CN108217606B - 利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，其装置按照热解析塔排出的解析气与制焦热解气的流动方向包括错流式移动床还原塔、冷却设备、液硫储罐。错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有内气室，热解析塔中解析气与制焦热解气进入塔体下部的环形气室，塔体下部的环形气室内的气体依次进入塔体、内气室下部，然后内气室下部的气体由下向上流动至内气室上部，内气室上部的气体依次进入塔体、塔体上部的环形气室，塔体上部的环形气室内的气体进入冷却设备；塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体。

Description

利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置
技术领域
本发明涉及利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置。
背景技术
煤是我国当前主要的化石能源。煤中蕴含着大量的硫资源，硫磺是日常生活和工业生产中的重要资源。在煤燃烧过程中以SO2形式释放。当前广泛采用的石灰石湿法脱硫技术，其脱硫副产物为脱硫石膏。然而石灰石开采造成严重的环境破坏，同时脱硫石膏利用率较低，固废大量堆弃，造成二次污染。活性焦干法脱硫技术是一种可资源化的脱硫技术，被吸附饱和的活性焦可通过加热或水洗得到再生，SO2以硫酸或液态SO2的形式得到回收。但液态SO2应用范围较小，硫酸难以储存和运输。
硫磺是日常生活和工业生产中的重要资源，主要用途为制备硫酸，用于磷肥生产，也可用于几乎所有其他含硫产品的制备。相比于以硫酸形式进行的硫资源回收，硫磺具有用途广泛，单位价值高，储存运输较低的优点。可以说以硫磺形式将燃煤产生的SO2加以回收，是燃煤电厂硫资源化的最优选择，但目前尚没有可以将SO2高效回收为硫磺的成熟工艺。
发明内容
为了解决现有技术的不足，本发明的目的之一是提供一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，能够将SO2高效回收为硫磺。
为了实现上述目的，本发明的技术方案为：
一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，按照解析塔排出的解析气与制焦热解气/还原性气体的流动方向包括错流式移动床还原塔、冷却设备、液硫储罐；
所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，塔体下部的环形气室设有进气口，塔体上部的环形气室设有出气口；热解析塔中解析气与制焦热解气/还原性气体由进气口进入塔体下部的环形气室，塔体下部的环形气室内的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、内气室下部，然后内气室下部的气体由下向上流动至内气室上部，内气室上部的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、塔体上部的环形气室，塔体上部的环形气室内的气体从出气口进入冷却设备；所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间。
本发明以解析塔排出的解析气为原料，其中含有大量的SO2，以制焦热解气/还原性气体作为还原剂，以碳基材料作为催化剂，进行逆流反应，不仅使得SO2的转化率和硫磺的产率提高，而且能够提高碳基材料的比表面积。
本发明的目的之二是提供一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的工艺，提供错流式移动床还原塔，所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间；
解析塔排出的解析气与制焦热解气/还原性气体进入所述错流式移动床还原塔的下环形气室后，再进入塔体与内气室之间的下部空间，使解析气与制焦热解气/还原性气体在碳基材料的催化作用下进行反应后进入内气室的下部，内气室下部的气体上升至内气室上部，再进入塔体与内气室之间的上部空间，使解析气与制焦热解气/还原性气体在碳基材料的催化作用下进一步反应后进入错流式移动床还原塔的上环形气室，从而获得富含硫磺蒸汽的尾气，将尾气经过冷凝分离后即可获得硫磺。
本发明的目的之三是提供一种上述错流移动床装置或工艺在燃煤发电中的应用。
本发明的有益效果为：
