JP2023059878A - 水銀ベース化合物を作製する方法、水銀ベース化合物、水銀ベース化合物を使用する方法および水銀ベース化合物の使用 - Google Patents

水銀ベース化合物を作製する方法、水銀ベース化合物、水銀ベース化合物を使用する方法および水銀ベース化合物の使用 Download PDF

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Abstract

【課題】使用済み核燃料の保存期間を、これらが数世紀にわたって保存される必要がなくなる程度まで、採算が合う手段で短縮する方法を提供することである。【解決手段】水銀ベース化合物を作製する方法、水銀ベース化合物、および水銀ベース化合物を使用する方法、および水銀ベース化合物の使用の提供。【選択図】なし

Description

本発明は、水銀ベース化合物を作製する方法、水銀ベース化合物、水銀ベース化合物を使用する方法および水銀ベース化合物の使用に関する。
核変換は、ある化学元素または同位体の、別のものへの転換である。これに関連して、各同位体は、原子中、すなわち原子核中の陽子および中性子の数により定義されることは留意すべきである。核変換プロセス中にこの数は変化し、原子中の陽子数および/または中性子数は変化する。典型的には、変換は、核反応(この場合、外側の粒子が核と反応する)、または放射性崩壊(この場合、外側の粒子が必要とされない)を使用して達成される。
例えば原子力発電所では、エネルギーの生成後、Puおよび様々な他の放射性同位体を含む使用済み核燃料は、放射性同位体が放射性崩壊で十分に崩壊するように、きわめて長期間にわたり、使用済み核燃料を再度取り扱うことができるような手段で保存されなければならない。
使用済み核燃料の保存期間を短縮するために、変換プロセスを使用して長寿命放射性同位体の、より寿命の短い同位体への転換が試行されてきた。しかし、そのようなプロセスの収率はきわめて低く、現在公知のプロセスを用いるコストはきわめて高価であり、これまでに採算が合っていない。
このため、本発明の目的は、使用済み核燃料の保存期間を、これらが数世紀にわたって保存される必要がなくなる程度まで、採算が合う手段で短縮する方法を提供することである。
この目的は、本明細書に記載されている水銀ベース化合物の使用により果たすことができる。水銀ベース化合物は:
- 容器中に、純粋な鉱酸、例えば王水、または鉱酸、例えば王水の溶液を用意するステップ;
- 液体水銀を容器に添加するステップ;
- 水銀および鉱酸を反応させて、混合物を形成するステップ;ならびに
- 混合物を乾燥させて水銀ベース化合物を粉末形態で形成するステップ
を含む方法に従って製造される。
これに関連して、例えば鉱酸、例として王水中で水銀を溶解するための、また、鉱酸中でHgを反応させるための反応時間は、数秒から数時間の範囲である。これは、主に、使用される鉱酸およびどれほど反応性かによって左右される。使用される鉱酸が反応性であるほど、鉱酸、例えば王水中で水銀が破壊されるまでの期間は短くなる。
これに関連して、水銀と鉱酸を反応させるステップは、瞬時に発生すること、ならびに水銀および鉱酸の反応した混合物はスラリー状であることは、留意すべきである。
水銀および鉱酸を反応させて、混合物を形成するステップは、水銀および鉱酸が互いに接触しての混合物の形成を意味することは、さらに留意すべきである。
この方法で使用される天然に存在するHgは、したがって、それらが存在する限り、その同位体のいずれかを含むことはさらに留意すべきである。
そのような方法を用いることにより、水銀ベース化合物は、室温および環境圧にて粉末形態で得ることができる。水銀は、典型的には、液体状態で存在する。したがって、鉱酸、例えば王水を使用すると、水銀を粉末形態で存在させることができ、これにより、水銀ベース化合物の多彩なさらなる使用が可能になる。好ましくは、生じた水銀ベース化合物は、硫酸二水銀(Hg2O4S1)および甘汞(Cl2Hg2)を粉末形態で含み、より具体的には、水銀ベース化合物は、以下の元素H、C、O、N、S、Cl、Nb、Ta、Zr、RuおよびNiの少なくとも一部を含み、すなわち有機金属化合物である。
鉱酸が容器中で用意されず、容器中で鉱酸を形成する場合は、水銀を添加するステップの前、後または最中に純粋な鉱酸を形成することが好ましい。この手段で、水銀ベース化合物の生成は、水銀ベース化合物の特定の使用に合わせることができる。さらに、鉱酸、例えば王水は、かなり速やかに反応する、かなりの反応性物質であり、鉱酸における水銀の分解だけではなく、鉱酸自体の分解も引き起こし、その結果、鉱酸は、速やかに有効性を失う(しかし強酸のままである)。したがって、その場で鉱酸を形成することにより、十分に有効な酸が、水銀ベース化合物の生成中に液体水銀を分解するために利用可能になる。
有利には、鉱酸は、王水、HNO3、HCLおよびH2SO4からなる酸の群から選択される少なくとも1つの酸を含む。これらの酸は、鉱酸の高度に反応性の形態を形成するために有利に使用できる。これに関連して、王水は、3部の濃HClおよび1部の濃HNO3から形成されることは留意すべきである。
好ましくは、鉱酸対水銀の比は、少なくとも実質的に0.1対1から10:1の間の範囲の鉱酸対水銀から選択され、好ましくは少なくとも実質的に1:1~2:1の範囲である。
この手段では、理想的な収率の水銀ベース化合物が得られる。これに関連して、例えばおよそ50mlの王水は、40gから70gの間の水銀ベース化合物を形成するために、50gの水銀と組み合わせることができることは留意すべきである。別の例では、2mlの鉱酸を20gの液体水銀に添加し、6.5gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
有利には、乾燥させるステップは、80℃から150℃、好ましくは90℃から140℃の範囲で選択される温度にて、30分間~10時間の範囲で選択される時間にわたって実行する。これにより、製作プロセスの終わりに、乾燥水銀ベース化合物の理想的な収率が確保される。
この方法が、溶媒を添加するステップをさらに含む場合は、溶媒は、極性プロトン性溶媒、例えばギ酸、エタノール、酢酸、水、極性非プロトン性溶媒、例えばアセトン、アンモニア、酢酸エチルおよび非極性溶媒、例えばトルエン、ベンゼン、クロロホルムおよびそれらの組合せからなる溶媒の群から選択されることがさらに好ましい。
鉱酸が液体水銀に添加されると、鉱酸および水銀ベース化合物を含有するスラリーが形成されるだけではなく、鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物を含む残留液体も存在することがある。ここで、水銀ベース化合物の乾燥を促進し、ひいては残った鉱酸および水銀ベース化合物で構成されるスラリーを乾燥させる期間を短くするために、容器から残留液体を除去して、水銀ベース化合物を含むスラリーを得ることにより、残留液体を分離してよい。
一部の種類の鉱酸を使用する際に、水銀は、溶液中で完全に反応する。これと対照的に、他の形態の鉱酸は、スラリー形態で存在する水銀ベース化合物を既に有し、その結果、残留液体を、単純に捨ててから、水銀ベース化合物を、例えばホットプレートで乾燥させてよい。
好ましくは、方法は、以下:
- 混合物の初期温度を室温に維持するステップ;
- 例えば、鉱酸が蒸発する温度まで混合物を加熱して、水銀ベース化合物を乾燥させるステップ;
- 混合物からの水銀を含有しない化合物を単離するステップ
の少なくとも1つをさらに含み得る。
これに関連して、前述のステップは、組み合わせてもよく、またはそれ自体を実行してもよいことは留意すべきである。
これに関連して、水銀を容器に添加するステップは、容器に鉱酸が添加される前に行うことも留意すべきである。好ましくは、鉱酸は、水銀に比較的ゆっくり添加して、鉱酸を液体水銀と接触させて、混合物、結果として、スラリー形態の水銀ベース化合物を形成する。
水銀を含有しない化合物を単離するステップは、加熱するステップ、分離するステップなどを含んでよいことはさらに留意すべきである。
そのようなステップは、有利には、水銀ベース化合物の生成を促進するために使用される。
さらなる態様において、本発明は、以下の一般化学式を有する、粉末形態の水銀ベース化合物に関する。
1 ab
