CN107910591B - 一种耐高温锂电池电解液 - Google Patents

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Abstract

一种耐高温锂电池电解液，属于锂电池电解液的技术领域，包括锂盐和有机溶剂，还包括1,2‑双(三甲基硅基)乙烯、1,3‑二甲基‑1,1,3,3‑四乙烯二硅氧烷、2,4,6‑三乙烯基‑2,4,6‑三甲基环三硅氧烷或1,3‑二乙烯基‑1,1,3,3‑四甲基二硅氮烷。本发明电池电解液由于添加了上述物质使得电解液能有效的提高锂电池的充放电性能，减少副反应的发生，从而减少电池胀气，提高电池循环寿命。

Description

一种耐高温锂电池电解液
技术领域
本发明属于锂电池电解液的技术领域，涉及一种耐高温的锂电池电解液。本发明电池电解液可以增加电池在高温下的循环性能和恢复性能。
背景技术
锂离子电池因其具有工作电压高、能量密度高、环境友好、循环稳定、安全等优点，被广泛应用于笔记本电脑、手机、MP4等等各种电子设备中。但随着电子设备中电池容量的提高，人们对锂离子电池的工作电压和能量密度也提出了更高的要求。但是，随着工作环境对水分温度要求提高，电解液中水份含量过高导致其与电解液的反应也随之加速，产生HF最终导致常温及高温下气胀严重，循环性能降低，严重制约了电池性能的发挥。
电解液是电池的重要组成部分，承担着通过电池内部在正负电极之间传输离子的作用，它对电池的容量、工作温度范围、循环性能及安全性能等有重要的影响。电解质一般分为液体电解质和固体电解质两类，需满足以下基本要求：(1)高的离子电导率，一般应达到1×10-3-2×10-2S/cm；(2)高的热稳定性与化学稳定性，在较宽的温度范围内不发生分解；(3)较宽的电化学窗口，在较宽的电压范围内保持电化学性能的稳定；(4)与电池其它部分具有良好的相容性；(5)安全、无毒、无污染。
液体有机电解液是最为常用的，但是随着电池的应用范围不断拓宽，人们对电池各方面的要求不断增加，原有的电解液体系已经不能满足使用要求。
发明内容
本发明为解决上述问题，设计了一种耐高温锂电池的电解液，通过向电解液中加入1,2-双(三甲基硅基)乙烯或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷，使得电解液能有效的提高锂电池的充放电性能，减少副反应的发生，从而减少电池胀气，提高电池循环寿命。
本发明为实现其目的采用的技术方案是：
一种耐高温锂电池电解液，包括锂盐和有机溶剂，还包括1,2-双(三甲基硅基)乙烯或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷。
1,2-双(三甲基硅基)乙烯或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的用量为电解液质量0.05-0.8％。
所述的有机溶剂包括环状碳酸酯和/或链状碳酸酯。例如碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯等。
所述的锂盐选自无机阴离子电解质锂盐和/或有机阴离子电解质锂盐。
锂盐在有机溶剂中的浓度为1-1.5mol/L。
还包括1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷。
本发明的有益效果是：
本发明电解液，由于加入了1,2-双(三甲基硅基)乙烯或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷或1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二硅氮烷，在改善其化成效率和散火电压的基础上，加大溶质的溶解度，提高电导率，降低比电阻，从而提高产品的使用寿命，同时提高氧化膜的生长速度，抑制氧化膜的水合作用，提高电解液的高低温性能；
1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷，用以提高溶解性，防止溶质在低温条件下结晶析出，影响电解液的低温性能；可以使得1,2-双(三甲基硅基)乙烯、或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的功效更好，协同作用，可以解决因长时间使用电池而引起的容量下降的问题，通过控制1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷与1,2-双(三甲基硅基)乙烯或2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的质量比为1：(0.1-0.3)，使得电导率随温度的变化较为稳定，同时，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可进一步解决电池的溶胀问题，同时可提高化学稳定性，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入还可进一步降低溶液的电阻并且增大锂离子的电离度，同时增加溶液中离子迁移数。
附图说明
图1是电池的高温稳定性对比图。
图2是电池高温循环性能图。
图3是电池高温阻抗性能图。
其中，软包电池600mAh正极材料：4.45V LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2，负极材料：硅碳负极(Si 5％)，基础电解液：EC/EMC/DEC,LiPF6:1M，添加剂VC，■为基础，■为添加含硅的产品后。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步的说明。
一、具体实施例
实施例1
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为6:3:1的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1mol/L的LiPF6锂盐；占该电池电解液质量0.05％的1,2-双(三甲基硅基)乙烯。
实施例2
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为4:3:3的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.5mol/L的LiBF4锂盐；占该电池电解液质量0.08％的2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷。
