CN107531505A - 制造汞系化合物的方法、汞系化合物、使用该汞系化合物的方法和该汞系化合物的用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种制造汞系化合物的方法、汞系化合物、使用该汞系化合物的方法和该汞系化合物的用途。

Description

制造汞系化合物的方法、汞系化合物、使用该汞系化合物的方 法和该汞系化合物的用途
本发明涉及一种制造汞系化合物的方法、汞系化合物、使用所述汞系化合物的方法和所述汞系化合物的用途。
核嬗变是一种化学元素或同位素变成另一种的转化。在这方面，应注意每种同位素是以其原子中(即，在原子核中)的质子和中子的数目来定义的。在核嬗变过程中，此数目改变，即该原子中的质子数和/或中子数改变。可使用核反应(其中外部颗粒与原子核反应)或通过放射衰变(其中不需要外部颗粒)实现典型的嬗变。
在例如核能电厂中产生能量后，包含Pu和各种其它放射性同位素的废燃料棒必须储存非常长的时间，从而使高放射性同位素已经通过放射衰变以使该废燃料棒可被再次搬运的方式充分地衰变。
为减少废燃料棒的储存时间，已试图使用嬗变工艺将长寿命放射性同位素转化成较短寿命的同位素。然而，此种工艺的产率极低，使用当前已知工艺的成本极高且目前非经济可行的。
出于此原因，本发明的目的是提供以经济可行的方式将废燃料棒的储存时间减少至其不必储存几个世纪的程度的方法。
通过使用本文所述的汞系化合物满足此目的。该汞系化合物根据包括以下步骤的方法制造：
-在容器中提供纯矿物酸(例如王水)或矿物酸(例如王水)的溶液；
-将液体汞添加至该容器；
-将该汞与该矿物酸反应以形成混合物；和
-将该混合物干燥以形成粉末形式的汞系化合物。
在这方面，例如将该汞溶解在矿物酸(例如王水)中和在该矿物酸中使Hg反应的反应时间在数秒至数小时的范围内。其主要取决于所用的矿物酸及其反应性如何。所用的矿物酸越具反应性，则在矿物酸(例如王水)中分解汞的时间越短。
在这方面，应注意将该汞与该矿物酸反应的步骤几乎立即发生，并且汞与矿物酸的反应混合物如同浆料。
应进一步注意将该汞与该矿物酸反应以形成混合物的步骤意指该汞与该矿物酸彼此接触以形成该混合物。
应进一步注意在此方法中使用天然存在的Hg，因此包括任何其同位素(只要它们是存在的)。
通过使用此方法，可在室温和环境压力下获得粉末形式的汞系化合物。汞通常以液体状态存在。因此，矿物酸(例如王水)的使用使得汞能够以粉末形式存在，这使该汞系化合物可以有各种进一步的用途。优选地，所得汞系化合物包含粉末形式的硫酸亚汞(Hg2O4S1)和甘汞(Cl2Hg2)，更具体而言包含以下元素H、C、O、N、S、Cl、Nb、Ta、Zr、Ru和Ni中的至少一些的汞系化合物，即有机金属化合物。
如果在添加汞的步骤之前、之后或期间矿物酸不仅提供在该容器中，其也形成在该容器中以形成纯矿物酸，这是优选的。以此方式，可针对该汞系化合物的特定用途调整该汞系化合物的生成。此外，矿物酸(例如王水)是具有相当的反应性的物质，其反应相当快，不仅使汞在矿物酸中分解，也使该矿物酸本身分解，使得该矿物酸快速地失去其效用(仍残留为强酸)。因此，通过在现场形成矿物酸，在汞系化合物的制造期间可获得高度有效的酸以分解该液体汞。
有利地，该矿物酸包含选自由王水、HNO3、HCL和H2SO4组成的酸的组中的至少一种酸。这些酸可有利地用于形成矿物酸的高反应性形式。在这方面，应注意王水是由3份浓HCl和1份浓HNO3形成。
优选地，矿物酸与汞之比选自矿物酸:汞为至少基本上0.1:1和10:1之间的范围，并且优选地在至少基本上1:1至2:1的范围内。
以此方式，获得汞系化合物的理想产率。在这方面，应注意例如约50ml的王水可与50g的汞组合以形成40g至70g的汞系化合物。在不同实例中，将2ml的矿物酸添加至20g的液体汞，产生粉末形式的6.5g的汞系化合物。
有利地，干燥的步骤是在选自80℃至150℃、优选90℃至140℃的温度下进行选自30分钟至10小时的时间。这确保在制造过程结束时的干燥汞系化合物的理想产率。
此外，如果该方法进一步包含添加溶剂的步骤，则是优选的，该溶剂选自由极性质子性溶剂(例如甲酸、乙醇、乙酸、水)、极性非质子性溶剂(例如丙酮、氨、乙酸乙酯)和非极性溶剂(例如甲苯、苯、氯仿)及其组合组成的溶剂的组。
一旦将矿物酸添加至该液体汞，不仅形成含有矿物酸和汞系化合物的浆料，也可存在包括含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的残留液体。目前为了促进该汞系化合物的干燥并由此缩短由剩余矿物酸和汞系化合物构成的浆料的干燥时间，可通过从该容器除去残留液体而分离该残留液体，以获得包括该汞系化合物的浆料。
在使用某些类型的矿物酸时，汞在溶液中完全反应。与此相比，其它形式的矿物酸已具有以浆料形式存在的汞系化合物，然后可简单地倒出该残留液体，再在例如加热板上干燥该汞系化合物。
优选地，该方法可进一步包括以下步骤中的至少一个：
-在室温下维持该混合物的初始温度；
-加热该混合物至例如使矿物酸蒸发以将该汞系化合物干燥的温度；
-从该混合物中分离不含汞的化合物。
在这方面，应注意前述步骤可组合或独立地执行。
在这方面，还应注意将汞添加至容器的步骤在将该矿物酸添加至该容器之前进行。优选地，较慢地将该矿物酸添加至汞以使矿物酸与液体汞接触以形成混合物，随后形成浆料形式的汞系化合物。
应进一步注意分离不含汞的化合物的步骤可包括加热步骤、分离步骤等。
此种步骤有利地用于促进汞系化合物的生成。
在其它方面中，本发明涉及粉末形式的汞系化合物，其具有以下化学通式：
M1 aXb
其中，M1选自由Hg、Mx cMy d及其组合组成的化合物的组，Mx为Hg且My是任意元素；其中X是卤离子、硫酸根、硝酸根及其组合中的一种；并且其中a、b、c和d是选自0.1至10的数。