本发明以载硫活性焦热解析后产生的含高浓度SO2的解析气为原料，实现了燃煤SO2回收硫磺的硫资源化工艺。利用脱硫活性焦及活性焦制备过程中产生的制焦热解气为还原剂，无外部物质输入；反应后的碳基材料孔可以继续进行吸附脱硫，乏气返回锅炉燃烧，对污染物进行处理，并回收燃烧热量，无其他污染物及废弃物外排；利用解析气体和热解气的显热、反应过程产热和制焦热解气部分燃烧放热，使反应物质达到所需反应温度，降低了外部能量输入，实现了工艺的绿色资源化；利用碳基材料孔隙结构发达，表面官能团丰富的特点，以碳基材料为催化剂，有效降低了单一物质还原SO2所需的温度，同时极大提高了SO2转化效率和硫磺产率。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本申请的进一步理解，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。
图1为本发明的错流移动床装置的结构示意图；
其中，1.错流式移动床还原塔，2.再热器，3.冷凝器，4.液硫收集设备，5.液硫储罐，6.环形气室，7.内气室，8.燃烧室，9.螺旋给料机，10.锁气给料机，11.冷焦器，12.催化设备，13.后处理设备，14.风机。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
本申请所述碳基材料包括活性焦、活性炭、劣质煤、高硫煤、生物质及其热解半焦等。
正如背景技术所介绍的，现有技术中存在没有可以将SO2高效回收为硫磺的成熟工艺不足，为了解决如上的技术问题，本申请提出了利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置。
本申请的一种典型实施方式，提供了一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，按照热解析塔排出的解析气与制焦热解气的流动方向包括错流式移动床还原塔、冷却设备、液硫储罐；
所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，塔体下部的环形气室设有进气口，塔体上部的环形气室设有出气口；热解析塔中解析气与制焦热解气由进气口进入塔体下部的环形气室，塔体下部的环形气室内的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、内气室下部，然后内气室下部的气体由下向上流动至内气室上部，内气室上部的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、塔体上部的环形气室，塔体上部的环形气室内的气体从出气口进入冷却设备；所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间。
本申请以解析塔排出的解析气为原料，其中含有大量的SO2，以制焦热解气作为还原剂，以碳基材料作为催化剂，进行逆流反应，不仅使得SO2转化率和硫磺的产率提高，而且能够提高碳基材料的比表面积。
优选的，所述错流式移动床还原塔的内壁设有保温层。能够防止热解析塔排出的解析气与制焦热解气的热量散失。
优选的，包括燃烧室，所述燃烧室为错流式移动床还原塔提供热量。用于装置启动时提供初始热量，并在运行过程中维持塔内温度。
优选的，所述错流式移动床还原塔底部设有冷焦器，错流式移动床还原塔中反应后的碳基材料经过冷焦器冷却后排出。
优选的，所述冷却设备按照气体流向依次包括再热器和冷凝器。实现分级冷却，可以通过再热器为其他介质提供热量，减少热量损失。所述冷凝器为多级冷凝器。
优选的，所述冷却设备与液硫储罐之间设有液硫收集设备。所述液硫收集设备为轴流式结构。
优选的，包括催化设备，催化设备将冷却设备的不凝气体进行催化反应后获得硫磺输入至液硫储罐。
进一步优选的，包括后处理设备，催化设备中排出的不凝气体进入后处理设备进行后处理。
进一步优选的，催化设备中的不凝气体经过再加热后进入塔体下部的环形气室。能够防止副反应发生。
优选的，所述给料设备包括螺旋给料机和锁气给料机，碳基材料依次经过螺旋给料机和锁气给料机进入塔体与内气室之间的空间。
本申请的另一种实施方式，提供了一种利用碳基材料脱硫解析气回收硫磺的工艺，提供错流式移动床还原塔，所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间；
