CN107399115A - 导热性复合片材 - Google Patents
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Abstract
本发明提供导热性复合片材,其有效地降低热源的温度,进而能够即使垂直放置也不剥离地保持密合状态,对于降低发热体的温度非常有效。导热性复合片材,其在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面具有厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2·K/W以下并且粘接力为8N/cm2以上的导热性粘合层,在另一面还具有厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层。
Description
技术领域
本发明涉及适合安装于不能使用例如散热片等冷却构件的电子设备中的导热性复合片材。
背景技术
电视、计算机、通信装置、产业设备等电子设备由于小型化、薄型化、高性能化,它们中所搭载的CPU、驱动器IC等的芯片的发热量增加。芯片的温度上升引起芯片的工作不良、破坏。因此,提出了用于抑制工作中的芯片的温度上升的众多的散热方法及用于其的散热构件。以往,在电子设备等中,为了抑制工作中的芯片的温度上升,使用了散热片,该散热片使用了铝、铜等热导率高的金属板。该散热片传导其芯片产生的热,利用与外部大气的温度差将该热从表面放出。
为了高效率地将由芯片产生的热传导至散热片,需要使散热片与芯片密合,但由于存在各芯片的高度的差异、组装加工产生的公差,因此在芯片与散热片之间安装具有柔软性的片材、润滑脂,经由该片材或润滑脂实现从芯片向散热片的导热。
但是,如上述那样由于设备的小型化、薄型化、高性能化而不能搭载散热片的情形在不断增加。例如,设想要携带的智能手机、数码摄像机、设想设置于天花板、从天花板悬挂的LED照明等,由于大小、重量的问题,不能使用散热片,或者要求消除散热片。鉴于此,报道了几个利用了热辐射的散热应对部件。
提出如下方法:通过将红外线的散热率高的堇青石粉粒体烧成得到的陶瓷材料成型而用于基板或者替代散热片而使用,从而将来自发热体的热作为辐射热散热(专利文献1:日本特开2006-298703号公报)。但是,其具有如下问题:陶瓷材料的刚性高,成型困难;安装的发热部件的表面不是平面而是弯曲的情况下无法安装。
此外,提出了如下方法:将称为热辐射涂料的、用适当的有机溶剂稀释使固化性树脂含有热辐射率高的粒子的组合物而成的产物涂布或者喷射于发热体,使其干燥、固化,使热辐射层直接层叠于发热体,使来自发热体的热向体系外散热(专利文献2、3:日本特开2004-43612号公报、日本特开2013-144747号公报)。但是,就向发热体的涂布或喷射而言,可列举出:需要引入用于其的设备;涂布量、喷射量的管理困难;需要用于使涂料固化的工序等,具有工序变得复杂的缺点。
另外,提出了在金属的薄板的一面形成热辐射膜、在金属的薄板的另一面将粘接层贴合的热辐射片材(专利文献4:日本特开2004-200199号公报)。但是,根据实施例,粘接层的厚度为180μm左右,非常厚,妨碍热的流动。
另外,提出了在金属的薄板的一侧具有热辐射层、在另一侧层叠了0.2mm以上的导热性有机硅层的导热性复合片材(专利文献5:日本特开2015-119173号公报)。但是,该方法在重视导热性的情况下并不是上策。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2006-298703号公报
专利文献2:日本特开2004-43612号公报
专利文献3:日本特开2013-144747号公报
专利文献4:日本特开2004-200199号公报
专利文献5:日本特开2015-119173号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明鉴于上述实际情况而完成,目的在于提供导热性复合片材,其有效地降低热源的温度,进而能够即使垂直放置也不剥离地保持密合状态,对于降低发热体的温度非常有效。
