CN108136329B - 从气体中去除NOx和N2O的方法和装置 - Google Patents
从气体中去除NOx和N2O的方法和装置 Download PDFInfo
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Abstract
用于降低输入气体中氧化氮NOx和一氧化二氮N2O的含量的方法,包括以下步骤:在第一脱NOx催化床中用第一量的NOx还原剂处理所述气体;在至少一个脱N2O催化床中处理所述第一脱NOx催化床的流出物以去除N2O;在第二脱NOx催化床中用第二量的NOx还原剂处理所述至少一个脱N2O催化床的流出物。
Description
技术领域
本发明涉及用于降低气体的NOx和N2O含量的系统。
背景技术
许多工业过程排放含有氧化氮(NOx)和一氧化二氮(N2O)的气体。特别地,任何燃烧过程都会产生含有NOx和N2O的排气。另一个重要的情况由硝酸的工业生产提供,其释放出主要由氮气、氧气和未转化的NOx和N2O组成的排气。术语氧化氮或NOx是一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的统称。
NOx和N2O是已知的污染物,相关的排放受到严格的规定。因此,在合适的脱NOx系统中处理所述燃烧气体或尾气是必要的。
从气体中去除NOx和N2O的现有技术涉及使气体顺序通过两个催化床,其中第一床用于减少N2O的量,第二床用于减少NOx的量。通过在第一床和第二床之间注入氨作为NOx的还原剂,可以在第二床中消除NOx。
上述现有技术系统基于NOx加速N2O分解的发现。因此,仅在通过第一床之后才添加用于消除NOx的氨,使得源气体中含有的NOx促进第一步的脱N2O。
N2O的去除基本上遵循以下反应:
N2O+NOx→NOx
而NOx的去除如下:
NOx+氨→N2+H2O。
因此,现有技术首先教导将N2O转化成NOx,然后通过与氨的催化反应除去NOx。
然而,该技术需要非常精确地调节添加的氨以及氨与气体之间的剧烈混合,否则可能无法达到目标NOx浓度或者一些氨可能逸出第二床(氨泄漏)。工艺波动可能导致NOx和/或氨释放超出限制,这会造成环境影响并可能产生额外成本。例如,一些国家规定氨释放到大气中需要支付罚款,使得氨泄漏是不期望的。允许的最大氨量通常非常低,例如5ppm。不期望氨泄漏的另一个原因是可能形成亚硝酸铵或硝酸铵,这会导致设备(例如下游膨胀机)损坏。
通常,氨的流量必须以1-2%的精度进行调节,这难以获得。例如,能够设计用于处理含有约1000ppm的气流并且需要输出具有不超过25ppm的NOx和5ppm的氨的气体的用于降低NOx和N2O的系统。由于降低NOx所需的氨量与NOx的量大致相同,这意味着应将添加的氨精确调节至975ppm至1005ppm,以满足上述两项要求。调节范围为+/-15ppm,这意味着所需的精度为流量的1.5%。
上述问题更具挑战性,因为在几个国家对NOx和氨排放的要求变得更加严格。
发明内容
本发明的目的是解决用于消除NOx和N2O的现有技术的双床系统的上述缺点。
该目的是通过根据所附权利要求的方法和装置达成的。在从属权利要求中陈述本发明的优选特征。
本发明提供通过以下方式从输入气体中除去氧化氮NOx和一氧化二氮N2O:
在第一脱NOx催化床中用第一量的NOx还原剂处理所述输入气体;
在第二催化床中处理所述第一催化床的流出物以除去N2O;
在第三脱NOx催化床中用第二量的NOx还原剂处理所述第二催化床的流出物。
优选地,NOx还原剂是氨或含有氨。在说明书中,为简单起见,将参考氨作为NOx还原剂。
本发明的一个方面是在两个单独的步骤中加入氨。在进入第一床之前将第一量的氨加入到气体中,并且在通过第二床除去N2O之后并且在进入第三脱NOx床之前加入第二量的氨。
大部分NOx在第一床中被除去,这意味着大部分氨在所述第一床之前被加入。第一床被设计成在气体中达到低的NOx含量,并且特别地被设计成确保在离开所述第一床的流出气体中不残留氨。例如,第一床的流出物可含有50ppm至200ppm的NOx(如NO和NO2)。NOx含量优选被确定为提供所需的随后去除N2O所需的最小量。然后,在通过脱N2O床之后加入相对少量的氨,从而除去残留的NOx并达到目标浓度,其可以是例如25ppm。
在本说明书和所附权利要求书中,术语ppm表示以体积计的每百万的份数。
本发明提供在第一催化床中处理之后生产基本上无氨和低NOx的气体,其具有尽可能低的NOx含量(考虑到需要一些NOx用于在第二床中后续除去NO2)。然后,在第三床中除去剩余的NOx,并添加第二量的氨,该第二量比第一量更小且更容易控制。
