CN107195960A - 一种圆柱快充型高倍率锂离子电池 - Google Patents

一种圆柱快充型高倍率锂离子电池 Download PDF

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吴支红
杨清欣
杨晓旭
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Abstract

本发明涉及一种圆柱快充型高倍率锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及圆柱型外壳，正极片包括铝箔以及涂覆在铝箔上由正极活性物质、粘结剂、导电剂组成的混合物，正极片涂覆混合物的单面涂覆重量100‑140g/m2，压实密度2.9‑3.3g/cm3,正极片中所使用的导电剂为CNTS与SP的结合；负极片包括铜箔以及涂覆在铜箔上由负极活性物质、导电剂、分散剂、粘结剂组成的混合物，负极片涂覆混合物的单面涂覆重量50‑70g/m2，压实密度1.3‑1.45g/cm3,负极片中所使用的导电剂为SP；隔膜为高孔空隙率的PE或PP/PE材料。

Description

一种圆柱快充型高倍率锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池领域，特别是一种支持快速充电的高倍率锂离子电池。
背景技术
随着社会发展，环境污染的加剧和传统能源的日益枯竭，人们对环保的意识越来越强。而锂离子电池具有高能量密度、高电压平台、自放电小及绿色环保等诸多优点成为绿色能源的首选。
目前锂离子电池已经使用于电动汽车领域，但与传统的汽油车相比，锂离子电池在大电流充、放电时对其使用寿命和安全性有较大的影响，正常使用时只能小电流充放电，一般正常的充电时间达到了10-12小时，充电时间过长会导致用户的里程焦虑，而放电电流过小则会导致电动汽车启动加速无力，影响消费者的体验，从而也就限制了其在电动汽车上推广使用。
发明内容
为解决锂离子电池在快速充、放电性能上的缺陷，本发明的目的是制作一种具有高倍率充放电的锂离子电池，同时具有很高的功率输出，一方面可以使电动汽车的充电时间缩短至15min以内，另一方面也可以支持超大功率的放电以及汽车制动电流的回收，可以广泛使用在混合动力汽车及快速充电的纯电动汽车上，其标准充电电流可以达到7C，标准放电电流可以达到20C。
本发明的锂离子电池，其7C恒流充电的比例可以达到总充电容量的80%以上，且充电过程中最高温升低于10℃；其在20C持续放电的循环寿命可以达到500次以上。
本发明的锂离子电池，其安全性能及其它性能可以达到电动汽车及UL对应的要求标准。
本发明采用的技术方案是：一种圆柱快充型高倍率锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及圆柱型外壳，其特征在于：正极片包括铝箔以及涂覆在铝箔上由正极活性物质、粘结剂、导电剂组成的混合物，正极活性物质为NCA、NCM、LMO等中的一种或几种，正极活性物质克容量为160-200mAh/g，正极活性物质的D50为6-16μm，Dmax ≤45μm，正极片涂覆混合物的单面涂覆重量100 -140g/m2，压实密度为2.9-3.3 g/cm3,正极片中所使用的导电剂为CNTS与SP的结合，铝箔为16-30μm；负极片包括铜箔以及涂覆在铜箔上由负极活性物质、导电剂、分散剂、粘结剂组成的混合物，负极活性物质为硅碳、软碳、硬碳以及人造石墨等中的一种或几种，负极活性物质克容量为≥360mAh/g，负极活性物质的D50为8-16μm，负极片涂覆混合物的单面涂覆重量50-70g/m2，压实密度为1.3-1.45g/cm3,负极片中所使用的导电剂为SP，铜箔为10 - 25μm；隔膜为高孔空隙率的PE或PP/PE材料，空隙率为43-55%，透气度为120-210 s/100ml；厚度为9-20μm；负极活性物质的容量与正极活性物质的容量比值为1.06-1.2。
进一步地，隔膜上涂覆陶瓷材料。
再进一步地，电解液包括有机溶剂、锂盐、功能添加剂；所使用的锂盐为LiPF6(六氟磷酸锂)、ODFB(二氟草酸硼酸锂)、LiBOB(二草酸硼酸锂)中的一种或几种；有机溶剂为DEC(碳酸二乙酯)、DMC(碳酸二甲酯)、EC（碳酸乙烯酯）、EMC（碳酸甲乙酯）、PC（碳酸丙烯酯）或其它含氟、硫或含不饱和键的链状或环状酯中的一种或几种；功能添加剂为BP（联苯）、CHB（苯基环已烷）、VC（碳酸亚乙烯酯）、FEC（氟代碳酸乙烯酯）、PS（亚硫酸丙烯酯）中的几种混合。