此汞系化合物可有利地通过使用本文所述的方法获得。
有利地，该卤离子选自由氯离子、溴离子、氟离子、碘离子及其组合组成的成员的组。
有利地，该汞系化合物在室温下以粉末形式存在。这使得该汞系化合物更通用于某些应用。
优选地，粉末形式的该汞系化合物的颗粒具有至少50nm的宽度的最小平均尺寸和至多20μm的宽度的最大平均尺寸，特别是，该粉末的颗粒具有100nm至10μm的宽度的平均尺寸。
有利地，汞系化合物的XRD谱包括对应于硫酸亚汞(Hg2O4S1)和甘汞(Cl2Hg2)的峰，更具体而言，存在于XRD谱中的峰显示包括C、N、O、Cl、S的汞系化合物，但不限于这些化合物。
在有利的实施方式中，该汞系化合物是顺磁性的。
一般而言，现有技术中的汞系化合物是反磁性的。这是由于汞被认为是双原子金属阳离子，其由彼此键合的两个汞离子构成。相比之下，本文所述的汞系化合物是顺磁性的，并且因此具有未成对的电子。
矿物酸与液体汞反应以形成汞系化合物。在该汞系化合物的制造期间并由此在该液体汞与该矿物酸的反应期间，该汞金属离子的一些核与该汞金属离子的一些其它核在室温下组合。以此方式，不仅汞系化合物，而且包括H、C、N、O、S、Cl、Nb、Ta、Zr、Ru和Ni的新元素也形成为聚变产物。
使用FTIR、SEM EDS、XRD和TEM技术的汞系化合物的检测分析结果显示各种新元素的存在，并显示已发生聚变反应。
在其它方面中，本发明涉及一种在吸热反应中制造金属化合物和金属元素的方法，该方法包括以下步骤：
-在坩埚中提供金属目标材料，优选为熔融金属目标材料，该金属目标材料具有大于或等于26的质子数，
-将本文所述的汞系化合物和/或通过使用本文所述的方法获得的汞系化合物添加至该金属目标材料；和
-其中该汞系化合物与该金属目标材料反应以使元素嬗变，从而产生低质量元素(例如烃)和更重的元素。
在这方面，应注意术语低质量元素是指比目标材料轻的元素，可包括H、C、N、O、S等。
在这方面，更重的元素指比该金属目标材料的元素重的元素。
以此方式，本文所述的汞系化合物可用作能量来源，从而制造例如稀土元素，甚至能够制造例如超重元素。并且，可以处理核废料以引起残留在废燃料棒中的放射性长寿命同位素的明显更有效的嬗变，从而形成短寿命同位素和稳定的同位素。这可解决与核废料的长期储存相关的问题，并且可例如用来减少切尔诺贝利和福岛中仍存在的辐射量，即解决与有害材料相关的问题以及环境问题。
于是，存在于汞系化合物中的能量用于与该目标元素的核反应，该目标元素包含从铁至铅/铋的材料并将一定百分比的目标元素转化成许多其它元素及其同位素，包括低质量元素、高质量元素、金、银和铂族金属的有机金属化合物、烃和高密度元素、稀土元素、重元素，并产生聚变能。据信这是由于这些元素的嬗变的进入与放出成分之间的结合能所致，即，在该汞系化合物和该目标材料之间发生聚变反应。
对于比铁(具有26个质子的核)重的元素，该聚变过程未释放能量且已知为吸热反应，其中汞系化合物能量的能量与铁和更重的元素中的目标元素/化合物/合金的核反应。
本文所述的汞系化合物具有比用于形成该汞系化合物的各成分(例如汞和矿物酸)更多的能量。这意味着在汞系化合物形成时，与常态的汞相比，该汞是以被激发的状态存在。能量的这种过量据信是为何能发生金属目标材料的元素嬗变的原因。
当该汞系化合物以激发态存在时，其也应在该汞系化合物可衰减成汞的常态之前，相当快速地使用以获得用于嬗变的最大可能产率，即在该汞系化合物衰减成常态之前将其以激发态添加至金属目标材料中。然而，该汞系化合物仍可在例如一年的储存时间后使用以产生类似于本文所述的结果，尽管产率较低。
在这方面，应注意尽管下面的过程是吸热反应，但同时发生的一些反应可以是放热反应。通常比铁(其与镍具有最大的每核子结合能)低的两种质量的聚变通常释放能量，而比铁重的核的聚变通常吸收能量。
有利地，使用该汞系化合物作为用于元素的嬗变的能量来源，以产生包括稀土元素和更重的元素在内的许多新元素。
此外，长寿命的放射性元素转化成短寿命且稳定的元素。当处理用于核反应堆且包括广谱的长寿命放射性同位素的废燃料棒时，这是尤其有利的。
有利地，熔融金属目标材料的浴包括10g至1000000Kg且最优选为30g至100吨的金属目标材料。在此方式中，少量与大量的材料都可用汞系化合物来处理。在这方面，应注意对所用的金属目标材料的量没有实际限制。所用的材料量通常取决于可用坩锅的尺寸。因此，若所需尺寸的坩锅可得，则可使用那种量的目标材料。然而，使用金属更多时，该汞系化合物的比例应相同，以便在反应期间获得相同效率。
优选地，将1mg至100kg且最优选为150mg至10kg的汞系化合物添加至该浴中。以此方式，少量与大量的材料都可用汞系化合物进行处理以形成具有较高质子和/或中子数的新元素。
有利地，汞系化合物与熔融金属的质量比选自1:100000至1:100，优选1:10000。以此方式，可获得嬗变的理想产率。
优选地，该汞系化合物包含能量且用作能量来源，所述能量与该目标材料的核反应从而形成具有更高质子数和/或更高中子数的元素。
在其它方面中，本发明涉及一种在容器中(例如坩锅)在放热反应中制造金属化合物和金属元素的方法，该方法包括以下步骤：
-提供目标材料，该目标材料具有小于或等于28的质子数，
-将本文所述的汞系化合物和/或通过制造本文所述的汞系化合物的方法获得的汞系化合物添加至该目标材料；并且
其中，该目标材料和该汞系化合物反应而释放能量并使元素嬗变，从而产生低质量元素(例如烃)和更重的元素。
此过程对于100g的目标材料产生超过1mg的更重的元素。以此方式，此过程是高度有效的嬗变过程。此外，在该反应期间释放的能量可用作电力生产以及与能源相关的任何应用的能量来源。
在这方面，应注意当选择例如Al作为目标材料时，低质量元素是比目标材料更轻的元素，诸如H或He。
