CN107293776A - 电解液及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种电解液及锂离子电池。所述电解液包括锂盐、有机溶剂以及添加剂。所述添加剂包括二氟磷酸锂以及硅烷基硫酸酯化合物。所述电解液能够显著提高锂离子电池的低温功率性能,同时可明显改善锂离子电池的循环性能以及高温存储性能。
Description
技术领域
本申请涉及锂离子电池领域,尤其涉及一种电解液及锂离子电池。
背景技术
随着化石能源的日益枯竭及环境污染的压力越来越大,汽车行业迫切需要一种新型能源为其提供驱动,锂离子电池由于具有能量密度高、无记忆效应、工作电压高等特点脱颖而出,使其成为当前新能源汽车的首选方案。汽车行业要求动力锂离子电池具有以下性能:高的功率性能、长的循环寿命、长的存储寿命。然而这对于传统的锂离子电池是一个很大的挑战。
一般来讲,更稳定的固体电解质界面(Solid Electrolyte Interface,SEI)膜可以为负极提供更好的保护,保证更长的循环寿命及存储寿命,但与此同时,也会降低锂离子电池的功率性能。因此,如何在提高锂离子电池的循环寿命以及存储性能的同时,又不会降低锂离子电池的功率性能,成为当前研究的难点之一。
目前,为提高锂离子电池的能量密度,锂离子电池的电压需要不断得到提高,然而更高的电压意味着正极活性材料具有更高的电极电位,氧化性更强,会导致锂离子电池的循环和存储性能的下降甚至导致锂离子电池的失效。
在现有技术中,通过正极添加剂的引入来改善上述问题,在正极活性材料表面活性点上形成保护层,避免正极活性材料表面活性点与电解液的直接接触,抑制副反应的发生,但正极添加剂的使用也会带来一些负面的影响,例如导致电池的功率性能的下降。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题,本发明的目的在于提供一种电解液及锂离子电池,所述电解液能够显著提高锂离子电池的低温放电性能以及功率性能,同时可明显改善锂离子电池的循环性能以及高温存储性能。
为了达到上述目的,在本发明的一方面,本发明提供了一种电解液,其包括锂盐、有机溶剂以及添加剂。所述添加剂包括二氟磷酸锂以及硅烷基硫酸酯化合物。
在本发明的另一方面,本发明提供了一种锂离子电池,其包括根据本发明一方面所述的电解液。
相对于现有技术,本发明的有益效果为:
本发明的电解液包括二氟磷酸锂以及硅烷基硫酸酯化合物,二者能够配合作用于锂离子电池的电极界面,显著提高锂离子电池的低温放电性能以及功率性能,同时改善锂离子电池的循环性能及高温存储性能。
具体实施方式
下面详细说明根据本发明的电解液及锂离子电池。
首先说明根据本发明第一方面的电解液。
根据本发明第一方面的电解液包括锂盐、有机溶剂以及添加剂。所述添加剂包括二氟磷酸锂以及硅烷基硫酸酯化合物。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,二氟磷酸锂和硅烷基硫酸酯化合物应用到锂离子电池中后,二者能够配合作用于锂离子电池的电极界面,显著提高锂离子电池的低温放电性能以及功率性能,同时改善锂离子电池的循环性能和高温存储性能。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述硅烷基硫酸酯化合物选自下述式1所示的化合物中的一种或几种;
其中,R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立地选自碳原子数为1~5的烷烃基、碳原子数为2~5的不饱和烃基、碳原子数为1~5的烷氧基中的一种,烷烃基、不饱和烃基、烷氧基的H可部分或全部被F、Cl、Br、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代。所述不饱和烃基可包括烯烃基、炔烃基。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述硅烷基硫酸酯化合物选自双(三甲基硅基)硫酸酯、双(三乙基硅基)硫酸酯、双(三正丙基硅基)硫酸酯、双(三异丙基硅基)硫酸酯、双(三正丁基硅基)硫酸酯、双(三异丁基硅基)硫酸酯、双(三叔丁基硅基)硫酸酯、双(三甲氧基硅基)硫酸酯、双(三乙氧基硅基)硫酸酯、双(三正丙氧基硅基)硫酸酯、双(三异丙氧基硅基)硫酸酯、双(三正丁氧基硅基)硫酸酯、双(三仲丁氧基硅基)硫酸酯、双(三叔丁氧基硅基)硫酸酯、双(三氟甲基硅基)硫酸酯、三甲基硅基三乙基硅基硫酸酯、双(三乙烯基硅基)硫酸酯、双(三乙炔基硅基)硫酸酯中的一种或几种。