CN107445282A - 钌联合高价铁去除污染的水处理方法 - Google Patents

钌联合高价铁去除污染的水处理方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种钌联合高价铁去除污染的水处理方法，具体是向装有待处理水的反应器投加钌药剂和高价铁，即可，水处理过程中保持搅拌状态，所述待处理水为污水、污水厂二级出水和水源水。由于钌药剂氧化活性高，可大大提高高价铁的氧化速率；钌药剂在弱酸性和中性条件下表现尤为突出，因而可以弥补高价铁在弱酸性和中性条件下由于稳定性差而造成的氧化能力下降，有效解决了现有高价铁水处理药剂稳定性差、氧化能力弱等问题。

Description

钌联合高价铁去除污染的水处理方法
技术领域
本发明属于水处理技术领域，具体涉及一种钌联合高价铁去除污染的水处理方法。
背景技术
近年来随着工农业的发展，排放到水体中的有机污染物的种类和数量都有明显增加，饮用水中也常能检测出药物、个人护理品、内分泌干扰物等对生物体产生潜在毒性的有机物。目前普遍采用氧化法去除水体中有机物，如添加含氯氧化剂、臭氧、过氧化氢等作为氧化药剂。其中含氯氧化剂、臭氧在进行水处理时会产生对生物体有害的物质，如溴酸盐（致癌）和亚氯酸根（破坏红细胞）等；过氧化氢的使用对工艺条件要求较高、不易控制。高价铁中的有效成分高铁酸根具有很强的氧化性，能去除很多潜在的有机污染物，并且在水处理过程中不产生氯代或溴代副产物，反应后的还原产物氢氧化铁[Fe(OH)3]在溶液中呈胶体状态，能够将水中的微细悬浮物聚集形成沉淀，是一种很好的无机絮凝剂。此外它还能迅速有效地去除水中的臭味物质，集氧化、消毒、吸附、絮凝、助凝、杀菌、去污为一体，是一种绿色安全的水处理药剂。但是诸多研究表明，高价铁的氧化能力不及臭氧，其稳定性受溶液pH值的影响。在pH值9-10，高价铁的稳定性最好，对有机污染物有较好的去除能力；但在近中性pH和弱酸条件下均不稳定，对有机物污染物的降解效果较差。
发明内容
解决的技术问题：为了解决现有高价铁水处理药剂稳定性差、氧化能力弱的技术问题，本发明提供一种钌联合高价铁去除污染的水处理方法。
技术方案：钌联合高价铁去除污染的水处理方法，向水中加入钌药剂和高价铁进行水处理，高价铁的加入量为0.1-200mg/L，钌药剂与高价铁的摩尔比为1:1-100，处理时间为5-60min，处理过程保持搅拌。
优选地，上述水为污水、污水厂二级出水或水源水。
优选地，所述高价铁为六价铁、五价铁或四价铁中的一种或几种的混合物。
优选地，所述六价铁为K2FeO4、Na2FeO4、MgFeO4中的一种或几种的混合物；五价铁为KFeO3、NaFeO3中的一种或两种的混合物；四价铁为K2FeO3、Na2FeO3中的一种或两种的混合物。
上述高价铁的投加方式为：六价铁以固体形式直接投加或者以其溶液中投加；五价铁和四价铁均以固体形式直接投加。
优选地，所述钌药剂为二价钌、三价钌、四价钌、五价钌或七价钌中的一种或几种的混合物。
优选地，二价钌为RuCl2、RuSO4或RuCl2(NH3)6中的一种或两种的混合物；三价钌为RuCl3、RuBr3、RuI3、RuCl3(NO)、Ru(NO3)3、RuCl3(NH3)6、K2RuCl5·H2O或Ru(OH)3中的一种或几种的混合物；四价钌为RuO2、K2RuCl6、(NH4)2RuCl6或(NH4)RuCl5中的一种或几种的混合物；五价钌为RuF5；七价钌为KRuO4。
上述钌药剂的投加方式为：二价、三价、四价钌药剂可以以固体形式直接投加，也可以将其配制成液体溶液进行投加；五价和七价钌药剂在水溶液中稳定性不高，为了保持其高活性，采用固体形式投加。固体形式是指将钌药剂负载于固态载体上使用，固态载体可以为碳基载体，如粉末或颗粒活性炭、碳纳米管、碳纳米线、生物炭等；也可以为无机金属氧化物载体，如二氧化铈、二氧化钛、三氧化二铝、氧化锌、氧化钴、氧化铁、氧化铜等；也可以为分子筛载体和其它介孔材料，如ZSM-5、MCM-41等。
有益效果：
本发明采用钌药剂联合高价铁去除污染的水处理方法是利用钌药剂易被高价铁氧化为高价态的钌，而高价态的钌氧化活性极高，可以很快将水和污水中的有机物降解去除；与单纯高价铁氧化过程相比，该方法具有氧化能力强、降解有机物效率高、pH适用范围广、运行操作方便等优点，能够在大规模生产中应用。该方法去除的水中的污染物主要为含有酚羟基、苯胺基、碳碳双键等不饱和基团的有机物，如人工合成的药物、个人护理品、内分泌干扰物；石化行业产生的煤化工废水；制药行业产生的制药废水；水体中的腐殖酸、富里酸等天然有机质。
与现有技术相比，其显著优点在于：（1）钌药剂催化活性高，大大提高了高价铁的氧化速率；（2）钌药剂在弱酸性和中性条件下表现尤为突出，因而可以弥补高价铁在弱酸性和中性条件下由于稳定性差而造成的氧化能力下降；（3）钌药剂和高价铁均以固体粉末储存运输，因此便于应用。
附图说明
图1是具体实施方式二十七对有机污染物的去除效果图，有机污染物取用苯酚，图中表示三价钌催化六价铁去除苯酚的去除率曲线，表示单独采用六价铁去除苯酚的去除率曲线。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意组合。
具体实施方式一：本实施方式为钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其是通过以下步骤实现的：向装有待处理水的反应器投加钌药剂和高价铁，使高价铁的浓度为0.1-200mg/L，钌药剂与高价铁的摩尔比为1:1-100，即完成利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其中控制待处理水在反应器中的停留时间为5-60min，水处理过程中保持搅拌状态，所述待处理水为污水、污水厂二级出水和水源水。
本实施方式中高价铁的投加方式为：六价铁以固体形式直接投加，或者以其溶液投加；五价铁和四价铁均以固体形式直接投加。
