CN107098312A - 一种利用烟气制备合成气的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种利用烟气制备合成气的方法，利用烟气中的二氧化碳、空气中的氧气以及过程中产生的水蒸气通过化学链三重整甲烷实现制备不同比例的合成气，同时化学链燃烧给化学链重整提供能量，整个系统实现完全自热的过程。该方法既可以在没有外加能量的情况下实现三重整反应制备合成气，又可以实现二氧化碳的废气利用。

Description

一种利用烟气制备合成气的方法
技术领域
本发明涉及一种利用烟气制备合成气的方法。
背景技术
人口增加及现有技术的发展，对能源的需求越来越大。传统的能源利用存在许多问题，如“温室效应”带来的影响日益显著，对CO2的捕获与资源化利用刻不容缓。常规的CO2捕获有燃烧前捕获、燃烧后捕获、富氧燃烧等工艺。燃烧后捕获存在氮气不易与CO2分离的问题，燃烧前捕获涉及变换反应制氢，最初的燃料转化步骤较为复杂，系统成本较高，富氧燃烧工艺需要通纯氧反应，昂贵的空气分离装置增大了设备成本。
关于将CO2用于有机燃料的重整方面，目前有很多研究。以CO2重整甲烷为例，理论H2/CO摩尔比为1:1，不适于直接整合到下游产品工艺中，并且CO2重整甲烷需要高压条件，是强吸热反应，若由CH4燃烧提供热能，会影响总净碳效率。同时CO2重整甲烷操作中要考虑CH4和CO2的进料比，若CO2过量，还需考虑CO2和产物气体分离。相应地，甲烷部分氧化重整是放热反应，不需外界供能，并且所得H2/CO为2:1，可直接用于下游F-T合成工艺。但是甲烷部分氧化重整需要严格控制投料比以及操作条件，防止CH4完全氧化，同时，为防止空气中的N2稀释产物气流，甲烷部分氧化重整需要通入纯氧，即需要昂贵的空气分离装置。化学链技术的引用就解决了这些问题。化学链重整技术利用固体载体将常规的气-气重整反应变成两个独立的气-固反应，有效地控制了反应速率，并利用载体传递物质及能量，实现了产物的原位分离。利用化学链空分的概念，分子氧与氧载体反应变成晶格氧，同时分离出氮气，避免了NOx生成的同时又防止空气中的N2稀释产物气流，因此也减少了需要空分设备的成本。
发明内容
本发明解决的技术问题之一是，现有技术中甲烷重整需要消耗大量的能耗，且对于气-气反应，需要大容积的设备，且难以控制反应进程，不利于产业化。
本发明解决的技术问题之二是，传统的CO2捕获技术能耗巨大，捕获的CO2利用率低，难以高效节能的方式实现CO2捕获与利用一体化。
本发明的技术方案是，提供一种利用烟气制备合成气的方法，包括以下步骤：
（1）将烟气引入装有氧载体和二氧化碳载体的第一反应器中，利用二氧化碳载体捕获烟气中的二氧化碳，再经气固分离后得到氧载体和碳酸化的二氧化碳载体；所述碳酸化的二氧化碳载体是指二氧化碳载体与二氧化碳结合后的产物；
（2）将步骤（1）得到的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体加入到第二反应器中，通入空气，利用氧载体捕获空气中的氧气，再经气固分离后得到氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体；所述氧化态的氧载体是指氧载体与氧气结合后的产物；使分子氧反应后得到带有晶格氧的产物；
（3）将步骤（2）得到的氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体分成载体A和载体B两部分，载体A加入到第三反应器中，载体B加入到第四反应器中；
将氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体所组成的混合物分成两股物料，即载体A和载体B，显然载体A和载体B均含有上述两种载体（氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体）；
在第四反应器中通入甲烷，甲烷在第四反应器中与载体B发生氧化反应，经气固分离后得到氧载体和碳酸化的二氧化碳载体、以及二氧化碳和水蒸气，将氧载体和碳酸化的二氧化碳载体加入到第二反应器中，将二氧化碳和水蒸气通入到第三反应器中；
