CN108178131A - 利用活性焦脱硫再生气中so2回收硫磺的流化床装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置及方法，将热再生塔中载硫活性焦再生得到的再生气和制焦热解气通入到流化床还原塔的底部，经过燃烧器的加热和加速器的加速后，流经加速器上方的活性焦层，形成流化活性焦层；高温下，再生气中的二氧化硫在活性焦的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺；生成的硫磺在气流的携带下流出流化床还原塔，经过气固分离、冷凝，得到液态硫磺。可以将活性焦干法脱硫技术中吸附有大量二氧化硫的活性焦在再生的同时，将再生出来的二氧化硫高效率还原成硫磺，得到的硫磺的纯度高，实现了燃煤烟气中二氧化硫的硫磺资源化利用。

Description

利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置及方法
技术领域
本发明具体涉及一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置及方法。
背景技术
煤是我国当前主要的化石能源，煤中蕴含着大量的硫资源，硫磺是日常生活和工业生产中的重要资源，在煤燃烧过程中以SO2形式释放。当前广泛采用的石灰石湿法脱硫技术，其脱硫副产物为脱硫石膏。然而石灰石开采造成严重的环境破坏，同时脱硫石膏利用率较低，固废大量堆弃，造成二次污染。活性焦干法脱硫技术是一种可资源化的脱硫技术，被吸附饱和的活性焦可通过加热或水洗得到再生，被吸附的SO2以硫酸或液态SO2的形式得到回收，但液态SO2应用范围较小，硫酸难以储存和运输。
硫磺是日常生活和工业生产中的重要资源，主要用途为制备硫酸，用于磷肥生产，也可用于几乎所有其他含硫产品的制备。相比于以硫酸形式进行的硫资源回收，硫磺具有用途广泛，单位价值高，储存运输较低的优点。可以说以硫磺形式将燃煤产生的SO2加以回收，是燃煤电厂硫资源化的最优选择，但目前尚没有可以将SO2高效回收为硫磺的成熟工艺。
发明内容
针对上述现有技术中存在的技术问题，本发明的目的是提供一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置及方法。该流化床装置和方法可以将活性焦干法脱硫技术中吸附有大量二氧化硫的活性焦在再生的同时，将再生出来的二氧化硫高效率还原成硫磺，得到的硫磺的纯度高，实现了燃煤烟气中二氧化硫的硫磺资源化利用。
为了解决以上问题，本发明的技术方案为：
一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置，包括热再生塔、流化床还原塔和硫磺冷凝罐，其中，
所述热再生塔为活性焦再生的场所，提供含有二氧化硫的再生气；
流化床还原塔的塔本体中自下而上设置有排灰口、燃烧器和加速器，加速器下端的塔本体上连接有管道一和管道二，管道一连通热再生塔的顶部和流化床还原塔，用于将热再生塔中产生的再生气导送至流化床还原塔中；管道二连通热解气源和流化床还原塔，用于将煤粉热解制备活性焦产生的热解气导送至流化床还原塔中；
所述燃烧器与热解气源连接，热解气的燃烧为二氧化硫的还原提供热量；
加速器上端的塔本体通过输粉机与热再生塔连接，将热再生塔中再生后的活性焦输送至加速器的上端，形成活性焦层；
通入至加速器下方的再生气和热解气经过加速器加速后，流经活性焦层，形成流化层；高温条件下，再生气中的二氧化硫在活性焦流化层的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺，硫磺被气流携带至硫磺冷凝罐中，冷凝得到液态硫磺。
活性焦干法脱硫技术中的饱和的活性焦中吸附有大量的二氧化硫，将这部分活性焦再生后，可以得到再生后的具有较高活性的活性焦和含有较高浓度二氧化硫的再生气，为硫磺的制备提供了良好的原料。
采用煤粉热解制备活性焦产生的热解气中含有大量的还原性气体，可以用来还原二氧化硫。经过试验发现，当采用热解气作用还原气体，活性焦作为催化剂和还原剂，再生气作为二氧化硫源时，通过控制工艺条件，可以显著提高二氧化硫的转化率，并且可以大大提高制备得到的硫磺的纯度，为燃煤烟气中二氧化硫的资源化利用提供了保证。
将热再生塔中再生得到的活性焦输送至流化床还原塔中的加速器上形成活性焦层，热解气和再生气的混合气经过加速器加速后，冲击活性炭层，形成活性焦流化层，提高了活性焦与混合气的接触面积，有利于提高二氧化硫的还原速率和还原效率。
冷凝罐将气流中携带的硫磺冷凝为液体，实现了气体与液体的分离。
优选的，所述加速器为文丘里管。
优选的，所述流化床还原塔与硫磺冷凝罐之间连接有分离器，分离器的气体入口与流化床还原塔的气体出口连接，分离器的气体出口与硫磺冷凝罐连接，分离器的固体出口与加速器上方的塔本体连接。
分离器用于分离气流中携带的活性焦固体颗粒，将分离的活性焦固体颗粒重新送回加速器上方的活性焦层，避免了活性焦的浪费。
优选的，所述管道一与塔本体的连接位置与燃烧器的高度相同，管道二与塔本体的连接位置高于燃烧器的高度。
