CN107138520A - 一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种通过硫酸盐还原菌混合菌，将铀污染土壤中的U(VI)转化为U(IV)为稳定的、溶解度很低的四价铀(U(IV))，并加以固定的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法；该方法即具有修复成本低、修复周期短、修复效果好，又具有工艺流程短，无二次污染等多重优点，本方法它包括如下步骤：（1）配置硫酸盐还原菌混合菌；（2）将铀污染土壤加水搅拌混合成浆状，之后将pH调至5.0‑7.5的范围内；（3）向步骤（2）中按1‑3%的体积比投加步骤（1）所述的硫酸盐还原菌混合菌，同时按5g/L的量投加碳源物质；（4）将步骤（3）中的混合物置于密闭的容器/罐体/环境中避光静置即可。

Description

一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法
技术领域
本发明涉及一种环境治理中铀污染土壤修复的技术领域，尤其涉及一种通过硫酸盐还原菌混合菌，将铀污染土壤中的U(VI)转化为U(IV)并加以固定的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法。
背景技术
核能作为一种重要的能源，越来越受到人们的重视。铀作为核能的主要核燃料，其采冶的力度也越来越大。铀矿的开采和冶炼产生了大量的含铀废石、铀尾矿和含铀土壤。同时，暴露于露天的废石在雨水冲刷、风化等作用下，废石中的放射性铀不断淋浸析出，随雨水扩散，势必会造成该区域地表水和地下水的污染，进而造成大面积的低剂量的放射性污染。
核工业的迅速发展和核能的大规模开发应用，导致了铀资源的大量使用,铀是一种长寿命元素，且具有很强的生物、化学毒性和很高的放射性。一旦进入土壤、水体和生态环境，将会带来长期的放射性危害隐患,直接威胁到人类的身体健康；随着我国经济的快速发展，放射性铀进入到土壤中，引起了非常严重的土壤放射性铀污染。
在被铀污染的土壤中，铀主要是以溶解态的六价铀(U(VI))、铀酰(UO2 2+)或多种氢氧化双氧铀和碳酸铀酰盐化合物的形式存在。这类形态的铀溶解度很高，极易随水流动迁移，从而造成大范围的污染。溶解态的六价铀会通过食物链最终进入到人体，进入人体后的铀主要蓄积于肝脏、肾脏和骨骼中，根据剂量大小，可引起急性或慢性中毒，诱发多种疾病，引起肝脏损伤和诱发癌症。我国国家标准GB23727-2009规定排放水中铀的浓度不能超过0.05mg/L。
目前我国处理低浓度放射性土壤的传统方法主要有吸附法、化学沉淀法、离子交换法等。吸附法和离子交换法具有较好的处理效果，但是使用的材料价格昂贵，并且离子交换剂的再生和处置较困难。因此，吸附法和离子交换法不适合处理大量水体，尤其是铀污染地下水的处理。化学沉淀法虽然成本较低，但是对于较低浓度水体处理效果不佳，并且容易造成二次污染。近些年，出现了一些新的处理方法，例如生物吸附法、膨润土法、乳化膜法、零价铁法。目前这些新技术可以解决传统净化处理工艺中存在的处理后污泥量大造成的二次污染和处理水量少等问题，但是也有其局限性。生物吸附法、零价铁法和乳化膜法虽然处理工艺简单，但对环境变化敏感，因此还处于实验室阶段。膨润土法具有处理量大，成本低等优点，但是对于极低铀浓度的水体，其他化学成分干扰大，效率低。
综上所述，采用传统或新型方法处理低浓度铀污染地下水，存在二次处理困难、容易造成二次环境污染、或者要么效率不高、要么价格昂贵等缺点。因此，研发新的资源节约型、环境友好型的铀污染土壤的修复方法，是我国环境修复科技工作者亟须进行的紧迫任务。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，适应现实需要，提供一种通过硫酸盐还原菌混合菌，将铀污染土壤中的U(VI)转化为U(IV)为稳定的、溶解度很低的四价铀(U(IV))，并加以固定的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法；该方法即具有修复成本低、修复周期短、修复效果好，又具有工艺流程短，无二次污染等多重优点。