在第三反应器中通入甲烷和水蒸气，与来源于第四反应器中的二氧化碳和水蒸气，以及与来源于第二反应器中的载体A进行重整反应，经气固分离后得到合成气、二氧化碳载体和氧载体。
优选地，将第三反应器中得到的二氧化碳载体和氧载体通入第一反应器中。
优选地，所述第三反应器内的温度为700 - 1000℃。
优选地，所述第三反应器内的温度为850 - 950℃。
优选地，所述第三反应器内的压力为1个大气压以上。
优选地，所述二氧化碳载体是CaO或MnO。
优选地，所述氧载体为金属氧载体或金属氧化物。
优选地，所述氧载体为Fe、FeO、Co、Ni或Cu。
优选地，载体A与载体B的质量比为1 ：（1-5）。
优选地，所述第四反应器内的温度为400-600℃。
优选地，合成气中H2/CO摩尔比约为2:1，可直接用于下游合成工艺。
随着化学链概念的提出与化学链技术的发展，人们对化学链技术的关注度也越来越高。化学链空分制氧的应用解决了空分装置的需求，化学链燃烧避免了NOx的形成，化学链重整技术利用可循环介质将气-气反应转变为气-固反应，有效地控制了反应速率，并利用载体传递物质及能量，实现了产物的原位分离。CO2作为一种重要的化工原料同时又属于“温室气体”，捕获CO2并将其再利用不失为对环境有利的方法。目前的研究仅限于化学链重整燃料气协同钙循环捕获重整过程中产生的CO2或者水蒸气变换制氢协同钙循环捕获CO2等，虽然实现了CO2的捕获，但是CO2捕获和氧化钙的再生能耗巨大，需要额外供给能量，并且没有实现CO2的捕获与资源化利用一体化。化学链燃烧提供的晶格氧可以与燃料气发生完全氧化反应释放出大量的热能，但又会产生大量的需要处理的CO2。目前的研究现状大多关注CO2的捕获，对CO2捕获后资源化利用甚少。类比氧载体的作用，利用钙循环捕获与释放CO2，实现CO2捕获的同时，释放出的CO2又能协同化学链燃烧产生CO2和H2O用于化学链重整制合成气，可调节出摩尔比合适的H2/CO直接用于下游合成工艺，同时化学链燃烧可以给系统提供热能，实现自热过程。本发明利用化学链重整甲烷、化学链燃烧协同作用，实现自热过程的同时，也能制备出可直接用于下游合成工艺的合成气。
以下结合图1对本发明进行进一步解释本发明的步骤：如图1所示，如燃煤电厂已经脱硫、脱硝的烟气通过给料器进入第一反应器，第一反应器用于捕获二氧化碳，即也称二氧化碳捕获反应器，二氧化碳捕获反应器内有CaO（一种二氧化碳载体）和氧载体，该二氧化碳捕获反应器温度可设置在200 - 600℃之间，压力为1 atm或高压，二氧化碳载体捕获二氧化碳后得到CaCO3（即碳酸化的二氧化碳载体），氧载体保持不变；脱碳后的烟气通过气固分离器被分离，得到的固体为氧载体和碳酸化的二氧化碳载体，实现烟气中二氧化碳的捕获。固体进入第二反应器，即氧化反应器，向氧化反应器中通入空气，该氧化反应器温度可设置在400 - 600℃之间，压力为1 atm。氧载体变成氧化态的氧载体，CaCO3不分解，反应后的贫氧空气与固体通过分离器气固分离，达到空气分离的效果，固体中氧化态的氧载体和CaCO3分为两股物流分别输送到第三反应器和第四反应器，即重整反应器和燃烧反应器。燃烧反应器温度在400 - 650℃之间，压力为1 atm或更高，通入燃料气CH4，与氧化态的氧载体发生完全氧化反应，为系统提供热能，固体变为氧载体、CaCO3，并通过给料器循环回到第二反应器中，形成一个小循环，所得气体为CO2和H2O，可直接通入到第三反应器，即重整反应器。重整反应器温度在850 - 950℃之间，压力为1 atm或更高，通入适当比例的甲烷气体和适量水蒸气，进行重整过程。CaCO3受热分解，释放出的二氧化碳与氧化态的氧载体携带的晶格氧和第四反应器产生的CO2、H2O同时在重整反应器中对甲烷进行化学链二氧化碳重整和化学链部分氧化重整以及常规的水蒸气重整，得到固体成分为CaO、氧载体，气体产物合成气。通过分离器进行气固分离，CaO、氧载体循环回到第一反应器，形成一个大循环，得到的合成气可直接进入下一个合成单元。
