CN110071215B - 一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器及其制备方法 - Google Patents
一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及本发明的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器及其制备方法，包括SiO2衬底，设置于SiO2衬底上的惰性金属底电极，设置于底电极上的MoS2阻变介质层，设置于MoS2阻变介质层上的活性金属顶电极。本发明解决现有阻变存储器只能实现双极性与单极性永久互转的问题，进而拓展器件在高密度存储领域应用。
Description
技术领域
本发明涉及一种微纳电子器件阻变存储技术领域，具体涉及一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器及其制备方法。
背景技术
随着科学技术进步，人类正式进入大数据时代，这对数据信息存储提出了更高的要求。信息存储器件向着尺寸小型化、存储高密度方向发展。传统基于浮栅结构的闪存受限于尺寸缩小后存在电荷遂穿等问题，器件性能无法得到保证，因此无法满足当今社会对于数据量的需求。阻变式随机存储器(RRAM)具有结构简单、易于集成、读写速度快以及非破坏式读取等优点，已经成为极具潜力的下一代信息存储器。其基本工作原理是器件开启和关闭过程中阻变介质层内部导电细丝通断。阻变存储器按照其开关电压极性可分为双极性和无极性两种行为。双极性器件阻变过程中开启和关闭电压具有不同极性。无极性器件阻变过程中关闭电压没有极性限制，正负电压均可。由于双极性和无极性阻变行为二者低阻状态对电压具有不同响应特性，因此在单一器件实现双极性/无极性共存能够实现多个电阻状态(多级存储)，因此能够大大提高存储密度。目前，单一器件实现双极性/无极性共存主要通过提升器件工作过程中的限制电流来实现。但由于提升限制电流导致阻变介质层内引入大量缺陷，这种双极性与无极性转换都是永久性的，无法实现可逆互转。此外，过高的限制电流也会增加器件功耗，使得这种方法不利于难以大规模推广及应用。本发明提出一种通过电压极性控制实现器件双极性与无极性可逆互转的新型阻变存储器。
发明内容
本发明的目的是提供一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，以解决现有阻变存储器只能实现双极性与单极性永久互转的问题，进而拓展器件在高密度存储领域应用。本发明的目的还提供一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器制备方法
为了达到上述目的，本发明有如下技术方案：
本发明的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，
包括SiO2衬底，
设置于SiO2衬底上的惰性金属底电极，
设置于底电极上的MoS2阻变介质层，
设置于MoS2阻变介质层上的活性金属顶电极。
其中，所述的惰性金属底电极包括金属Pt、Au、W或Al,厚度为50-300nm。
其中，所述的MoS2阻变介质层中MoS2片层尺寸为200nm-2μm,阻变介质层厚度为50-300nm。
其中，所述的活性金属顶电极为Ag或Cu,厚度为30-100nm。
本发明的的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器制备方法，有步骤：
(1)惰性金属底电极制备：采用直流磁控溅射、热蒸镀或电子束蒸发方法在SiO2衬底上制备惰性金属薄膜，从而得到惰性金属电极；
(2)MoS2阻变介质层制备：采用旋涂、滴涂或真空抽滤方法利用MoS2片层水溶液在惰性金属电极上制备MoS2薄膜阻变介质层，在介质层制备过程中薄膜表面持续用氮气吹拂以保证薄膜平整；
(3)活性金属顶电极制备：采用直流磁控溅射、热蒸镀或电子束蒸发方法在MoS2阻变介质层上制备活性金属薄膜，从而得到活性金属顶电极；
其中，所述直流磁控溅射法包括：制备在腔室保持高度真空(5×10-5Pa～5×10- 4Pa)的环境下通入氩气，氩气在电场的作用下发生电离，氩离子撞向阴极靶使靶材的原子被溅射出来，沉积在SiO2衬底上形成金属薄膜，SiO2衬底温度为室温，溅射所通气体为纯氩气，溅射功率为30W，时间为5-20min；