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述二氟磷酸锂的含量为所述电解液的总重量的0.01%~5%。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述硅烷基硫酸酯化合物的含量为所述电解液的总重量的0.1%~8%。优选地,所述硅烷基硫酸酯化合物的含量为所述电解液的总重量的0.2%~7.5%。进一步优选地,所述硅烷基硫酸酯化合物的含量为所述电解液的总重量的0.3%~5%。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2(简写为LiFSI)、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2(简写为LiBOB)、LiBF2C2O4(简写为LiDFOB)、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或几种,其中,RF表示为CnF2n+1,n=1~10。n可优选为1~3。RF可为-CF3、-C2F5或-CF2CF2CF3。优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiN(CF3SO2)2、LiB(C2O4)2、LiBF2C2O4中的一种或几种。进一步优选地,所述锂盐选自LiPF6、LiN(SO2F)2、LiBF2C2O4中的一种或几种。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述锂盐的含量为所述电解液的总重量的6.25%~25%。优选地,所述锂盐的含量为所述电解液的总重量的6.25%~18.8%。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述有机溶剂的具体种类可根据实际需求进行选择。特别地,选用非水有机溶剂。所述非水有机溶剂可包括任意种类的碳酸酯或羧酸酯,例如环状碳酸酯或者链状碳酸酯、环状羧酸酯或链状羧酸酯。所述非水有机溶剂还可包括碳酸酯的卤代化合物。具体地,所述非水有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸戊烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、1,4-丁内酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯以及丁酸乙酯中的一种或几种。
在根据本发明第一方面所述的电解液中,所述添加剂还可包括碳酸亚乙烯酯(VC)。碳酸亚乙烯酯的含量为电解液的总重量的0.01%~5%。
其次说明根据本发明第二方面的锂离子电池。
根据本发明第二方面的锂离子电池包括根据本发明第一方面所述的电解液。
根据本发明第二方面所述的锂离子电池包括正极片、负极片、隔离膜以及电解液。
在根据本发明第二方面所述的锂离子电池中,所述正极片包括正极集流体和位于所述正极集流体上的正极活性浆料层,其中,所述正极活性浆料层包括正极活性材料。所述正极活性材料选自钴酸锂(LiCoO2)、LiNixAyB(1-x-y)O2、LiMPO4、Li1-x’(Qy’Lz’C1-y’-z’)O2中的一种或几种。A、B各自独立地选自Co、Al、Mn中的一种,且A和B不相同,0<x<1、0<y<1且x+y<1。LiMPO4具有橄榄石型,M选自Co、Ni、Fe、Mn、V中的一种或几种,0≤x’<1、0≤y’<1、0≤z’<1且y’+z’<1,Q、L、C各自独立地选自Co、Ni、Fe、Mn中的一种,且Q、L、C各不相同。
在根据本发明第二方面所述的锂离子电池中,所述负极片包括负极集流体和位于所述负极集流体上的负极活性浆料层。所述负极活性浆料层包括负极活性材料。所述负极活性材料可以选自金属锂。所述负极活性材料也可以选自相对于Li/Li+平衡电位的电极电位<2V时可以嵌入锂的材料,具体地,所述负极活性材料选自天然石墨、人造石墨、中间相微碳球(简称为MCMB)、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的锂化TiO2-Li4Ti5O12、Li-Al合金中的一种或几种。