用于解决课题的手段
本发明人为了实现上述目的而进行了深入研究,结果发现下述的导热性复合片材有效地降低热源的温度,进而能够即使垂直放置也不剥离地保持密合状态,从而完成了本发明,其中,该导热性复合片材在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面层叠厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2-K/W以下并且具有8N/cm2以上的粘接力的导热性粘合层,在另一面还层叠了厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层。
因此,本发明提供导热性复合片材。
[1]导热性复合片材,其中,在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面具有厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2-K/W以下并且粘接力为8N/cm2以上的导热性粘合层,在另一面还具有厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层。
[2][1]所述的导热性复合片材,其特征在于,导热性粘合层的热导率为0.5W/mK以上。
[3][1]或[2]所述的导热性复合片材,其特征在于,导热性粘合层由导热性有机硅组合物的固化物构成,该导热性有机硅组合物以下述成分作为必要成分:
(a)具有烯基的有机聚硅氧烷:100质量份,
(b)导热性填充材料:300~900质量份,
(c)有机氢聚硅氧烷:其量使得(c)成分的与硅原子直接键合的氢原子相对于(a)成分的烯基的摩尔比成为0.5~3,
(d)铂族金属系催化剂:用铂系元素质量计,为(a)成分的0.1~1,000ppm,
(f)有机硅树脂:50~300质量份。
[4][3]所述的导热性复合片材,其中,导热性填充材料为氧化铝。
[5][3]或[4]所述的导热性复合片材,其中,导热性填充材料的平均粒径为0.5~10μm,30μm以上的粗粒为1质量%以下。
发明的效果
如以上所述那样,下述的导热性复合片材有效地降低热源的温度,进而能够即使垂直放置也不剥离地保持密合状态,因此可使用的部位多,对于降低发热体的温度非常有效,该导热性复合片材在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面层叠厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2-K/W以下并且具有8N/cm2以上的粘接力的导热性粘合层,在另一面还层叠了厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层。
具体实施方式
以下对本发明详细地说明。
本发明的导热性复合片材在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面层叠厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2-K/W以下并且粘接力为8N/cm2以上的导热性粘合层,在另一面还层叠厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层而成。
《导热层》
本发明的导热性复合片材中,就导热层而言,面内的热导率为200W/mK以上,在其一面层叠后述的导热性粘合层,在另一面层叠后述的热辐射层而成。
[导热层的面内的热导率]
导热层的面方向的热导率为200W/mK以上,优选为230W/mK以上,更优选为280W/mK以上,另外,优选为2,000W/mK以下。这是因为如果导热层的面方向的热导率低,则不能充分地获得本发明的导热性复合片材的热扩散性。考虑采用热辐射的散热对策时所散热的热量依赖于面积和热辐射率。因此,使导热性复合片材的面积在安装上没有问题的范围内变大变得有利。此时通过导热层迅速地使来自发热体的热扩散,从而能够高效地使其散热。如果没有导热层,由于来自发热体的热难以扩散,因此没有充分地有效利用增大导热性复合片材的面积的优点。应予说明,本发明中,导热层的面方向的热导率能够通过采用THERMOWAVEAnalyzer测定热扩散率,由热扩散率算出热导率而测定。