为了实现本发明的目的，本发明所采用的技术方案为：
设计一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，本方法它包括如下步骤：
（1）配置硫酸盐还原菌混合菌；
（2）将铀污染土壤加水搅拌混合成浆状，之后将pH调至5.0-7.5的范围内；
（3）向步骤（2）中按1-3%的体积比投加步骤（1）所述的硫酸盐还原菌混合菌，同时按5g/L的量投加碳源物质；
（4）将步骤（3）中的混合物置于密闭的容器/罐体/环境中避光静置即可。
进一步的，步骤（2）中通过向铀污染土壤中添加NaHCO3溶液调节铀污染土壤的PH值。
进一步的，步骤（3）中的硫酸盐还原菌混合菌为处于对数期的硫酸盐还原菌混合菌。
进一步的，步骤（4）中应置于35℃的密闭环境中静置2.0-5.0天。
进一步的，进行步骤（4）前/中向密闭的容器/罐体/环境中或向密闭的容器/罐体/环境中的浆状物料中充入惰性气体。
进一步的，步骤（1）中的所述硫酸盐还原菌混合菌以铀尾矿库土壤作为菌源，所用的富集培养基包含：KH2PO4，0.5g/L；NH4Cl，1g/L；Na2SO4，4g/L；CaCl2，0.06g/L；MgSO4×7H2O，0.06g/L；FeSO4×7H2O，0.2g/L；抗坏血酸，0.1g/L；酵母提取物，1g/L；乳酸钠，5g/L。
本发明的有益效果在于：
本方法相比现有的技术方法，具有以下技术优势:
(1)本发明方法利用硫酸盐还原菌混合菌生长代谢过程可接铀污染土壤中的六价铀进行还原并沉淀下来，使其不会随着水体的流动而迁移，无需其他辅助手段，可操作性强；
(2) 本发明方法处理工艺流程短，可实现铀污染土壤修复中；
(3)本发明方法可采用廉价的碳源物质，无需辅助其他除氧设备即可维持长期的修复效果，处理成本大大降低；
(4) 本发明方法对处理低浓度的铀污染土壤尤其有效，实施中可以长期维持铀污染土壤中铀浓度低于国家排放标准，且处理过程容易控制；
(5) 本发明方法对铀污染土壤修复过程中不添加任何有毒的化学试剂，不会对环境造成二次污染，尤其适用于铀污染土壤的修复，同时也可应用于其他有毒重金属污染土壤的修复中；
（6）本发明方法与目前工业上应用的方法相比，本发明具有处理工艺流程短，修复过程容易控制，设备简单容易维护，无二次污染，运行成本低，铀去除效率较高等优点；同时，本本发明方法对推动我国铀矿冶放射性污染治理技术的进步，提高环境治理的效率，具有重要的意义。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进一步说明：
实施例1：一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，本方法它包括如下步骤：
（1）配置硫酸盐还原菌混合菌；配置硫酸盐还原菌混合菌时以铀尾矿库土壤作为菌源，所用的富集培养基包含：KH2PO4，0.5g/L；NH4Cl，1g/L；Na2SO4，4g/L；CaCl2，0.06g/L；MgSO4×7H2O，0.06g/L；FeSO4×7H2O，0.2g/L；抗坏血酸，0.1g/L；酵母提取物，1g/L；乳酸钠，5g/L；其中乳酸钠既为（硫酸盐还原菌）SRB生长代谢的能源，也为电子供体。
（2）通过向铀污染土壤中添加NaHCO3溶液将铀污染土壤加水搅拌混合成浆状或粘稠状，之后将pH调至5.0-7.5的中性范围内。
（3）向步骤（2）中按1-3%的体积比投加步骤（1）制得的处于对数期的硫酸盐还原菌混合菌，同时按5g/L的量投加碳源物质。