下面结合实施例,进一步阐述本申请。应理解,这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
在下述实施例、对比例中,所使用到的试剂、材料以及仪器如没有特殊的说明,均可商购获得。
(1)正极片的制备
将正极活性材料镍钴锰酸锂(LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2)、粘结剂聚偏氟乙烯、导电剂乙炔黑按照质量比98:1:1混合,加入N-甲基吡咯烷酮,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得正极浆料;将正极浆料均匀涂覆于厚度为12μm的铝箔上;将铝箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到正极片。
(2)负极片制备
将负极活性材料人造石墨、导电剂乙炔黑、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)溶液、粘结剂丁苯橡胶乳液按照质量比97:1:1:1混合,加入去离子水,在真空搅拌机作用下搅拌至稳定均一,获得负极浆料;将负极浆料均匀涂覆于厚度为8μm的铜箔上;将铜箔在室温晾干后转移至120℃的鼓风烘箱中干燥1h,然后经过冷压、分切得到负极片。
(3)电解液的制备
有机溶剂为含有碳酸乙烯酯(简称为EC)、碳酸甲乙酯(简称为EMC)和碳酸二乙酯(简称为DEC)的混合液,其中,EC、EMC和DEC的重量比为1:1:1。锂盐为LiPF6,LiPF6的含量为电解液的总重量的12.5%。添加剂及其含量示出在表1中,其中添加剂的比例为占所述电解液的总重量的比例。
(4)锂离子电池的制备
将正极片、负极片以及隔离膜进行卷绕得到电芯,将电芯放入包装壳后,注入电解液,再依次封口,经静置、热冷压、化成、排气、测试容量等工序,获得锂离子电池。
表1实施例1-11以及对比例1-3的添加剂及其含量
接下来说明锂离子电池的性能测试过程以及测试结果。
(1)锂离子电池的循环性能测试
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电至4.2V后,恒压充电至电流为0.05C,然后用1C恒流放电至2.8V,上述为一个充放电循环。然后按照上述条件进行500次和1000次循环。锂离子电池n次循环后的容量保持率(%)=(第n次循环的放电容量/首次放电容量)×100%,其中n为锂离子电池的循环次数。
(2)锂离子电池的高温存储性能测试
将锂离子电池在室温下以1C恒流充电至4.2V,然后恒压4.2V充电至电流为0.05C,测试锂离子电池的体积为V0;之后将锂离子电池放入60℃的恒温箱,分别储存60天、120天,且第n天取出测试锂离子电池的体积并记为Vn。锂离子电池60℃存储n天后的体积膨胀率(%)=(Vn-V0)/V0×100%,其中n为锂离子电池60℃存储的天数。
(3)锂离子电池的功率性能测试
通过在25℃下检测锂离子电池在50%SOC下的直流内阻(DCIR)来表征锂离子电池的功率性能,其中,SOC表示荷电容量。
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电到4.2V,恒压充电至电流≤0.05C,搁置5min,以1C恒流放电至2.8V,记录锂离子电池的放电容量,并以该放电容量为100%SOC,将锂离子电池荷电状态调节至所需50%SOC。调整完成后,分别在4C的电流持续放电30s和在0.3C的电流持续放电10s,然后分别通过两个条件下的放电前电压及放电终止时电压之差,除以电流计算得到不同条件下的DCIR。
(4)锂离子电池的冷启动性能测试
将锂离子电池在25℃下以1C恒流充电到4.2V,恒压充电至电流≤0.05C,搁置5min,以1C恒流放电至2.8V,记录锂离子电池的放电容量,并以该放电容量为100%SOC,将锂离子电池荷电状态调节至17%SOC,在-25℃下以恒功率脉冲放电,放电流程结束后的截止电压要求不低于的截止电压。
表2实施例1-11以及对比例1-3的测试结果
根据表2所示的结果:相比对比例1-3,实施例1-11的锂离子电池在25℃和-25℃下的DCIR得到了明显的降低,尤其冷启动测试结束后的截止电压有明显的提升。同时,在25℃下循环多次后整体上容量保持率得到了提升、在60℃下存储多天后整体上体积膨胀率也得到了一定改善。
在对比例2中,仅加入二氟磷酸锂,对锂离子电池的高温存储产气和循环性能有一定程度的改善,对DCIR改善效果轻微。