(式中、M1は、Hg、Mx cy dおよびそれらの組合せからなる化合物の群から選択され、MxはHgであり、Myは任意元素であり;Xは、ハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩およびそれらの組合せの1つであり;a、b、cおよびdは、0.1~10の間の選択される数である)
そのような水銀ベース化合物は、有利には、本明細書に記載されている方法を使用することにより得ることができる。
有利には、ハロゲン化物は、塩化物、臭化物、フッ化物、ヨウ化物およびそれらの組合せからなる要素の群から選択される。
有利には、水銀ベース化合物は、室温にて粉末形態で存在する。これにより、水銀ベース化合物は、一定の用途に対してより汎用性を高められる。
好ましくは、水銀ベース化合物の粒子は、粉末形態で、少なくとも50nmの最小平均幅寸法および多くとも20μmの最大平均幅寸法を有し、詳細には、粉末の粒子は、100nm~10μmの範囲の平均幅寸法を有する。
有利には、水銀ベース化合物のXRDスペクトルは、硫酸二水銀(Hg2O4S1)および甘汞(Cl2Hg2)に対応するピークを含み、より具体的には、XRDスペクトルに存在するピークは、C、N、O、Cl、Sを含む水銀ベース化合物を示すが、これらの化合物に限定されない。
有利な実施形態において、水銀ベース化合物は常磁性である。
一般的にいえば、従来技術で見出されている水銀ベース化合物は、反磁性である。これは、水銀が、互いに結合した2つの水銀イオンから構成されている、二原子金属カチオンと考えられるためである。これと対照的に、本明細書に記載されている水銀ベース化合物は、常磁性であり、したがって、不対電子を有する。
鉱酸を、液体水銀と反応させて、水銀ベース化合物を形成する。水銀ベース化合物の生成中、したがって、液体水銀と鉱酸の反応中、一部の水銀の金属イオンの核は、室温にて、他一部の水銀の金属イオンの核と組み合わせた。この手段では、水銀ベース化合物だけではなく、H、C、N、O、S、Cl、Nb、Ta、Zr、RuおよびNiを含む新たな元素も、融合生成物として形成される。
FTIR、SEM EDS、XRDおよびTEM技術を使用した水銀ベース化合物の分析結果の検査から、様々な新たな元素が存在することが示され、融合反応が行われたことが示される。
さらなる態様において、本発明は、吸熱反応において金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
- るつぼ中に金属ターゲット材、好ましくは溶融した金属ターゲット材を用意するステップであって、金属ターゲット材が26以上の陽子数を有するステップ、
- 本明細書に記載されている水銀ベース化合物、および/または、本明細書に記載されている方法を使用して得られる水銀ベース化合物を金属ターゲット材に添加するステップを含み、
- 水銀ベース化合物が金属ターゲット材と反応して元素を変換して、低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、
方法に関する。
これに関連して、低質量元素という用語は、ターゲット材より軽い元素を指し、H、C、N、O、Sなどを含み得ることは留意すべきである。
これに関連して、より重い元素は、金属ターゲット材の元素より重い元素を指す。
この手段では、本明細書に記載されている水銀ベース化合物は、例えば希土類元素を作り、例えば超重元素の生成を可能にするためにさえも、エネルギー源として使用できる。
また、短寿命同位体および安定な同位体を形成するために、核廃棄物を処理して、使用済み核燃料に残った長寿命放射性同位体の、より著しく効率的な変換を引き起こすことができる。これは、核廃棄物の長期間の保存に関連する問題を解決でき、例えば、ChernobylおよびFukushimaに依然として存在する放射線のレベルを低下させるために用いることができ、すなわち危険物に関連する問題、および環境問題も解決する。
水銀ベース化合物に存在するエネルギーをこのように使用して、鉄~鉛/ビスマスの範囲の材料を含む標的元素の核と反応させ、ある割合の標的元素を、低質量元素、高質量元素、金、銀および白金族金属の有機金属化合物、炭化水素および高密度元素、希土類元素、重元素を含む他の多くの元素およびそれらの同位体に転換し、融合エネルギーを生成する。これは、元素の変換の、入ってくる成分と出て行く成分との間の結合エネルギーに起因し、すなわち融合反応は、水銀ベース化合物とターゲット材との間で起こると考えられる。
鉄(核は26個の陽子を有する)より重い元素に関しては、融合プロセスは、エネルギーを放出せず、水銀ベース化合物エネルギーであるエネルギーが、標的元素/化合物/鉄およびより重い元素の合金の核と反応する場合、吸熱反応であることが公知である。
本明細書に記載されている水銀ベース化合物は、水銀ベース化合物を形成するために使用される個々の成分、例えば水銀および鉱酸より高いエネルギーを有する。これは、水銀ベース化合物の形成の際に、水銀が、水銀の通常の状態と比較して励起されている状態で存在することを意味する。このエネルギー過剰は、金属ターゲット材の元素の変換が起こり得ることが理由と考えられている。
水銀ベース化合物が、励起された状態で存在する場合、これは、変換に対する最大限可能な収率を得るために、水銀ベース化合物を水銀の通常の状態へと崩壊させることが可能となる前にきわめて迅速に使用されるべきであり、すなわち水銀ベース化合物は、通常の状態へと崩壊される前に、終了した(exited)状態で金属ターゲット材に添加されるべきである。それにも関わらず、水銀ベース化合物は、例えば数年間の保存期間後でも変わらず使用して、収率は低くなるが、本明細書に記載されているものと同様の結果を生むことができる。
これに関連して、根底にあるプロセスは吸熱反応であるが、同時に起こる反応の一部は発熱反応になり得ることは留意すべきである。一般的に鉄より低い2つの質量の融合(核子ごとに最大結合エネルギーを有するニッケルと共に)は、エネルギーを一般的に放出するが、鉄より重い核の融合は一般的にエネルギーを吸収する。
有利には、水銀ベース化合物は、元素を変換して、希土類元素およびより重い元素を含む多くの新たな元素を生み出すためのエネルギー源として使用する。
さらに、長寿命放射性元素は、短寿命および安定な元素に転換される。これは、核反応器で使用されており、長寿命放射性同位体の広範なスペクトルを含む使用済み核燃料を処理する、場合に特に有利である。
有利には、溶融金属ターゲット材槽は、10g~1000000Kgの間の、最も好ましくは30g~100トンの間の金属ターゲット材を含む。この手段では、水銀ベース化合物を使用して、少量および大量の材料のいずれも処理できる。これに関連して、使用される金属ターゲット材の量に実際には限度はないことは留意すべきである。使用される材料の量は、一般的に、利用できるるつぼの大きさに左右される。したがって、必要とされる大きさのるつぼが利用できることを条件に、その量のターゲット材が使用できる。それにも関わらず、さらなる金属が使用される。水銀ベース化合物の比は、反応中に同一の効率を得るために、同一であるべきである。
好ましくは、1mg~100kgの間、最も好ましくは150mg~10kgの間の範囲の水銀ベース化合物を槽に添加する。この手段では、水銀ベース化合物を使用して、少量および大量の材料のいずれも処理して、より高い陽子数および/または中性子数を有する新たな元素を形成できる。
有利には、水銀ベース化合物と溶融金属との間の質量比は、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である。この手段では、変換の理想的な収率を得ることができる。
好ましくは、水銀ベース化合物は、エネルギーを含み、より高い陽子数および/またはより高い中性子数を有する元素を作り出すために、ターゲット材の核と反応するエネルギーに対するエネルギー源として用いられる。
さらなる態様において、本発明は、発熱反応において、容器、例えばるつぼ中で、金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
- ターゲット材を用意するステップであって、ターゲット材が28以下の陽子数を有するステップ、
- 本明細書に記載されている水銀ベース化合物、および/または、本明細書に記載されている水銀ベース化合物を生成する方法から得られた水銀ベース化合物を、ターゲット材に添加するステップ
を含み、