[导热层的材质]
作为导热层,例如可列举出石墨片、铝箔、铜箔等。石墨片的面内的导热非常优异,但不耐弯曲、拉伸,缺乏加工性。另外,担心石墨粉的脱落,并且成本高。铝箔、铜箔与石墨片相比,成本低,强度高,因此优选。
[导热层的厚度]
导热层的厚度优选10~100μm。更优选为20~100μm,进一步优选为20~80μm。如果导热层的厚度过薄,则导热性复合片材的刚性变得缺乏,有时处理变得困难。另外,如果超过100μm,则损害作为导热性复合片材的柔软性,考虑了安装的情况下有可能变得不适合。
《热辐射层》
本发明的导热性复合片材中,将热辐射层层叠于上述的导热层的层叠后述的导热性粘合层的面的相反面,厚度为10μm以上且100μm以下,辐射率为0.80以上。
[热辐射层的热辐射率]
热辐射层的热辐射率为0.80以上,优选为0.83~0.99。不到0.80的情况下,无法获得充分的散热效果。
再有,本发明中,辐射率为使用制热辐射率计(A&D公司制造)测定的值。
[热辐射层的厚度]
热辐射层的厚度为10μm以上且100μm以下,优选为20~80μm。如果不到10μm,热辐射层的厚度过薄,不能充分地发挥热辐射性能,如果超过100μm,则导热性复合片材内部的导热的效率变差。
[热辐射层的材质]
热辐射层优选为含有二氧化硅、氧化铝、氧化钛、氮化硼、氮化铝等陶瓷粉、堇青石粉、石墨等热辐射率高的粒子中的1种或组合地含有2种以上的有机树脂层,具有充分的柔软性,但只要使热辐射率高的粒子在有机树脂中分散时热辐射率能够确保0.80以上,则并无特别限定。另外,作为有机树脂,可列举出丙烯酸系树脂、有机硅树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂等,但并不限定于这些。
再有,作为热辐射层,能够使用市售品,作为实例,可列举出Ceracα(Ceramiss ionCo.,Ltd.制造、热辐射率0.96)、PELCOOL(Pelnox Limited制造、含有粉体的丙烯酸系树脂)等。
《导热性粘合层》
本发明的导热性复合片材中,将导热性粘合层层叠于上述的导热层的一面(层叠了上述热辐射层的面的相反面),厚度为100μm以下,热阻为1.2cm2-K/W以下,并且粘接力为8N/cm2以上。
[导热性粘合层的热阻]
导热性粘合层的热阻为1.2cm2-K/W以下,优选为1.0cm2-K/W。如果超过1.2cm2-K/W,则不能有效地传导来自发热体的热。对下限并无特别限制,但通常为0.4cm2-K/W以上。该热阻能够通过使导热性粘合层的厚度变薄、提高导热性填充材料的填充量而得到。
应予说明,本发明中,热阻为用铝板夹持导热性粘合层、使用激光闪光法测定的值。
[导热性粘合层的粘接力]
导热性粘合层的粘接力为8N/cm2以上,优选为10N/cm2以上。如果粘接力比8N/cm2小,粘贴部位为垂直状态等的情况下片材剥落。该粘接力能够通过使导热性粘合层的厚度变厚、使导热性填充材料的填充量减少而获得。
应予说明,本发明中,粘接力是用2张铝板夹持10mm×10mm大小的导热性粘合层、以1kg、1分钟压接后使用粘合力试验仪(Nordson公司制造)测定的剪切应力。
[导热性粘合层的热导率]
导热性粘合层的热导率优选为0.5W/mK以上,更优选为0.6W/mK以上。如果比0.5W/mK小,则有可能得不到所期望的热阻。对上限并无特别限制,但通常为2W/mK以下。该热导率能够通过在导热性粘合层中使用的导热性有机硅组合物中配合规定量的导热性填充材料而获得。
应予说明,本发明中,热导率是使用热导率计(TPA-501、京都电子工业株式会社制商品名)测定的值。
[导热性粘合层的厚度]
