CN118079589A - 一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的co2捕集方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法及系统，该方法包括以下步骤：烟气通入填充有金属氧载体MeO和吸附剂A的碳酸化塔内，吸附剂A吸附烟气中CO2，然后塔内固体输送至煅烧炉；吸附后的吸附剂A在煅烧炉中分解成吸附剂A与CO2，煅烧炉内MeO与燃料预转化反应器中输送的物质反应生成还原态金属氧载体；煅烧炉内再生吸附剂A和还原态金属氧载体输送至空气反应器，生成MeO和再生吸附剂A返回碳酸化塔；燃料预转化反应器中通入燃料、反应物，部分燃料转化，产物送入煅烧炉中。本发明通过燃料部分转化以及化学链燃烧，实现燃料转化与吸附剂再生过程的品位匹配，避免分离纯氧的空分能耗，有效降低中高温吸附燃烧后CO2捕集能耗。
Description
技术领域
本发明涉及CO2捕集技术领域，具体涉及一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法及系统。
背景技术
随着温室气体排放引起的全球气候问题日益严重，CO2减排成了国际社会关注的热点问题。碳捕集利用与封存(CCUS)被广泛认可为唯一可实现化石能源低碳利用的技术，其中燃烧后CO2捕集技术由于其对现有工厂的改造便利性等优点受到了较大关注。
燃烧后CO2捕集技术中，吸附分离法因具有吸附容量高、再生成本低、无腐蚀等优点，被认为是一种潜在的CO2捕集方法。根据吸附温度可将吸附剂分为低中高三种，目前中高温吸附通常采用燃料富氧燃烧的方式进行吸附剂再生，该方式中富氧燃烧需要消耗大量的电能制备高纯度氧气，关于对此问题，专利CN201080041211.X和专利CN201510134158.2提出了以CaO为吸附剂的高温吸附法，并以CuO和燃料直接还原反应为吸附剂再生供热，以上两种情况引入化学链燃烧为吸收剂的再生供能，可避免空分能耗。但由于碳酸钙煅烧温度的限制，燃料化学链燃烧供热过程的温度为850-950℃左右，这意味着这种供热方式下燃料的化学能直接转化为850-950℃的热能，而该温度对应的热能品位与输入的燃料品位存在着很大的差距，造成燃料做功能力的大量浪费，需要进一步改进。
鉴于上述技术问题，本发明提出采用燃料分级转化耦合化学链燃烧的燃烧后捕集方法。燃烧后烟气经过吸附后生成富CO2吸附载体，吸附过程释放的热量可用于驱动燃料预转化为以CO和H2为主要产物的合成气，合成气与未转化的燃料通过化学链燃烧的方式为中高温吸附剂再生过程提供能量。通过燃料的分级转化，将中温的吸附热通过热化学回收转化为化学能，同时降低了煅烧过程中燃料释放过程与吸附剂再生过程之间的品位差，从而减少了燃料转化过程的不可逆损失，并避免了空分单元耗功。
发明内容
针对中高温吸附捕集CO2工艺中高能耗问题，本发明提供一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的高效CO2捕集方法与系统，可以通过燃料部分转化以及化学链燃烧的方式，实现燃料转化过程与再生过程的品位匹配，避免分离纯氧的空分能耗，有效降低中高温吸附燃烧后CO2捕集技术的能耗。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案是：
本发明第一方面提供了一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，包括以下步骤：
待处理烟气通入碳酸化塔，碳酸化塔内填充有金属氧载体MeO和吸附剂A，吸附剂A吸附烟气中的CO2，吸附完成后，碳酸化塔内固体输送至煅烧炉；吸附CO2的吸附剂A在煅烧炉中被分解成吸附剂A与CO2，煅烧炉内金属氧载体MeO与燃料预转化反应器中输送的未转化燃料、合成气发生还原反应生成还原态金属氧载体；煅烧炉内再生的吸附剂A和还原态金属氧载体输送至空气反应器内，还原态金属氧载体被氧化回MeO，MeO和再生的吸附剂A返回碳酸化塔进行再次循环；