ターゲット材および水銀ベース化合物が反応してエネルギーを放出し、元素を変換して低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、
方法に関する。
そのようなプロセスにより、100gのターゲット材に対して、1mg超のより重い元素が得られる。この手段では、このプロセスは、十分に有効な変換プロセスである。さらに、反応中に放出されたエネルギーは、電気を生成するために、およびエネルギーに関連する何らかの用途のために、エネルギー源として使用できる。
これに関連して、低質量元素は、ターゲット材より軽い元素であり、例えばAlがターゲット材として選択される場合は、例としてHまたはHeであることは留意すべきである。
これは、水銀ベース化合物を、28未満の陽子数を有する核に添加することにより、エネルギーを放出する融合プロセス(発熱反応)が、すなわち亜原子粒子の形態で開始することを意味する。このエネルギーは、電気の生成およびエネルギーに関連した多くの他の用途に使用できる。
これに関連して、根底にあるプロセスは発熱反応であるが、反応は、吸熱反応プロセスによってもさらに達成できることは留意すべきである。
したがって、水銀ベース金属化合物は、元素の変換、および融合反応のみからエネルギーの生成に使用できる。エネルギー/電力の生成は、非中性子融合の形態であってもよく、これにより、中性子の代わりに荷電粒子の形態でエネルギーが生成される。これは、非中性子融合からのエネルギーは、通常は中性子に使用される蒸気サイクルの代わりに、直接転換を使用して捕捉できることを意味する。直接転換は、荷電粒子の捕捉を伴い、電流を生み出す。非中性子融合は、中性子放射線に関連する問題、例えばイオン化ダメージ、中性子活性化および生体遮蔽の必要性、遠隔操作および安全性を大幅に緩和する。
有利には、(金属)ターゲット材は、気相、液相および固相の物質の少なくとも1つに存在する。この手段では、物質のすべての相が、エネルギーを生成するために使用できる。
好ましくは、水銀ベース化合物対ターゲット材の間の質量比は、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である。これらの比により、理想的な反応結果が得られる。
好ましい方法において、水銀ベース化合物は、粉末形態で、またはスラリーの形態で添加される。これに関連して、スラリーは、水銀ベース化合物および鉱酸の、それらが反応した混合物を意味し、すなわち、本出願の意味においてスラリーは、水銀ベース化合物、水銀ベース化合物を形成するために使用される鉱酸、および場合により、鉱酸と反応していない一部の液体水銀も含有する混合物を意味する。
さらなる態様において、本発明は、以下、すなわち、エネルギーの生成、元素の変換、産業および医療用途のための有機金属化合物の形成、高密度元素、例えばAg、AuおよびPGMの生成、希土類元素の生成および重元素の生成の少なくとも1つのための、本明細書に記載されている水銀ベース化合物、および/または本明細書に記載されている方法を用いて得ることができる水銀ベース化合物の使用に関する。
以下において、本発明は、本発明の特定の実施形態の例を示す図に関して、詳細に記載されている。図において、以下が示されている:
本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のXRDスペクトルの図である。 本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のXRDスペクトルの図である。 本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のXRDスペクトルの図である。 本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のTEM画像の図である。 本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のTEM画像の図である。 本明細書に記載されている方法を使用して生成された、様々な水銀ベース化合物のTEM画像の図である。 Hgを鉱酸で処理して、水銀ベース化合物を形成する(a)前の、HgのESRスペクトルの図である。 Hgを鉱酸で処理して、水銀ベース化合物を形成する(b)後での、HgのESRスペクトルの図である。 本明細書に記載されている方法により生成された水銀ベース化合物8のFTIRスペクトルの図である。 純粋アルミニウムターゲット材(a)の中性子粉末回折の結果の図である。 純粋鉛ターゲット材(b)の中性子粉末回折の結果の図である。 純粋銅ターゲット材(c)の中性子粉末回折の結果の図である。 水銀ベース化合物が図5aから5cのそれぞれのターゲット材と混合された後の、中性子粉末回折の結果の図である。 (a)水銀ベース化合物8のSEM-EDS画像である。 (b)Feターゲット材と混合した前記水銀ベース化合物8のSEM-EDS画像である。 (a)水銀ベース化合物8のSEM-EDS画像である。 (b)Niターゲット材と混合した水銀ベース化合物8のSEM-EDS画像である。 Niターゲット材と混合した水銀ベース化合物8のTOF SIMSスペクトルの図である。 Niターゲット材と混合した水銀ベース化合物8のTOF SIMSスペクトルの図である。 銅ターゲット材と混合した水銀ベース化合物8のXRDスペクトルの図である。
粉末形態で様々な水銀ベース化合物を形成するために用いられるこの方法のステップは、以下の10例に基づいて論じられる。水銀と反応させるために使用される鉱酸、例えば王水を形成するために、以下に一覧表示されている以下の酸および水銀(99%、すなわち純粋水銀)を使用した:
A)HCL 35% Merck Emplura 1.93401.0512 CH5C650706 UN 1789
B)HNO3 69% Merck Emplura 1.93406.0521 CG5C650516 UN 2031
C)H2SO4 98% Merck Emplura 1.93400.0521 CF5C650465 UN 1830
D)金属Hg Merck GR バッチ番号 AF 0A00544 UN 2809/60440302501730
化合物例1 - 王水、H2SO4
borosilビーカーである、50mlの最大容積を有する第1のビーカーの形態で、容器を用意した。続いて、ピペットを使用して、以下の酸を第1のビーカーに投入した。最初に15mlのHCLを第1のビーカーに投入し、次いで5mlのHNO3をHCLに添加した。混合物を1時間保存した。その後、5mlのH2SO4を、第1のビーカー中で徐々に混合して、鉱酸を形成し、次いでこれを1時間保存した。やはりborosilビーカーである、第2のビーカーにおいて、18gのHgを投入し、Hgを含有する第2のビーカーに存在する内容物に、鉱酸を徐々に添加した。これにより反応が開始された。反応を24時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。24時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純にビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に1.5時間加熱したホットプレートを使用して、加熱した。これにより、18gの水銀ベース化合物を乾燥粉末形態で得た。
化合物例2 - 逆王水、H2SO4
15mlのHNO3を第1のビーカーに入れ、次いで、5mlのHCLを添加した。酸性溶液を1時間保存し、その後、5mlのH2SO4を酸性溶液に徐々に添加して、鉱酸を形成した。次いで、鉱酸を1時間置いた。第2のビーカーにおいて、20gのHgを投入し、Hgを含有する第2のビーカーに存在する内容物に、鉱酸を徐々に添加した。これにより反応が開始された。反応を24時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。24時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純にビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に1.5時間加熱したホットプレートを使用して、加熱した。これにより、20gの水銀ベース化合物を乾燥粉末形態で得た。
化合物例3 - 王水
