CN107949616A - 包含官能化碳纳米材料的热传递流体及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明描述一种纳米流体，其包含极性流体介质和官能化碳纳米材料。本发明另外描述一种用于制备纳米流体的方法，其包含提供官能化碳纳米材料；提供极性流体介质；以及通过超声处理使所述官能化碳纳米材料分散在所述极性流体介质中。

Description

包含官能化碳纳米材料的热传递流体及其制造方法
背景技术
常规的热传递流体，诸如水、矿物油和乙二醇，在包括发电、化学生产、空气调节、运输和微电子的许多工业中起重要作用。然而，它们本身的低热导率阻碍了大量热传递应用中所要求的高能量效率的热传递流体的发展。最近已证实可通过使纳米尺寸(在至少一个维度上约1到100nm)的固体颗粒和纤维(即纳米颗粒)分散或悬浮在流体中来显著增强这些常规流体的热传递性质。这些分散液和悬浮液被称作纳米流体。纳米颗粒通常由化学上稳定的金属、金属氧化物或碳制成。已经展示一些纳米流体显著增加基液上的热传递流体的热传递特征。
需要具有改进的热传递特征的纳米流体。
发明内容
本发明描述一种纳米流体，其包含极性流体介质和官能化碳纳米材料。本发明另外描述一种用于制备纳米流体的方法，其包含提供官能化碳纳米材料；提供极性流体介质；以及通过超声处理使所述官能化碳纳米材料分散在所述极性流体介质中。
具体实施方式
如本文所使用，术语“碳纳米材料”是指主要含碳的纳米材料，例如纳米钻石、石墨、富勒烯、碳纳米管、碳纤维及其组合。
如本文所使用，术语“官能化碳纳米材料”是指碳纳米材料的烷醇胺化形式。
如本文所使用，术语“烷醇胺化”是指用一种或多种烷醇胺或烷醇胺衍生物来官能化材料。
如本文所使用，“烷醇胺”是指含有分别连接至单独碳原子的羟基和氨基的烃。烷醇胺可以是伯胺、仲胺或叔胺。烷醇胺可以是直链、支链、环状、脂族烷醇胺或芳族烷醇胺。
本发明描述一种热传递流体，其包含极性流体介质和官能化碳纳米材料。在一个例子中，热传递流体被表征为官能化碳纳米材料在极性流体介质中的悬浮液。在一个例子中，热传递流体含有已知被用于冷却剂调配物中的染料。在一个例子中，热传递流体含有已知被用于冷却剂调配物中的腐蚀抑制剂。
在一个例子中，极性流体介质包含极性的流体。在一个例子中，极性流体介质包含可在水中混溶的流体。在一个例子中，极性流体介质包含一种或多种甘醇或二甘醇。甘醇是指具有两个或超过两个碳原子的二醇，并且在本文中被称作“一甘醇”。“二甘醇”同样是指二醇并且通常衍生自两摩尔氧化物，例如环氧乙烷、环氧丙烷和环氧丁烷。如本文所使用，一般“甘醇”是指一甘醇或二甘醇。在一个例子中，甘醇包括支链碳链。在一个例子中，甘醇包括直链碳链。在一个例子中，极性流体介质包含水、直链一甘醇、支链一甘醇、直链二甘醇和支链二甘醇，或其组合。在一个例子中，极性流体介质包含水和有机盐(例如丙酸钾)的溶液。合适的极性流体介质的实例包括乙二醇、丙二醇、二乙二醇、二丙二醇、甘油。
在一个例子中，碳纳米材料为如本领域中已知的一维、二维或三维材料。在一个例子中，碳纳米材料为以下一个或多个：石墨烯、氧化石墨烯、经还原的氧化石墨烯、单一石墨烯或氧化石墨烯薄片、或石墨烯或氧化石墨烯薄片的堆叠、石墨、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、碳纳米钻石、碳纳米带、富勒烯或其它已知的碳纳米材料。在一个例子中，碳纳米材料在至少一个维度上的尺寸为1到100nm。石墨烯将包括官能团。在一个例子中，石墨烯的官能团为羧基。
在一个例子中，碳纳米材料的官能团经反应以形成官能化碳纳米材料。在一个例子中，官能化碳纳米材料为使用一种或多种烷醇胺制备的碳纳米材料的烷醇胺化形式。碳纳米材料的烷醇胺化形式通过使经碳二亚胺活化的碳纳米材料与烷醇胺反应来制备。在一个例子中，碳纳米材料的烷醇胺化形式通过使二异丙基碳二亚胺(DIC)、二甲基氨基丙醇(DMAP)、羟基苯并三唑(HOBt)和烷醇胺在二甲亚砜(DMSO)中反应(例如利用超声处理)来制备。在一个例子中，碳二亚胺可以是二环己基碳二亚胺(DCC)或乙基-(N',N'-二甲氨基)丙基碳二亚胺盐酸盐(EDC)。