在对比例3中,仅加入双(三甲基硅基)硫酸酯,其先于有机溶剂在负极表面形成SEI膜,抑制有机溶剂的氧化分解,使锂离子电池的DCIR得到改善,但是循环性能和高温存储产气不能得到有效的改善。
当同时在电解液中加入二氟磷酸锂及双(三甲基硅基)硫酸酯时,由于二者的配合作用,二氟磷酸锂能够有效降低双(三甲基硅基)硫酸酯在正负极的界面所形成钝化膜的阻抗,并且锂离子电池在循环过程中膜阻抗增加也较小,同时提高了界面的稳定性,改善锂离子电池的循环性能和高温存储性能,在冷启动测试中也表现出了优异的性能。
当添加剂中还包含有碳酸亚乙烯酯时,由于双(三甲基硅基)硫酸酯优先于碳酸亚乙烯酯在负极形成网状保护膜,且对碳酸亚乙烯酯的成膜具有诱导作用,使碳酸亚乙烯酯分散均匀,形成稳定致密的复合保护膜,能够进一步提高锂离子电池的循环性能和高温存储性能。
根据上述说明书的揭示,本申请所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此,本申请并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对本申请的一些修改和变更也应当落入本申请的权利要求的保护范围内。
Claims (10)
1.一种电解液,包括锂盐、有机溶剂以及添加剂,其特征在于,所述添加剂包括二氟磷酸锂以及硅烷基硫酸酯化合物。
2.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述硅烷基硫酸酯化合物选自下述式1所示的化合物中的一种或几种;
其中,R1、R2、R3、R4、R5、R6各自独立地选自碳原子数为1~5的烷烃基、碳原子数为2~5的不饱和烃基、碳原子数为1~5的烷氧基中的一种,烷烃基、不饱和烃基、烷氧基的H可部分或全部被F、Cl、Br、氰基、羧基、磺酸基中的一种或几种取代。
3.根据权利要求2所述的电解液,其特征在于,所述硅烷基硫酸酯化合物选自双(三甲基硅基)硫酸酯、双(三乙基硅基)硫酸酯、双(三正丙基硅基)硫酸酯、双(三异丙基硅基)硫酸酯、双(三正丁基硅基)硫酸酯、双(三异丁基硅基)硫酸酯、双(三叔丁基硅基)硫酸酯、双(三甲氧基硅基)硫酸酯、双(三乙氧基硅基)硫酸酯、双(三正丙氧基硅基)硫酸酯、双(三异丙氧基硅基)硫酸酯、双(三正丁氧基硅基)硫酸酯、双(三仲丁氧基硅基)硫酸酯、双(三叔丁氧基硅基)硫酸酯、双(三氟甲基硅基)硫酸酯、三甲基硅基三乙基硅基硫酸酯、双(三乙烯基硅基)硫酸酯、双(三乙炔基硅基)硫酸酯中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述二氟磷酸锂的含量为所述电解液的总重量的0.01%~5%。
5.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述硅烷基硫酸酯化合物的含量为所述电解液的总重量的0.1%~8%,优选为0.2%~7.5%,更进一步优选为0.3%~5%。
6.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述锂盐选自LiPF6、LiBF4、LiN(SO2F)2、LiClO4、LiAsF6、LiB(C2O4)2、LiBF2C2O4、LiN(SO2RF)2、LiN(SO2F)(SO2RF)中的一种或几种,其中,RF表示为CnF2n+1,n=1~10。
7.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述锂盐的含量为所述电解液的总重量的6.25%~25%。
8.根据权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸戊烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲乙酯、1,4-丁内酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯以及丁酸乙酯中的一种或几种。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的电解液,其特征在于,所述添加剂还包括碳酸亚乙烯酯。
10.一种锂离子电池,其特征在于,包括根据权利要求1-9中任一项所述的电解液。
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