同时设置了NO浓度为0时的对照实验，实验结果如图2所示。
实施例3：
本实施例中，所设计的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，基本步骤与实施例1一致，只是本实施例中：
K2S2O8浓度为20～50mmol/L，在电化学催化氧化实验平台中进行实验，反应温度控制为50～80℃，初始pH值为5～9；电极板阳极材料采用Ti基镀层电极，阴极材料为钛板，电极间电流密度为10～100A·m-2，极板尺寸为10mm×10mm至50mm×50mm，阴阳电极间距为2～10cm；SO2初始浓度为2000mg/m3，NO初始浓度为400mg/m3，Hg0初始浓度梯度设置为30μg/m3、40μg/m3和50μg/m3三个梯度，同时设置Hg0浓度为0时的对照实验，实验结果如图3所示。
最后，应当指出，以上实施例仅是本发明较有代表性的例子。显然，本发明不限于上述实施例，还可以有许多变形。凡是依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何简单修改、等同变化及修饰，均应认为属于本发明的保护范围。

Claims (4)

1.一种基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，包括如下步骤：
1)配制一定量具有强氧化性的过硫酸盐氧化剂吸收液，其中：氧化剂浓度设置为20～50mmol/L，吸收液初始pH值为5～9；
2)在电化学反应槽中并列布置多组阳极板和阴极板；
3)将配制好的氧化剂吸收液导入至电化学反应槽中
4)将包含污染物的烟气输入到电化学反应槽中，烟气中SO2、NOx和汞在50～80℃的反应温度下，与电化学反应槽中的过硫酸盐氧化剂吸收液接触后发生氧化反应，被氧化生成SO4 2-、NO3 -和Hg2+，通过阳极板和阴极板对S2O8 2-进行活化生成强氧化性自由基团SO4 -·，同时电解水产生的羟基自由基(·OH)也能促进氧化脱硫脱硝脱汞反应的进行，从而实现在氧化同时对烟气脱硫脱硝脱汞的目的。
2.根据权利要求1所述的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，其特征在于：所述步骤1)中，过硫酸盐为过硫酸钾或过硫酸钠中的一种。
3.根据权利要求1所述的基于电极催化氧化剂的湿法烟气氧化脱硫脱硝脱汞工艺，其特征在于：所述步骤2)中，电化学反应槽中的阳极板和阴极板为以金属钛为基体材料的镀层复合材料电极板，所述阳极板和阴极板的表面通过喷砂、酸洗、配液以及反复涂层和烧结的方式，制备包含铅、铱、锰、钌等钛基特异性电极。
4.根据权利要求3所述的湿法烟气脱硫复合增效添加剂，其特征在于：所述步骤2)中，阳极板和阴极板在电催化氧化反应时的电流密度为10～100A·m-2，阳极板和阴极板的尺寸为10mm×10mm～50mm×50mm的矩形电极板，所述阳极板与阴极板的布置间距为2～10cm。
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