在一个例子中，烷醇胺含有不超过20个碳原子。在一个例子中，烷醇胺含有两个或超过两个碳原子。在一个例子中，烷醇胺具有直链碳链。在一个例子中，烷醇胺具有支链碳链。选择烷醇胺使得其可溶于极性流体介质中。在一个例子中，烷醇胺为聚醚胺，例如以商标名Jeffamine单胺(可自亨斯迈公司(Huntsman Corp)获得，分子量被报道为至多2000)出售的那些聚醚胺。在一个例子中，烷醇胺为哌嗪衍生物，例如羟基乙基哌嗪。在一个例子中，烷醇胺为环状烷醇胺，或芳族烷醇胺。合适的烷醇胺的实例包括但不限于单乙醇胺、二乙醇胺、单异丙醇胺和氨基-甲基-丙醇，例如2-氨基-2-甲基-1-丙醇。
在一个例子中，与单独的极性流体介质相比较，纳米流体具有提高的热导率。在一个例子中，纳米流体的热导率比极性流体介质高2％到150％。在一个例子中，与极性流体介质相比较，纳米流体的粘度增加。在一个例子中，热传递流体的粘度比极性流体介质高2％到200％。含有官能化碳纳米材料的纳米流体与含有未官能化碳纳米材料的纳米流体相比较具有提高的分散稳定性，例如，如利用不稳定指数所测量的。在一个例子中，如使用LUMiSizer(可自LUM GmbH获得)所测量的，纳米流体的不稳定指数为0到0.7。随着分散液不稳定性接近零，分散液的稳定性增加。
在一个例子中，纳米流体另外包括一种或多种添加剂，例如分散剂、表面活性剂、腐蚀抑制剂或染料。
在一个例子中，热传递流体含有0到100重量％的甘醇。在一个例子中，热传递流体含有30到70体积％的甘醇。在一个例子中，热传递流体含有0到100重量％的水。在一个例子中，热传递流体含有30到70体积％的水。在一个例子中，在热传递流体中的甘醇和水的组合为热传递流体的90到99.99重量％。在一个例子中，热传递流体含有0到100重量％的水和有机盐。在一个例子中，热传递流体含有0.001到10重量％的官能化碳纳米材料。在一个例子中，热传递流体含有少于1重量％的腐蚀抑制剂。在一个例子中，热传递流体含有少于1重量％的染料。在一个例子中，热传递流体含有40到60重量％的甘醇、40到60重量％的水和0.001到1重量％的官能化碳纳米材料。
在一个例子中，热传递流体通过本领域中已知的超声处理来制备。举例来说，超声处理使用>20kHz的超声波在流体中创造空穴，所述空穴引起混合和解聚。在一个例子中，热传递流体通过高剪切混合制备。举例来说，高剪切混合使用向流体提供高程度剪切力以使纳米颗粒分散在流体介质中的混合器。对于低粘度流体，超声处理是优选的，而对于高粘度流体，高剪切混合是优选的。在一个例子中，热传递流体在室温和室内压力下制备。
比较实例1
使具有0.1重量％石墨烯C-750(可自XG-Sciences获得)的纳米流体调配物分散于乙二醇和水的50-50体积％溶液中。如使用于20℃下在4000rpm下历经8小时所测量的，分散液不稳定性为0.50。
实例1
向100mL圆底烧瓶添加15mL DMSO。将252.4mg DIC(可自西格玛阿尔德里奇(SigmaAldrich)获得)、130mg HOBt、70mg DMAP(可自西格玛阿尔德里奇获得)溶解于DMSO(可自西格玛阿尔德里奇获得)中。在室温下搅拌混合物15分钟。将450mg石墨烯纳米小片[C-750(可自XG-Sciences获得)]添加到烧瓶(其中G表示石墨烯纳米小片的碳结构)中并且搅拌10分钟。利用超声处理使用Branson超探针式超声发生器以可获得的最大振幅的10％在室温和室内压力下处理烧瓶内容物1小时。将450mg单乙醇胺(MEA)(可自西格玛阿尔德里奇获得)添加到烧瓶中。用超声处理来处理烧瓶内容物6小时。在25到30℃下以7800rpm离心烧瓶内容物20分钟。从烧瓶移除石墨烯分散液的上澄液并且利用PTFE膜(0.45μm截断)(可自密理博(Millipore)获得)使用真空过滤分离溶剂。将滤器上的黑色固体用二氯甲烷(DCM，可自西格玛阿尔德里奇获得)洗涤三次并用MeOH(可自西格玛阿尔德里奇获得)洗涤三次，并且在60℃下真空烘箱中干燥一天。X射线光电子光谱表明石墨烯经官能化为MEA的酰胺。在室温和室内压力下使用超声处理20分钟，使干燥的酰胺官能化C-750石墨烯纳米小片以0.1重量％加载量分散在50-50体积％乙二醇(可自西格玛阿尔德里奇获得)和去离子水混合物中以制备石墨烯纳米流体。如使用(由LUM GmbH制造)于20℃下在4000rpm下历经24小时所测量，这种纳米流体的分散液不稳定性为0.11(出于参考目的，不稳定性为1是指高度不稳定的分散液，不稳定性为0是指高度稳定的分散液)。