由第二床的流出物中的NOx量严格确定第二量的氨。例如,剩余量为200ppm的NOx将需要添加对应于200ppm的氨。假定190ppm的设定点和+/-15ppm的最大偏差,则相比于现有技术的精度1.5%,精度为8%。因此,氨流的控制更容易。气体中的NOx ppm量越低,精度越高,越容易获得。在上面的示例中,100ppm的NOx对应于16.7%精度的氨流量控制,50ppm对应于37.5%的精度。
因此,本发明的巨大优点是该系统能够减少或消除偏差超出极限的风险并且能够在更严格的规定下操作。例如,本发明可以获得最终浓度:小于25ppm的NOx、小于30ppm的N2O、小于2ppm的氨。
三个催化床可以具有任何合适的催化剂。特别地,两个脱NOx催化床可以具有相同或不同的催化剂。根据优选的实施方式,第一床(第一脱NOx)的催化剂是铜交换的沸石;第二床(脱N2O)的催化剂是铁交换的沸石;第三床(第二脱NOx)的催化剂是氧化钒。在一些实施方式中,铁基催化剂也可以用于第一脱NOx催化床和/或第二脱NOx催化床。
在优选的实施方式中,第二脱NOx催化床包含作为铁交换的沸石的催化剂,并且进入所述第二催化床的气体具有大于1.33的NH3/NOx摩尔比。所述摩尔比NH3/NOx被理解为氨与NO和NO2之和的摩尔比。甚至更优选地,所述比率大于1.4。更优选的比率在1.4至1.6的范围内。更优选地,所述比率是1.5或约1.5。还更优选地,第二催化床的所述铁交换的沸石催化剂在约430℃的温度下操作。
在一个优选的实施方式中,第一脱NOx催化床和第二脱NOx催化床都包含铁交换的沸石催化剂。更优选地,第一催化床以小于1的NH3/NOx操作以保持气体中的一些NOx用于随后的N2O的去除。
申请人已经发现脱NOx床的上述条件使得实际上不存在氨泄漏,通常小于1ppm。此外,达到几乎去除所有的N2O(大于99%)。因此,本发明允许满足NH3和NOx的最严格的限制。
三个催化床可以布置在一个或多个单独的压力容器中或布置在同一压力容器中。
根据各个实施方式的催化床能够被气流轴向或径向横穿。
在一个优选的实施方式中,至少两个催化床被包含在单个压力容器中。例如,在一个实施方式中,第一床和第二床被包含在同一压力容器中;在另一个实施方式中,第二床和第三床被包含在同一压力容器中;在另一个实施方式中,三个床全部被包含在同一压力容器中。
根据一些实施方式,被包含在单个压力容器中的催化床能够堆叠布置,或者作为可替选方案,它们能够同心布置。
在一些实施方式中,被气流横穿的前两个催化床即第一脱NOx床和脱N2O床能够由相同的催化剂构成。在那种情况下,所述两个床之间不会有物理分离。
现在将参考优选实施方式的非限制性实例阐述本发明。
附图说明
图1是根据本发明实施方式的从气体中去除NOx和N2O的方法的示意图。
图2是根据优选实施方式的用于进行本发明的方法的装置的示意图。
具体实施方式
参考图1,将含有NOx和N2O的气流1与氨2一起加入并使其通过第一脱NOx催化床3。
使包含在输入气体1中的大部分NOx通过与添加的氨反应而在床3中被除去。氨2的量被确定为使得氨不会残留在床3的流出物中。
然后,从第一脱NOx床3收集低NOx和基本不含氨的气体4。气体4中的NOx含量优选根据输入气体1中的N2O确定,即气体4中的NOx含量是使得随后去除N2O所必需或适当的最小含量。
然后使气体4通过脱N2O催化床5。向所述脱N2O催化床5的流出物6加入第二量的氨7并使其通过第二脱NOx催化床8以进一步去除NOx。流出物9是具有低含量的NOx和N2O的净化气体。
根据气体6中包含的NOx来控制氨7的第二量(第二量优选小于第一量2),使得与流出物9中的目标NOx含量匹配。
优选地,气体6中的NOx含量在50ppm和200ppm之间,并且相应地确定氨7。气体9中的目标NOx通常由适用的定律确定,例如可以被规定为小于25ppm。
能够精确调节少量氨7以避免氨泄漏到流出物9中。得益于本发明,氨7的流量控制的精度(以百分比计)不及现有技术严格,例如约10%或更大。
图2是用于实施本发明方法的装置10的简化示意图,其中三个床3、5和8被包含在单个压力容器11中并且供气体径向穿过(径向流动)。
催化床例如包含在具有透气壁(例如穿孔壁或开槽壁)的筐形件内。气体的路径由图2的箭头示出。
更详细地说,图2示出了一个实施方式,其中第一脱NOx床3和脱N2O床5同心地设置在装置10的上部,而第二脱NOx床8被包括在装置10的下部中。
引入气体1和氨2的流动通过可渗透壁12分配通过外部脱NOx床3并径向穿过所述床3和内部脱N2O床5。将所述内部床5的流出物(图1的流6)收集在提供第二量的氨7的中央收集器13中。然后,气体混合物通过装置10的下部并穿过第二脱NOx床8。将所述第二脱NOx床8的流出物9收集在收集器14中。
实施例