（4）将步骤（3）中的混合物置于密闭35℃的容器/罐体/环境中避光静置2.0-5.0即可；由于硫酸盐还原菌混合菌为厌氧菌落，在进行步骤（4）前/中还可以向密闭的容器/罐体/环境中或向密闭的容器/罐体/环境中的浆状物料中充入惰性气体；在微氧条件下，微生物还原和固定的U(IV)可以持续保持稳定状态，从而保持铀污染土壤中的铀浓度低于国家排放标准。
通过静置，硫酸盐还原菌混合菌在有碳源提供代谢生长所需能量同时作为电子供体的条件下，硫酸盐还原菌混合菌可将铀污染土壤中的U(VI)还原为U(IV)并将其形成沉淀固定下来。
为验证本发明方法的可行性，本发明方法的实验室试验验证如下：
试验一：
（ⅰ）以铀尾矿库土壤作为菌源培养菌种，其中配制富集培养基包含KH2PO4，0.5g/L；NH4Cl，1g/L；Na2SO4，4g/L；CaCl2，0.06g/L；MgSO4×7H2O，0.06g/L；FeSO4×7H2O，0.2g/L；抗坏血酸，0.1g/L；酵母提取物，1g/L；乳酸钠，5g/L。
为保证微氧状态，取500mL上述的富集培养基及10g新鲜铀尾矿库土壤置于500mL锥形瓶中，于35℃密闭条件下避光静置培养；待液体变黑表明有硫酸盐还原菌，如此接种培养3-5代，即可得到以硫酸盐还原菌为优势菌的混合菌。
（ⅱ）自制铀污染土壤：
铀污染土壤中含有如下成分，含量(g/L)如下：KH2PO4，0.05；NH4Cl，0.25；Na2SO4，4；CaCl2，0.06；MgSO4，0.06；酵母提取物，0.1；乳酸钠，5。
为维持试验体系微氧的条件，在多个600mL锥形瓶中各加550mL模拟的含有铀污染土壤的废水，碳源含量均为5g/L，并分别加入铀标（铀标浓度1g/L，用NaHCO3预处理），并将多个锥形瓶中的PH值分别调至4、5、6、7、8。
(ⅲ)向（ⅱ）中制得的含有铀污染土壤的废水（初始浓度为C0=20mg/L，碳源含量为5g/L）中按体积比1%投加（ⅰ）中的硫酸盐还原菌混合菌，于35℃条件下密闭避光静置培养，每隔12h测定水体中U(VI)的含量。
分析可知，当pH值为7时，48h时铀的去除率达99.2%，具有很好的去除效果。
试验二：
（ⅰ）以铀尾矿库土壤作为菌源培养菌种，其中配制富集培养基包含KH2PO4，0.5g/L；NH4Cl，1g/L；Na2SO4，4g/L；CaCl2，0.06g/L；MgSO4×7H2O，0.06g/L；FeSO4×7H2O，0.2g/L；抗坏血酸，0.1g/L；酵母提取物，1g/L；乳酸钠，5g/L；
为保证微氧状态，取500mL上述的富集培养基及10g新鲜铀尾矿库土壤置于500mL锥形瓶中，于35℃密闭条件下避光静置培养；待液体变黑表明有硫酸盐还原菌，如此接种培养3-5代，即可得到以硫酸盐还原菌为优势菌的混合菌。
（ⅱ）自制铀污染土壤：
铀污染土壤中含有如下成分，含量(g/L)如下：KH2PO4，0.05；NH4Cl，0.25；Na2SO4，4；CaCl2，0.06；MgSO4，0.06；酵母提取物，0.1；乳酸钠，5。
为维持试验体系微氧的条件，在多个600mL锥形瓶中各加550mL模拟的含有铀污染土壤的废水，并分别加入铀标（浓度1g/L，用NaHCO3预处理），多个锥形瓶中的PH值均为7，多个锥形瓶中的碳源含量分别为5g/L、4g/L、3g/L、2g/L、1g/L。
(ⅲ)向（ⅱ）中制得的含有铀污染土壤的废水（初始浓度为C0=20mg/L，pH=7，温度为35℃的条件下,）中按体积比1%投加（ⅰ）中的硫酸盐还原菌混合菌，于35℃条件下密闭避光静置培养，每隔12h测定水体中U(VI)的含量。
分析可知，在高浓度碳源时，硫酸盐还原菌混合菌具有更好的去除率，在低碳源的情况下，硫酸盐还原菌混合菌对U(VI)仍具有很高的去除率，在120h时，其硫酸盐还原菌混合菌去除率达93.4%。
试验三：
（ⅰ）以铀尾矿库土壤作为菌源培养菌种，其中配制富集培养基包含KH2PO4，0.5g/L；NH4Cl，1g/L；Na2SO4，4g/L；CaCl2，0.06g/L；MgSO4×7H2O，0.06g/L；FeSO4×7H2O，0.2g/L；抗坏血酸，0.1g/L；酵母提取物，1g/L；乳酸钠，5g/L。