实例2
向100mL圆底烧瓶添加15mL DMSO(可自西格玛阿尔德里奇获得)。将252.4mg DIC(可自西格玛阿尔德里奇获得)、130mg HOBt(可自西格玛阿尔德里奇获得)、70mg DMAP(可自西格玛阿尔德里奇获得)溶解于DMSO中。在室温下搅拌混合物15分钟。将450mg石墨烯纳米小片(R10，可自XG-Sciences获得，其中G表示石墨烯纳米小片的碳结构)添加到烧瓶中并且搅拌10分钟。利用超声处理使用Branson超探针式超声发生器以可获得的最大振幅的10％在室温和室内压力下处理烧瓶内容物1小时。将450mg单乙醇胺(MEA)(可自西格玛阿尔德里奇获得)添加到烧瓶中。用超声处理来处理烧瓶内容物6小时。在25到30℃下以7800rpm离心烧瓶内容物20分钟。从烧瓶移除石墨烯分散液的上澄液并且利用PTFE膜(0.45μm截断)使用真空过滤分离溶剂。将滤器上的黑色固体用二氯甲烷(DCM)(可自西格玛阿尔德里奇获得)洗涤三次并用MeOH(可自西格玛阿尔德里奇获得)洗涤三次，并且在60℃下真空烘箱中干燥一天。X射线光电子光谱表明石墨烯经官能化为MEA的酰胺。在室温和室内压力下使用超声处理20分钟，使干燥的酰胺官能化R10石墨烯纳米小片以2重量％加载量分散在50-50体积％乙二醇(可自西格玛阿尔德里奇获得)和去离子水混合物中以制备石墨烯纳米流体。如使用于25℃下在4000rpm下历经8小时所测量，石墨烯纳米流体的分散液不稳定性为0.43。如通过Thermtest瞬态热线(Thermtest Transient Hot Wire)设备在30℃下所测量，参照50-50体积％乙二醇+DI水，热导率的百分比增加为31.3％。
使用这个实例中所描述的相同程序将原样R10石墨烯纳米小片(可自XG Sciences获得)以2重量％加载量分散在50-50体积％乙二醇+DI水混合物中。如使用于25℃下在4000rpm下历经8小时所测量的，分散液不稳定性为0.88。如通过Thermtest瞬态热线设备在30℃下所测量，参照50-50体积％乙二醇+DI水，热导率的百分比增加为39.9％。

Claims (15)

1.一种纳米流体，包含：
极性流体介质；和
官能化碳纳米材料。
2.根据权利要求1所述的纳米流体，其中所述极性流体介质包含甘醇、水、有机盐或其组合。
3.根据权利要求1所述的纳米流体，其中所述官能化碳纳米材料包含碳纳米材料的烷醇胺化形式。
4.根据权利要求1所述的纳米流体，其中所述纳米流体与单独的所述极性流体介质相比较具有提高的热导率。
5.根据权利要求1所述的纳米流体，其中含有所述官能化碳纳米材料的所述纳米流体与含有未官能化碳纳米材料的纳米流体相比较具有提高的分散稳定性。
6.根据权利要求3所述的纳米流体，其中所述碳纳米材料的烷醇胺化形式通过使经碳二亚胺活化的碳纳米材料与烷醇胺反应来制备。
7.根据权利要求3所述的纳米流体，其中所述碳纳米材料包含以下一个或多个：石墨烯、氧化石墨烯、石墨、单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、碳纳米钻石、碳纳米带和富勒烯。
8.根据权利要求7所述的纳米流体，其中所述石墨烯包含单一石墨烯薄片或多个石墨烯薄片。
9.根据权利要求6所述的纳米流体，其中所述烷醇胺包含以下一个或多个：直链烷醇胺、支链烷醇胺、聚醚胺、环状烷醇胺、芳族烷醇胺和哌嗪衍生物。
10.根据权利要求2所述的纳米流体，其中所述甘醇包含以下一个或多个：直链一甘醇、支链一甘醇、直链二甘醇和支链二甘醇。
11.根据权利要求1所述的纳米流体，其进一步包含腐蚀抑制剂。
12.根据权利要求1所述的纳米流体，其中所述官能化碳纳米材料构成所述纳米流体的0.001到10重量％。
13.一种制备纳米流体的方法，其包含：
提供官能化碳纳米材料；
提供极性流体介质；和
通过超声处理使所述官能化碳纳米材料分散在所述极性流体介质中。
14.根据权利要求13所述的方法，其中所述官能化碳纳米材料包含碳纳米材料的烷醇胺化形式。
15.根据权利要求13所述的方法，其中所述极性流体介质包含甘醇、水、有机盐或其组合。
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