导热性粘合层的厚度为100μm以下,优选为60μm以下。如果超过100μm,则导热性粘合层变厚,妨碍来自发热体的热的流动。对下限并无特别限制,但优选为20μm以上。
[导热性粘合层的材质]
导热性粘合层能够使用在有机树脂聚合物基体中填充导热性填充材料而成的产物。作为有机树脂聚合物基体,并无特别限定,可列举出丙烯酸系、有机硅、环氧、聚氨酯等。如果考虑耐热性、耐硬性等,优选有机硅。
本发明中,优选上述导热性粘合层由导热性有机硅组合物的固化物构成,该导热性有机硅组合物含有下述成分作为必要成分:
(a)具有烯基的有机聚硅氧烷、
(b)导热性填充材料、
(c)有机氢聚硅氧烷、
(d)铂族金属系催化剂、
(f)有机硅树脂。
以下对各成分进行详述。
〈(a)有机聚硅氧烷〉
作为导热性有机硅组合物的(a)成分的含有烯基的有机聚硅氧烷为导热性有机硅组合物的主剂(基础聚合物),优选为在1分子中具有2个以上、优选地2~5个与硅原子键合的烯基的有机聚硅氧烷。通常一般是主链部分基本上由二有机硅氧烷单元的重复构成,该有机聚硅氧烷可以在分子结构的一部分中包含分支状的结构,另外也可以是环状体,但从固化物的机械强度等物性的方面出发,优选直链状的二有机聚硅氧烷。
作为与硅原子键合的烯基以外的官能团,为不含脂肪族不饱和键的未取代或取代的1价烃基,例如可列举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、戊基、新戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二烷基等烷基,环戊基、环己基、环庚基等环烷基,苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基,苄基、苯基乙基、苯基丙基、甲基苄基等芳烷基,以及这些基团的与碳原子键合的氢原子的一部分或全部被氟、氯、溴等卤素原子、氰基等取代而成的基团,例如氯甲基、2-溴乙基、3-氯丙基、3,3,3-三氟丙基、氯苯基、氟苯基、氰基乙基、3,3,4,4,5,5,6,6,6-九氟己基等,代表性的基团的碳原子数为1~10,特别地,代表性的基团的碳原子数为1~6,优选为甲基、乙基、丙基、氯甲基、溴乙基、3,3,3-三氟丙基、氰基乙基等碳原子数1~3的未取代或取代的烷基和苯基、氯苯基、氟苯基等未取代或取代的苯基。另外,并不限定于与硅原子键合的烯基以外的官能团全部相同。
另外,作为烯基,例如可列举出乙烯基、烯丙基、丙烯基、异丙烯基、丁烯基、己烯基、环己烯基等通常碳原子数2~8左右的烯基,其中优选乙烯基、烯丙基等低级烯基,特别优选乙烯基。该烯基可以与分子链末端的硅原子键合,也可与分子链中途的硅原子键合,还可以与两者键合。
该有机聚硅氧烷的25℃下的运动粘度通常优选为10~100,000mm2/s的范围,更优选为500~50,000mm2/s的范围。如果上述运动粘度过低,有时得到的组合物的保存稳定性变差,另外,如果过高,有时得到的组合物的伸展性变差。应予说明,本发明中,运动粘度采用奥氏粘度计测定。
该(a)成分的有机聚硅氧烷可1种单独地使用,也可将粘度不同的2种以上组合使用。
〈(b)导热性填充材料〉
作为导热性有机硅组合物的(b)成分即导热性填充材料,能够使用非磁性的铜、铝等金属,氧化铝、二氧化硅、氧化镁、氧化铁、氧化铍、二氧化钛、氧化锆、氧化锌等金属氧化物,氮化铝、氮化硅、氮化硼等金属氮化物,氢氧化镁等金属氢氧化物,人造金刚石或碳化硅等一般作为导热性填充材料的物质。导热性填充材料可1种单独地使用或者将2种以上组合使用。特别是如果考虑用途,由于导热性有机硅粘合带需要绝缘性,因此优选金属氧化物、氮化铝、氮化硼等。更优选为氧化铝。
另外,作为导热性填充材料,优选平均粒径为0.5~10μm,30μm以上的粗粒为1质量%以下。更优选平均粒径为0.5~5μm,30μm以上的粗粒为0.5质量%以下。如果平均粒径变得比10μm大或者30μm以上的粗粒超过1质量%,则损害导热性粘合层的表面的光滑性,有时热阻变差。
应予说明,本发明中,平均粒径为采用Microtrac粒度分布测定装置MT3300EX(日机装株式会社)的体积基准的测定值。另外,30μm以上的粗粒的测定通过制备导热性填充材料的水浆料,由通过了网眼尺寸30μm大小的筛时的筛上残留的质量测定。