燃料预转化反应器中通入燃料、反应物，在催化剂的作用下部分燃料转化为合成气；合成气与未转化燃料送入煅烧炉中。
优选地，所述金属氧载体MeO包括铜基、镍基、钴基、铁基、锰基中的至少一种；所述吸附剂A包括MgO、CaO和Li4SiO4中的至少一种。在发明的一些具体实施例中，所述金属氧载体MeO为CuO。
优选地，所述碳酸化塔内反应压力为0.1～4MPa，反应温度为250～650℃。
优选地，所述煅烧炉内反应压力为常压，反应温度为450～950℃。
优选地，所述空气反应器内反应压力为1～2MPa，反应温度为800～1300℃。
优选地，所述燃料预转化反应器内反应所需的热量由碳酸化塔中反应所释放的热量提供，需根据碳化塔释放的热量调整燃料的转化率；所述燃料预转化反应器内反应压力为0.1～4MPa，反应温度为150～600℃。
优选地，所述空气反应器内反应释放的热量为煅烧炉供热。
优选地，通过调节所述燃料预转化反应器的燃料的输入量以及反应物的比例，同时实现碳酸塔热量利用并满足煅烧炉热量需求。
优选地，所述燃料预转化反应器中通入的反应物包括H2O、CO2或者二者混合；所述催化剂包括以钴、镍、铜中的至少一种为活性组分的催化剂。
本发明第二方面提供了一种使用上述基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法的系统，包括碳酸化塔、燃料预转化反应器、煅烧炉和空气反应器；所述碳酸化塔、煅烧炉和空气反应器依次连接；所述空气反应器还与碳酸化塔连接；所述燃料预转化反应器与煅烧炉连接。
优选地，所述系统还包括联合循环膨胀发电装置，所述联合循环膨胀发电装置利用空气反应器排出的贫氧空气进行发电。进一步优选地，联合循环膨胀发电装置中顶循环包括但不限于燃气布雷顿循环以及湿空气透平循环，底循环包括但不限于蒸汽朗肯循环，超临界CO2布雷顿循环以及有机朗肯循环。所述联合循环膨胀发电装置与空气反应器反应后气体输出端连接，空气反应器出口的高压贫氧空气在联合循环膨胀发电，并通过底循环回收膨胀后气体的显热并转化为电。
优选地，所述系统还包括余热锅炉发电装置，所述余热锅炉发电装置利用碳酸化塔排出的脱碳烟气和煅烧炉排出的富CO2气体的热量进行发电。进一步优选地，所述余热锅炉发电装置还可利用经过联合循环膨胀发电装置后的贫氧空气(主要为N2)进一步回收热量进行发电。脱碳烟气和煅烧反应气体产物所携带的显热通过余热锅炉回收热量，产生高温蒸汽推动汽轮机做功，空气反应器塔排出的N2先经过管道进入燃气轮机中，驱动燃气轮机发电，随后在燃气轮机出口经过管道送入余热锅炉进一步释放余热加热给水。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提供一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的高效CO2捕集方法及系统，可以通过燃料部分转化以及化学链燃烧的方式，实现燃料转化过程与再生过程的品位匹配，避免分离纯氧的空分能耗，有效降低中高温吸附燃烧后CO2捕集技术的能耗。
附图说明
图1为本发明基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法流程图；
图2为本发明基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集系统工艺流程图；
图3为本发明实施例典型工艺流程图；
图4为本发明所选参比对象工艺流程图，为钙循环纯氧燃烧捕集CO2。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法，下述实施例中所用的试验材料，如无特殊说明，均为可通过常规的商业途径购买得到。
本发明提供了一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的高效CO2捕集方法，如图1所示，包括以下步骤：