来自亚硝酸合成的废气1具有4100kmol/h的流量并且含有700ppm的NOx(NO+NO2)和900ppm的N2O。气体1还含有3%的氧气。
第一脱NOx催化床3具有铜交换的沸石催化剂,空速为15000h-1。在气体1中加入对应于560ppm的量的氨2。在通过所述床3之后,流出气流4含有145ppm的NOx和950ppm的N2O。
脱N2O催化床5具有铁交换的沸石催化剂并具有5000h h-1的空速。在经过所述脱N2O床5之后,流出气6仍含有145ppm的NOx但仅含20ppm的N2O。
向所述气体6加入氨7并使其通过第二脱NOx催化床8。氨7的流量设定点对应于气体中的140ppm,其作为气体中仍含有的NOx的函数。第二脱NOx催化床8优选具有氧化钒催化剂并且空速为15000h-1。
流出物9具有<25ppm的NOx并且不含或含有可忽略量的氨,通常为小于2ppm的氨。
Claims (21)
1.一种降低输入气体(1)中氧化氮NOx和一氧化二氮N2O的含量的方法,包括以下步骤:
在第一脱NOx催化床(3)中用第一量的NOx还原剂(2)处理所述气体(1);
在至少一个脱N2O催化床(5)中处理所述第一脱NOx催化床(3)的气体(4)流出物以除去N2O;和
在第二脱NOx催化床(8)中用第二量的NOx还原剂(7)处理所述至少一个脱N2O催化床(5)的流出物(6)。
2.根据权利要求1所述的方法,包括以下步骤:使所述输入气体在进入所述第一脱NOx催化床之前与所述第一量的NOx还原剂混合,并且使所述至少一个脱N2O催化床的流出气体在进入所述第二脱NOx催化床之前与所述第二量的NOx还原剂混合。
3.根据权利要求1所述的方法,其中在所述第一脱NOx催化床中使所述第一量的NOx还原剂与NOx完全反应,使得所述第一脱NOx催化床的所述流出物不含所述还原剂。
4.根据权利要求1所述的方法,其中将在所述输入气体中包含的大部分NOx在所述第一脱NOx催化床中去除。
5.根据权利要求1所述的方法,其中基于在所述第一脱NOx催化床的出口处或在所述脱N2O催化床的出口处的气体中所含的NOx来确定所述第二量的NOx还原剂。
6.根据权利要求1所述的方法,其中所述第二量的NOx还原剂小于所述第一量。
7.根据权利要求1所述的方法,其中所述第一脱NOx催化床的所述流出物中的NOx浓度不大于200ppm。
8.根据权利要求7所述的方法,其中所述第一脱NOx催化床的所述流出物中的NOx浓度在50ppm-200ppm的范围内。
9.根据权利要求1所述的方法,其中所述NOx还原剂是氨或含有氨。
10.根据权利要求1所述的方法,其中:所述第一脱NOx催化床的催化剂是铜交换的沸石,和/或所述脱N2O催化床的催化剂是铁交换的沸石,和/或所述第二脱NOx催化床的催化剂是氧化钒。
11.根据权利要求1所述的方法,其中:所述第一脱NOx催化床具有铜交换的沸石催化剂并且空速为15000h-1;所述脱N2O催化床具有铁交换的沸石催化剂并且空速为5000h-1;所述第二脱NOx催化床具有氧化钒催化剂并且空速为15000h-1。
12.根据权利要求8所述的方法,其中所述第二脱NOx催化床包含作为铁交换的沸石的催化剂,并且进入所述第二脱NOx催化床的气体具有大于1.33的NH3/NOx摩尔比。
13.根据权利要求12所述的方法,其中所述比率大于1.4。
14.根据权利要求13所述的方法,其中所述比率在1.4至1.6的范围内。
15.根据权利要求13所述的方法,其中所述比率为1.5。
16.根据权利要求12至15中任一项所述的方法,其中所述第一脱NOx催化床包含的催化剂为铁交换的沸石,并且以小于1的NH3/NOx摩尔比操作。
17.根据权利要求1所述的方法,其中所述第二脱NOx催化床的流出物具有:NOx<25ppm;N2O<30ppm;NH3<2ppm。
18.根据权利要求1所述的方法,其中所述输入气体是燃烧排气或工艺气体。
19.根据权利要求18所述的方法,其中所述输入气体是用于制造硝酸的工艺的尾气。
20.一种用于降低气体中的NOx和N2O含量的装置,至少包括:
第一脱NOx催化床和被布置成在输入气体中引入第一量的NOx还原剂的设备,使得将所述输入气体在所述第一脱NOx催化床中用第一量的还原剂处理;
脱N2O催化床,其被设置用于处理所述第一脱NOx催化床的流出物以去除N2O,以及
第二脱NOx催化床和被设置成将第二量的NOx还原剂引入来自所述脱NOx催化床的气体流出物中的设备,使得将所述流出物在所述第二脱NOx催化床中用所述第二量的还原剂处理。
21.根据权利要求20所述的装置,其中所述催化床中的至少两个被包含在单个压力容器中。
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