CN107275480A - 一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器及其制备方法，包括惰性金属，第一层多孔非晶碳，第二层多孔非晶碳，活性金属，所述惰性金属为底电极，第一层多孔非晶碳设在所述底电极上，所述第二层多孔非晶碳设在第一层多孔非晶碳上，在所述第二层多孔非晶碳上设有活性金属，所述活性金属为顶电极，所述第二层多孔非晶碳上的多孔的孔径尺寸大于第一层非晶碳上的多孔的孔径尺寸。本发明免去了初始化的过程，很大程度的提高了器件的产出率；通过控制氮气含量，精确控制介质层中的孔洞尺寸，有效控制导电细丝的形成与断裂，提升了器件的循环中的均一性。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于双层多孔非晶碳薄膜的高一致性非易失性阻变存储器，具体涉及一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，本发明还涉及一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法。
背景技术
存储器在现今电子产业中扮演着举足轻重的角色，其可分为易失性存储器和非易失性存储器。就非易失性存储器而言，目前主流的商用存储器主要包括磁存储器、光盘存储器和闪存(Flash)存储器。磁存储器具有容量大、价格低的优势，然而其工作过程需要磁盘旋转，机械结构比较复杂，读写速度也较慢。光盘存储器缺点与磁存储器类似，存在工作时盘片需要旋转、机械结构复杂的弊端。闪存具有存储容量较大、读写速度较快、无复杂机械结构的优点，被广泛应用于U盘中进行数据的存储，但其存储容量受硅基CMOS工艺尺寸不断减小而出现的一系列问题的制约，无法满足未来商业存储器的应用要求。阻变式存储器以其操作电压低、功耗小、擦写速度快、循环寿命长、保持时间长、结构简单、与传统CMOS(互补式金属氧化物半导体)工艺兼容性好等优点被寄希望成为下一代非易失性存储器。阻变存储器的的工作原理为在阻变介质层两端加上不同电压，使得阻变介质的电阻值，在高组态和低阻态之间相互转变。目前，各种材料的阻变存储器已经应运而生，优化存储器性能参数也是存储器科研工作者的主要工作内容之一，在金属导电细丝主导阻变机制的电阻式存储器中，可以通过优化导电细丝的位置和粗细来提高存储器单元的性能。多孔薄膜被广泛应用于半导体工业，比如应用多孔黑金刚石(Black Diamond)用于调节介电层介电常数。精细调节多孔薄膜的孔径，可以限域导电细丝的生长，可以提高其稳定性。碳其材料在当今科学研究领域扮演者重要角色，其具有的独特的光学和电学特征使其在晶体管、场发射、储能等领域都有着重要的应用前景，也因此被寄希望替代传统的硅基材料。
现如今，碳材料的阻变存储器面临的问题是需要初始化(forming)过程，导致器件随机性大、产出率低；器件的电学均一性不好，对外围控制设计增加很大难度，难于大面积集成。
发明内容
为了克服以上不足，本发明专利提供一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，在非晶碳作为介质层的阻变存储器中，免去了初始化的过程，很大程度的提高了器件的产出率；通过控制氮气含量，精确控制介质层中的孔洞尺寸，有效控制导电细丝的形成与断裂，提升了器件的循环中的均一性。
为了达到上述目的，本发明有如下技术方案：
本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，包括惰性金属，第一层多孔非晶碳，第二层多孔非晶碳，活性金属，所述惰性金属为底电极，第一层多孔非晶碳设在所述底电极上，所述第二层多孔非晶碳设在第一层多孔非晶碳上，在所述第二层多孔非晶碳上设有活性金属，所述活性金属为顶电极，所述第二层多孔非晶碳上的多孔的孔径尺寸大于第一层非晶碳上的多孔的孔径尺寸。
其中，所述底电极为惰性金属，在电场作用下不会氧化，不能在介质层中迁移。
其中，所述顶电极为活性金属，在电场作用下，易氧化，能在介质层中发生迁移。
其中，所述第一层多孔非晶碳薄膜，厚度为5-20nm，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的0.5％-5％，从而能实现退火后孔径尺寸为3-30nm。
其中，所述第二层多孔非晶碳薄膜，厚度为5-40nm，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的30％-60％，从而能实现退火后孔径尺寸为50-300nm。