这意味着，通过将该汞系化合物添加至具有小于28的质子数的核中，聚变过程启动，其释放能量(放热反应)，即，以亚原子颗粒的形式。此能量可用于发电和与能量相关的许多其它应用。
在这方面，应注意尽管下面的过程是放热反应，但该反应也可另外伴随吸热反应过程。
于是，该汞系金属化合物可单独用于元素的嬗变和由聚变反应产生能量。该能量/动力产生也可以为无中子聚变的形式，其以带电颗粒而非中子形式产生能量。这意味着可使用直接转化代替蒸汽循环(其通常用于中子)俘获来自无中子聚变的能量。直接转化包括俘获带电颗粒以产生电流。无中子聚变大幅地减少与中子辐射相关的问题(例如电离损伤，中子活化)以及对于生物屏蔽、远程处理和安全性的需求。
有利地，该(金属)目标材料以物质的气相、液相或固相中的至少一种存在。以此方式，可使用物质的所有相来产生能量。
优选地，该汞系化合物与该目标材料的质量比选自1:100000至1:100，优选为1:10000。这些比率产生理想的反应结果。
在优选方法中，该汞系化合物以粉末形式或浆料形式添加。在这方面，浆料指的是该汞系化合物和与其反应的矿物酸的混合物，即，在此应用方面的浆料指的是包含该汞系化合物、用于形成该汞系化合物的矿物酸和可能还有的未与该矿物酸反应的一些液体汞的混合物。
在其它方面中，本发明涉及本文所述的汞系化合物和/或可使用本文所述的方法获得的汞系化合物用于以下中的至少一种的应用：即能量的产生，元素的嬗变，用于工业和医疗应用的有机金属化合物的形成，高密度元素(例如Ag、Au和PGM)的制造，稀土元素的制造和重元素的制造。
以下参照附图详细描述本发明，这些附图显示本发明的特定实施方式的实例。在附图中，其显示：
图1a至1c：使用如本文所述的方法制造的各种汞系化合物的XRD谱。
图2a至2c：使用如本文所述的方法制造的各种汞系化合物的TEM图像。
图3a和3b：在以矿物酸处理汞形成汞系化合物(a)之前和(b)之后的Hg的ESR谱。
图4：通过本文所述的方法制造的汞系化合物8的FTIR光谱。
图5a至5d：在汞系化合物已与图5a至5c的各目标材料混合后的纯铝目标材料(a)、纯铅目标材料(b)、纯铜目标材料(c)和(d)的中子粉末衍射结果。
图6a和6b：(a)汞系化合物8和(b)与Fe目标材料混合的汞系化合物8的SEM-EDS图像。
图7a和7b：(a)汞系化合物8和(b)与Ni目标材料混合的该汞系化合物8的SEM-EDS图像。
图8a和8b：与Ni目标材料混合的汞系化合物8的TOF SIMS谱。
图9：与铜目标材料混合的汞系化合物8的XRD谱。
用于形成粉末形式的不同汞系化合物的方法步骤将基于以下10个实施例讨论。为了形成用于与该汞反应的矿物酸(例如王水)，使用下面列出的如下酸和汞(99％，即纯汞)：
A)HCL 35％Merck Emplura 1.93401.0512CH5C650706UN 1789
B)HNO3 69％Merck Emplura 1.93406.0521CG5C650516UN 2031
C)H2SO4 98％Merck Emplura 1.93400.0521CF5C650465UN 1830
D)金属Hg Merck GR批号AF 0A00544UN 2809/60440302501730
化合物实施例1-王水H2SO4
提供容量为50ml的硼硅烧杯形式的容器，即第一烧杯。随后使用移液管在第一烧杯中提供以下酸。最初在第一烧杯中提供15ml的HCL，然后将5ml的HNO3添加至该HCL。将混合物储存1小时。其后，将5ml的H2SO4逐步混合至第一烧杯中以形成矿物酸，然后将其储存1小时。在第二烧杯中(其也为硼硅烧杯)提供18g的Hg，并将矿物酸逐步添加至第二烧杯中存在的含有Hg的内容物中。这启动了反应。使反应进行24小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的浆料。在24小时后，将含有残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料1.5小时。这产生18g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例2-逆王水H2SO4
在第一烧杯中放置15ml的HNO3，然后添加5ml的HCL。将酸溶液储存1小时，其后将5ml的H2SO4逐步添加至该酸溶液中以形成矿物酸。然后使该矿物酸静置1小时。在第二烧杯中提供20g的Hg，并且将该矿物酸逐步添加至第二烧杯中存在的含有Hg的内容物中。这启动了反应。使该反应进行24小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的浆料。在24小时后，将含有残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料1.5小时。这产生20g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例3-王水
在第一烧杯中放置15ml的HCL，然后添加5ml的HNO3以形成矿物酸。将该矿物酸储存1小时。其后，在第二烧杯中提供16g的Hg，并且将该矿物酸逐步添加至第二烧杯中存在的含有Hg的内容物中。这启动了反应。使该反应进行24小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的浆料。在24小时后，将含有残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料1.5小时。这产生2.5g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例4-逆王水