本发明方法中，二氧化碳捕获反应器中可放置的固体为CaO和氧载体，碳酸化后变为CaCO3，氧载体有Fe、FeO、Co、Ni、Cu等。氧化反应器和燃烧反应器中CaCO3维持不变，氧化反应器中氧载体变成更高价态的氧载体，如Fe2O3、Fe3O4、CoO、NiO、CuO等。在重整反应器反应后又分别变为CaO和Fe、FeO、Co、Ni、Cu等。
具体来说，本发明和现有技术相比，具有以下技术创新及显著优点：
(1)本发明方法提到的过程可直接用于燃煤发电厂捕获烟道气中的CO2，并能立即实现对CO2的资源化利用；
(2)本发明方法提到的化学链燃烧的产物CO2、H2O可直接用于重整反应，并且气体在输送的过程中可携带热量到重整反应器；
(3)本发明方法提到的碳酸化反应、氧化反应、燃烧反应以及化学链部分氧化重整反应皆为放热反应，可为重整反应器提供足够的热量，并且可通过调节燃烧反应器中燃料气CH4的量，来控制燃烧反应的放热量，使整个过程实现热平衡；
(4)本发明方法集成化学链燃烧与化学链重整于一体，可通过化学链燃烧系统为化学链重整过程提供损失的载体。
本发明将化学链概念用于CH4重整可以避免燃料与空气的直接接触，无需空气分离装置，在实现甲烷CO2重整、部分氧化重整和水蒸汽重整的基础上，获得可直接用于下游合成工艺的合成气的同时，实现了自热过程。因此，将钙循环、化学链燃烧、化学链重整集成利用，既能实现燃煤电厂烟道气脱碳的要求，又立即对CO2进行资源化利用，“变废为宝”，从而达到CO2捕获与资源化利用的一体化效果。
总之，本发明的方法同时利用对CH4进行化学链CO2重整、化学链部分氧化重整和常规的水蒸气重整的“三重整”技术制备合成气，实现自热过程；且整个重整反应利用控制，适合工业化生产；本发明在捕获如燃煤发电厂烟气中的低浓度CO2的同时，并进一步实现合成气的制备，同时将氧载体和二氧化碳载体重生，进行循环利用。
附图说明
图1表示本发明方法的一种具体工艺流程图。图中，Me表示氧载体，MeO表示氧化态的氧载体。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
本实施例提供一种耦合钙循环、化学链燃烧、化学链重整制合成气实现CO2捕获与利用一体化的系统，以CaO和Fe分别作为CO2载体和O2载体为例，在满足总放热量大于等于0条件下，具体流程如下：向CO2捕获器中通入一股来自600 MWe燃煤发电站的干烟气，气流速率为1 kmol/s，气体含量分别为：15% CO2、5% O2和80% N2。固体成分为从重整反应器经气固分离后的固体成分，Fe进料为1.20 kmol/s，CaO进料为0.15 kmol/s，CO2捕获反应器温度为400℃，操作压力1 atm。氧化反应器的空气进料为5.00 kmol/s，固体进料为CO2捕获器气固分离出的固体成分和燃烧反应器经气固分离出的固体产物，为防止CaCO3分解，氧化反应器温度为400℃，操作压力为1 atm。重整反应器气体成分CH4进料为2.60 kmol/s，水蒸气进料0.30 kmol/s以及燃烧反应器经气固分离后的气体成分，固体进料为氧化反应器气固分离出的60%的固体成分，重整反应器温度为900℃，操作压力为1 atm。燃烧反应器CH4进料为0.08 kmol/s，固体进料为氧化反应器气固分离出的40%的固体成分，燃烧反应器温度为400℃，操作压力为1 atm。平衡时，合成气(干基)纯度为98.27%，H2/CO约为2.00，CO2捕获率约为100%，CO2转化率为90.58%，CH4转化率为93.99%，H2O转化率为98.99%。
实施例2
本实施例提供一种耦合钙循环、化学链燃烧、化学链重整制合成气实现CO2捕获与利用一体化的系统，以CaO和Ni分别作为CO2载体和O2载体为例，在满足总放热量大于等于0条件下，具体流程如下：向CO2捕获器中通入一股来自600MWe燃煤发电站的干烟气，气流速率为1kmol/s，气体含量分别为：15% CO2、5% O2和80% N2。固体成分为从重整反应器经气固分离后的固体成分，Ni进料为0.80 kmol/s，CaO进料为0.21 kmol/s，CO2捕获反应器温度为200℃，操作压力1 atm。氧化反应器的空气进料为2.60 kmol/s，固体进料为CO2捕获器气固分离出的固体成分和燃烧反应器经气固分离出的固体产物，为防止CaCO3分解，氧化反应器温度为400℃，操作压力1 atm。