本发明所述的锂离子电池，为了实现电池的快速充放电效果，一方面需通过加快锂离子在电池正负极之间的迁移扩散速度，实现充电时正极材料中的锂离子快速嵌入负极的石墨层中，放电时可以从石墨层中脱出并迁移到正极，从而可以防止在快速充电过程中锂离子在负极表面析出，形成锂枝晶，造成电池的安全问题。另一方面构建充放电过程中的电子通道，减小电池的内阻，从而减小电池在充放电过程中的热量生成，保证电池的循环及安全性能。
实现锂离子的快速迁移：（1）减小正负极材料的颗粒度，锂离子在充放电时迁移过程是内颗粒外部到内部的过程，外部的锂离子先通过电解液进行迁移，内部锂离子扩散至颗粒外部再进行迁移，而固体材料内部的迁移则相对困难，减小材料的颗粒度可以使锂离子完成在材料颗粒内部的快速迁移。而过小的材料颗粒则会造成容量的损失和电池的自放电性能变差。因此本发明使用的正极材料的颗粒度为D50为6-12μm，负极材料的D50为8-16μm。（2）增加锂离子在电解液中的迁移速度：使用LiPF6作为电解质，其含量为15-17%，高的电解质含量减小了锂离子在电解液中迁移的极化，更有利于锂子的传导。（3）使用的隔膜为PE或PP/PE材质，高的空隙率贮存更多的电解液，从而使锂离子更易于迁移，但过高的空隙率则极易造成电池的自放电过大，因此本发明使用的隔膜空隙率为43%-55%；（4）适度减小正负极片的压实密度：减小正负极片的压实密度，可以使材料颗粒间的空隙率增大，从而可以使极片中贮存足够的电解液，从而可以减小锂离子在迁移过程中的极化，有利于锂离子快速的嵌入和脱出；但过低的压实则会降低电池的能量密度和电子的传导，因此本发明最终使用的正极片的压实为2.9 -3.3 g/cm3，负极片的压实为负极片的压实为1.3 -1.5g/cm3。
通过增加电池体系中的电导率来实现电子的快速迁移：（1）针对正极材料的电导率相对较低的问题，一方面减小正极材料的颗粒大小来缩短电子在颗粒内部的传导距离，另一方面使用碳纳米管（CNTs）来实现涂层内部到铝箔的电子传导，同时使用导电碳黑SP填充正极颗粒之间的空隙，从而使正极极片内部构建起完整的导电网络。通过实验发现CNTs的加入量为0.8-1.5%，SP的加入量为0.5%-2%时可以实现好的导电效果。（2）使用厚的铝箔来实现集流体电导率的提升，从而实现电子从极片两端到极耳处的快速迁移。同时将极耳设计在正极片的中间部位，负极片则分别在极片的两端设计了极耳，有效缩短了电子从极片到极耳的距离，减小了电池的欧姆阻抗，使电池的发热量也得到了有效控制。（3）减小极片上正负极活性材料的涂覆厚度，从而可以有效减小电池电子的从涂层表面到集流体的传输距离。
本发明中的负极极片的活性物质容量比正极活性物质的容量超出6%-20%，可以保证电池的循环性能各快速充电的效果。
本发明所制作的锂离子电池的充电倍率一般为5-7C,放电倍率为10-20C，且电池在5C电流下充电其温升一般在10℃以内。
本发明所使用的正极材料为三元材料（NCM\NCA）、锰酸锂（LMO）、钴酸锂（LCO）中的一种或几种混用。所使用的负极材料为硅碳、软碳、硬碳、人造石墨中的一种或几种混用。所使用的隔膜为PE（聚乙烯）可者PE(聚乙烯)与PP（聚丙烯）复合膜，其厚度为9μm-20μm且要求其空隙率为43%-55%之间最好。
本发明所述的锂离子电池，所使用的电解液为有机溶剂的电解液，其包含了电解质、有机溶剂和功能添加剂；所述的电解质为LiPF6(六氟磷酸锂)、ODFB(二氟草酸硼酸锂)、LiBOB(二草酸硼酸锂)等；溶剂为DEC(碳酸二乙酯)、DMC(碳酸二甲酯)、EC（碳酸乙烯酯）、EMC（碳酸甲乙酯）、PC（碳酸丙烯酯）或其它含氟、硫或含不饱和键的链状或环状酯中的一种或几种。所使用的功能添加剂为BP（联苯）、CHB（苯基环已烷）、VC（碳酸亚乙烯酯）、FEC（氟代碳酸乙烯酯）、PS（亚硫酸丙烯酯）中的几种混合使用。
附图说明
图1为本发明实施例一电池不同高倍率充电特性曲线图；
图2为本发明实施例一电池不同倍率下的放电性能-功率特性曲线图；
图3为本发明实施例一电池不同倍率、不同充放电条件的循环寿命曲线图。
具体实施方式
以下为本发明的锂离子电池的实施方式，对比结及测试结果。
根据本发明制作的锂离子电池体系实施例如下：
实施例1：制作容量为1800mAh的圆柱18650电池，本实施例为本发明最佳实施例。
（1）正极制备：