在第一烧杯中放置15ml的HNO3，然后添加5ml的HCL。将该溶液储存1小时。其后，在第二烧杯中提供17g的Hg，并将所形成的矿物酸逐步添加至装有Hg的第二烧杯中。这启动了反应。使该反应进行24小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的浆料。在24小时后，将含有残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料1.5小时。这产生7g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例5-比例为1:1的HNO3和H2SO4
在烧杯中提供17g的Hg，其后逐步添加17ml的HNO3。这启动了反应，其中Hg在10至15分钟内完全溶解在HNO3中。其后逐步添加17ml的H2SO4至含有Hg和HNO3的混合物中。后续反应引起材料沉淀。使后续反应进行10小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸和反应产物的残余物的混合物的浆料。在10小时后，将含有残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料6小时。这产生21g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例6-比例为1:1的HNO3和HCL
在烧杯中提供16g的Hg，其后逐步添加16ml的HNO3。这启动了反应，其中Hg在10至15分钟内完全溶解在HNO3中。其后逐步添加16ml的HCL至含有Hg的HNO3溶液。后续反应引起材料沉淀。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸和反应产物的残余物的混合物的浆料。在10小时后，将含有残余物的混合物从烧杯中分离。为了从含有与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜该烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料3小时直至得到干燥粉末。这产生10g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例7-H2SO4和HNO3 10ml:4ml
在烧杯中提供10g的Hg，其后逐步添加10ml的H2SO4。使该烧杯的内容物静置15分钟，然后逐步添加4ml的HNO3。这启动了反应，其中使Hg完全地与由H2SO4和HNO3形成的矿物酸接触并反应。使该反应进行10小时。这形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸和其它反应产物的残余物的混合物的浆料。在10小时后，将含有残余物的混合物从该烧杯中分离。为了从包含与矿物酸结合的颗粒Hg的浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜第一烧杯并倒出混合物。然后使用加热至90℃至135℃的温度的加热板加热剩余浆料4小时直至该粉末干燥。这产生15g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例8-王水HCl 30ml:HNO3 10ml+H2SO4
在第一烧杯中放置30ml的HCL然后添加10ml的HNO3。使所得王水储存两小时。其后取出20ml的王水并置于第三烧杯内。其后，将5ml的H2SO4逐步混合至王水中以形成矿物酸。使该矿物酸储存两小时。然后从制备的矿物酸中取出2ml溶液并逐步添加至装有20g的Hg的第二烧杯内，然后搅拌15秒，其后该反应开始。该反应形成含有汞系化合物以及含有该矿物酸、液体汞和反应产物的残余物的混合物的浆料。在10小时后，将含有该残余物的混合物从第二烧杯中分离。为了从包含与矿物酸结合的颗粒Hg的该浆料中分离含有残余物的混合物，简单地倾斜第二烧杯并倒出该混合物。然后从化合物金属中除去金属并在加热至90℃至135℃的温度的加热板上加热1.5小时直至溶液变为干燥。这产生6.5g的干燥粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例9-HNO3
在烧杯中放置11.3g的Hg，其后将11ml的HNO3添加至Hg中。这启动了反应，其中Hg在15分钟内完全溶解在HNO3中。在90℃至135℃的温度的加热板上加热该溶液1小时。一旦开始加热，则沉淀开始。该加热步骤蒸发所有的酸并在一小时内制成干燥粉末的汞系化合物。这产生15g的粉末形式的汞系化合物。
化合物实施例10-王水HCL 15ml:HNO3 5ml
在第一烧杯中放置15ml的HCL，然后添加5ml的HNO3以形成矿物酸。保存该矿物酸2小时。将10.9g的Hg置于第二烧杯内且逐步添加该矿物酸以开始反应。该反应开始且在该烧杯中保持1小时。在加热板上储存第二烧杯的内容物并加热至90℃至135℃的温度2.5小时。这产生13.9g的干燥粉末形式的汞系化合物。
使用XRD、TEM、FTIR和SEM-EDS检测采用以上方法获得的汞系化合物。
下表1显示在汞系化合物1至10的各谱图中观察到的主要峰的列表，其制造方法列于上文中。汞系化合物1、2和8的峰也可见于图1a至1c中。
化合物 峰[°2θ] 峰[°2θ] 峰[°2θ] 峰[°2θ] 峰[°2θ] 峰[°2θ]
1 21.289 28.105 40.414 43.796 52.686 63.008
2 22.744 29.467 35.011 41.238 55.802 62.893
4 28.987 31.679 37.322 39.898 46.854 55.840
5 22.880 29.485 42.108 50.898 62.909 67.959