作为导热性填充材料的填充量,相对于(a)成分100质量份,优选为300~900质量份,更优选为300~700质量份。如果不到300质量份,有时无法充分地获得导热性,如果超过900质量份,有时无法获得所期望的剪切应力。
〈(c)有机氢聚硅氧烷〉
作为导热性有机硅组合物的(c)成分的有机氢聚硅氧烷是导热性有机硅组合物的交联剂,在1分子中具有3个以上、特别地3~10个与硅原子键合的氢原子(SiH基)。该SiH基可以与分子链末端的硅原子键合,也可以与分子链中途的硅原子键合,还可以与两者键合。
作为与硅原子键合的氢原子以外的有机基团,可以例示与上述的(a)成分中例示的不含脂肪族不饱和键的未取代或取代的1价烃基同样的有机基团,这些中,优选甲基、乙基、苯基。
有机氢聚硅氧烷的聚合度优选为10~50,更优选为10~30。如果聚合度在该范围内,则能够获得高粘接力。应予说明,本发明中,该聚合度能够作为采用凝胶渗透色谱(GPC)分析得到的聚苯乙烯换算的重均聚合度测定。
作为该有机氢聚硅氧烷的优选的具体例,可列举出分子链两末端用三甲基甲硅烷氧基封端的甲基氢聚硅氧烷、分子链两末端用三甲基甲硅烷氧基封端的二甲基硅氧烷-甲基氢硅氧烷共聚物、分子链两末端用三甲基甲硅烷氧基封端的二甲基硅氧烷-甲基氢硅氧烷-甲基苯基硅氧烷共聚物、分子链两末端用二甲基氢甲硅烷氧基封端的二甲基聚硅氧烷、分子链两末端用二甲基氢甲硅烷氧基封端的二甲基硅氧烷-甲基氢硅氧烷共聚物、分子链两末端用二甲基氢甲硅烷氧基封端的二甲基硅氧烷-甲基苯基硅氧烷共聚物、分子链两末端用二甲基氢甲硅烷氧基封端的甲基苯基聚硅氧烷等。再有,(c)成分的有机氢聚硅氧烷可以1种单独地使用,也可将2种以上组合使用。
(c)成分的添加量为(c)成分中的SiH基相对于(a)成分中的烯基1摩尔成为0.5~3摩尔的量,优选为成为0.8~3摩尔的量。如果(c)成分中的SiH基的量相对于(a)成分中的烯基1摩尔不到0.5摩尔,有时发生组合物不固化、或者固化物的强度不充分而不能作为成型体、复合体处理等问题。另一方面,使用了超过3摩尔的量的情况下,固化物表面的粘合性有可能变得不充分。
〈(d)铂族金属系催化剂〉
作为导热性有机硅组合物的(d)成分的铂族金属系催化剂是为了促进(a)成分中的烯基与(c)成分中的与硅原子键合的氢原子的加成反应、将导热性有机硅组合物转换为三维网状结构的交联固化物而配合的成分。
上述(d)成分能够从通常的氢化硅烷化反应中使用的公知的催化剂中适当地选择使用。作为其具体例,例如可列举出铂(包含铂黑)、铑、钯等铂族金属单质,H2PtCl4·nH2O、H2PtCl6·nH2O、NaHPtCl6·nH2O、KHPtCl6·nH2O、Na2PtCl6·nH2O、K2PtCl4·nH2O、PtCl4·nH2O、PtCl2、Na2HPtCl4·nH2O(其中,式中的n为0~6的整数,优选为0或6。)等氯化铂,氯铂酸和氯铂酸盐,醇改性氯铂酸,氯铂酸与烯烃的络合物,使铂黑、钯等铂族金属负载于氧化铝、二氧化硅、碳等载体的产物,铑-烯烃络合物,氯三(三苯基膦)铑(威尔金森催化剂),氯化铂、氯铂酸或氯铂酸盐与含有乙烯基的硅氧烷的络合物等。这些铂族金属系催化剂可以1种单独地使用,也可将2种以上组合使用。
(d)成分的配合量只要是为了使导热性有机硅组合物固化所必需的有效量即可,并无特别限制。通常,用相对于(a)成分的铂族金属元素的质量换算计,为0.1~1,000ppm,优选为0.5~500ppm。
〈(e)反应控制剂〉
在导热性有机硅组合物中能够配合反应控制剂作为(e)成分。反应控制剂用于调整在(d)成分的存在下进行的(a)成分与(c)成分的加成反应即氢化硅烷化反应的速度。这样的(e)成分的反应控制剂能够从通常的加成反应固化型有机硅组合物中使用的公知的加成反应抑制剂中适当地选择。
作为其具体例,可列举出1-乙炔基-1-环己醇、3-丁炔-1-醇、乙炔基亚甲基甲醇等炔属化合物、氮化合物、有机磷化合物、硫化合物、肟化合物、有机氯化合物等。这些加成反应抑制剂能够1种单独地使用,也能够将2种以上组合使用。