实施例3
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为3:3:4的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.3mol/L的Li(CF3SO2)N2锂盐；占该电池电解液质量0.1％的1,2-双(三甲基硅基)乙烯。
实施例4
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为2:1:7的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.2mol/L的Li(CF3SO2)N2锂盐；占该电池电解液质量0.3％的2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷。
实施例5
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为4:4:2的碳酸乙烯酯、碳酸二(三氟甲醇)酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.4mol/L的LiPF6和LiBOB混合锂盐，LiPF6和LiBOB的摩尔比为3:4；占该电池电解液质量0.3％的2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷。采用混合锂盐，尤其是LiPF6和LiBOB锂盐的混合使用，可以提高电解液的电化学性能和循环性能，混合使用，由于LiBOB锂盐的电子离域化作用强，使得混合锂盐的电导率高，有助于电池电化学稳定性和热稳定性的提高。
实施例6
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为6:3:1的碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1mol/L的LiPF6锂盐；占该电池电解液质量0.05％的1,2-双(三甲基硅基)乙烯；占该电解液质量0.5％的1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷。由于LiPF6锂盐具有较强的吸湿性，在高温或高电流密度时容易产生安全隐患，热解稳定性较差，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可以使得1,2-双(三甲基硅基)乙烯的功效更好，两者协同作用，可以解决因长时间使用电池而引起的容量下降的问题，通过控制1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷与1,2-双(三甲基硅基)乙烯的质量比为1：(0.1-0.3)，使得电导率随温度的变化较为稳定，同时，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可进一步解决电池的溶胀问题，同时可提高化学稳定性，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入还可进一步降低溶液的电阻并且增大锂离子的电离度，同时增加溶液中离子迁移数。
实施例7
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为7:1:2的碳酸乙烯酯、碳酸二亚乙酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.0mol/L的Li(CF3SO2)N2和LiBMB混合锂盐，其中Li(CF3SO2)N2和LiBMB的摩尔比为4:3；占该电池电解液质量0.5％的2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷；占该电池电解液质量1.7％的1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷。采用混合锂盐，尤其是Li(CF3SO2)N2和LiBMB锂盐的混合使用，可以提高电解液的电化学性能和循环性能，混合使用，由于LiBMB锂盐的电子离域化作用强，使得混合锂盐的电导率高，有助于电池电化学稳定性和热稳定性的提高。由于Li(CF3SO2)N2锂盐在高温或高电流密度时容易产生安全隐患，热解稳定性较差，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可以使得2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的功效更好，两者协同作用，可以解决因长时间使用电池而引起的容量下降的问题，通过控制1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷与2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的质量比为1：(0.1-0.3)，使得电导率随温度的变化较为稳定，同时，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可进一步解决电池的溶胀问题，同时可提高化学稳定性，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入，在复合锂盐中效果更有，还可进一步降低溶液的电阻并且增大锂离子的电离度，同时增加溶液中离子迁移数。
实施例8
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为5:2:3的碳酸丙烯酯、碳酸亚乙酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.1mol/L的Li(CF3SO2)3锂盐；占该电池电解液质量0.8％的1,2-双(三甲基硅基)乙烯。
实施例9