15mlのHCLを第1のビーカーに入れ、次いで、5mlのHNO3を添加して、鉱酸を形成した。鉱酸を1時間保存した。その後、16gのHgを第2のビーカーに投入し、Hgを含有する第2のビーカーに存在する内容物に、鉱酸を徐々に添加した。これにより反応が開始された。反応を24時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。24時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純に第2のビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に1.5時間加熱したホットプレートを使用して、加熱した。これにより、2.5gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
化合物例4 - 逆王水
15mlのHNO3を第1のビーカーに入れ、次いで、5mlのHCLを添加した。溶液を1時間保存した。その後、17gのHgを第2のビーカーに投入し、形成された鉱酸を、Hgを含有する第2のビーカーに徐々に添加した。これにより反応が開始された。反応を24時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。24時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純にビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に1.5時間加熱したホットプレートを使用して、加熱した。これにより、7gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
化合物例5 - 比が1:1のHNO3およびH2SO4
17gのHgをビーカーに投入し、その後、17mlのHNO3を徐々に添加した。これにより反応が開始され、この反応においてHgをHNO3中で、10~15分間以内に完全に溶解した。その後、HgおよびHNO3を含有する混合物に、17mlのH2SO4を徐々に添加した。以後の反応により材料の沈殿を引き起こした。以後の反応を10時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。10時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純にビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に6時間加熱したホットプレートを使用して、加熱した。これにより、21gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
化合物例6 - 比が1:1のHNO3およびHCL
16gのHgをビーカーに投入し、その後、16mlのHNO3を徐々に添加した。これにより反応が開始され、この反応においてHgをHNO3中で10~15分間以内に完全に溶解した。その後、Hgを含有するHNO3溶液に、16mlのHCLを徐々に添加した。以後の反応により材料の沈殿を引き起こした。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。10時間後、残余物を含有する混合物をビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純にビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に3時間加熱したホットプレートを使用して、乾燥粉末が利用できるようになるまで加熱した。これにより、10gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
化合物例7 - H2SO4およびHNO3、10ml:4ml
10gのHgをビーカーに投入し、その後、10mlのH2SO4を徐々に添加した。ビーカーの内容物を15分間放置してから、4mlのHNO3を徐々に添加した。これにより反応が開始され、この反応においてHgを、H2SO4およびHNO3により形成された鉱酸に完全に接触させ、反応させた。反応を10時間行わせた。これにより、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸およびさらなる反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。10時間後、残余物を含有する混合物をビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純に第1のビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、留まったスラリーを、90℃~135℃の範囲の温度に4時間加熱したホットプレートを使用して、粉末が乾燥するまで加熱した。これにより、15gの水銀ベース化合物を乾燥粉末形態で得た。
化合物例8 - 王水HCl 30ml:HNO3 10ml+H2SO4
30mlのHCLを第1のビーカーに入れ、次いで、10mlのHNO3を添加した。この生じた王水を2時間保存した。その後、20mlの王水を除去し、第3のビーカーに入れた。その後、5mlのH2SO4を、王水中で徐々に混合して、鉱酸を形成した。鉱酸を2時間保存した。次いで、調製した鉱酸から2mlの溶液を取り出し、20gのHgを含有する第2のビーカー中に徐々に添加し、次いでこれを、15秒間撹拌し、その後、反応が開始された。反応により、水銀ベース化合物を含有するスラリー、ならびに鉱酸、液体水銀および反応生成物の残余物を含有する混合物が形成された。10時間後、残余物を含有する混合物を第2のビーカーから分離した。鉱酸に結合された微粒子Hgを含有するスラリーから、残余物を含有する混合物を分離するために、単純に第2のビーカーを傾け、混合物を捨てた。次いで、複合金属から金属を除去し、90℃~135℃の範囲の温度に加熱したホットプレートで、溶液が乾燥するまで1.5時間加熱した。これにより、6.5gの水銀ベース化合物を乾燥粉末形態で得た。
化合物例9 - HNO3
11.3gのHgをビーカーに入れ、その後、11mlのHNO3をHgに添加した。これにより反応が開始され、この反応においてHgを15分間以内にHNO3中で完全に溶解した。溶液を、90℃~135℃の範囲の温度のホットプレートで1時間加熱した。加熱を開始すると、沈殿が開始した。加熱ステップにより、酸のすべてが蒸発し、乾燥粉末状水銀ベース化合物が1時間以内に作られた。これにより、15gの水銀ベース化合物を粉末形態で得た。
化合物例10 - 王水HCL 15ml:HNO3 5ml
15mlのHCLを第1のビーカーに入れ、その後、5mlのHNO3を添加して、鉱酸を形成した。鉱酸を2時間保持した。10.9gのHgを第2のビーカーに入れ、反応を開始するために、鉱酸を徐々に添加した。反応を開始し、ビーカー中で1時間保持した。第2のビーカーの内容物をホットプレートで保存し、90℃~135℃の範囲の温度に2.5時間加熱した。これにより、13.9gの水銀ベース化合物を乾燥粉末形態で得た。
XRD、TEM、FTIRおよびSEM-EDSを使用して、上の方法を用いて得られた水銀ベース化合物を調査した。
以下の表1は、生成する方法が上で一覧表示されている水銀ベース化合物1~10のスペクトルのそれぞれで観察された顕著なピークの一覧表示を示す。水銀ベース化合物1、2および8のピークは、図1aから1cでもみられる。
Figure 2023059878000001
図1aから1cでそれぞれ示されているX線粉末回折(XRD)スペクトルを、固定式X線管およびそれぞれの試料の粉末を用いて得、粉末のそれぞれの試料を角度θで移動させ、および検出器を同時に2θの角度で移動させた。図1aでは、顕著なピークは、21.289、28.105、40.414、43.796、46.180および63.008の間でみられる。
図1bは、22.744、29.467、35.011、55.802および62.893で顕著なピークを示す。図1cは、21.344、28.056、35.302、40.782、43.769、63.093および65.893で顕著なピークを示す。一般的にいえば、図1aから1cで示されている顕著なピークは、硫酸二水銀(I)および甘汞、ならびにC、O、Cl、SおよびHgを含有する水銀化合物を示す。それぞれの化合物に対する硫酸二水銀(I)対甘汞の比は、典型的には、85:15~95:5の範囲である。詳細には、図1cの硫酸二水銀(I)対甘汞の比は、およそ9:1である。