本实施方式的钌联合高价铁去除污染的水处理方法利用钌药剂在催化反应过程中被高价铁氧化为高价态的钌，而高价态的钌氧化活性极高，可以很快将水和污水中的有机物降解去除；与单纯高价铁氧化过程相比，具有氧化能力强、降解有机物效率高、pH适用范围广、运行操作方便等优点，能够在大规模生产中应用。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是高价铁为六价铁、五价铁或四价铁中的一种或几种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
本实施方式中高价铁为六价铁、五价铁或四价铁的混合物时，三者以任意比混合。其中六价铁为K2FeO4、Na2FeO4或MgFeO4中的一种或几种的混合物；五价铁为KFeO3或NaFeO3中的一种或两种的混合物；四价铁为K2FeO3或Na2FeO3中的一种或两种的混合物。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一不同的是高价铁为六价铁，其中六价铁为K2FeO4、Na2FeO4或MgFeO4中的一种或几种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
本实施方式中六价铁为K2FeO4，Na2FeO4和MgFeO4的混合物时，以任意比混合。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一不同的是高价铁为五价铁，其中五价铁为KFeO3或NaFeO3中的一种或两种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
本实施方式中五价铁为KFeO3和NaFeO3的混合物时，以任意比混合。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一不同的是高价铁为四价铁，其中四价铁为K2FeO3或Na2FeO3中的一种或两种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
本实施方式中四价铁为K2FeO3和Na2FeO3的混合物时，以任意比混合。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一不同的是钌药剂为二价钌、三价钌、四价钌、五价钌、七价钌中的一种或几种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
本实施方式中钌为二价钌、三价钌、四价钌、五价钌、七价钌的混合物时，五者以任意比混合。其中二价钌为RuCl2、RuSO4或RuCl2(NH3)6中的一种或两种的混合物；三价钌为RuCl3、RuBr3,、RuI3,、RuCl3(NO)、Ru(NO3)3、RuCl3(NH3)6、K2RuCl5·H2O或Ru(OH)3中的一种或几种的混合物；四价钌为RuO2、K2RuCl6、(NH4)2RuCl6或(NH4)RuCl5中的一种或几种的混合物；五价钌为RuF5；七价钌为KRuO4。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是钌药剂为二价钌，其中二价钌为RuCl2、RuSO4或RuCl2(NH3)6中的一种或两种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一至六相同。
本实施方式中二价钌为混合物时，以任意比混合。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是钌药剂为三价钌，其中三价钌为RuCl3、RuBr3,、RuI3,、RuCl3(NO)、Ru(NO3)3、RuCl3(NH3)6、K2RuCl5·H2O或Ru(OH)3中的一种或几种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一至六相同。
本实施方式中三价钌为混合物时，以任意比混合。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是钌药剂为四价钌，其中四价钌为RuO2、K2RuCl6、(NH4)2RuCl6或(NH4)RuCl5中的一种或几种的混合物。其它步骤及参数与具体实施方式一至六相同。
本实施方式中四价钌为混合物时，以任意比混合。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是钌药剂为五价钌，其中五价钌为RuF5。其它步骤及参数与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式十一：本实施方式与具体实施方式一至六不同的是钌药剂为七价钌，其中七价钌为KRuO4。其它步骤及参数与具体实施方式一至六相同。
具体实施方式十二：本实施方式与具体实施方式一至十一不同的是高价铁的初始浓度为0.1-200mg/L。其它步骤及参数与具体实施方式一至十一相同。
具体实施方式十三：本实施方式与具体实施方式一至十一不同的是高价铁的初始浓度为1-100mg/L。其它步骤及参数与具体实施方式一至十一相同。
具体实施方式十四：本实施方式与具体实施方式一至十一不同的是高价铁的初始浓度为5-50mg/L。其它步骤及参数与具体实施方式一至十一相同。
具体实施方式十五：本实施方式与具体实施方式一至十一不同的是高价铁的初始浓度为10mg/L。其它步骤及参数与具体实施方式一至十一相同。
具体实施方式十六：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:1-100。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同
具体实施方式十七：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:2-80。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同。
具体实施方式十八：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:3-60。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同。