上述(e)成分的配合量也因(d)成分的使用量而异,因此不能一概地决定。只要是能够将氢化硅烷化反应的进行调整到所期望的反应速度的有效量就足矣。配合(e)成分的情况下,通常,相对于(a)成分的质量,可使其为10~50,000ppm左右。如果(e)成分的配合量过少,则导热性有机硅组合物的保存稳定性变得不充分,有时不能确保充分的可使用时间,相反如果过多,有时导热性有机硅组合物的固化性降低。
〈(f)有机硅树脂〉
作为导热性有机硅组合物的(f)成分的有机硅树脂具有对使导热性有机硅组合物固化的固化物表面赋予粘合性的作用。
作为这样的(f)成分的例子,可列举出下述的有机硅树脂,其为R1 3SiO1/2单元(M单元)与SiO4/2单元(Q单元)的共聚物,M单元与Q单元之比(摩尔比)M/Q为0.5~1.5,优选为0.6~1.4,更优选为0.7~1.3。上述M/Q为0.5~1.5的范围时获得所期望的粘合力。
表示上述M单元的通式中的R1为不含脂肪族不饱和键的未取代或取代的1价烃基。作为这样的R1的例子,例如可列举出甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、戊基、新戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二烷基等烷基,环戊基、环己基、环庚基等环烷基,苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基、联苯基等芳基,苄基、苯基乙基、苯基丙基、甲基苄基等芳烷基,以及这些基团的与碳原子键合的氢原子的一部分或全部被氟、氯、溴等卤素原子、氰基等取代的基团,例如氯甲基、2-溴乙基、3-氯丙基、3,3,3-三氟丙基、氯苯基、氟苯基、氰基乙基、3,3,4,4,5,5,6,6,6-九氟己基等碳原子数为1~10、优选地碳原子数为1~6的1价烃基。
在本发明中,在这些中优选甲基、乙基、丙基、氯甲基、溴乙基、3,3,3-三氟丙基、氰基乙基等碳原子数1~3的未取代或取代的烷基、以及苯基、氯苯基、氟苯基等未取代或取代的苯基。另外,R1可以全部相同,也可不同。就R1而言,只要不要求耐溶剂性等特殊的特性,从成本、其获得的容易性、化学的稳定性、环境负荷等的观点出发,优选全部为甲基。
再有,(f)成分自身在室温(25℃)下为固体或粘稠的液体,但也可以以在甲苯、二甲苯等溶剂中溶解的状态使用。这种情况下,在组合物中的添加量由去除了溶剂部分的量决定。
上述有机硅树脂的70质量%甲苯溶液中的25℃下的运动粘度优选为5~100mm2/s,特别优选为5~35mm2/s,尤其优选为5~20mm2/s。如果运动粘度与上述范围相比过高,有时在成型时需要追加甲苯,如果与上述范围相比过低,有时在成型时难以成型。应予说明,粘度能够采用杯式粘度计测定。
相对于(a)成分100质量份,(f)成分的配合量优选为50~300质量份,更优选为100~200质量份。配合量过少或过多有时都得不到充分的粘接力。
〈(g)表面处理剂〉
再有,在导热性有机硅组合物中,相对于(a)成分100质量份,可以配合1~40质量份的烷氧基硅烷等有机氧基硅烷化合物、分子链单末端用三烷氧基甲硅烷基等三有机氧基甲硅烷基封端的直链状二有机聚硅氧烷等含有水解性基团的有机硅化合物作为以提高与导热层的润湿性、密合性为目的的表面处理剂(g)。
另外,可在不损害本发明的目的的范围内在导热性有机硅组合物中加入其他耐热性赋予剂、阻燃性赋予剂等添加剂。
导热性有机硅组合物能够使用行星式混合机、捏合机等混炼装置制备,并无特别限定。
另外,作为用于用作导热性粘合层的导热性有机硅组合物的固化条件,并无特别限制,优选设为80~150℃、特别地100~150℃、尤其地110~130℃下3~15分钟、特别地3~10分钟。
《导热性复合片材的制造方法》
本发明的导热性复合片材通过对导热层与热辐射层的层叠物层叠导热性粘合层而得到。就使热辐射层层叠于导热层的方法而言,可列举出涂布法、喷涂法,但并不限定于该方法。另外,就层叠导热性粘合层的方法而言,可列举出贴合法、涂布法、加压法,但并不限定于这些。