将正极活性物质NCA(克容量185mAh/g)、NCM(克容量155mAh/g)、粘结剂PVDF、导电炭黑SP按照66:30:1.3:1.2进行预混合，预混合完成后加入1.5份的CNTs（干粉已经过球磨分散在NMP中）,并分步加入NMP,搅拌均匀成粘度为5000Pa.s的流动性良好的浆料，并涂覆在厚度为0.002mm的铝箔上，涂布的重量为130g/m2,并经过烘干后进行辊压，压实密度为3.0g/cm3,辊压完成后分切成56mm宽的极片，并焊接0.2mm*5mm宽度的极耳。
（2）负极制备：
将负极活性物质硅碳(克容量400mAh/g)、硬碳(克容量320mAh/g)、分散剂CMC、导电炭黑SP按照75:20:1.5:2进行预混合，预混合完成后分步加入去离子水,搅拌均匀后加入1.5份SBR(丁苯乳胶)，搅拌均匀成粘度为2000Pa.s的流动性良好的浆料，并涂覆在厚度为0.012mm的铜箔上，涂布的重量为64g/m2,并经过烘干后进行辊压，压实密度为1.3g/cm3,辊压完成后分切成58mm宽的极片，并在极片头尾焊接0.15mm*4mm宽度的极耳。
（3）电解液：
电解液使用以下的配比进行:DMC(碳酸二甲酯): EMC（碳酸甲乙酯）: EC（碳酸乙烯酯）: LiPF6(六氟磷酸锂)：ODBF（二氟草酸硼酸锂）:BP（联苯）：PS（亚硫酸丙烯酯）=48:16:16:16:0.5:1.5:3
(4)隔膜：
使用20μm湿法PE隔膜，其宽度为60mm，空隙率为48%，透气度为180 s/100ml，穿刺强度≥500 g；
（5）锂离子电池制作：
将上述的正极片、负极片及隔膜卷绕成圆柱型的锂离子电池，并装入圆形外壳，其中负极耳在底部与钢壳焊接，正极耳在顶部通过激光焊与盖帽焊接，经过压缩密封后成圆柱型锂离子电池。
（6）电池制作完成后放入45℃环境下搁置36-48小时，搁置时间过长则电池内部易出现氧化，搁置时间过短则不利于电池解液在极片中的渗透。
（7）将渗液后的电池进行以下工序活化：0.02C充电120min,0.05C充电150min,0.1C充电到4.2V；充电完成后45℃环境下搁置48h，再以0.2C进行恒流恒压充电并分容。
不同倍率:5C/7C进行充电的放电容量和恒流充电容量，见下表，恒流充电容量越高,代表电池充电效率越高,充电时间越短。
实施例2：制作容量为2000mAh的圆柱18650电池
（1）正极制备：
将正极活性物质NCA(克容量185mAh/g)、粘结剂PVDF、导电炭黑SP按照96:1.3:1.2进行预混合，预混合完成后加入1.5份的CNTs（干粉已经过球磨分散在NMP中）,并分步加入NMP,搅拌均匀成粘度为5000Pa.s的流动性良好的浆料，并涂覆在厚度为0.002mm的铝箔上，单面的涂布重量为均123g/m2,并经过烘干后进行辊压，压实密度为3.1g/cm3,辊压完成后分切成56.5mm宽的极片，并焊接0.2mm*5mm宽度的极耳。
（2）负极制备：
将负极活性物质硅碳(克容量400mAh/g)、硬碳(克容量320mAh/g)、分散剂CMC、导电炭黑SP按照75:20:1.5:2进行预混合，预混合完成后分步加入去离子水,搅拌均匀后加入1.5份SBR(丁苯乳胶)，搅拌均匀成粘度为2000Pa.s的流动性良好的浆料，并涂覆在厚度为0.012mm的铜箔上，单面的涂布重量均为58g/m2,并经过烘干后进行辊压，压实密度为1.35g/cm3,辊压完成后分切成58mm宽的极片，并在极片头尾焊接0.15mm*4mm宽度的极耳。
(3)隔膜：
使用16μm湿法PE隔膜，其宽度为60mm，空隙率为50%，透气度为168s/100ml，穿刺强度≥500 g；
（5）其它均与实例1相同，制作锂离子电。
实施例3：制作容量为1600mAh的圆柱18650电池
（1）正极制备：
将正极活性物质NCA(克容量185mAh/g)、LMO(克容量155mAh/g)、粘结剂PVDF、导电炭黑SP按照78:18:1.3:1.2进行预混合，预混合完成后加入1.5份的CNTs（干粉已经过球磨分散在NMP中）,并分步加入NMP,搅拌均匀成粘度为5000Pa.s的流动性良好的浆料，并涂覆在厚度为0.002mm的铝箔上，单面涂布的重量均为120g/m2,并经过烘干后进行辊压，压实密度为3.1g/cm3,辊压完成后分切成56mm宽的极片，并焊接0.2mm*5mm宽度的极耳。
（2）电解液：
电解液使用以下的配比进行:
DMC(碳酸二甲酯): EMC（碳酸甲乙酯）: EC（碳酸乙烯酯）: LiPF6(六氟磷酸锂)：LiBOB(二草酸硼酸锂):ODBF（二氟草酸硼酸锂）:BP（联苯）：PS（亚硫酸丙烯酯）=48:16:16:16:0.5:0.5:1.0:3
(3)其它均与实例1相同，制作锂离子电。