(1)待处理烟气通入碳酸化塔与中高温吸附剂A接触，烟气中的CO2与吸附剂发生碳酸化反应生成A-CO2，完成烟气的CO2的吸附。反应压力为常压，反应温度范围为250～650℃，发生的主要化学反应为A+CO2→A-CO2。反应生成的高温固体与脱碳烟气进行气固分离，固体被输送到煅烧炉，脱碳烟气经余热利用后直接排入空气。
(2)燃料预转化反应器中通入燃料、反应物和催化剂，部分燃料转化，转化为主要产物为H2和CO的合成气。反应压力为0.1～4.0MPa、反应温度为200-600℃。合成气与剩余未转化的燃料被送入煅烧炉。
所述反应物包括H2O、CO2或者二者混合。
可选地，该反应所需的热量由碳酸化塔中发生的反应释放的热量提供，需根据碳酸化塔释放的热量调整燃料的转化率。
可选地，燃料预转化反应包括裂解，预重整，气化等反应过程。
(3)步骤(1)输送的A-CO2在煅烧炉中被分解成A与CO2，实现中高温吸收剂A的再生与CO2富集。反应压力为常压，反应温度范围为450～950℃，发生的主要化学反应为A-CO2→A+CO2。再生的A被循环到空气反应器，富集的CO2从气体输出端排出继续后续压缩或者利用环节。中高温吸附剂吸收CO2能力与金属载氧体载氧能力下降后，将通过管道输送少量新鲜物料进入煅烧炉。
步骤(2)输送的燃料转化的合成气(H2、CO2、CO)与未转化的燃料于煅烧炉中与金属氧载体MeO发生还原反应。反应压力为常压，反应温度为450～950℃。发生的主要化学反应为CHxOy+MeO→CO2+Me+H2O、H2+MeO→Me+H2O、CO+MeO→Me+CO2。反应释放的热量为吸附剂再生供热，固体产物被送入空气反应器。
所述金属氧载体可以是铜基、镍基、钴基、铁基、锰基等一种或者混合。
(4)步骤(3)输送的还原态金属氧载体于空气反应器中与空气发生氧化反应，还原态金属氧载体被氧化回MeO。反应压力为0.1～2.0MPa，反应温度为800～1300℃，发生的主要化学反应为Air+Me→MeO。MeO与循环的吸附剂A被送回碳酸化塔进行下一次循环反应。
可选地，反应释放的热量可为煅烧炉供热。
中高温吸附剂A可采用MgO，CaO与Li4SiO4等；燃料预转化所使用的催化剂包括但不限于以钴、镍、铜为活性组分的催化剂。
本发明还提供了一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的高效CO2捕集系统，如图2所示，包括碳酸化塔、燃料预转化反应器、煅烧炉和空气反应器；所述碳酸化塔、煅烧炉和空气反应器依次连接；所述空气反应器还与碳酸化塔连接；所述燃料预转化反应器与煅烧炉连接。
可选地，捕集系统还包括联合循环膨胀发电装置，所述联合循环膨胀发电装置利用空气反应器排出的贫氧空气进行发电。所述联合循环膨胀发电装置与空气反应器反应后气体输出端连接，空气反应器出口的高压贫氧空气在联合循环膨胀发电，并通过底循环回收膨胀后气体的显热并转化为电；联合循环中顶循环包括但不限于燃气布雷顿循环以及湿空气透平循环，底循环包括但不限于蒸汽朗肯循环，超临界CO2布雷顿循环以及有机朗肯循环。
可选地，捕集系统还包括余热锅炉发电装置，所述余热锅炉发电装置利用碳酸化塔排出的脱碳烟气和煅烧炉排出的富CO2气体的热量进行发电。
实施例1
图3为本发明的所述基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集的典型工艺流程示意图。如图3所示，在该典型实施案例中，分别选取CaO/CaCO3作为CO2分离载体，CuO/Cu为载氧体，并以天然气作为典型燃料，H2O为燃料重整反应物，具体步骤如下：
(1)待处理烟气通入碳酸化塔与CaO吸附剂接触，烟气中的CO2与CaO发生碳酸化反应生成CaCO3，完成烟气的CO2减排。反应生成的CaCO3同脱碳烟气进行气固分离，固体被输送到煅烧炉，脱碳烟气经余热利用后直接排入空气。
(2)燃料与H2O一同通入燃料预转化反应器，部分燃料发生重整，转化产物H2、CO2、CO等与剩余未转化的CH4被送入煅烧炉，该反应所需的热量由碳酸化塔中反应释放的热量提供。
