CN108199080A - 锂离子电池的电解质及其制备方法、锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂离子电池的电解质，按照质量百分比计，所述电解质包括以下组分：电解质溶剂为5％‑35％、锂盐为5％‑35％、聚合物为5‑10％以及陶瓷锂离子固体电解质40‑80％。本发明还提供一种锂离子电池以及制备锂离子电池的电解质的方法。本发明能够在提高锂二次电池的安全性的同时改善电解质与电极之间的兼容性及界面接触。

Description

锂离子电池的电解质及其制备方法、锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池领域，具体涉及一种锂离子电池的电解质及其制备方法、锂离子电池。
背景技术
锂离子电池在手机、笔记本电脑等便携电子产品，以及电动工具、电动自行车、电动汽车中的广泛使用，极大地改变了人们的生活习惯、生产方式。因其具有电压高、能量密度高、能量效率高等优点而有着不可替代的作用。消费电子产品的不断进步，特别是电动汽车的发展，对电池的能量密度、安全性都提出了更高的要求。
然而不管是液态电解质或者凝胶电解质或者固态电解质都不能满足这些要求。有机液态电解液体系中使用锂负极存在枝晶生长等问题，可能导致电池短、热失控等问题，而且有机电解液易挥发、可燃等性质导致可能进一步引发燃烧、甚至爆炸等安全性问题。一些固态电解质，如PEO(聚环氧乙烷)基固态电解质，虽然能够有效缓解液态电解质所产生的问题，但是在室温下离子电导率很低，需要在较高温度下工作，增加电池体系的复杂程度，降低电池的能量效率，且电化学稳定窗口很窄，只能与容量较低的LFP(磷酸亚铁锂)匹配，很难提高电池的能量密度；一些固态电解质，如陶瓷固体电解质，虽然在室温下具有较高的离子电导率(10-4～10-3S/cm)，但除锆酸镧锂与金属锂接触不反应外(但它在空气中极不稳定、合成加工工艺难度大)，磷酸钛铝锂、磷酸锗铝锂、锂锗磷硫等皆与Li化学不兼容、稳定性差。而且，固态电解质与电极之间的界面是固-固(点)接触，接触较差，界面阻抗很大，会导致电池不能发挥出正常的容量，甚至不能正常进行充放电。此外，在充放电过程中，因锂离子反复脱出、嵌入电解质与电极，反复的体积变化致使界面接触越来越差，导致电池性能的衰减加快。
大量的工作期望改善固态电解质与电极直接的兼容性与接触性能，如在固态电解质与电极之间添加少量凝胶电解质或者液态电解液可以避开电解质与电极之间的副反应，改善电池的性能，但都未从根本上解决问题。
发明内容
鉴于此，有必要提供一种锂离子电池的电解质，能够在提高锂二次电池的安全性的同时改善电解质与电极之间的兼容性及界面接触，本发明还提供一种锂离子电池以及一种制备该电解质的方法。
本发明第一方面提供一种锂离子电池的电解质，按照质量百分比计，所述电解质可以包括以下组分：电解质溶剂为5％-35％、锂盐为5％-35％、聚合物为5-10％以及陶瓷锂离子固体电解质40-80％。
在一个优选的实施方案中，按照质量百分比计，所述电解质溶剂与所述锂盐总占比可以为15-50％，其中，所述锂盐溶解于所述电解质溶剂后的浓度可以为0.5-2mol/L。
在一个优选的实施方案中，所述电解质溶剂可以包括以下中至少一种：碳酸酯类溶剂和醚类溶剂。
在一个优选的实施方案中，所述碳酸酯类溶剂可以包括以下中至少一种：乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯。
在一个优选的实施方案中，所述醚类溶剂可以包括以下中至少一种：四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧环戊烷、二甲醚、乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、二甲氧甲烷、二甘醇二甲醚、二乙氧基乙烷。
在一个优选的实施方案中，所述锂盐可以包括以下中至少一种：六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、二草酸硼酸锂。
在一个优选的实施方案中，所述聚合物可以包括以下中至少一种：聚环氧乙烷、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯。
在一个优选的实施方案中，陶瓷锂离子固体电解质可以包括以下中至少一种：钛酸镧锂、锆酸镧锂、磷酸锗铝锂、磷酸钛铝锂、锂锗磷硫、锂磷硫。
本发明第二方面提供一种锂离子电池，可以包括负极、正极以及与所述负极和所述正极接触的电解质，所述电解质为所述锂离子电池的电解质。
本发明第三方面提供一种制备锂离子电池的电解质的方法，所述方法可以包括：按照质量百分比计，将电解质溶剂5％-35％、锂盐为5％-35％、聚合物为5-10％以及陶瓷锂离子固体电解质40-80％混合均匀即得到所述锂离子电池的电解质。
本发明提供的一种锂离子电池的电解质，为固态或者半固态，强度较高、电压窗口较宽、与电极的接触性好、阻抗小，制备的电池工作性能好，陶瓷锂离子固体电解质与聚合物可以相互作用，聚合物可以提高陶瓷锂离子固体电解质的黏度，使陶瓷电解质与聚合物形成整体，陶瓷锂离子固体电解质可单独作为离子运输通道，陶瓷锂离子固体电解质能够降低聚合物的玻璃转化温度，提高离子电导率，让电解质在更低的温度下也具有较高的离子运输能力，此外，陶瓷锂离子固体电解质与聚合物之间的作用还可以降低溶解有锂盐的电解质溶剂的液态量，增加安全性，另外，陶瓷锂离子固体电解质与聚合物之间的相互作用，减少了陶瓷与Li之间的反应，还可以形成稳定的电极-电解质界面膜，把陶瓷和Li分隔开，因此，所制得的电解质可以配合高能量密度的电极材料，能明显提高电池能量密度。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明，应当说明的是，以下各实施例是为了方便于技术人员理解本发明，并不在于限制本发明的保护范围，本领域普通技术人员，在不脱离本发明的基本构思的前提下，作出的改进，应当属于本发明的保护范围。