6 21.474 26.493 31.715 33.110 37.218 55.219
7 22.898 26.404 27.146 29.590 44.384 55.985
8 21.344 28.056 40.782 43.769 45.906 65.893
9 22.126 27.975 31.563 36.985 45.932 62.890
10 29.025 32.716 37.170 46.160 51.587 66.486
表1显示一些最主要的峰[°2θ]，其由各化合物1至10的XRD谱中的衍射图得到。示出的6个峰并非总是最主要的峰，而是任意地选择以显示存在于该衍射图中的各种峰。
在图1a至1c中分别示出的X射线粉末衍射(XRD)谱是通过固定X射线管取得，并且各粉末样品移动角度θ，检测器同时移动角度2θ。在图1a中，显著的峰可见于21.289、28.105、40.414、43.796、46.180和63.008等处。
图1b显示在22.744、29.467、35.011、55.802和62.893处的显著峰。图1c显示在21.344、28.056、35.302、40.782、43.769、63.093和65.893处的显著峰。一般而言，图1a至1c中显示的显著峰表明硫酸(VI)亚汞(I)和甘汞以及含有C、O、Cl、S和Hg的汞化合物。各化合物的硫酸(VI)亚汞(I)与甘汞之比通常为85∶15至95∶5。具体而言，图1c的硫酸(VI)亚汞(I)与甘汞之比为大约9∶1。
图2a至2c显示使用上面讨论的方法制造的相同化合物1、2和8的TEM图像。可见，所获得的粉末颗粒通常在所示样品中具有100nm至3μm的宽度的平均维度尺寸。在其它样品中，平均维度尺寸可小至50nm和大至10μm。这些图像显示使用本发明的制造汞系化合物的方法产生非常微细的粉末。
下表2显示使用上述方法制造的汞系化合物1至10分别形成包含C、O、Cl、N和S的汞系化合物。
化合物 元素 元素 元素 元素 元素 元素 元素
1 C O Cl Hg Nb Ta ---
2 C O Hg S Mo --- ---
3 C O Cl Hg --- --- ---
4 C O Hg --- --- --- ---
5 C O S Hg --- --- ---
6 C O Cl Hg --- --- ---
7 C O S Hg --- --- ---
8 C O S Cl Hg Zr Ru
9 C O Hg --- --- --- ---
10 C O Cl Ni Hg --- ---
表2显示各化合物1至10的SEM-EDS测量期间揭示的化合物。
因此，此汞系化合物具有能量，并且汞系化合物的此种能量用于元素的嬗变，即生成聚变产物，其解释了如H、C、N、O、Zr、Ru等原子的存在。
图3a和3b显示用来制造该汞系化合物的汞(图3a)和汞系化合物(图3b)的各ESR图像。图3a显示天然存在的汞的预期谱图。在汞系化合物产生后，发现该汞系化合物是顺磁性的，如图3b的谱图中的峰所示。因此，在汞系化合物产生时，先前的非顺磁性化合物转换成顺磁性化合物。
图4显示汞系化合物8的傅立叶变换红外线光谱(FTIR)。在该光谱中所见的峰指示胺、醇、溴烷、氯烷和酯各自的存在。
类似峰可见于与其余汞系化合物1至10相关的光谱。这些在下表3中列出。图4中所示的峰和表3中所列的峰表明汞系粉末并非由纯Hg构成，而是包含不同化合物。所包含的化合物显示微量的H、C、O和N，因此是有机金属化合物。
化合物 峰 峰 峰 峰 峰 峰
1 454.64 576.81 850.21 1006.95 1174.30 1611.60
2 577.28 655.83 1082.78 1383.60 1613.22 3585.44
3 615.87 1023.71 1381.47 1630.89 2919.99 3435.09
4 563.14 802.34 1290.10 1366.09 1612.78 3585.31
5 581.23 659.89 1070.03 1174.66 1613.36 3585.85
6 465.72 561.10 1036.19 1358.60 1613.30 3526.81
7 575.98 1006.72 1288.40 1609.49 2900.27 3582.32
8 572.25 596.69 939.74 1110.44 1384.33 3425.94
9 561.50 981.12 1382.35 1495.26 3527.89 3589.72
10 463.64 559.83 1022.44 1612.62 3525.18 3584.84
表3显示存在于各化合物1至10的FITR光谱中的一些最主要峰(波数cm-1)。所示的6个峰并非总是最主要的峰，而是任意地选择以显示存在于该光谱中的各种峰。
以下将讨论将汞系化合物8与各种目标材料混合的结果。
在这方面，图5a显示纯Al的中子粉末衍射结果，图5b显示纯Pb的中子粉末衍射结果，图5c显示纯Cu的中子粉末衍射结果，而图5d显示与汞系化合物8反应的各种目标材料的中子粉末衍射结果。在图5a至5c中所示的纯金属的谱图显示通常分别与Al、Pb和Cu关联的峰。
为了引起例如Al和汞系化合物8之间的反应，提供Al作为Al箔，并且使汞系化合物在容器中与Al接触。当反应发生时，热量和亚原子颗粒与许多新元素一起产生，先前结晶的Al转化成非晶Al。进行表4和5中的下述反应从而产生与Pb和Cu目标材料的反应。
图5d的中子粉末衍射结果显示4条不同曲线。这些曲线中的一条显示Al已从Al的基本上结晶的形式转化成Al的非晶形式。其余三条曲线显示对于目标元素Pb、Fe和Cu的中子粉末衍射的各结果。这些元素也已嬗变成许多其它元素，具有结晶缺陷，造成多孔结构，并且显示通常与纯目标材料不相关的峰。据信从结晶Al至非晶Al的变化是由于该汞系化合物充当能量来源，其能够将目标材料的结构改变，这也据信是对于与Pb、Fe和Cu相关的曲线中存在的结晶结构的变化的解释。