所述热蒸镀方法包括：在腔室高度真空(1×10-4Pa～1×10-3Pa)的情况下利用电流热效应加热惰性金属颗粒，使金属原子的组分逸出金属表面，沉积到SiO2衬底上形成均匀金属薄膜；所用电流大小为80A，蒸镀时间为10-120s；
所述电子束蒸发法包括：将靶材放于水冷的坩埚中，在高度真空(1×10-4Pa～1×10-3Pa)的情况下用电子束直接对靶材进行加热，使靶材材料气化并冷凝到SiO2衬底和MoS2阻变介质层上，形成金属薄膜，电子枪束流为100-300mA，蒸发速率为2A/s；
其中，所述旋涂法包括：将所得金属衬底放置于匀胶机的样品托中心，打开真空泵使其牢牢吸附于样品托上，取一滴MoS2片层水溶液滴于衬底上，通过旋转衬底使水溶液均匀流覆于衬底表面，所用匀胶机设置的低速转动为500rpm旋转时间为5-10s，高速转动为2500rpm，旋转时间为10-40s；
所述滴涂法包括：将金属衬底放于热盘之上，用胶头滴管取几滴MoS2片层水溶液滴满衬底表面，待二硫化钼分散液中的溶剂被加热蒸发掉，即在金属衬底上获得二硫化钼薄膜，所用热盘温度设置为20-60℃，加热时间为5-15min；
所述真空抽滤法：将5-10mL MoS2片层水溶液缓慢倒入滤杯中，打开真空泵进行抽滤，水分子透过滤膜进入接收瓶，片层MoS2均匀留于滤膜表面，将金属沉底覆于其上并轻轻按压，即在衬底上制备成二硫化钼薄膜，抽滤结束后将薄膜在烘箱中烘干，烘干温度为20-50℃，烘干时间为15min～45min，所用滤膜的孔径为0.22μm尺寸。
其中，所述惰性金属薄膜为Pt薄膜、Au薄膜、W薄膜或Al薄膜；
其中，所述活性金属薄膜为Ag薄膜或者Cu薄膜；
其中，所述步骤(2)的MoS2片层水溶液采用锂离子插层方法制备：将体材料二硫化钼和锂铂分别用作锂电池测试装置的阴极和阳极，用0.01-0.1mA的电流使锂离子迁移并插入体材料硫化钼的片层中，待形成LixMoS2化合物后，放入去离子水中发生反应生成氢气，扩大层与层之间的距离，体材料的MoS2即被剥离成少层或单层结构，最后再将所得悬浮液放入离心机中离心5-20min去除未经剥离的沉淀物，即得到MoS2片层水溶液。
由于采取了以上技术方案，本发明的优点在于：
本发明的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，相较于传统的阻变存储器来说，可以通过电压极性控制实现双极性/无极性可逆互转。
本发明的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器制备方法，采用旋涂、滴涂或真空抽滤法制备，耗时低，溶液需求量少，工艺简单，有利于降低成本和大量制备。
本发明的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，不需要进一步依赖器件尺寸的小型化和集成工艺的提高，降低了生产成本和研发难度，有利于商业化的推广。
附图说明
图1为本发明方法中一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的结构示意图；
图2为本发明一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器制备方法流程图；
图3为本发明一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器电压-电流特性曲线，双极性定义为BRS，无极性定义为URS；
图4为本发明一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器双极性/无极性不间断互转高低电阻态统计图。
图5为本发明一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器双极性和无极性模式下低电阻态正向电压响应，双极性低阻态定义为BLRS，无极性定义为ULRS。
图示：1-SiO2衬底；2-惰性金属底电极；3-MoS2阻变介质层；4-活性金属顶电极。
具体实施方式
以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
如图1所示，本实施例的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器包括SiO2衬底1，作为底电极的惰性金属Pt薄膜2、MoS2阻变介质层3、作为顶电极的活性金属Ag薄膜4。底电极还可以是Au、W、Al等制成，优选Pt。顶电极还可以是Cu等制成，优选Ag。