図2aから2cは、上で論じられている方法を使用して生成される同化合物1、2および8のTEM画像を示す。得られた粉末の粒子にみられるように、一般的に、示されている試料において100nm~3μmの平均幅寸法サイズを有する。他の試料では、平均寸法サイズは、50nmほどの小ささから10μmほどの大きさであってよい。これらの画像により、水銀ベース化合物を生成するために、本発明による方法を使用してきわめて微細な粉末が生成されることを示す。
以下の表2は、上記の方法を使用して生成される水銀ベース化合物1~10が、C、O、Cl、NおよびSをそれぞれ含む水銀ベース化合物を、形成することを示す。
Figure 2023059878000002
したがって、この水銀ベース化合物はエネルギーを有し、水銀ベース化合物のこのエネルギーは、元素の変換、すなわち、原子、例えばH、C、N、O、Zr、Ruの存在を証明する融合生成物の生成に使用される。
図3aおよび3bは、水銀ベース化合物を作製するために使用される水銀(図3a)および水銀ベース化合物(図3b)のそれぞれのESR画像を示す。図3aは、天然に存在する水銀の予想されるスペクトルを示す。水銀ベース化合物の生成後、水銀ベース化合物は、図3bのスペクトルにおけるピークで指し示されているように、常磁性であることが見出される。したがって、水銀ベース化合物生成の際に、元々非常磁性の化合物は常磁性のベース化合物に変換される。
図4は、水銀ベース化合物8のフーリエ変換赤外スペクトル(FTIR)を示す。このスペクトルにみられるピークは、アミン、アルコール、ブロモアルカン、クロロアルカンおよびエステルのそれぞれの存在をほのめかす。
類似したピークは、残りの水銀ベース化合物1~10に関連するスペクトルでみられる。これらは、以下の表3で一覧表示されている。図4で示されているピークおよび表3で一覧表示されているピークから、水銀ベース粉末は、純粋なHgで構成されていないが、様々な化合物を含むことが指し示される。含まれる化合物は、微量のH、C、OおよびNを示すので、これは有機金属化合物である。
Figure 2023059878000003
以下の結果では、水銀ベース化合物8と様々なターゲット材の混合が論じられている。
これに関連して、図5aは、純粋Alの中性子粉末回折の結果を示し、図5bは、純粋Pbの中性子粉末回折の結果を示し、図5cは、純粋Cuの中性子粉末回折の結果を示す一方、図5dは、水銀ベース化合物8と反応した様々なターゲット材の中性子粉末回折の結果を示す。図5aから5cで示されている純粋金属のスペクトルは、Al、PbおよびCuそれぞれに、全般的に関連するピークを示す。
例えばAlと水銀ベース化合物8との間の反応を引き起こすために、Alを、Alホイルとして用意し、水銀ベース化合物を容器中でAlと接触させた。反応が行われると、熱および亜原子粒子が多くの新たな元素と共に生成され、元々結晶性のAlは非晶質Alとして変換された。PbおよびCuターゲット材を用いた反応を生成するために、以下の表4および5に記載されている反応を実行した。
図5dの中性子粉末回折の結果は、4つの異なる曲線を示す。これらの曲線の1つは、Alが、本質的に結晶形態のAlから非晶質形態のAlに変換されていることを示す。他の3つの曲線は、標的元素Pb、FeおよびCuに対する、中性子粉末回折のそれぞれの結果を示す。また、これらの元素は、多くの他の元素を変換させ、結晶に欠陥を生じさせ、多孔構造を引き起こし、全般的に、純粋ターゲット材に関連しないピークを示す。結晶性Alから非晶質Alへの変化は、水銀ベース化合物が、ターゲット材の構造を変化させることが可能なエネルギー源として作用することに起因すると考えられ、Pb、FeおよびCuに関連する曲線で存在する結晶構造における変化について証明すると考えられる。
水銀ベース化合物と反応させたホイル形態のAlターゲット材のグロー放電質量分光法(GDMS)データは、Alと合金される多くの新たな元素、例えばH、C、O、Si、S、Se、Zr、Ba、W、Au、Pt、Ir、Tiの存在を示す。
標的元素の構造の変化は、溶融した標的元素として使用されており、水銀ベース化合物8と混合されている銅の試料で実施される伝導性試験により確認される。使用される試験装置は、Technofour Conductivity Meter、Type:979(CM979)であった。これらの伝導性試験において、水銀ベース化合物と反応させたCuの伝導性は、International Annealed Copper Standardのおよそ80%と見出し(メートル単位の換算値、3回の試料測定に対してそれぞれ約46.63、46.45、46.69σmm2、Siemens)これにより、本ケースでは、銅の電子構造の変化は、水銀ベース化合物8を銅ターゲット材に添加することで引き起こされることも指し示す(以下の表5を参照されたい)。
図6aは、水銀ベース化合物8のSEM-EDS(エネルギー分散型X線と組み合わせた走査電子顕微鏡法)画像を示す(その分析結果については表3を参照されたい)。この粉末は、大きさが1μmから10μmの範囲の結晶を有する。粉末は、純粋な金属化合物に対して予想されるように、きわめて結晶性の形態を有すると考えられる。表4および5に関連して論じられているものと同様のプロセスでの水銀ベース化合物の鉄(Fe)の溶融槽への添加に続いて、生じたFe化合物のSEM画像の取得後に、生じた画像は図6bで示されている。生じた構造は、予想されるように結晶性ではなかった。これにはかなりの多孔がみられる。したがって、Feの電子構造の変化は、水銀ベース化合物8の添加により発生する。さらに、生じたFe化合物の分析により、Feだけではなく、Feと合金されるC、O、Cl、Cu、Ti、Ru、Na、Si、S、AuおよびCaも存在することが示される。
図7aおよび7bは、図6aおよび6bものと同様にSEM-EDS画像を示す。しかしFeは、標的元素としてNiで置き換えた。この例でも、予想されたNiの結晶性構造はもうみられず、やはりかなりのNiの多孔体が存在するとみられた。さらに、生じたNi化合物を分析し、Ni、また、C、Cl、K、Feの存在に加えて、およびOも存在することを見出した。したがって、ニッケルも、融合生成物として生成される多くの新たな元素と合金された。
図8aおよび8bは、Niターゲット材と反応させる水銀ベース化合物8の完全なTOF - SIMSスペクトルを示す。様々なスペクトル(図8aの3および図8bの3)のスペクトルが、生じたNi化合物の質量当たりのカウント数を示す。多彩なピークが様々なスペクトルでみられる。
水銀ベース化合物と組み合わせた試料金属はニッケル(99.0%より高い純度)である場合、試料金属は、スペクトルに2つの明確なピーク、すなわちおよそ質量数58のニッケルに対するものと、およびおよそ質量200の水銀に対するものがみられると予想される。スペクトルを検査すると、存在する2つの最も顕著なピーク(カウント/質量当たり)は、23およびおよそ208である。
様々なスペクトルをさらに検査すると、さらなる多彩なピークがみられる。驚くべきことに、これらのピークは、前もって予想されなかった元素に関連している。例えば、102.91[amu]付近(図8a)に集まったピークに関して、Au、AgおよびPGM(白金族金属)のような高密度元素の有機金属化合物として、RhおよびHRuの存在を示す。
144.94[amu]付近(図8a)に集まったピークに関して、C2H5NRuおよびC3H6Rhの存在が観察される。およそ206、207、208および246[amu](図8a)にそれぞれ集まっているピークは、CH2O、C4H10NO2Ru、CH2Ir、C4H10OC、C3H8N4Ag、C3H10N2O2Ru、H2NO、C2H8N5Pd、CH8N5ORu、C4H12NO2Rh、CH4Ir、C2H1N4ORh、C7N4Ag、C5H5O5Ru、CH5N2O6Pd、C3H3N3O4Ru、C9H2NOAgおよびC6H4O4Agの存在を示す。
これらの元素は、通常、実質的に純粋なNiの異物として結び付けられないので、多少驚くべきことである。水銀ベース化合物は、一部の元素の変換が発生する反応を引き起こすエネルギー源として作用すると考えられる。
銅ターゲット材が水銀ベース化合物8と混合されると、生成されたCu金属化合物のTOF-SIMSスペクトルを検査した場合も、類似した結果が得られる。これらのスペクトルにおいて、Cu、Rh、Pd、O、CH2、Ru、CおよびAgの存在がみられる。