本发明提供了一种可以呈现为固态或者半固态的锂离子电池的电解质，按照质量百分比计，所述电解质可以包括以下组分：电解质溶剂为5％-35％、锂盐为5％-35％、聚合物为5-10％以及陶瓷锂离子固体电解质40-80％。其中，电解质溶剂优选为：碳酸酯类溶剂和醚类溶剂等，其中，碳酸酯类溶剂优选为乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯，醚类溶剂优选为四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧环戊烷、二甲醚、乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、二甲氧甲烷、二甘醇二甲醚、二乙氧基乙烷。锂盐优选为：六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、二草酸硼酸锂。聚合物优选为：聚环氧乙烷、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯。陶瓷锂离子固体电解质优选为：钛酸镧锂、锆酸镧锂、磷酸锗铝锂、磷酸钛铝锂、锂锗磷硫、锂磷硫。
本发明陶瓷锂离子固体电解质与聚合物之间可以相互作用，聚合物可以提高陶瓷锂离子固体电解质的黏度，使陶瓷电解质与聚合物形成整体，陶瓷锂离子固体电解质可单独作为离子运输通道，陶瓷锂离子固体电解质能够降低聚合物的玻璃转化温度，提高离子电导率，让电解质在更低的温度下也具有较高的离子运输能力，此外，陶瓷锂离子固体电解质与聚合物之间的作用还可以降低溶解有锂盐的电解质溶剂的液态量，增加安全性，另外，陶瓷锂离子固体电解质与聚合物之间的相互作用，减少了陶瓷与Li之间的反应，还可以形成稳定的电极-电解质界面膜，把陶瓷和Li分隔开，因此，所制得的电解质可以配合高能量密度的电极材料(如负极为锂金属或锂合金、正极为高电压材料)，能明显提高电池能量密度。
而且，电解质溶剂溶解锂盐后可形成液态电解液，由于常用的电解质溶剂具有易挥发、漏液、易燃、有毒等特点，添加的聚合物可以将液态电解液包覆在其骨架内，能够减少溶剂的挥发、漏液、燃烧的可能性，减少安全隐患，减少枝晶生长的可能，聚合物能够赋予电解质柔性，电解质与电极之间发生相互作用时，电解质能够容易地浸润多孔电极，接触阻抗小，其电导率不低于液态电解液的电导率。
本发明提供的锂离子电池的电解质兼具液体电解质的优点又能克服液体电解质存在的缺点，还能兼具固态电解质的优点并克服固态电解质存在的缺点，能够很好地改善电解质与电极之间的兼容性以及界面接触，具有高离子电导率，提高固态锂二次电池的实用性。
下面提供本发明的锂离子电池的电解质及其制备方法的具体实施例。
实施例1：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括35wt％电解质溶剂、5wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在室温干燥的环境中，在35wt％电解质溶剂中依次加入5wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例2：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括5wt％电解质溶剂、35wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在室温干燥的环境中，在5wt％电解质溶剂中依次加入35wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例3：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括35wt％电解质溶剂、5wt％锂盐、10wt％聚合物和40wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在保持温度为60℃并且干燥的环境中，在5wt％电解质溶剂中依次加入35wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例4：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括5wt％电解质溶剂、5wt％锂盐、10wt％聚合物和80wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在保持温度为80℃并且干燥的环境中，在5wt％电解质溶剂中依次加入35wt％锂盐、5wt％聚合物和55wt％陶瓷锂离子固体电解，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例5：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括20wt％电解质溶剂、20wt％锂盐、8wt％聚合物和52wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在保持温度为120℃并且干燥的环境中，在20wt％电解质溶剂中依次加入20wt％锂盐、8wt％聚合物和52wt％陶瓷锂离子固体电解，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例6：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括20wt％电解质溶剂、10wt％锂盐、20wt％聚合物和50wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在保持温度为120℃并且干燥的环境中，在20wt％电解质溶剂中依次加入10wt％锂盐、20wt％聚合物和50wt％陶瓷锂离子固体电解质，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例7：
本实施例所提供的一种锂离子电池的电解质，按照重量份计，包括40wt％电解质溶剂、10wt％锂盐、10wt％聚合物和40wt％陶瓷锂离子固体电解质。
制备方法如下：在保持温度为60℃并且干燥的环境中，在40wt％电解质溶剂中依次加入10wt％锂盐、10wt％聚合物和40wt％陶瓷锂离子固体电解质，并在加入的过程中充分搅拌使其混合均匀，即得到锂离子电池的电解质。
实施例1-7所制得的锂离子电池的电解质，陶瓷锂离子固体电解质占比增加，电解质形态可从半固态变成固态，固态或半固态的电解质在较低的温度下具有较高的离子电导率，具有更宽的可实用范围，随着温度提高，离子电导率能够相应提高，安全性增加，能够很好地改善电解质与电极之间的兼容性以及界面接触，可与高能量密度的电极材料配合，能明显提高电池能量密度，溶剂的挥发量随着聚合物占比的增加而减少，电解质具有柔性，与电极的浸润率高。
本发明的一实施方式提供一种锂离子电池，包括负极和正极以及实施例1-7中任一实施例的电解质，其中，负极可以采用锂金属或者锂合金等具有高能量密度的电极材料制成，正极可以采用高电压材料材料制成，改善电解质与负极和正极的接触，制得的锂离子电池，具有较高的电池能量密度，电池工作性能好，电解质与负极和正极的化学兼容性好，电化学稳定窗口宽。
最后应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围。

Claims (10)

1.一种锂离子电池的电解质，其特征在于，按照质量百分比计，所述电解质包括以下组分：电解质溶剂为5％-35％、锂盐为5％-35％、聚合物为5-10％以及陶瓷锂离子固体电解质40-80％。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，按照质量百分比计，所述电解质溶剂与所述锂盐总占比为15-50％，其中，所述锂盐溶解于所述电解质溶剂后的浓度为0.5-2mol/L。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，所述电解质溶剂包括以下中至少一种：碳酸酯类溶剂和醚类溶剂。
4.根据权利要求3所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，所述碳酸酯类溶剂包括以下中至少一种：乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯。
5.根据权利要求3所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，所述醚类溶剂包括以下中至少一种：四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧环戊烷、二甲醚、乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、二甲氧甲烷、二甘醇二甲醚、二乙氧基乙烷。
6.根据权利要求1或2所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，所述锂盐包括以下中至少一种：六氟磷酸锂、六氟砷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、二草酸硼酸锂。
7.根据权利要求1或2所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，所述聚合物包括以下中至少一种：聚环氧乙烷、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯。
8.根据权利要求1或2所述的锂离子电池的电解质，其特征在于，陶瓷锂离子固体电解质包括以下中至少一种：钛酸镧锂、锆酸镧锂、磷酸锗铝锂、磷酸钛铝锂、锂锗磷硫、锂磷硫。
9.一种锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池包括负极、正极以及与所述负极和所述正极接触的电解质，所述电解质为权利要求1-8任一项所述的锂离子电池的电解质。
10.一种制备锂离子电池的电解质的方法，其特征在于，所述方法包括：在20～150℃的温度范围内以及在干燥的气氛中，按照质量百分比计，将电解质溶剂5％-35％、锂盐为5％-35％、聚合物为5-10％以及陶瓷锂离子固体电解质40-80％混合均匀即得到所述锂离子电池的电解质。
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