管道一与塔本体的连接位置与燃烧器的高度相同，使输送至流化床还原塔中的再生气被燃烧器的火焰充分加热，为二氧化硫的还原提供充足的热量。由于热解气中含有大量的还原性气体，将用作还原气的热解气在燃烧器上部通入，减少热解气中的还原性气体的损失。
优选的，所述输粉机为螺旋输粉机，所述分离器为旋风分离器。
利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的方法，包括如下步骤：
1)将热再生塔中载硫活性焦再生得到的再生气和制焦热解气通入到流化床还原塔的底部，经过燃烧器的加热和加速器的加速后，流经加速器上方的活性焦层，形成流化活性焦层；高温下，再生气中的二氧化硫在活性焦的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺；
2)生成的硫磺在气流的携带下流出流化床还原塔，经过气固分离、冷凝，得到液态硫磺。
优选的，步骤1)中，再生气的温度为400℃-500℃，热解气的温度为650℃-900℃。
优选的，步骤1)中，再生气和热解气的混合气中，(C+CO+H2)/SO2的摩尔比为1-2:5。
通过控制该摩尔比例，有利于提高二氧化硫的还原效率和转化效率。
优选的，步骤1)中，流化活性焦层的温度为730-780℃，再生气和热解气的混合气在流化活性焦层的停留时间为2-8s。
优选的，步骤1)中，活性焦的粒度为20-500μm。活性焦的粒度过大，不利于发挥其催化性能。
优选的，步骤2)中，冷凝的温度为150-180℃。
本发明以再生解析气和制焦热解气为反应气体，在活性焦颗粒层中进行反应，反应温度为700-800℃，反应气体中(C+CO+H2)/SO2摩尔比在1-2.5的范围内。活性焦既作为还原剂，又为CO及H2还原SO2提供反应活性位。
活性焦颗粒层中主要反应包括：
C+CO2＝2CO；
C+H2O＝CO+H2；
2CO+SO2＝2CO2+S；
C+SO2＝CO2+S；
2H2+SO2＝2H2O+S。
本发明的有益效果为：
本发明以载硫活性焦热再生后产生的含高浓度SO2的再生解析气为原料，实现了燃煤SO2回收硫磺的硫资源化工艺。利用脱硫活性焦及煤粉快速制焦粉状活性焦的制焦热解气为还原剂，无外部物质输入；乏气返回锅炉燃烧，对污染物进行处理，并回收燃烧热量，无其他污染物外排；利用再生气体和热解气的显热、反应过程产热和制焦热解气部分燃烧放热，使反应物质达到所需反应温度，降低了外部能量输入，实现了工艺的绿色资源化；利用活性焦孔隙结构发达，表面官能团丰富的特点，进行活性焦-热解气耦合还原SO2，有效降低了单一物质还原SO2所需的温度，同时极大提高了SO2转化效率和硫磺产率。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本申请的进一步理解，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。
图1是SO2流化床还原装置示意图。
其中，1、热再生塔，2、螺旋输粉机，3、流化床还原塔，4、分离器，5、硫磺冷凝罐，6、文丘里管，7、燃烧器。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是例示性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
如图1所示，一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置，包括热再生塔1、流化床还原塔3、分离器4和硫磺冷凝罐5，其中，所述热再生塔1为活性焦再生的场所，提供含有二氧化硫的再生气；流化床还原塔3的塔本体中自下而上设置有排灰口、燃烧器7和文丘里管，文丘里管下端的塔本体上连接有管道一和管道二，管道一连通热再生塔1的顶部和流化床还原塔3，用于将热再生塔1中产生的再生气导送至流化床还原塔3中；管道二连通热解气源和流化床还原塔3，用于将煤粉热解制备活性焦产生的热解气导送至流化床还原塔3中；所述燃烧器7与热解气源连接，热解气的燃烧为二氧化硫的还原提供热量；加速器上端的塔本体通过螺旋输粉机2与热再生塔1连接，将热再生塔1中再生后的活性焦输送至文丘里管的上端，形成活性焦层；
通入至加速器下方的再生气和热解气经过文丘里管加速后，流经活性焦层，形成活性焦流化层；高温条件下，再生气中的二氧化硫在活性焦流化层的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺，硫磺被气流携带至硫磺冷凝罐5中，冷凝得到液态硫磺。
所述管道一与塔本体的连接位置与燃烧器的高度相同，管道二与塔本体的连接位置高于燃烧器的高度。管道一与塔本体的连接位置与燃烧器的高度相同，使输送至流化床还原塔中的再生气被燃烧器的火焰充分加热，为二氧化硫的还原提供充足的热量。由于热解气中含有大量的还原性气体，将用作还原气的热解气在燃烧器上部通入，减少热解气中的还原性气体的损失。