以前に論じられている水銀ベース化合物の例の一部は、溶融した鉛槽、溶融した銅槽にそれぞれ添加した。反応は、以下の表で論じられている。使用した鉛金属は、顆粒およびLR等級(SD Fine Chem.Ltd製、SDFCL 500gパック - H 123 / 4521 /2302/13 39014 K05)であった。鉛の最小アッセイは、99.0%であり、不純物は最大限でF0.01%およびCu0.01%であった。
Figure 2023059878000004
一般に、炉(電気、石炭、油、ガス燃焼式)で加熱したグラファイトるつぼ中において、水銀ベース化合物を、溶融状態、すなわち標的元素の融点を超えることを意味する700℃に加熱した金属鉛に添加した。鉛を赤熱するまで、すなわち溶融状態で存在するまで加熱したら、化合物を溶融した鉛に添加し、混合物を、例えばグラファイトロッドで撹拌しながら、反応を一定期間行った。この後、グラファイトるつぼを炉から外し、鉛を金属ボタンへと固化するように、室温に冷却した。
銅と水銀ベース化合物を混合するために、同一のステップを実行し、その違いは、銅を異なる温度、すなわち標的元素の融点を超えることを意味する1200℃に加熱して、溶融状態を達成することであった。使用される銅は、銅金属の削屑、LR等級(SD Fine Chem.Ltd製SDFCL 500gmパック -仕様L13 A/1513 2211/13 - 37812 K05)であった。銅は、物質の99.5%および0.05%の最小アッセイを有し、硝酸中で不溶性であった。
Figure 2023059878000005
図9は、水銀ベース化合物8が溶融した銅ターゲット材に添加された際の、生じた銅化合物のXRDスペクトルを示す(表5参照)。図1で示されているスペクトルの測定に使用されるものと同一の分光計を使用した。36.416、43.29、50.416、61.404および74.200付近に集まったそれぞれのピークがみられる。これらの回折パターンを実施する際に、これらのピークのすべてがどの材料に相当するかは明らかにならなかった。これは、銅だけではなく他の材料も、生じた銅化合物に存在することを指し示す。対応するSEM-EDS測定から、96.37質量%の銅のみが試料に留まること、3.63質量%の炭素が、調査済みの生じた銅化合物試料の1つに存在することがわかった。第2の試料において、71.09質量%の銅のみが見出され、残りの銅化合物から、25.11質量%の炭素および3.8質量%の酸素が得られる。これらの結果は、非常に驚くべきことであり、想定外である。
これに関連して、水銀ベース化合物をターゲット材の溶融槽に添加し、水銀ベース化合物がターゲット材の核と反応することで、核変換により、不純物原子または合金原子が生成されることは留意すべきである。融合生成物、例えばH、C、N、O、Sおよび亜原子粒子は、核変換中に生成される。水銀ベース化合物と反応させた元々純粋な銅をSEM-EDS測定する際に、したがって、CおよびOの両方が有意に存在することは、反応生成物の核変換により証明できる。
Ni標的元素と水銀ベース化合物の反応の後で得られたTOF-SIMS結果(図8aから8bを参照されたい)の検査も、核変換に基づいて証明できる。
本発明は、本発明者の言葉を使用して、以下で説明されている:
本開示は、一般式(I)の金属化合物に関する。
1X式I
「M1」は、金属水銀(Hg)、Mxyおよびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択され;Mxは、金属水銀(Hg)に限定されないが、Myは、金属水銀(Hg)以外の周期表の1つまたは複数の元素であり:
「X」は、ハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩およびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択される。
上の式(I)の実施形態において、ハロゲン化物は、塩化物、臭化物、フッ化物およびヨウ化物を含む群から選択される。
ある実施形態において、本開示は、エネルギーを有する一般式(I)の金属化合物に関する。
別の実施形態において、一般式(I)の金属化合物は、エネルギー源として用いられる。
本開示は、一般式(I)の金属化合物を調製するためのプロセスにさらに関する。
1X式I
「M1」は、金属水銀(Hg)、Mxyおよびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択され、Mxは、金属水銀(Hg)に限定されないが、Myは、金属水銀(Hg)以外の周期表の1つまたは複数の元素であり、
「X」は、ハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩およびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択され、
前記プロセスが、金属M1と酸を反応させて、式(I)の化合物を得るステップを含む。
ある実施形態において、金属「M1」は、金属水銀(Hg)、Mxyおよびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択され、Mxは、金属水銀(Hg)に限定されないが、Myは、金属水銀(Hg)以外の周期表の1つまたは複数の元素である。
別の実施形態において、酸は、無機酸、有機酸およびそれらの組合せを含む群から選択される。
さらに別の実施形態において、酸は、HCl、HNO3、H2SO4およびそれらの組合せを含むが、それらに限定されない群から選択される。
さらに別の実施形態において、式(I)の化合物を調製するプロセスは、溶媒の存在下で実行してもよい。別の実施形態において、溶媒は、極性溶媒、非極性溶媒およびそれらの組合せを含む群から選択される。
さらに別の実施形態において、式(I)の化合物を調製するプロセスは、撹拌、加熱、単離およびそれらの組合せを含む群から選択されるステップを含んでもよい。
さらに別の実施形態において、式(I)の化合物を調製するプロセスは、室温から開始する温度にて実行される。
本開示は、標的元素を他の元素に転換するための式(I)の化合物の適用に関する。本開示は、式(I)の化合物を用いることにより、標的元素を他の元素に転換する方法も示す。
ある実施形態において、標的元素の転換は、式(I)の化合物を前記標的元素と反応させることにより実行される。別の実施形態において、式(I)の化合物は、標的元素を、さらなる高密度元素、低質量元素、高質量元素、炭化水素、金、銀、白金族金属および希土類元素の有機金属化合物またはそれらの任意の組合せを含む他の元素に転換する。
別の実施形態において、式(I)の化合物は、標的元素の核と反応し、標的元素を他の元素に転換する。別の実施形態において、前述の反応の際に、一部の割合の標的元素が他の元素に転換される。
さらに別の実施形態において、標的元素は、鉄-ビスマス、またはそれらの任意の組合せである、MAEおよびそれらの組合せを含む群から選択され、
「MA」は、鉄~ビスマスまたはそれらの任意の組合せから選択される任意の元素であり;「E」は、鉄~ビスマス以外の、周期表の1つまたは複数の元素から選択される。さらに別の実施形態において、標的元素は溶融状態、気体状態、液体状態もしくは固体状態、またはそれらの任意の組合せで存在する。好ましい実施形態において、標的元素は、溶融状態または液体状態で存在する。
本開示に使用されている、「元素」という用語は、周期表の元素およびその同位体を含む。
本開示は、標的元素を、他の元素に転換するための、およびエネルギーの放出/生成のための式(I)の化合物の適用にも関する。本開示は、式(I)の化合物を用いることにより標的元素を他の元素に転換する方法、および、エネルギーを放出/生成する方法をさらに提供する。
実施形態において、エネルギーは、式(I)の化合物と標的元素を反応させることにより放出/生成される。別の実施形態において、式(I)の化合物は、標的元素を他の元素に転換し、エネルギーを放出/生成する。
さらに別の実施形態において、式(I)の化合物は、標的元素の核と反応させ、標的元素を他の元素に転換し、エネルギーを放出/生成する。
別の実施形態において、標的元素は、水素-マンガンまたはそれらの任意の組合せであるMBFおよびそれらの組合せを含む群から選択され、