具体实施方式十九：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:4-40。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同。
具体实施方式二十：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:5-20。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同。
具体实施方式二十一：本实施方式与具体实施方式一至十五不同的是钌药剂与高价铁的摩尔比为1:10。其它步骤及参数与具体实施方式一至十五相同。
具体实施方式二十二：本实施方式与具体实施方式一至二十一不同的是待处理水在反应器中的停留时间为5-60min。其它步骤及参数与具体实施方式一至二十一相同。
具体实施方式二十三：本实施方式与具体实施方式一至二十一不同的是待处理水在反应器中的停留时间为15-50min。其它步骤及参数与具体实施方式一至二十一相同。
具体实施方式二十四：本实施方式与具体实施方式一至二十一不同的是待处理水在反应器中的停留时间为40min。其它步骤及参数与具体实施方式一至二十一相同。
具体实施方式二十五：本实施方式为钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其是通过以下步骤实现的：向装污水的反应器投加三价钌和六价铁，使六价铁的浓度为20mg/L，三价钌药剂与六价铁的摩尔比为1:20，即完成利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其中控制待处理水在反应器中的停留时间为60min，水处理过程中保持搅拌状态。
本实施方式中所述的六价铁以其溶液的形式投加；钌以为负载于三氧化二铝颗粒表面的固体药剂。本实施方式中六价铁为K2FeO4、Na2FeO4和MgFeO4以任意比例混合的混合物；钌为RuCl3、RuBr3、 RuI3、 RuCl3(NO)、 Ru(NO3)3和RuCl3(NH3)6以任意比例混合的混合物。
本实施方式利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法中，经过氧化处理后，污水中的污染物去除率高达90%以上。
具体实施方式二十六：本实施方式为钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其是通过以下步骤实现的：向装污水厂二级出水的反应器投加七价钌和五价铁，使五价铁的浓度为10mg/L，七价钌药剂与五价铁的摩尔比为1:50，即完成利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其中控制待处理水在反应器中的停留时间为30min，水处理过程中保持搅拌状态。
本实施方式中五价铁为KFeO3和NaFeO3以任意比例混合的混合物；钌为KRuO4。
本实施方式利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法中，经过氧化处理后，污水中的污染物去除率高达60%以上。
具体实施方式二十七：本实施方式为钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其是通过以下步骤实现的：向装水源水的反应器投加三价钌和六价铁，使六价铁的浓度为10mg/L，三价钌药剂与六价铁的摩尔比为1:10，即完成利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其中控制待处理水在反应器中的停留时间为40min，水处理过程中保持搅拌状态。
本实施方式中所述的六价铁和三价钌以固体形式投加。本实施方式中六价铁为K2FeO4，钌为RuCl3。
本实施方式利用钌联合高价铁去除污染的水处理方法中，水源水含有0.05mg/L的苯酚，经过氧化处理后，苯酚的去除率高达99%以上，如图1所示。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出：对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (6)

1.钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：水中加入钌药剂和高价铁进行水处理，高价铁的加入量为0.1-200mg/L，钌药剂与高价铁的摩尔比为1:1-100，处理时间为5-60min，处理过程保持搅拌。
2.根据权利要求1所述的钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：上述水为污水、污水厂二级出水或水源水。
3.根据权利要求1所述的钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：所述高价铁为六价铁、五价铁或四价铁中的一种或几种的混合物。
4.根据权利要求3所述的钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：所述六价铁为K2FeO4、Na2FeO4、MgFeO4中的一种或几种的混合物；五价铁为KFeO3、NaFeO3中的一种或两种的混合物；四价铁为K2FeO3、Na2FeO3中的一种或两种的混合物。
5.根据权利要求1所述的钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：所述钌药剂为二价钌、三价钌、四价钌、五价钌或七价钌中的一种或几种的混合物。
6.根据权利要求5所述的钌联合高价铁去除污染的水处理方法，其特征在于：二价钌为RuCl2、RuSO4或RuCl2(NH3)6中的一种或两种的混合物；三价钌为RuCl3、RuBr3、RuI3、RuCl3(NO)、Ru(NO3)3、RuCl3(NH3)6、K2RuCl5·H2O或Ru(OH)3中的一种或几种的混合物；四价钌为RuO2、K2RuCl6、(NH4)2RuCl6或(NH4)RuCl5中的一种或几种的混合物；五价钌为RuF5；七价钌为KRuO4。
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