如图2所示，本实施例的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器制备方法包括以下步骤：
S1：在SiO2衬底上制备所述底电极。使用直流磁控溅射、热蒸镀或者电子束蒸发方法，制备均匀的惰性金属薄膜，作为器件底电极，直流磁控溅射即在腔室保持高度真空的环境下通入氩气，氩气在电场的作用下发生电离，氩离子撞向阴极靶使靶材的原子被溅射出来，沉积在二氧化硅衬底上形成金属薄膜。衬底温度为室温，溅射所通气体为纯氩气，溅射功率为30W，时间为5-20min，或者采用热蒸镀方法制备：在腔室高度真空的情况下利用电流热效应加热惰性金属颗粒，使金属原子的组分逸出金属表面，沉积到SiO2衬底上形成均匀金属薄膜。所用电流大小为80A，蒸镀时间为10-120s，或者采用电子束蒸发方法制备：将靶材放于水冷的坩埚中，在高度真空的情况下用电子束直接对靶材进行加热，使靶材材料气化并冷凝到SiO2衬底上，形成金属薄膜。所用电子枪束流为100-300mA，蒸发速率为2A/s。
S2：在底电极上制备MoS2阻变介质层。使用旋涂、滴涂或者真空抽滤等方法制备MoS2薄膜作为阻变储器的介质层，在介质层制备过程中薄膜表面持续用氮气吹拂以保证薄膜平整，所述MoS2薄膜阻变介质层可以采用旋涂法制备，其特征在于：将所得金属衬底放置于匀胶机的样品托中心，打开真空泵使其牢牢吸附于样品托上，取一滴MoS2片层水溶液滴于衬底上，通过旋转衬底使水溶液均匀流覆于衬底表面，所用匀胶机设置的低速转动为500rpm，旋转时间为5-10s，高速转动为2500rpm，旋转时间为10-40s，所述MoS2薄膜阻变介质层还可以采用滴涂法制备，其特征在于：将金属衬底放于热盘之上，用胶头滴管取几滴MoS2片层水溶液滴满衬底表面，待二硫化钼分散液中的溶剂被加热蒸发掉，即在金属衬底上获得二硫化钼薄膜。所用热盘温度设置为20-60℃，加热时间为5-15min，所述MoS2薄膜阻变介质层还可以采用真空抽滤法制备，其特征在于：将5-10mL MoS2片层水溶液缓慢倒入滤杯中，打开真空泵进行抽滤，水分子透过滤膜进入接收瓶，片层MoS2均匀留于滤膜表面，将金属沉底覆于其上并轻轻按压，即在衬底上制备成二硫化钼薄膜。抽滤结束后将薄膜在烘箱中烘干，烘干温度为20-50℃，烘干时间为15min～45min。所用滤膜的孔径为0.22μm尺寸。所用溶液为少层二硫化钼分散液，所用溶液浓度为1mg/mL，将所得的介质层放于烘箱中干燥，烘箱温度为10～50摄氏度，干燥时间为15min～45min。
S3：在MoS2阻变介质层上制备所述顶电极。使用直流磁控溅射、热蒸镀或者电子束蒸发方法，制备活性金属顶电极，具体条件与S2一致。
本发明提供的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器电压-电流特性曲线如图3所示，器件可以实现双极性与无极性转换。
本发明提供的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器在循环测试下双极性与无极性互转阻态统计图如图4所示。该器件在两种模式下能够实现稳定的可逆互转。
本发明提供的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器在双极性与无极性模式下低阻状态对应的正向电压响应曲线如图5所示。利用正向电压下两模式对应低阻态的不同响应特性，可以实现器件三个状态下存储(高阻态，双极性-低阻态，无极性-低阻态)，大大增加了器件存储密度，有利于在不增加尺寸情况下实现高密度信息存储。
上述结合附图对本实施实例做了详细说明，但并非限制本发明的范围，任何不脱离本发明思想的技术方案均应涵盖在本发明的专利申请范围当中。
Claims (10)
1.一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，其特征在于：
包括SiO2衬底，
设置于SiO2衬底上的惰性金属底电极，
设置于底电极上的MoS2阻变介质层，
设置于MoS2阻变介质层上的活性金属顶电极；
MoS2阻变介质层制备：采用旋涂、滴涂或真空抽滤方法利用MoS2片层水溶液在惰性金属电极上制备MoS2薄膜阻变介质层，在介质层制备过程中薄膜表面持续用氮气吹拂以保证薄膜平整。
2.根据权利要求1所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，其特征在于：所述的惰性金属底电极包括金属Pt、Au、W或Al,厚度为50-300nm。