「MB」は、水素~マンガンまたはそれらの任意の組合せから選択される、任意の元素であり;
「F」は、水素~マンガン以外の、周期表の1つまたは複数の元素から選択される。
さらに別の実施形態において、標的元素は、気体形態、固体形態、液体形態または溶融状態で存在する。
別の実施形態において、放出/生成されるエネルギーは、電気の生成、燃料およびエネルギーに関連した他の用途に使用される。
さらに別の実施形態において、式(I)の化合物は、周期表の1つまたは複数の元素から選択される標的元素と反応させ、前記標的元素を他の元素に転換し、エネルギーを放出/生成する。別の実施形態において、放出/生成されるエネルギーは、電気の生成、燃料およびエネルギーに関連した他の用途に使用される。さらに別の実施形態において、標的元素は、固体状態、気体状態、溶融状態または液体形態で存在する。
反応中に放出されたエネルギーは、熱および/または亜原子粒子、例えばγ-光子、β-電子、pまたは1H-陽子、n-中性子、dまたは2D-重陽子、tまたは3T-三重陽子、α-または4He-粒子の形態と考えられる。
水銀ベース化合物は、利用できる任意の元素に添加できることは、さらに留意すべきであり、水銀ベース化合物を使用して、標的元素/同位体の核と反応させ、標的元素を多くの他の元素、例えば医療用途のための放射性同位体、アクチノイド、トランスアクチノイド、すなわち、いわゆる超重元素に変換すること、ならびにTc、PmおよびAtのようないわゆるミッシング元素を生成することができると考えられる。
エネルギーに関連した水銀ベース化合物のさらなる用途は、ジェット推進用燃料、宇宙飛行用の原子力電池、人工衛星および遠隔領域アクセス、ならびに非中性子融合の荷電粒子の生成の使用である。
水銀ベース化合物は、有機金属化合物の高密度元素(低質量元素のAu、Ag、PGM結合、すなわちH、C、N、O、Sなどのようなより軽い元素)、高密度元素(Au、Ag、PGMナノ粒子およびμmサイズ粒子、低質量元素、高質量元素および希土類元素の生成に使用できることも留意すべきである。
水銀ベース化合物は、有機金属化合物の高密度元素(低質量元素のAu、Ag、PGM結合、すなわちH、C、N、O、Sなどのようなより軽い元素)、高密度元素(Au、Ag、PGMナノ粒子およびμmサイズ粒子、低質量元素、高質量元素および希土類元素の生成に使用できることも留意すべきである。
本発明のまた別の態様は、以下のとおりであってもよい。
〔1〕水銀ベース化合物を製作する方法であって、
- 容器中に、純粋な鉱酸、例えば王水、または鉱酸、すなわち王水の溶液を用意するステップ;
- 液体水銀を容器に添加するステップ;
- 水銀および鉱酸を反応させて、混合物を形成するステップ;ならびに
- 混合物を乾燥させて水銀ベース化合物を粉末形態で形成するステップ
を含む、方法。
〔2〕鉱酸が、液体水銀を添加するステップの前、後または最中に容器中で形成される、前記〔1〕に記載の方法。
〔3〕鉱酸が、王水、HNO 3 、HCL、H 2 SO 4 からなる酸の群から選択される少なくとも1つの酸を含む、前記〔1〕または前記〔2〕に記載の方法。
〔4〕鉱酸対液体水銀の比が、少なくとも実質的に0.1対1から10:1の間の範囲の鉱酸対水銀から選択され、好ましくは少なくとも実質的に1:1~2:1の範囲である、前記〔1〕から〔3〕の少なくとも1項に記載の方法。
〔5〕乾燥させるステップが、80℃~150℃、好ましくは90℃~140℃の範囲で選択される温度にて、30分間から10時間の範囲で選択される時間にわたって実行される、前記〔1〕から〔4〕の少なくとも1項に記載の方法。
〔6〕溶媒を添加するステップをさらに含み、溶媒が、極性溶媒、例えばギ酸、エタノール、アセトン、アンモニア、酢酸、非極性溶媒、例えばトルエンまたはベンゼンおよびそれらの組合せからなる溶媒の群から選択される、前記〔1〕から〔5〕のいずれか1項に記載の方法。
〔7〕- 混合物を乾燥させる前に、混合物から残留液体を分離するステップ
をさらに含む、前記〔1〕から〔6〕の少なくとも1項に記載の方法。
〔8〕以下:
- 混合物の初期温度を室温に維持するステップ;
- 例えば、鉱酸が蒸発する温度まで混合物を加熱して、水銀ベース化合物を乾燥させるステップ;
- 混合物から液体水銀を含有しない化合物を単離するステップ
の少なくとも1つをさらに含む、前記〔1〕から〔7〕のいずれか1項に記載の方法。
〔9〕容器に液体水銀を添加するステップが、容器に鉱酸が添加される前に行われる、前記〔1〕から〔8〕の少なくとも1項に記載の方法。
〔10〕以下の一般化学式を有する、粉末形態の水銀ベース化合物。
1 a b
(式中、M 1 が、Hg、M x c y d およびそれらの組合せからなる化合物の群から選択され、M x がHgであり、M y が任意元素であり;Xが、ハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩およびそれらの組合せの1つであり;a、b、cおよびdが、0.1から10の間の選択される数である)
〔11〕前記〔1〕から〔9〕に記載の方法により得ることができる、前記〔10〕に記載の水銀ベース化合物。
〔12〕ハロゲン化物が、塩化物、臭化物、フッ化物およびヨウ化物からなる要素の群から選択される、前記〔10〕または前記〔11〕に記載の水銀ベース化合物。
〔13〕水銀ベース化合物が、室温にて粉末形態で存在する、前記〔10〕から〔12〕のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物。
〔14〕粉末の粒子が、少なくとも50nmの最小平均幅寸法および多くとも20μmの最大平均幅寸法を有する、前記〔13〕に記載の水銀ベース化合物。
〔15〕水銀ベース化合物のXRDスペクトルが、硫酸二水銀(Hg2O4 S1)および甘汞(Cl2Hg2)に対応するピーク、より具体的には、C、N、O、ClおよびSの少なくとも1つを含む水銀ベース化合物を示すXRDスペクトルに存在するピークを含み;ならびに/または水銀ベース化合物が常磁性である、
前記〔10〕から〔14〕のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物。
〔16〕吸熱反応において金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
- 好ましくは溶融した状態で金属ターゲット材を用意するステップであって、金属ターゲット材が26以上の陽子数を有するステップ、
- 前記〔10〕から〔15〕のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物、および/または前記〔1〕から〔9〕のいずれか1項に記載の方法を使用して得られる水銀ベース化合物を金属ターゲット材に添加するステップ
を含み、
水銀ベース化合物が金属ターゲット材と反応して元素を変換して、低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、方法。
〔17〕溶融金属ターゲット材槽が、好ましくは10gから1000000Kgの間の溶融金属ターゲット材を含む、前記〔16〕に記載の方法。
〔18〕1mgから100kgの間の範囲の水銀ベース化合物が、詳細には物質の液相、気相または固相に存在し得る金属ターゲット材に添加される、前記〔16〕および〔17〕に記載の方法。
〔19〕水銀ベース化合物と金属ターゲット材との間の質量比が、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である、前記〔16〕から〔18〕のいずれか1項に記載の方法。
〔20〕水銀ベース化合物が、エネルギーを含み、より高い陽子数および/または中性子数を有する元素を生み出すために、金属ターゲット材の核と反応するエネルギーに対するエネルギー源として用いられる、前記〔16〕から〔19〕のいずれか1項に記載の方法。
〔21〕発熱反応において、容器、例えばるつぼ中で金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
- ターゲット材を用意するステップであって、ターゲット材が28以下の陽子数を有するステップ、
- 前記〔10〕から〔15〕のいずれか1項に記載の、および/または前記〔1〕から〔9〕のいずれか1項に記載の方法から得られる水銀ベース化合物を、ターゲット材、金属ターゲット材に添加するステップ