本发明的导热性复合片材对于降低发热体的温度是有效的,适合用于智能手机、数码摄像机等可携带的电子终端、LED照明、马达、变流器等。
实施例
以下示出实施例和比较例,对本发明具体地说明,但本发明并不受下述的实施例限制。
[实施例1~7、比较例1~5]
以下记载实施例和比较例的导热性复合片材的制造方法。
(导热层)
铝箔:厚度50μm、面方向的热导率236W/mK
铝箔:厚度20μm、面方向的热导率236W/mK
铜箔:厚度30μm、面方向的热导率398W/mK
(导热层与热辐射层的层叠物)
A-1:将Ceracα(热辐射层;热辐射率:0.96、Ceramission Co.,Ltd.制造)以50μm的厚度在50μm的铝箔(导热层)上层叠而成的热辐射片材
A-2:将Ceracα(热辐射层;热辐射率:0.96、Ceramission Co.,Ltd.制造)以30μm的厚度在30μm的铜箔(导热层)上层叠而成的热辐射片材
A-3:将PELCOOL(热辐射层;热辐射率:0.86、Pelnox Limited制造)以30μm的厚度在20μm的铝箔(导热层)上层叠而成的热辐射片材
应予说明,上述热辐射片材(导热层与热辐射层的层叠物)即A-1~A-3通过使用缺角轮涂布机将上述涂料(Ceracα或PELCOOL)在上述导热层即铝箔或铜箔上涂布以致成为上述的厚度,在80℃/10分钟、接着120℃/10分钟下将其加热固化而得到。
(导热性粘合层)
B-1~B-6:由将下述表1中所示的成分配合而成的导热性有机硅组合物的固化物构成的导热性粘合层
为了比较,使用了热阻和粘接力在本发明之外的下述的导热性粘合层。
B-7:TC-50CAT-20(热阻1.7cm2-K/W、粘接力2N/cm2)
B-8:TC-50CAS-10(热阻4.2cm2-K/W、粘接力3N/cm2)
应予说明,热阻和粘接力是采用后述的方法测定的值。
以下示出上述导热性有机硅组合物中使用的各成分。
(a)成分:
由下述式(1)表示、X为乙烯基、25℃下的运动粘度30,000mm2/s的有机聚硅氧烷
【化1】
(m为25℃下的运动粘度成为30,000mm2/s的数)
(b)成分:
(b-1)成分:
平均粒径1μm、30μm以上的粗粒为0.5质量%的氧化铝粉末
(b-2)成分:
平均粒径0.6μm、30μm以上的粗粒为0.1质量%的氧化锌粉末
(c)成分:
由下述式(2)表示的平均聚合度如下述所示、侧链用氢原子封端的甲基氢聚硅氧烷
【化2】
(平均聚合度:o=16.8、p=6.3)
(d)成分:
5质量%氯铂酸2-乙基己醇溶液
(e)成分:
作为加成反应控制剂的乙炔基亚甲基甲醇
(f)成分:
基本上由(CH3)3SiO0.5单元(M单元)和SiO2单元(Q单元)构成的有机硅树脂(M单元/Q单元的摩尔比为1.15)的甲苯溶液(不挥发成分为70质量%;25℃下的运动粘度为30mm2/s)
(g)成分:
由下述式(3)表示的平均聚合度30的单末端用三甲氧基甲硅烷基封端的二甲基聚硅氧烷
【化3】
(h)成分:
丙烯酸2-乙基己酯
(i)成分:
丙烯酸
(j)成分:
己二醇丙烯酸酯
[导热性有机硅组合物的制备方法]
上述导热性有机硅组合物通过以表1中所示的配合量使用行星式混合机将上述各成分在25℃下混合60分钟而制备。
[导热性粘合层的制作方法]
通过使用缺角轮涂布机将上述得到的导热性有机硅组合物涂布到氟处理PET膜上,在80℃下加热3分钟,接着在120℃下加热5分钟,从而得到了表1中所示的厚度的导热性粘合层。
[导热性粘合层的评价]
采用下述所示的方法对导热性粘合层的热阻、粘接力和热导率进行了评价。将结果示于表1中。
·热阻:
在2张12.7mmφ×1mm厚的铝板之间夹持上述得到的12.7mmφ×表1中记载的厚度的导热性粘合层,施加137.9kPa(20ps i)的压力,在室温(25℃)下放置了60分钟后,采用基于激光闪光法的热阻测定器(NETZSCH公司制造、商品名FLASH ANALYZER)测定了上述导热性粘合层的热阻。