(3)CaCO3进入煅烧炉反应生成CaO与CO2，实现吸附剂的再生与CO2富集，再生的CaO被循环到空气反应器，富集的CO2从气体输出端排出，经余热利用后继续后续压缩或者利用环节。
由于循环过程中再生CaO的吸附能力和CuO载氧能力有所下降，补充少量新鲜的CaCO3和CuO进入到煅烧炉中以维持循环。
天然气转化的合成气与未转化的CH4被通入煅烧炉中与CuO发生还原反应，为吸附剂再生提供热量，产物Cu被送入空气反应器。
(4)通入空气反应器的Cu与空气发生氧化反应，生成的CuO与循环的CaO送回碳酸化塔进行下一次循环反应，反应释放的热量可为煅烧炉供热。
(5)脱碳烟气和煅烧反应气体产物所携带的显热通过余热锅炉回收热量，产生高温蒸汽推动汽轮机做功，空气反应器塔排出的N2先经过管道进入燃气轮机中，驱动燃气轮机发电，随后在燃气轮机出口经过管道送入余热锅炉进一步释放余热加热给水。
具体的，在碳酸化塔中的主要化学反应为：CaO+CO2→CaCO3；
在燃料预转化反应器中的主要化学反应为：CH4+H2O→H2+CO，以及副反应，CO+H2O→CO2+H2、CH4+CO2→CO+H2等；
在煅烧炉中的主要化学反应为：CaCO3→CaO+CO2、CH4+CuO→CO2+Cu+H2O、H2+CuO→Cu+H2O，及燃料重整的副产物同CuO发生的还原反应，包括但不限于CO+CuO→Cu+CO2；
在空气反应器中的主要化学反应为：Air+Cu→CuO。
在该典型案例中，相关的反应条件选取如下：碳酸化塔的温度为650℃，压力为常压，CaO与CO2的摩尔比为4.5，CaO转化率为20％；燃料预转化反应器压力为常压，反应温度为600℃，H2O与甲烷的摩尔比为1.5；煅烧炉的温度为900℃，压力为常压，煅烧炉绝热；空气反应器温度为950℃，压力为6bar；余热锅炉采用三压再热技术，分别为126bar/566℃，26bar/566℃，5.5bar/305℃，余热锅炉排烟温度为125℃，压力为微正压。
为进一步说明本发明的有益效果，进一步选取对照例1作为参比对象。对照例1的工艺流程图如图4所示。
对照例1
选择传统的燃烧后捕集技术，钙循环纯氧燃烧捕集CO2为参比对象。
待处理烟气在碳酸化塔中与CaO吸附剂反应脱除CO2，生成的CaCO3在煅烧炉中反应生成CaO与CO2，实现吸附剂的再生与CO2富集，再生的CaO循环回碳酸化塔，煅烧过程需要的高温热量由燃料和纯氧燃烧提供，纯氧由空气分离单元消耗电力得到，脱碳烟气和煅烧反应气体产物所携带的显热以及碳化反应释放的热量通过余热锅炉回收，产生高温蒸汽推动汽轮机做功。
在该对照实施例中，相关的反应条件选取如下：碳酸化塔的温度为650℃，压力为常压，CaO与CO2的摩尔比为4.25，CaO转化率为20％；煅烧炉的温度为900℃，燃料为天然气，压力为常压；空气分离单元氧气纯度为95％，空气分离单元电耗为180kWh/t O2；余热锅炉采用三压再热技术，分别为126bar/566℃，26bar/566℃，5.5bar/305℃，余热锅炉排烟温度为125℃，压力为微正压。
典型实施例1和对照例1输入相同的天然气燃料以及相同的烟气，天然气和烟气的成分如表1和表2所示，其性能对比如表3所示。相对比较实施例，典型实施例在相同烟气输入以及烟气CO2捕集率的情况下，其单位CO2捕集能耗比参比对象低0.35MJ/kg，与参比对象相比减少了18.35个百分点的能耗，具有良好的能量利用效果。
表1输入天然气成分
表2输入烟气成分
表3性能对比
*CO2总捕集量＝烟气CO2捕集量+天然气CO2捕集量