本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法，有以下步骤：
步骤一：对惰性金属衬底进行清洗，依次倒入丙酮、乙醇、二次去离子水淹没惰性金属衬底，分别在超声清洗机里面超声8-15分钟；
步骤二：在清洗后的惰性金属衬底上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氩氮混合气体流量的比例为0.5％—5％，生长氮掺杂的第一层多孔非晶碳薄膜，厚度在5～20nm之间，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤三：在第一层多孔非晶碳薄膜上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氩氮混合气体的比例为30％-60％，生长氮掺杂的第二层多孔非晶碳薄膜，厚度在5-40nm之间，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤四：将步骤三所得器件放置在快速退火炉中，抽真空，500℃退火10-30分钟，薄膜中氮原子两两结合，成氮气分子，从薄膜中溢出，留下空位，生成双层多孔薄膜；
步骤五：在双层多孔薄膜上，使用热蒸发蒸镀法，即利用升高薄膜材料的温度使之溶解然后气化或者直接升华，使气态薄膜材料的原子或分子，再沉积过程，实现蒸镀活性金属，厚度100-200nm。
本发明的优点在于：
1、本发明在非晶碳作为介质层的阻变存储器中，免去了初始化(forming-free)的过程，很大程度的提高了器件的产出率。
2、本发明通过控制氮气含量，精确控制碳膜中的孔洞尺寸，有效控制导电细丝的形成与断裂，提升了器件的循环中的均一性。
附图说明
图1：现有技术主流的非晶碳阻变存储器器件结构图。
图2(a)：室温生长的不同氮比例的双层非晶碳膜结构图。
图2(b)：高温退火之后的双层非晶碳膜结构图。
图2(c)：本发明结构的双层非晶碳阻变存储器的完整结构图。
图3(a)：现有技术主流结构的多组I-V循环表征图，图中，加粗的线条为首次循环。
图3(b)：本发明结构的多组I-V循环表征图，图中，加粗的线条为首次循环。
图4：现有技术结构与本发明结构的开启电压、关闭电压累积概率分布对比图。
图5：本发明结构高低阻态分布图。
图中，1、顶电极；2、底电极；3、介质层；4、第一层多孔非晶碳；5、第二层多孔非晶碳。
具体实施方式
以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
参见图2(a)、图2(b)、图2(c)、图3(b)：图4、图5；
本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，包括惰性金属，第一层多孔非晶碳，第二层多孔非晶碳，活性金属，所述惰性金属为底电极，第一层多孔非晶碳设在所述底电极上，所述第二层多孔非晶碳设在第一层多孔非晶碳上，在所述第二层多孔非晶碳上设有活性金属，所述活性金属为顶电极，所述第二层多孔非晶碳上的多孔的孔径尺寸大于第一层非晶碳上的多孔的孔径尺寸；
惰性金属采用Si/SiO2/Ti/Pt作为底电极，活性金属采用铜作为顶电极；
所述第一层多孔非晶碳，厚度为5-20nm，第一层多孔非晶碳薄膜，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的0.5％-5％，从而能实现退火后孔径尺寸为5-30nm；所述第二层多孔非晶碳，厚度为5-40nm，第二层多孔非晶碳薄膜，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的30％-60％，从而能实现退火后孔径尺寸为50-300nm。
实施例1：本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法，有以下步骤：
步骤一：对惰性金属Pt衬底进行清洗，依次倒入丙酮、乙醇、二次去离子水淹没惰性金属Pt衬底，分别在超声清洗机里面超声10分钟；
步骤二：在清洗后的惰性金属Pt衬底上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为0.5％，生长氮掺杂的第一层多孔非晶碳碳薄膜，厚度在10nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤三：在第一层多孔非晶碳碳薄膜上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为50％，生长氮掺杂的第二层多孔非晶碳薄膜，厚度在10nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长，如图2(a)所示；