与汞系化合物反应的箔形式的Al目标材料的辉光放电质谱(GDMS)数据显示与Al合金化的许多新元素的存在，例如H、C、O、Si、S、Se、Zr、Ba、W、Au、Pt、Ir、Ti。
目标元素的结构的变化通过电导率测试确认，这些电导率测试针对已用作熔融目标元素且已与汞系化合物8混合的铜样品进行。所用的测试设备是Technofour电导率计，型号：979(CM 979)。在这些电导率测试中，与该汞系化合物反应的Cu的电导率已发现为国际退火铜标准的约80％(针对所测量的3个样品的仪器换算值分别为～46.63、46.45、46.69σmm2Siemens)，其表明在此情形下该铜电子结构的变化也是在将汞系化合物8添加至铜目标材料时所引起的(参见下表5)。
图6a显示汞系化合物8的SEM-EDS(与能量色散X射线组合的扫描电子显微术)图像(其分析结果见表3)。该粉末具有尺寸为1μm至10μm的晶体。如对于纯金属化合物所预期的，该粉末显现具有完全结晶的形式。在类似于针对下表4和5讨论的过程中在将该汞系化合物添加至铁(Fe)的熔融浴中之后，取得所得Fe化合物的SEM图像，所得图像在图6b中示出。所得结构并非是如所预期的结晶的。而是呈现出多孔。因此，通过添加该汞系化合物8引起Fe的电子结构的变化。此外，分析所得Fe化合物显示不仅存在Fe，而且存在与Fe合金化的C、O、Cl、Cu、Ti、Ru、Na、Si、S、Au和Ca。
图7a和7b显示与图6a和6b相似的SEM-EDS图像。然而以Ni代替Fe作为目标元素。并且，在此情况下，不再能够观察到Ni的预期结晶结构，而是看起来还存在Ni的多孔形式。此外，分析所得的Ni化合物，除了存在Ni之外，还发现存在C、Cl、K、Fe、和O。因此，镍也与作为聚变产物产生的许多新元素合金化。
图8a和8b显示与Ni目标材料反应的汞系化合物8的完整TOF-SIMS谱。该谱图的各种谱(图8a中的3和图8b中的3)显示每单位质量的所得Ni化合物的计数次数。在不同谱中可观察到各种峰。
在与该汞系化合物组合的样品金属是镍(纯度优于99.0％)时，可预期在该谱图中观察到两个明确的峰，即一个为在质量数58附近的镍，一个为在质量200附近的汞。观察该谱图，存在的两个最明显的峰(计数/质量)在23和208附近。
进一步观察不同的谱图，可观察到各种其它峰。出乎意料的是，这些峰与先前未预期的元素相关。例如，对于中心在102.91[amu]附近的峰(图8a)显示Rh和HRu存在为如Au、Ag和PGM(铂族金属)等高密度元素的有机金属化合物。
对于中心在144.94[amu]附近的峰(图8a)，可观察到C2H5NRu和C3H6Rh的存在。中心分别在大约206、207、208和246[amu]的这些峰(图8a)表明CH2Os、C4H10NO2Ru、CH2Ir、C4H10OCs、C3H8N4Ag、C3H10N2O2Ru、H2NOs、C2H8N5Pd、CH8N5ORu、C4H12NO2Rh、CH4Ir、C2H1N4ORh、C7N4Ag、C5H5O5Ru、CH5N2O6Pd、C3H3N3O4Ru、C9H2NOAg和C6H4O4Ag的存在。
这稍微出乎意料，因为这些元素通常未关联为基本上纯Ni的污染物。据信该汞系化合物充当能量来源，其使反应发生，其中一些元素发生嬗变。
当观察一旦铜目标材料与汞系化合物8混合后产生的Cu金属化合物的TOF-SIMS光谱时，获得类似的结果。在这些光谱中，可观察到Cu、Rh、Pd、O、CH2、Ru、C和Ag的存在。
将一些先前讨论的汞系化合物的实施例分别添加至熔融铅浴和熔融铜浴。在下表中讨论反应。所用铅金属是粒状且为LR级(SD Fine Chem.Ltd制造，SDFCL 500g包装-H123/4521/2302/13 39014 K05)。铅的最小检验值是99.0％，且具有Fe 0.01％和Cu 0.01％的杂质最大限制。
过程编号 铅的量 铅的温度 化合物 化合物的量 反应时间
1 30g 700℃ 1 300mg 5min
2 30g 700℃ 2 270mg 5min
3 30g 700℃ 5 360mg 5min
4 30g 700℃ 6 570mg 5min
5 30g 700℃ 7 390mg 5min
6 30g 700℃ 8 360mg 5min
7 30g 700℃ 9 500mg 5min
8 30g 700℃ 10 500mg 5min
表4：显示用于使Pb与汞系化合物反应的反应参数。
一般而言，金属铅在于炉(电、煤、油、燃气)中加热的石墨坩锅中加热至熔融状态(即至700℃，这意味着高于该目标元素的熔点)，将该汞系化合物添加至金属铅中。一旦将铅加热直至其变红热，即以熔融状态存在，则将该化合物添加至熔融铅中，并且在用例如石墨棒搅拌该混合物的同时使反应进行一段时间。此后，将石墨坩锅从该炉取出并使其冷却至室温，从而使铅固化成金属锭。
为了将铜与汞系化合物混合，进行相同步骤，不同之处为将铜加热至不同的温度，即至1200℃，这意味着高于该目标元素的熔点，以获得熔融状态。所用铜是铜金属屑LR级(SD Fine Chem.Ltd.制造，SDFCL 500gm包装-规格L13 A/1513 2211/13-37812K05)。该铜具有99.5％的最小检验值，0.05％物质不溶于硝酸。
过程编号 铜的量 铜的温度 化合物 化合物的量 反应时间
1 30g 1200℃ 1 480mg 5min
2 30g 1200℃ 2 480mg 5min
3 30g 1200℃ 5 570mg 5min
4 30g 1200℃ 6 575mg 5min
5 30g 1200℃ 7 460mg 5min