热解析塔排出的解析气与制焦热解气进入所述错流式移动床还原塔的下环形气室后，再进入塔体与内气室之间的下部空间，使解析气与制焦热解气在碳基材料的催化作用下进行反应后进入内气室的下部，内气室下部的气体上升至内气室上部，再进入塔体与内气室之间的上部空间，使解析气与制焦热解气在碳基材料的催化作用下进一步反应后进入错流式移动床还原塔的上环形气室，从而获得乏气，将乏气经过冷凝分离后即可获得硫磺。
优选的，所述解析气的温度为300～550℃。
优选的，所述制焦热解气的温度为400～1000℃。
优选的，所述制焦热解气中CO与氢气的总摩尔量与解析气中二氧化硫的摩尔量的比为0.5～3。
优选的，所述碳基材料的粒度为0.15～5mm。
优选的，硫磺冷凝温度为150～200℃。
优选的，提供催化设备，催化设备将冷却设备的不凝气体进行催化反应后获得硫磺输入至液硫储罐。
进一步优选的，催化设备中的不凝气体经过再加热后进入塔体下部的环形气室。
更进一步优选的，进入塔体下部的环形气室的催化设备中的不凝气体的温度为200～800℃。
本申请的第三种实施方式，提供了一种上述错流移动床装置或工艺在燃煤发电中的应用。
为了使得本领域技术人员能够更加清楚地了解本申请的技术方案，以下将结合具体的实施例详细说明本申请的技术方案。
一种利用活性焦脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，如图1所示，按照热解析塔排出的解析气与制焦热解气的流动方向包括错流式移动床还原塔1、再热器2、冷凝器3、液硫收集设备4、液硫储罐5。
错流式移动床还原塔1包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室6，塔体内部设有筒状的内气室7，由环形气室6包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，内气室7的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，塔体下部的环形气室6设有进气口，塔体上部的环形气室6设有出气口；解析塔中解析气与制焦热解气由进气口进入塔体下部的环形气室6，塔体下部的环形气室6内的气体依次进入塔体与内气室7之间的空间、内气室7下部，然后内气室7下部的气体由下向上流动至内气室7上部，内气室7上部的气体依次进入塔体与内气室7之间的空间、塔体上部的环形气室6，塔体上部的环形气室6内的气体从出气口进入再热器2；塔体上端设有螺旋给料机9和锁气给料机10，活性焦依次经过螺旋给料机9和锁气给料机10进入塔体与内气室7之间的空间。
错流式移动床还原塔1的内壁设有保温层。
包括燃烧室8，燃烧室8为错流式移动床还原塔1提供热量。制焦热解气的管路上设有旁路，使部分制焦热解气进入燃烧室8为燃烧室提供部分燃料。
错流式移动床还原塔底部1设有冷焦器11，错流式移动床还原塔1中反应后的活性焦经过冷焦器11冷却后排出。
冷凝器3为多级冷凝器。液硫收集设备4为轴流式结构。
包括催化设备12，催化设备12将冷凝器3的不凝气体进行催化反应后获得硫磺输入至液硫储罐5。
包括后处理设备13，催化设备12中排出的不凝气体进入后处理设备13进行后处理。
催化设备12中的不凝气体经过再加器2和冷焦器11再加热后进入塔体下部的环形气室6。风机14为催化设备12中的不凝气体的输送提供动力。
其采用的工艺为：所采用的原料为某商业煤质活性焦，活性焦粒径为0.7～1.5mm，比表面积300～400m2/g。
一、解析塔产生的温度300～450℃的再生解析气，其SO2浓度为15～20％，与温度600～900℃，CO浓度20～25％，H2浓度10～15％的制焦热解气，按照标况体积比1:1混合，混合后(CO+H2)/SO2摩尔比为1.8～2.2，温度600～700℃。
二、反应气通过温度为600～700℃活性焦颗粒层，停留时间为1～3s，SO2转化率和硫磺产率分别为90～98％和85～95％。
三、乏气经过再热器降温后，由硫磺冷凝器冷凝回收硫磺。硫磺冷凝后的乏气中含少量的COS、H2S和未反应的SO2，经过催化反应器，使其中大部分含硫气体转化为硫磺，SO2转化率和硫磺产率均达到98％以上，剩余气体经过尾气处理后排放。回收硫磺纯度达到99.7％以上，符合工业硫磺一等品标准。
四、离开还原塔的活性焦，经过与反应气中SO2、H2O及CO2的活化反应后，孔隙结构得到改善，比表面积由300～400m2/g上升到500～600m2/g，经过水冷段冷却降温至70～100℃后送往脱硫塔吸附SO2。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (20)

1.一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的错流移动床装置，其特征是，按照解析塔排出的解析气与制焦热解气的流动方向排列包括错流式移动床还原塔、冷却设备、液硫储罐；