重整反应器气体成分CH4进料为1.50 kmol/s，水蒸气进料0.38kmol/s以及燃烧反应器经气固分离后的气体成分，固体进料为氧化反应器气固分离出的20%的固体成分，重整反应器温度为900℃，操作压力为1 atm。燃烧反应器CH4进料为0.40kmol/s，固体进料为氧化反应器气固分离出的80%的固体成分，燃烧反应器温度为400℃，操作压力为1 atm。平衡时，合成气(干基)纯度为99.00%，H2/CO约为2.04，CO2转化率为83.75%，CH4转化率为98.26%，H2O转化率为88.40%。
实施例3：
本实施例提供一种耦合钙循环、化学链燃烧、化学链重整制合成气，实现CO2捕获与利用一体化，提出与化学链燃烧系统耦合在对载体进行补充的同时，进一步实现能量供应。在实际生产中，为减小CH4消耗，即减少碳足迹，可选用强吸热材质的设备，如吸收太阳能，对系统进行供能，同时减小碳足迹。

Claims (10)

1.一种利用烟气制备合成气的方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）将烟气引入装有氧载体和二氧化碳载体的第一反应器中，利用二氧化碳载体捕获烟气中的二氧化碳，再经气固分离后得到氧载体和碳酸化的二氧化碳载体；所述碳酸化的二氧化碳载体是指二氧化碳载体与二氧化碳结合后的产物；
（2）将步骤（1）得到的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体加入到第二反应器中，通入空气，利用氧载体捕获空气中的氧气，再经气固分离后得到氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体；所述氧化态的氧载体是指氧载体与氧气结合后的产物；
（3）将步骤（2）得到的氧化态的氧载体和碳酸化的二氧化碳载体分成载体A和载体B两部分，载体A加入到第三反应器中，载体B加入到第四反应器中；
在第四反应器中通入甲烷，甲烷在第四反应器中与载体B发生氧化反应，经气固分离后得到氧载体和碳酸化的二氧化碳载体、以及二氧化碳和水蒸气，将氧载体和碳酸化的二氧化碳载体加入到第二反应器中，将二氧化碳和水蒸气通入到第三反应器中；
在第三反应器中通入甲烷和水蒸气，与来源于第四反应器中的二氧化碳和水蒸气，以及与来源于第二反应器中的载体A进行重整反应，经气固分离后得到合成气、二氧化碳载体和氧载体。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，将第三反应器中得到的二氧化碳载体和氧载体通入第一反应器中。
3.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第三反应器内的温度为700 - 1000℃。
4.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第三反应器内的温度为850 - 950℃。
5.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第三反应器内的压力为1个大气压以上。
6.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述二氧化碳载体是CaO或MnO。
7.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述氧载体为金属氧载体或金属氧化物。
8.如权利要求7所述的方法，其特征在于，所述氧载体为Fe、FeO、Co、Ni或Cu。
9.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，载体A与载体B的质量比为1 ：（1-5）。
10.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述第四反应器内的温度为400-600℃。
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