**折合CO2捕集能耗(MJ/kg)＝(燃料输入-电力输出/常规天然气发电效率)/CO2总捕集量；常规天然气发电效率采用文献(De Lena E,Spinelli M,Martínez I,etal.Process integration study of tail-end Ca-Looping process for CO2 capturein cement plants[J].International Journal of Greenhouse Gas Control,2017,67:71-92.)计算捕集能耗常用的基准值，52.5％。
本发明通过燃料的分级转化，降低了煅烧过程中燃料释放过程与吸附剂再生过程之间的品位差，从而大幅减少了燃料转化过程的不可逆损失，同时避免了空分单元耗功，有效降低中高温吸附燃烧后CO2捕集技术的能耗。
以上对本发明的实施方式作了详细说明，但本发明不限于所描述的实施方式。对于本领域的技术人员而言，在不脱离本发明原理和精神的情况下，对这些实施方式进行多种变化、修改、替换和变型，仍落入本发明的保护范围内。
Claims (10)
1.一种基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，包括以下步骤：
待处理烟气通入碳酸化塔，碳酸化塔内填充有金属氧载体MeO和吸附剂A，吸附剂A吸附烟气中的CO2，吸附完成后，碳酸化塔内固体输送至煅烧炉；吸附CO2的吸附剂A在煅烧炉中被分解成吸附剂A与CO2，煅烧炉内金属氧载体MeO与燃料预转化反应器中输送的未转化燃料、合成气发生还原反应生成还原态金属氧载体；煅烧炉内再生的吸附剂A和还原态金属氧载体输送至空气反应器内，还原态金属氧载体被氧化回MeO，MeO和再生的吸附剂A返回碳酸化塔进行再次循环；
燃料预转化反应器中通入燃料、反应物，在催化剂的作用下部分燃料转化为合成气；合成气与未转化燃料送入煅烧炉中。
2.根据权利要求1所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述金属氧载体MeO包括铜基、镍基、钴基、铁基、锰基中的至少一种；所述吸附剂A包括MgO、CaO和Li4SiO4中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述碳酸化塔内反应压力为0.1～4MPa，反应温度为250～650℃。
4.根据权利要求1所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述煅烧炉内反应压力为常压，反应温度为450～950℃。
5.根据权利要求1所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述空气反应器内反应压力为1～2MPa，反应温度为800～1300℃。
6.根据权利要求1所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述燃料预转化反应器内反应所需的热量由碳酸化塔中反应所释放的热量提供，需根据碳化塔释放的热量调整燃料的转化率；所述燃料预转化反应器内反应压力为0.1～4MPa，反应温度为150～600℃。
7.根据权利要求6所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法，其特征在于，所述反应物包括H2O、CO2或者二者混合；所述催化剂包括以钴、镍、铜中的至少一种为活性组分的催化剂。
8.一种使用权利要求1-7任一项所述的基于燃料分级转化耦合化学链燃烧的CO2捕集方法的系统，其特征在于，包括碳酸化塔、燃料预转化反应器、煅烧炉和空气反应器；所述碳酸化塔、煅烧炉和空气反应器依次连接；所述空气反应器还与碳酸化塔连接；所述燃料预转化反应器与煅烧炉连接。
9.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，还包括联合循环膨胀发电装置，所述联合循环膨胀发电装置利用空气反应器排出的贫氧空气进行发电。
10.根据权利要求8所述的系统，其特征在于，还包括余热锅炉发电装置，所述余热锅炉发电装置利用碳酸化塔排出的脱碳烟气和煅烧炉排出的富CO2气体的热量进行发电。
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