所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，塔体下部的环形气室设有进气口，塔体上部的环形气室设有出气口；解析塔中解析气与制焦热解气由进气口进入塔体下部的环形气室，塔体下部的环形气室内的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、内气室下部，然后内气室下部的气体由下向上流动至内气室上部，内气室上部的气体依次进入塔体与内气室之间的空间、塔体上部的环形气室，塔体上部的环形气室内的气体从出气口进入冷却设备；所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间。
2.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，所述错流式移动床还原塔的内壁设有保温层。
3.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，包括燃烧室，所述燃烧室为错流式移动床还原塔提供热量。
4.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，所述错流式移动床还原塔底部设有冷焦器，错流式移动床还原塔中反应后的碳基材料经过冷焦器冷却后排出。
5.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，所述冷却设备按照气体流向排列依次包括再热器和冷凝器。
6.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，所述冷却设备与液硫储罐之间设有液硫收集设备。
7.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，包括催化设备，催化设备将冷却设备的不凝气体进行催化反应后获得硫磺输入至液硫储罐。
8.如权利要求7所述的错流移动床装置，其特征是，包括后处理设备，催化设备中排出的不凝气体进入后处理设备进行后处理。
9.如权利要求7所述的错流移动床装置，其特征是，催化设备中的不凝气体经过再加热后进入塔体下部的环形气室。
10.如权利要求1所述的错流移动床装置，其特征是，所述给料设备包括螺旋给料机和锁气给料机，碳基材料依次经过螺旋给料机和锁气给料机进入塔体与内气室之间的空间。
11.一种利用碳基材料还原脱硫解析气回收硫磺的工艺，其特征是，提供错流式移动床还原塔，所述错流式移动床还原塔包括竖直设立的塔体，塔体外壁设有上下两个环形气室，塔体内部设有筒状的内气室，由环形气室包裹的塔体侧壁设有若干能够使气体进出的塔体气孔，所述内气室的上下壁设有若干能够使气体进出的内气室气孔，所述塔体上端设有给料设备，给料设备将碳基材料从塔体上部注入至塔体与内气室之间的空间；
解析塔排出的解析气与制焦热解气进入所述错流式移动床还原塔的下环形气室后，再进入塔体与内气室之间的下部空间，使解析气与制焦热解气在碳基材料的催化作用下进行反应后进入内气室的下部，内气室下部的气体上升至内气室上部，再进入塔体与内气室之间的上部空间，使解析气与制焦热解气在碳基材料的催化作用下进一步反应后进入错流式移动床还原塔的上环形气室，从而获得乏气，将乏气经过冷凝分离后即可获得硫磺。
12.如权利要求11所述的工艺，其特征是，所述解析气的温度为300～550℃。
13.如权利要求11所述的工艺，其特征是，所述制焦热解气的温度为400～1000℃。
14.如权利要求11所述的工艺，其特征是，所述制焦热解气中CO与氢气的总摩尔量与解析气中二氧化硫的摩尔量的比为0.5～3。
15.如权利要求11所述的工艺，其特征是，所述碳基材料的粒度为0.15～5mm。
16.如权利要求11所述的工艺，其特征是，硫磺冷凝温度为150～200℃。
17.如权利要求11所述的工艺，其特征是，提供催化设备，催化设备将冷却设备的不凝气体进行催化反应后获得硫磺输入至液硫储罐。
18.如权利要求17所述的工艺，其特征是，催化设备中的不凝气体经过再加热后进入塔体下部的环形气室。
19.如权利要求18所述的工艺，其特征是，进入塔体下部的环形气室的催化设备中的不凝气体的温度为200～800℃。
20.一种权利要求1～10任一所述的错流移动床装置或权利要求11～19任一所述的工艺在燃煤发电中的应用。
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