6 30g 1200℃ 8 410mg 5min
7 30g 1200℃ 9 150mg 5min
8 30g 1200℃ 10 500mg 5min
表5：显示用于使Cu与汞系化合物反应的反应参数。
图9显示一旦汞系化合物8添加至熔融铜目标材料后的所得铜化合物的XRD谱(见表5)。使用与用于测量图1所示的谱图相同的谱仪。可观察到中心在36.416、43.29、50.416、61.404和74.200附近的各峰。在处理这些衍射图案时，并不明白所有这些峰对应于何种材料。这表明在所得铜化合物中不仅存在铜，还存在其它材料。对应的SEM-EDS测量得到仅有96.37重量％的铜残留在该样品中，且3.63重量％的碳存在于研究的所得铜化合物的一个样品中。在第二个样品中，仅发现71.09重量％的铜，剩余的铜化合物产生25.11重量％的碳和3.8重量％的氧。这些结果是非常令人惊讶和预料不到的。
在这方面，应注意杂质原子或合金化原子通过由于将汞系化合物添加至目标材料的熔融浴中所引起的核嬗变而产生，其中该汞系化合物与该目标材料的核反应。在核嬗变期间产生聚变产物，例如H、C、N、O、S和亚原子颗粒。因此，在与汞系化合物反应过的先前纯铜的SEM-EDS测量中的C和O两者的显著存在可以由核嬗变反应产物来解释。
观察在Ni目标元素与汞系化合物反应后获得的TOF-SIMS结果(参见图8a至8b)也可基于核嬗变来解释。
以下将使用发明人的语言描述本发明：
本公开涉及通式(I)的金属化合物
M1X式I
“M1”选自包括但不限于汞金属(Hg)、MxMy及其组合的组；其中Mx是汞金属(Hg)，但不限于此，并且My是汞金属(Hg)以外的周期表中的一种或多种元素；
“X”选自包括但不限于卤离子、硫酸根、硝酸根及其组合的组。
在上式(I)的实施方式中，该卤离子选自包括氯离子、溴离子、氟离子和碘离子的组。
在一实施方式中，本公开涉及具有能量的通式(I)的金属化合物。
在另一实施方式中，通式(I)的金属化合物用作能量来源。
本公开还涉及一种制备通式(I)的金属化合物的方法
M1X式I
“M1”选自包括但不限于汞金属(Hg)、MxMy及其组合的组；其中Mx是汞金属(Hg)但不限于此，并且My是汞金属(Hg)以外的周期表中的一种或多种元素：
“X”选自包括但不限于卤离子、硫酸根、硝酸根及其组合的组，其中所述方法包括使金属M1与酸反应以获得式(I)的化合物。
在一个实施方式中，金属“M1”选自包括但不限于汞金属(Hg)、MxMy及其组合的组，其中Mx是汞金属(Hg)但不限于此，并且My是汞金属(Hg)以外的周期表中的一种或多种元素。
在另一实施方式中，所述酸选自包括无机酸、有机酸及其组合的组。
在又一实施方式中，所述酸选自包括但不限于HCl、HNO3、H2SO4及其组合的组。
在又一实施方式中，制备式(I)化合物的方法可选地在溶剂存在下进行。在另一实施方式中，所述溶剂选自包括极性溶剂、非极性溶剂及其组合的组。
在又一实施方式中，制备式(I)化合物的方法可选地包括选自包括搅拌、加热、分离及其组合的组中的步骤。
在又一实施方式中，制备式(I)化合物的方法在由室温起始的温度下进行。
本公开涉及式(I)的化合物用于将目标元素转化为其它元素的应用。本公开还提供一种采用式(I)的化合物将目标元素转化为其它元素的方法。
在一个实施方式中，通过将式(I)的化合物与目标元素反应来进行所述目标元素的转化。在另一实施方式中，式(I)的化合物将所述目标元素转化为其它元素，包括更高密度元素、低质量元素、高质量元素、烃、金、银、铂族金属和稀土元素或其任意组合的有机金属化合物。
在另一实施方式中，式(I)的化合物与所述目标元素的核反应，并将所述目标元素转化成其它元素。
在另一实施方式中，前述反应中的一些百分比的目标元素转化成其它元素。
在又一实施方式中，所述目标元素选自包括铁至铋或其任意组合、MAE及其组合的组，
其中“MA”是选自铁至铋或任何其组合的任何元素；“E”是选自铁至铋以外的周期表中的一种或多种元素。
在又一实施方式中，所述目标元素以熔融状态、气态、液态或固态或其任意组合存在。在优选的实施方式中，所述目标元素以熔融状态或液态存在。
如本公开所用，术语“元素”包括周期表的元素及其同位素。
本公开还涉及式(I)的化合物用于将目标元素转化为其它元素并释放/产生能量的应用。本公开进一步提供一种采用式(I)的化合物将目标元素转化为其它元素并释放/产生能量的方法。
在一个实施方式中，通过将式(I)的化合物与目标元素反应而释放/产生所述能量。在另一实施方式中，式(I)的化合物将所述目标元素转化成其它元素并释放/产生能量。
在又一实施方式中，式(I)的化合物与所述目标元素的核反应，并将所述目标元素转化成其它元素并释放/产生能量。
在另一实施方式中，所述目标元素选自包括氢至锰或其任意组合、MBF及其组合的组，其中
“MB”是选自氢至锰或任何其组合的任何元素；
“F”选自氢至锰以外的周期表中的一种或多种元素。
在又一实施方式中，所述目标元素以气体形式、固体形式、液体形式或熔融状态存在。
在另一实施方式中，所释放/产生的能量用于生产电力、燃料及其它与能量有关的应用。
在又一实施方式中，式(I)的化合物与选自周期表的一种或多种元素中的目标元素反应，并将所述目标元素转化成其它元素并释放/产生能量。在另一实施方式中，所释放/产生的能量用于生产电力、燃料及其它与能量有关的应用。在又一实施方式中，所述目标元素以固态、气态、熔融状态或液态存在。
据信在反应期间释放的能量是热量和/或亚原子颗粒的形式，例如γ-光子、β-电子、p或1H-质子、n-中子、d或2D-氘核、t或3T-氚核、α-或4He-颗粒。
应进一步注意可将汞系化合物添加至任何可得的元素，并且据信可使用所述汞系化合物以与目标元素/同位素的核反应，并将目标元素转化成许多其它元素，例如用于医疗应用的放射性核、锕系元素、超锕系元素(即所谓超重元素)，以及制造所谓的缺失的元素，如Tc、Pm和At。