为保证微氧状态，取500mL上述的富集培养基及10g新鲜铀尾矿库土壤置于500mL锥形瓶中，于35℃密闭条件下避光静置培养；待液体变黑表明有硫酸盐还原菌，如此接种培养3-5代，即可得到以硫酸盐还原菌为优势菌的混合菌。
（ⅱ）自制铀污染土壤：
铀污染土壤中含有如下成分，含量(g/L)如下：KH2PO4，0.05；NH4Cl，0.25；Na2SO4，4；CaCl2，0.06；MgSO4，0.06；酵母提取物，0.1；乳酸钠，5。
为维持试验体系微氧的条件，在多个600mL锥形瓶中各加550mL模拟的含有铀污染土壤的废水，并分别加入铀标（浓度1g/L，用NaHCO3预处理），多个锥形瓶中的PH值均为7，多个锥形瓶中的碳源含量均为1g/L。
(ⅲ)向（ⅱ）中制得的含有铀污染土壤的废水（初始浓度为C0=20mg/L，pH=7，温度为35℃的条件下,）中按体积比1%投加（ⅰ）中的硫酸盐还原菌混合菌，于35℃条件下密闭避光静置培养，在120h时，以13000r/min的转速离心10min收集最终菌液及含铀混合物，而后将沉淀物冷冻干燥，经过X射线光电子能谱分析（XPS），结果表明沉淀物中有U(IV)的存在。表明SRB已将U(VI)还原为U(IV)。
综上可知，通过本发明可以将铀污染土壤中的U(VI)转化为U(IV)为稳定的、溶解度很低的四价铀(U(IV))，最终U(VI)的去除率可达到90%以上，从而修复铀污染土壤。
本发明的实施例公布的是较佳的实施例，但并不局限于此，本领域的普通技术人员，极易根据上述实施例，领会本发明的精神，并做出不同的引申和变化，但只要不脱离本发明的精神，都在本发明的保护范围内。

Claims (6)

1.一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：本方法它包括如下步骤：
(1)配置硫酸盐还原菌混合菌；
(2)将铀污染土壤加水搅拌混合成浆状，之后将pH调至5.0-7.5的范围内；
(3)向步骤(2)中按1-3％的体积比投加步骤(1)所述的硫酸盐还原菌混合菌，同时按5g/L的量投加碳源物质；
(4)将步骤(3)中的混合物置于密闭的容器/罐体/环境中避光静置即可。
2.如权利要求1所述的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：步骤(2)中通过向铀污染土壤中添加NaHCO3溶液调节铀污染土壤的PH值。
3.如权利要求1所述的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：步骤(3)中的硫酸盐还原菌混合菌为处于对数期的硫酸盐还原菌混合菌。
4.如权利要求1所述的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：步骤(4)中应置于25℃-35℃的密闭环境中静置2.0-5.0天。
5.如权利要求1所述的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：进行步骤(4)前/中向密闭的容器/罐体/环境中或向密闭的容器/罐体/环境中的浆状物料中充入惰性气体。
6.如权利要求1所述的一种利用硫酸盐混合菌还原修复铀污染土壤的处理方法，其特征在于：步骤(1)中的所述硫酸盐还原菌混合菌以铀尾矿库土壤作为菌源，所用的富集培养基包含：
KH2PO4，0.4-0.6g/L；NH4Cl，0.5-1.5g/L；Na2SO4，3-5g/L；CaCl2，0.05-0.07g/L；MgSO4·7H2O，0.05-0.07g/L；FeSO4·7H2O，0.1-0.3g/L；抗坏血酸，0.05-0.15g/L；酵母提取物，0.5-1.5g/L；乳酸钠，4-6g/L。
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