Claims (3)

1.一种圆柱快充型高倍率锂离子电池，包括正极片、负极片、隔膜、电解液以及圆柱型外壳，其特征在于：正极片包括铝箔以及涂覆在铝箔上由正极活性物质、粘结剂、导电剂组成的混合物，正极活性物质为NCA、NCM、LMO等中的一种或几种，正极活性物质克容量为160-200mAh/g，正极活性物质的D50为6-16μm，Dmax ≤45μm，正极片涂覆混合物的单面涂覆重量100 -140g/m2，压实密度为2.9-3.3 g/cm3,正极片中所使用的导电剂为CNTS与SP的结合，铝箔为16-30μm；负极片包括铜箔以及涂覆在铜箔上由负极活性物质、导电剂、分散剂、粘结剂组成的混合物，负极活性物质为硅碳、软碳、硬碳以及人造石墨等中的一种或几种，负极活性物质克容量为≥360mAh/g，负极活性物质的D50为8-16μm，负极片涂覆混合物的单面涂覆重量50-70g/m2，压实密度为1.3-1.45g/cm3,负极片中所使用的导电剂为SP，铜箔为10 - 25μm；隔膜为高孔空隙率的PE或PP/PE材料，空隙率为43-55%，透气度为120-210 s/100ml；厚度为9-20μm；负极活性物质的容量与正极活性物质的容量比值为1.06-1.2。
2.根据权利1所述的一种圆柱快充型高倍率锂离子电池，其特征在于，隔膜上涂覆陶瓷材料。
3.根据权利1所述的一种圆柱快充型高倍率锂离子电池，其特征在于，电解液包括有机溶剂、锂盐、功能添加剂；所使用的锂盐为LiPF6(六氟磷酸锂)、ODFB(二氟草酸硼酸锂)、LiBOB(二草酸硼酸锂)中的一种或几种；有机溶剂为DEC(碳酸二乙酯)、DMC(碳酸二甲酯)、EC（碳酸乙烯酯）、EMC（碳酸甲乙酯）、PC（碳酸丙烯酯）或其它含氟、硫或含不饱和键的链状或环状酯中的一种或几种；功能添加剂为BP（联苯）、CHB（苯基环已烷）、VC（碳酸亚乙烯酯）、FEC（氟代碳酸乙烯酯）、PS（亚硫酸丙烯酯）中的几种混合。
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