以活性焦再生后产生的含有高浓度SO2的再生解析气为原料，活性焦及活性焦制备过程中产生的制焦热解气为还原剂，还原SO2为硫磺的具体步骤包括：热再生塔中解析气与制焦热解气通入还原塔底部进行混合后，通过文丘里管加速进入还原塔主反应段。同时有部分热解气燃烧以提供反应所需热量。从热再生塔中通过螺旋输粉机输送部分粉状活性焦进入还原塔，通入位置位于文丘里管上方，主反应段形成流化床。反应气体中SO2同CO、H2及活性焦进行反应，反应后气体经过气固分离、冷凝回收硫磺后，产生的乏气送往锅炉燃烧处理。活性焦反应后产生的灰在还原塔底部排出。
所述的活性焦为煤粉快速制备的粉状活性焦，活性焦的粒度为20-500μm。
所述再生解析气为SO2、CO2和H2O的混合物，气体温度约为400℃～500℃。
所述制焦热解气为以CO、H2、CO2、H2O及N2为主要成分的混合物，气体温度约为650℃～900℃。
反应气体在活性炭颗粒层内的停留时间为2-8s，反应压力为常压。反应气体内有效还原成分(C+CO+H2)/SO2摩尔比为1-2.5。
所得硫磺冷凝后乏气包含CO2、H2O、N2，未反应完全的CO、H2及少量H2S和COS。
所述流化床还原塔内物料及气流的流动方向为自下而上。
本实施例中，所采用的活性焦为隆德烟煤煤粉快速制备的粉状活性焦，煤粉平均粒径为75μm。其性质如表1。
表1粉状活性焦工业分析及孔隙结构
具体步骤为：
一、热再生塔产生的450℃，SO2浓度为15％的再生解析气与750℃，CO浓度18％，H2浓度12％的制焦热解气，按照标况体积比1:1混合，混合后(C+CO+H2)/SO2摩尔比2:1，温度600℃。
二、还原塔主反应区温度为750℃，停留时间为5s，SO2转化率和硫磺产率分别为99.3％和89.3％。
三、气体离开反应塔后经高温分离器进行气固分离，再经硫磺冷凝罐冷凝回收液态硫磺。硫磺冷凝后的乏气中含少量的COS和H2S，送往锅炉燃烧处理。回收硫磺纯度达到99.2％，符合工业硫磺合格品标准。
四、反应塔内活性焦反应后的灰分由反应塔下方排出。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的流化床装置，其特征在于：包括热再生塔、流化床还原塔和硫磺冷凝罐，其中，
所述热再生塔为活性焦再生的场所，提供含有二氧化硫的再生气；
流化床还原塔的塔本体中自下而上设置有排灰口、燃烧器和加速器，加速器下端的塔本体上连接有管道一和管道二，管道一连通热再生塔的顶部和流化床还原塔，用于将热再生塔中产生的再生气导送至流化床还原塔中；管道二连通热解气源和流化床还原塔，用于将煤粉热解制备活性焦产生的热解气导送至流化床还原塔中；
所述燃烧器与热解气源连接，热解气的燃烧为二氧化硫的还原提供热量；
加速器上端的塔本体通过输粉机与热再生塔连接，将热再生塔中再生后的活性焦输送至加速器的上端，形成活性焦层；
通入至加速器下方的再生气和热解气经过加速器加速后，流经活性焦层，形成流化层；高温条件下，再生气中的二氧化硫在活性焦流化层的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺，硫磺被气流携带至硫磺冷凝罐中，冷凝得到液态硫磺。
2.根据权利要求1所述的流化床装置，其特征在于：所述加速器为文丘里管。
3.根据权利要求1所述的流化床装置，其特征在于：所述流化床还原塔与硫磺冷凝罐之间连接有分离器，分离器的气体入口与流化床还原塔的气体出口连接，分离器的气体出口与硫磺冷凝罐连接，分离器的固体出口与加速器上方的塔本体连接。
4.根据权利要求1所述的流化床装置，其特征在于：所述管道一与塔本体的连接位置与燃烧器的高度相同，管道二与塔本体的连接位置高于燃烧器的高度。
5.利用活性焦脱硫再生气中SO2回收硫磺的方法，其特征在于：包括如下步骤：
1)将热再生塔中载硫活性焦再生得到的再生气和制焦热解气通入到流化床还原塔的底部，经过燃烧器的加热和加速器的加速后，流经加速器上方的活性焦层，形成流化活性焦层；高温下，再生气中的二氧化硫在活性焦的催化还原、热解气的还原作用下，生成硫磺；
2)生成的硫磺在气流的携带下流出流化床还原塔，经过气固分离、冷凝，得到液态硫磺。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：步骤1)中，再生气的温度为400℃-500℃，热解气的温度为650℃-900℃。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：步骤1)中，再生气和热解气的混合气中，(C+CO+H2)/SO2的摩尔比为1-2:5。
8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：步骤1)中，流化活性焦层的温度为730-780℃，再生气和热解气的混合气在流化活性焦层的停留时间为2-8s。
9.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：步骤1)中，活性焦的粒度为20-500μm。
10.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：步骤2)中，冷凝的温度为150-180℃。
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