步骤四：将步骤三所得器件放置在快速退火炉中，抽真空，500℃退火10分钟，薄膜中氮原子两两结合，成氮气分子，从薄膜中溢出，留下空位，生成双层多孔薄膜，即介质层；
步骤五：在步骤四所得器件上，盖上200um孔径金属掩模版，使用热蒸发蒸镀法，即利用升高薄膜材料的温度使之溶解然后气化或者直接升华，使气态薄膜材料的原子或分子，再沉积过程，实现蒸镀活性金属Cu，厚度为100nm。
实施例2：本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法，有以下步骤：
步骤一：对惰性金属Pt衬底进行清洗，依次倒入丙酮、乙醇、二次去离子水淹没惰性金属Pt衬底，分别在超声清洗机里面超声8分钟；
步骤二：在清洗后的惰性金属Pt衬底上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为1％，生长氮掺杂的第一层多孔非晶碳碳薄膜，厚度在5nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤三：在第一层多孔非晶碳碳薄膜上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为30％，生长氮掺杂的第二层多孔非晶碳薄膜，厚度在5nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长，如图2(a)所示；
步骤四：将步骤三所得器件放置在快速退火炉中，抽真空，500℃退火30分钟，薄膜中氮原子两两结合，成氮气分子，从薄膜中溢出，留下空位，生成双层多孔薄膜，即介质层；
步骤五：在步骤四所得器件上，盖上200um孔径金属掩模版，使用热蒸发蒸镀法，即利用升高薄膜材料的温度使之溶解然后气化或者直接升华，使气态薄膜材料的原子或分子，再沉积过程，实现蒸镀活性金属Cu，厚度为200nm。
实施例3：本发明的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法，有以下步骤：
步骤一：对惰性金属Pt衬底进行清洗，依次倒入丙酮、乙醇、二次去离子水淹没惰性金属Pt衬底，分别在超声清洗机里面超声15分钟；
步骤二：在清洗后的惰性金属Pt衬底上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为5％，生长氮掺杂的第一层多孔非晶碳碳薄膜，厚度在20nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长；上述氩气为惰性气体，不会在薄膜上吸附沉积，而氮会部分吸附沉积在薄膜里；
步骤三：在第一层多孔非晶碳碳薄膜上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氮氩混合气体流量的比例为60％，生长氮掺杂的第二层多孔非晶碳薄膜，厚度在40nm，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤四：将步骤三所得器件放置在快速退火炉中，抽真空，500℃退火20分钟，薄膜中氮原子两两结合，成氮气分子，从薄膜中溢出，留下空位，生成双层多孔薄膜，即介质层；控制氮原子含量，能够控制孔洞大小；
步骤五：在步骤四所得器件上，盖上200um孔径金属掩模版，使用热蒸发蒸镀法，即利用升高薄膜材料的温度使之溶解然后气化或者直接升华，使气态薄膜材料的原子或分子，再沉积过程，实现蒸镀活性金属Cu，厚度为150nm。
本发明的工作原理如下：
1)本发明在制备过程中，两层碳薄膜中掺杂不同含量的氮，在高温退火时，氮被释放，生成不同尺寸的孔径。在随后热蒸活性电极时，活性金属原子会很容易渗透到上层大尺寸孔径的薄膜中，形成尖端电极；但不容易渗透到下层小尺寸孔径的薄膜中，不会形成很粗的金属导电细丝。
2)本发明在上电极活性金属端加正电压，下电极接惰性金属端接地时，尖端电极增强局域电场，此处的活性金属被氧化后，形成离子继续向下层小尺寸孔径迁移，在下电极处被还原，最终形成较细的金属导电细丝；在上电极活性金属加负电压，下电极惰性金属接地时，在电场和热量的驱动下，导电细丝处的活性金属离子往上电极方向迁移，最终导电细丝断裂。至此，实现阻变的转换，纳米尺寸的孔径能够有效的控制导电细丝的均一性。
本发明实施例1-3与现有技术的实验对比：
本发明实施例制备的器件结构为双层多孔结构，如图2(c)所示。
本发明实施例制备的器件，通过控制氮气流量，实现了不同尺寸孔径的控制。