耐高温锂离子电池电解液，包括由体积比为4:4:2的碳酸乙烯酯、碳酸二(三氟甲醇)酯、碳酸甲基乙基酯构成的有机溶剂；占有机溶剂浓度为1.4mol/L的LiPF6和LiBOB混合锂盐，LiPF6和LiBOB的摩尔比为3:4；占该电池电解液质量0.3％的2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷；占该电池电解液质量1.5％的1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷。由于LiPF6锂盐具有较强的吸湿性，在高温或高电流密度时容易产生安全隐患，热解稳定性较差，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可以使得2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的功效更好，该功效不仅包括高低温循环性能更好，还包括防止钢壳腐蚀的功效翻倍，两者协同作用，可以解决因长时间使用电池而引起的容量下降的问题，通过控制1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷与2,4,6-三乙烯基-2,4,6-三甲基环三硅氧烷的质量比为1：(0.1-0.3)，使得电导率随温度的变化较为稳定，同时，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入可进一步解决电池的溶胀问题，同时可提高化学稳定性，1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷的加入还可进一步降低溶液的电阻并且增大锂离子的电离度，同时增加溶液中离子迁移数。
二、性能测试
1、将本发明的电解液分别组装电池后进行循环性能测试，方法如下：以LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2为正极材料，负极采用硅碳负极(Si 5％)，正负极集流体分布为铝箔和铜箔，隔膜采用陶瓷隔膜组成软包电池，注入电解液后，在手套箱中组装成软包电池，静置8小时后进行测试。在室温25℃恒温下分别以1/10C 3.0V到4.45V进行充放电对电池进行活化，随后在常温条件下的循环均以1C充放电。循环测试结果见表1。
表1
2、不同倍率下电池放电保持率：将电池以0.5C恒流放电到3.0V，搁置5min，然后以0.5C恒流充电到4.4V，并恒压充电，截至电流为0.05C，静置5min，再分别以0.2C、1.5C、2C恒流放电至截至电压3.0V。记录0.2C、1.5C、2C条件下的放电容量为D1，记录0.2C下的放电容量为D0，且基于0.2C下的放电容量，通过电池的放电容量保持率＝[(D1-D0)/D0]×100％的公式计算得到电池在不同倍率下的放电容量保持率(测15支电池，取其平均值)，各个电池在25℃条件，不同倍率下的放电容量保持率如表2所示。
表2
3、电池低温储存性能评价；下表3是将电池搁置在低温箱中，分别控制温度为-30℃或-40℃，搁置时间240min，随后测量电池的容量保持率。
表3
4、热箱测试：电池均进行下述测试：
1)以1.0C电流恒流将电池充电至4.4V，然后恒压充电至电流降至0.05C，充电停止；2)把电池放在热箱中，以5℃/min的升温速度从25℃开始升温至180℃，到达180℃后维持温度不变，然后开始计时，1h后观察电池的状态，通过该测试的标准为：电池无冒烟，无起火，无爆炸，其中每组10支电池。各个电池的热箱测试的结果如表4所示。通过上述热箱测试，表征电池的安全性能。
表4
项目 热箱测试后的状态
实施例1 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例2 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例3 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例4 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例5 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例6 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例7 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例8 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
实施例9 10支电池均通过，没有冒烟、起火、爆炸现象
5、防腐蚀性
将18650锂离子电池钢壳称重后分别浸入上述实施例1-9的防止钢壳腐蚀的锂离子电池电解液中，18650锂离子电池钢壳与实施例1-9的防止钢壳腐蚀的锂离子电池电解液敞开放置于室温环境下，100小时后将18650锂离子电池钢壳洗净烘干称重，计算18650锂离子电池钢壳的重量损失率，结果如表5所示。
表5
项目 前重 后重 重量损失率％
实施例1 7.5689 7.5677 0.016
实施例2 7.6324 7.6310 0.018
实施例3 7.3586 7.3575 0.015
实施例4 7.6647 7.6631 0.021
实施例5 7.7543 7.7535 0.01
实施例6 7.7383 7.7377 0.008
实施例7 7.6982 7.6977 0.006
实施例8 7.7253 7.7240 0.017
实施例9 7.7498 7.7495 0.004

Claims (5)

1.一种耐高温锂电池电解液，包括锂盐和有机溶剂，其特征在于，还包括1,2-双（三甲基硅基）乙烯和1,2-双（三乙氧基硅基）乙烷, 控制1,2-双（三乙氧基硅基）乙烷与1,2-双（三甲基硅基）乙烯的质量比为1：（0.1-0.3）。
2.根据权利要求1所述的一种耐高温锂电池电解液，其特征在于：1,2-双（三甲基硅基）乙烯的用量为电解液质量0.05-0.8%。
3.根据权利要求1所述的一种耐高温锂电池电解液，其特征在于：所述的有机溶剂包括环状碳酸酯和/或链状碳酸酯。
4.根据权利要求1所述的一种耐高温锂电池电解液，其特征在于：所述的锂盐包括无机阴离子电解质锂盐和/或有机阴离子电解质锂盐。
5.根据权利要求1所述的一种耐高温锂电池电解液，其特征在于：锂盐在有机溶剂中的浓度为1-1.5mol/L。
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