其它与能量相关的应用是将所述汞系化合物用于喷气推进的染料、作为太空飞行器、人造卫星和远程访问的核电池以及用于制造无中子聚变用带电颗粒。
还应注意汞系化合物可用于制造高密度元素的有机金属化合物(Au、Ag、PGM与低质量元素、即如H、C、N、O、S等较轻元素键合)、高密度元素(Au、Ag、PGM)、纳米颗粒和微米尺寸颗粒、低质量元素、高质量元素和稀土元素。

Claims (25)

1.一种制造汞系化合物的方法，所述方法包括以下步骤：
-在容器中提供诸如王水等纯矿物酸，或矿物酸、即王水的溶液；
-将液体汞添加至所述容器；
-将所述汞与所述矿物酸反应以形成混合物；和
-将所述混合物干燥以形成粉末形式的所述汞系化合物。
2.如权利要求1所述的方法，其中，所述矿物酸是在添加所述液体汞的步骤之前、之后或期间形成在所述容器中。
3.如权利要求1或2所述的方法，其中，所述矿物酸包含选自由王水、HNO3、HCl、H2SO4组成的酸的组中的至少一种酸。
4.如前述权利要求中至少一项所述的方法，其中，所述矿物酸与所述液体汞之比选自矿物酸:汞为至少基本上0.1:1与10:1之间的范围，优选地在至少基本上1:1至2:1的范围内。
5.如前述权利要求中至少一项所述的方法，其中，所述干燥的步骤是在选自80℃至150℃、优选90℃至140℃的温度下进行选自30分钟至10小时的时间。
6.如前述权利要求中任一项所述的方法，其进一步包括添加溶剂的步骤，所述溶剂选自由诸如甲酸、乙醇、丙酮、氨、乙酸等极性溶剂、诸如甲苯或苯等非极性溶剂及其组合组成的溶剂的组。
7.如前述权利要求中至少一项所述的方法，所述方法进一步包括以下步骤：
-在将所述混合物干燥之前，从所述混合物分离残留液体。
8.如前述权利要求中至少一项所述的方法，其进一步包括以下步骤中的至少一个：
-在室温下维持所述混合物的初始温度；
-加热所述混合物至例如使所述矿物酸蒸发以将所述汞系化合物干燥的温度；
-从所述混合物分离不含液体汞的化合物。
9.如前述权利要求中至少一项所述的方法，其中，将所述液体汞添加至所述容器的步骤是在将所述矿物酸添加至所述容器之前进行。
10.一种粉末形式的汞系化合物，其具有以下化学通式：
M1 aXb
其中，M1选自由Hg、Mx cMy d及其组合组成的化合物的组，Mx为Hg且My是任意元素；其中，X是卤离子、硫酸根、硝酸根及其组合中的一种；并且a、b、c和d是选自0.1至10的数。
11.如权利要求10所述的汞系化合物，其能够通过权利要求1至9所述的方法获得。
12.如权利要求10或11所述的汞系化合物，其中，所述卤离子选自由氯离子、溴离子、氟离子和碘离子组成的成员的组。
13.如权利要求10至12中任一项所述的汞系化合物，其中，所述汞系化合物在室温以粉末形式存在。
14.如权利要求13所述的汞系化合物，其中，所述粉末的颗粒具有至少50nm的宽度的最小平均尺寸和至多20um的宽度的最大平均尺寸。
15.如权利要求10至14中任一项所述的汞系化合物，其中，所述汞系化合物的XRD谱包括对应于硫酸亚汞(Hg2O4S1)和甘汞(Cl2Hg2)的峰，更具体而言，存在于所述XRD谱中的峰显示包含C、N、O、Cl和S中至少一种的汞系化合物；和/或所述汞系化合物是顺磁性的。
16.一种在吸热反应中制造金属化合物和金属元素的方法，所述方法包含以下步骤：
-提供优选熔融状态的金属目标材料，所述金属目标材料具有大于或等于26的质子数，
-将权利要求10至15中任一项所述的汞系化合物和/或使用权利要求1至9中任一项所述的方法获得的汞系化合物添加至所述金属目标材料中；并且
其中，所述汞系化合物与所述金属目标材料反应，以使元素嬗变，从而产生诸如烃等低质量元素和更重的元素。
17.如权利要求16所述的方法，其中，熔融金属目标材料的浴包括10g至1000000Kg的优选熔融的金属目标材料。
18.如权利要求16和17所述的方法，其中，将1mg至100kg的所述汞系化合物添加至所述金属目标材料中，所述金属目标材料可以尤其以物质的液相、气相或固相存在。
19.如权利要求16至18中任一项所述的方法，其中，所述汞系化合物与所述金属目标材料的质量比选自1:100000至1:100，优选为1:10000。
20.如权利要求16至19中任一项所述的方法，其中，所述汞系化合物包含能量且用作能量来源，所述能量与所述金属目标材料的核反应从而产生具有更高质子数和/或中子数的元素。
21.一种在诸如坩锅等容器中在放热反应中制造金属化合物和金属元素的方法，所述方法包括以下步骤：
-提供目标材料，所述目标材料具有小于或等于28的质子数，
-将权利要求10至15中任一项所述的汞系化合物和/或通过权利要求1至9中任一项所述的方法获得的汞系化合物添加至所述金属目标材料中；并且
其中，所述汞系化合物与金属目标材料反应以释放能量并使所述元素嬗变，从而产生诸如烃等低质量元素和更重的元素。
22.如权利要求21所述的方法，其中，所述目标材料以物质的气相、液相或固相中的至少一种存在。
23.如权利要求21或22所述的方法，其中，所述汞系化合物与所述目标材料的质量比选自1:100000至1:100，优选为1:10000。
24.如权利要求21至23中至少一项所述的方法，其中，所述汞系化合物以粉末形式或浆料形式添加。
25.通过权利要求1至9中至少一项所述的方法获得的所述汞系化合物和/或权利要求10至15中至少一项所述的汞系化合物用于以下中的至少一种的应用：即，能量的产生，元素的嬗变，能量相关的应用，用于工业和医疗应用的有机金属化合物的形成，诸如Ag、Au和PGM等高密度元素的制造，稀土元素的制造和重元素的制造。
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