本发明实施例制备的器件，不需要初始化，如图3(b)所示。
本发明实施例制备的器件，开启电压(Vset)稳定在平均值0.17伏左右；关闭电压(Vreset)稳定在-0.08伏左右，相比目前现有技术的非晶碳阻变器件，有很大的改善，如图4所示。
如上述实施例制备的器件，开启电压(Vset)的波动性σ/μ(注：μ为平均值，σ为标准方差。)为0.124，较目前现有技术的非晶碳阻变器件的波动性0.305减小，即均一性明显提高。
如上述实施例制备的器件，关闭电压(Vreset)的波动性σ/μ(注：μ为平均值，σ为标准方差。)为0.061，较目前现有技术的非晶碳阻变器件的波动性0.618减小很多，即均一性提升显著。
本发明实施例制备的器件，阻变开关比(高阻值/低阻值)稳定在102，如图5所示。
通过以上实施例发现，本发明的制备方法简易，批量生产成本低；本发明制备的器件免去初始化过程，提高产出量，提升循环均一性，该器件可以应用于阻变式存储器领域和人工神经网络领域。
如上所述，便可较为充分的实现本发明。以上所述仅为本发明的较为合理的实施实例，本发明的保护范围包括但并不局限于此，本领域的技术人员任何基于本发明技术方案上非实质性变性变更均包括在本发明包括范围之内。
Claims (6)
1.一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，其特征在于：
包括惰性金属，第一层多孔非晶碳，第二层多孔非晶碳，活性金属，所述惰性金属为底电极，第一层多孔非晶碳设在所述底电极上，所述第二层多孔非晶碳设在第一层多孔非晶碳上，在所述第二层多孔非晶碳上设有活性金属，所述活性金属为顶电极，所述第二层多孔非晶碳上的多孔的孔径尺寸大于第一层非晶碳上的多孔的孔径尺寸。
2.根据权利要求1所述的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，其特征在于：所述底电极为惰性金属，在电场作用下不会氧化，不能在介质层中迁移。
3.根据权利要求1所述的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，其特征在于：所述顶电极为活性金属，在电场作用下，易氧化，能在介质层中发生迁移。
4.根据权利要求1所述的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，其特征在于：所述第一层多孔非晶碳薄膜，厚度为5-20nm，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的0.5％-5％，从而能实现退火后孔径尺寸为3-30nm。
5.根据权利要求1所述的一种双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器，其特征在于：所述第二层多孔非晶碳薄膜，厚度为5-40nm，生长过程中，通入氮氩混合气氛，氮气含量占氮氩混合气体的30％-60％，从而能实现退火后孔径尺寸为50-300nm。
6.根据权利要求1-5中任一所述双层多孔结构非晶碳材料的阻变存储器的制备方法，其特征在于有以下步骤：
步骤一：对惰性金属衬底进行清洗，依次倒入丙酮、乙醇、二次去离子水淹没惰性金属衬底，分别在超声清洗机里面超声8-15分钟；
步骤二：在清洗后的惰性金属衬底上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氩氮混合气体流量的比例为0.5％-5％，生长氮掺杂的第一层多孔非晶碳薄膜，厚度在5-20nm之间，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤三：在第一层多孔非晶碳薄膜上，使用磁控溅射的方法，即在高真空通入氩气或氩氮混合气体，在柱状靶或平面靶的阴极和镀膜室壁形成的阳极之间施加几百千伏直流电压，在镀膜室内产生磁控型异常辉光放电，使氩气发生电离并加速气体离子轰击阴极，溅射出原子落在阳极上，控制氮气流量占氩氮混合气体的比例为30％-60％，生长氮掺杂的第二层多孔非晶碳薄膜，厚度在5-40nm之间，生长压强为1Pa，在室温环境生长；
步骤四：将步骤三所得器件放置在快速退火炉中，抽真空，500℃退火10-30分钟，薄膜中氮原子两两结合，成氮气分子，从薄膜中溢出，留下空位，生成双层多孔薄膜；
步骤五：在双层多孔薄膜上，使用热蒸发蒸镀法，即利用升高薄膜材料的温度使之溶解然后气化或者直接升华，使气态薄膜材料的原子或分子，再沉积过程，实现蒸镀活性金属，厚度100-200nm。
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