3.根据权利要求1所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，其特征在于：所述的MoS2阻变介质层中MoS2片层尺寸为200nm-2μm,阻变介质层厚度为50-300nm。
4.根据权利要求1所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器，其特征在于：所述的活性金属顶电极为Ag或Cu,厚度为30-100nm。
5.根据权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于：(1)惰性金属底电极制备：采用直流磁控溅射、热蒸镀或电子束蒸发方法在SiO2衬底上制备惰性金属薄膜，从而得到惰性金属电极；(2)MoS2阻变介质层制备：采用旋涂、滴涂或真空抽滤方法利用MoS2片层水溶液在惰性金属电极上制备MoS2薄膜阻变介质层，在介质层制备过程中薄膜表面持续用氮气吹拂以保证薄膜平整；(3)活性金属顶电极制备：采用直流磁控溅射、热蒸镀或电子束蒸发方法在MoS2阻变介质层上制备活性金属薄膜，从而得到活性金属顶电极。
6.根据权利要求5所述的权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于所述直流磁控溅射法包括：制备在腔室保持高度真空的环境下通入氩气，氩气在电场的作用下发生电离，氩离子撞向阴极靶使靶材的原子被溅射出来，沉积在SiO2衬底上形成金属薄膜，SiO2衬底温度为室温，溅射所通气体为纯氩气，溅射功率为30W，时间为5-20min；所述热蒸镀方法包括：在腔室高度真空的情况下利用电流热效应加热惰性金属颗粒，使金属原子的组分逸出金属表面，沉积到SiO2衬底上形成均匀金属薄膜；所用电流大小为80A，蒸镀时间为10-120s；所述电子束蒸发法包括：将靶材放于水冷的坩埚中，在高度真空的情况下用电子束直接对靶材进行加热，使靶材材料气化并冷凝到SiO2衬底和MoS2阻变介质层上，形成金属薄膜，电子枪束流为100-300mA，蒸发速率为2A/s。
7.根据权利要求5所述的权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于所述旋涂法包括：将所得金属衬底放置于匀胶机的样品托中心，打开真空泵使其牢牢吸附于样品托上，取一滴MoS2片层水溶液滴于衬底上，通过旋转衬底使水溶液均匀流覆于衬底表面，所用匀胶机设置的低速转动为500rpm，旋转时间为5-10s，高速转动为2500rpm，旋转时间为10-40s；所述滴涂法包括：将金属衬底放于热盘之上，用胶头滴管取几滴MoS2片层水溶液滴满衬底表面，待二硫化钼分散液中的溶剂被加热蒸发掉，即在金属衬底上获得二硫化钼薄膜，所用热盘温度设置为20-60℃，加热时间为5-15min；所述真空抽滤法：将5-10mL MoS2片层水溶液缓慢倒入滤杯中，打开真空泵进行抽滤，水分子透过滤膜进入接收瓶，片层MoS2均匀留于滤膜表面，将金属沉底覆于其上并轻轻按压，即在衬底上制备成二硫化钼薄膜，抽滤结束后将薄膜在烘箱中烘干，烘干温度为20-50℃，烘干时间为15min～45min，所用滤膜的孔径为0.22μm尺寸。
8.根据权利要求5所述的权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于：所述惰性金属薄膜为Pt薄膜、Au薄膜、W薄膜或Al薄膜。
9.根据权利要求5所述的权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于：所述活性金属薄膜为Ag薄膜或者Cu薄膜。
10.根据权利要求5所述的权利要求1-4任意所述的一种双极性/无极性可逆互转型阻变存储器的制备方法，其特征在于：所述步骤(2)的MoS2片层水溶液采用锂离子插层方法制备：将体材料二硫化钼和锂铂分别用作锂电池测试装置的阴极和阳极，用0.01-0.1mA的电流使锂离子迁移并插入体材料硫化钼的片层中，待形成LixMoS2化合物后，放入去离子水中发生反应生成氢气，扩大层与层之间的距离，体材料的MoS2即被剥离成少层或单层结构，最后再将所得悬浮液放入离心机中离心5-20min去除未经剥离的沉淀物，即得到MoS2片层水溶液。
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