·粘接力(剪切应力):
将使上述导热性有机硅组合物在120℃、10分钟的条件下固化而得到的10mm×10mm×各自表1中记载的厚度的样品夹持在2张10mm×10mm×1mm厚的铝板之间,在室温(25℃)下施加1kg的载荷,放置1分钟后采用粘合力试验仪(Nordson公司制造、商品名:4000Plus)测定了剪切应力。
·热导率:
采用热盘法测定。即,使上述导热性有机硅组合物在120℃、10分钟的条件下固化为60mm×60mm×6mm厚的片状,使用2张该片材,采用热导率计(TPA-501、京都电子工业株式会社制商品名)测定了该片材的热导率。
[导热性复合片材的制作方法]
如下述表2、3中所示那样,在上述导热层与热辐射层的层叠物的导热层侧使上述导热性粘合层层叠,在室温(25℃)下在5分钟、0.5MPa的压力下使用层合装置进行层叠,得到了导热性复合片材。对于得到的导热性复合片材,采用下述所示的评价方法进行了热辐射试验和垂直放置试验。将结果一并记载于表2、3。
[评价方法]
·热辐射试验
在15mm×15mm×100mm的热源的15mm×15mm的面施加400g的载荷,粘贴100mm×100mm的导热性复合片材以致热源的面的中心与导热性复合片材的中心重合。对热源给予4W的电力,测定了2小时后的热源的温度。应予说明,测定环境设为25℃、湿度50%。
·垂直放置试验
用1kg橡胶辊往复1次将200mm×300mm的导热性复合片材粘贴于与其相比足够大的铝板,使其垂直放置。如果10天后导热性复合片材没有剥离,则记为合格,如果即使一部分剥离,也记为不合格。
【表1】
【表2】
【表3】
如表2中所示那样,在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面层叠厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2-K/W以下并且具有8N/cm2以上的粘接力(剪切应力)的导热性粘合层、在另一面还层叠了厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层的实施例1~7的导热性复合片材有效地降低热源的温度,进而能够即使垂直放置也没有剥离地保持密合状态。
如表3中所示那样,比较例1、2、3的导热性复合片材由于导热性粘合层的粘接力优异,因此即使垂直放置也不会担心剥离,但由于导热性粘合层的热阻高,因此温度降低效果小。另外,比较例4、5的导热性复合片材由于使用了粘接力小的导热性粘合层,因此使其垂直放置时没有保持与铝板的密合状态,导热性复合片材剥离。
Claims (5)
1.导热性复合片材,其中,在面内的热导率为200W/mK以上的导热层的一面具有厚度为100μm以下、热阻为1.2cm2·K/W以下并且粘接力为8N/cm2以上的导热性粘合层,在另一面还具有厚度为10μm以上且100μm以下、辐射率为0.80以上的热辐射层。
2.根据权利要求1所述的导热性复合片材,其特征在于,导热性粘合层的热导率为0.5W/mK以上。
3.根据权利要求1或2所述的导热性复合片材,其特征在于,导热性粘合层由导热性有机硅组合物的固化物构成,该导热性有机硅组合物以下述成分作为必要成分:
(a)具有烯基的有机聚硅氧烷:100质量份,
(b)导热性填充材料:300~900质量份,
(c)有机氢聚硅氧烷:其量使得(c)成分的与硅原子直接键合的氢原子相对于(a)成分的烯基的摩尔比成为0.5~3,
(d)铂族金属系催化剂:用铂系元素质量计,为(a)成分的0.1~1,000ppm,
(f)有机硅树脂:50~300质量份。
4.根据权利要求3所述的导热性复合片材,其中,导热性填充材料为氧化铝。
5.根据权利要求3所述的导热性复合片材,其中,导热性填充材料的平均粒径为0.5~10μm,30μm以上的粗粒为1质量%以下。
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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