を含み、
水銀ベース化合物が金属ターゲット材と反応してエネルギーを放出し、元素を変換して低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、方法。
〔22〕ターゲット材が、物質の気相、液相または固相の少なくとも1つに存在する、前記〔21〕に記載の方法。
〔23〕水銀ベース化合物対ターゲット材の間の質量比が、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である、前記〔21〕または前記〔22〕に記載の方法。
〔24〕水銀ベース化合物が、粉末形態またはスラリーの形態で添加される、前記〔21〕から〔23〕の少なくとも1項に記載の方法。
〔25〕以下の、すなわちエネルギーの生成、元素の変換、エネルギーに関連する用途、産業および医療用途のための有機金属化合物の形成、高密度元素、例えばAg、AuおよびPGMの生成、希土類元素の生成および重元素の生成の少なくとも1つのための、前記〔1〕から〔9〕の少なくとも1項に記載の方法により得られた水銀ベース化合物、および/または前記〔10〕から〔15〕の少なくとも1項に記載の水銀ベース化合物の使用。

Claims (25)

  1. 水銀ベース化合物を製作する方法であって、
    - 容器中に、純粋な鉱酸、例えば王水、または鉱酸、すなわち王水の溶液を用意するステップ;
    - 液体水銀を容器に添加するステップ;
    - 水銀および鉱酸を反応させて、混合物を形成するステップ;ならびに
    - 混合物を乾燥させて水銀ベース化合物を粉末形態で形成するステップ
    を含む、方法。
  2. 鉱酸が、液体水銀を添加するステップの前、後または最中に容器中で形成される、請求項1に記載の方法。
  3. 鉱酸が、王水、HNO3、HCL、H2SO4からなる酸の群から選択される少なくとも1つの酸を含む、請求項1または請求項2に記載の方法。
  4. 鉱酸対液体水銀の比が、少なくとも実質的に0.1対1から10:1の間の範囲の鉱酸対水銀から選択され、好ましくは少なくとも実質的に1:1~2:1の範囲である、請求項1から3の少なくとも1項に記載の方法。
  5. 乾燥させるステップが、80℃~150℃、好ましくは90℃~140℃の範囲で選択される温度にて、30分間から10時間の範囲で選択される時間にわたって実行される、請求項1から4の少なくとも1項に記載の方法。
  6. 溶媒を添加するステップをさらに含み、溶媒が、極性溶媒、例えばギ酸、エタノール、アセトン、アンモニア、酢酸、非極性溶媒、例えばトルエンまたはベンゼンおよびそれらの組合せからなる溶媒の群から選択される、請求項1から5のいずれか1項に記載の方法。
  7. - 混合物を乾燥させる前に、混合物から残留液体を分離するステップ
    をさらに含む、請求項1から6の少なくとも1項に記載の方法。
  8. 以下:
    - 混合物の初期温度を室温に維持するステップ;
    - 例えば、鉱酸が蒸発する温度まで混合物を加熱して、水銀ベース化合物を乾燥させるステップ;
    - 混合物から液体水銀を含有しない化合物を単離するステップ
    の少なくとも1つをさらに含む、請求項1から7のいずれか1項に記載の方法。
  9. 容器に液体水銀を添加するステップが、容器に鉱酸が添加される前に行われる、請求項1から8の少なくとも1項に記載の方法。
  10. 以下の一般化学式を有する、粉末形態の水銀ベース化合物。
    1 ab
    (式中、M1が、Hg、Mx cy dおよびそれらの組合せからなる化合物の群から選択され、MxがHgであり、Myが任意元素であり;Xが、ハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩およびそれらの組合せの1つであり;a、b、cおよびdが、0.1から10の間の選択される数である)
  11. 請求項1から9に記載の方法により得ることができる、請求項10に記載の水銀ベース化合物。
  12. ハロゲン化物が、塩化物、臭化物、フッ化物およびヨウ化物からなる要素の群から選択される、請求項10または請求項11に記載の水銀ベース化合物。
  13. 水銀ベース化合物が、室温にて粉末形態で存在する、請求項10から12のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物。
  14. 粉末の粒子が、少なくとも50nmの最小平均幅寸法および多くとも20μmの最大平均幅寸法を有する、請求項13に記載の水銀ベース化合物。
  15. 水銀ベース化合物のXRDスペクトルが、硫酸二水銀(Hg2O4 S1)および甘汞(Cl2Hg2)に対応するピーク、より具体的には、C、N、O、ClおよびSの少なくとも1つを含む水銀ベース化合物を示すXRDスペクトルに存在するピークを含み;ならびに/または水銀ベース化合物が常磁性である、
    請求項10から14のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物。
  16. 吸熱反応において金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
    - 好ましくは溶融した状態で金属ターゲット材を用意するステップであって、金属ターゲット材が26以上の陽子数を有するステップ、
    - 請求項10から15のいずれか1項に記載の水銀ベース化合物、および/または請求項1から9のいずれか1項に記載の方法を使用して得られる水銀ベース化合物を金属ターゲット材に添加するステップ
    を含み、
    水銀ベース化合物が金属ターゲット材と反応して元素を変換して、低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、方法。
  17. 溶融金属ターゲット材槽が、好ましくは10gから1000000Kgの間の溶融金属ターゲット材を含む、請求項16に記載の方法。
  18. 1mgから100kgの間の範囲の水銀ベース化合物が、詳細には物質の液相、気相または固相に存在し得る金属ターゲット材に添加される、請求項16および17に記載の方法。
  19. 水銀ベース化合物と金属ターゲット材との間の質量比が、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である、請求項16から18のいずれか1項に記載の方法。
  20. 水銀ベース化合物が、エネルギーを含み、より高い陽子数および/または中性子数を有する元素を生み出すために、金属ターゲット材の核と反応するエネルギーに対するエネルギー源として用いられる、請求項16から19のいずれか1項に記載の方法。
  21. 発熱反応において、容器、例えばるつぼ中で金属化合物および金属元素を生成する方法であって、
    - ターゲット材を用意するステップであって、ターゲット材が28以下の陽子数を有するステップ、
    - 請求項10から15のいずれか1項に記載の、および/または請求項1から9のいずれか1項に記載の方法から得られる水銀ベース化合物を、ターゲット材、金属ターゲット材に添加するステップ
    を含み、
    水銀ベース化合物が金属ターゲット材と反応してエネルギーを放出し、元素を変換して低質量元素、例えば炭化水素およびより重い元素を生成する、方法。
  22. ターゲット材が、物質の気相、液相または固相の少なくとも1つに存在する、請求項21に記載の方法。
  23. 水銀ベース化合物対ターゲット材の間の質量比が、1:100000~1:100の範囲から選択され、好ましくは1:10000である、請求項21または請求項22に記載の方法。
  24. 水銀ベース化合物が、粉末形態またはスラリーの形態で添加される、請求項21から23の少なくとも1項に記載の方法。
  25. 以下の、すなわちエネルギーの生成、元素の変換、エネルギーに関連する用途、産業および医療用途のための有機金属化合物の形成、高密度元素、例えばAg、AuおよびPGMの生成、希土類元素の生成および重元素の生成の少なくとも1つのための、請求項1から9の少なくとも1項に記載の方法により得られた水銀ベース化合物、および/または請求項10から15の少なくとも1項に記載の水銀ベース化合物の使用。
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