CN101333463B - 一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法 - Google Patents

一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法,其特征在于,其方法为:在现有的压力循环流化床气化炉和循环流化床煅烧炉基础上添加了循环流化床氧化炉,并由一条钙链(CaO-Ca(OH)2-CaCO3)和一条金属链(MxOy-M)将三个流化床联系在一起,形成三联输运床。此外,三联输运床中的循环流化床煅烧炉的氧化反应由原来的氧气直接参与的气固反应转变为由载氧体参与的表面接触式固固反应,利用载氧体为煅烧炉供氧代替以往的纯氧供氧方式,减小制氧能耗,而且载氧体的循环利用减少了制氧成本,提高了产氢率。

Description

一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法
技术领域
[0001] 本发明涉及一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法,利用金属载氧体代替以往的纯氧供氧方式,为煅烧炉供氧,减小制氧能耗,提高制氢效率。属于制氢技术领域。
背景技术
[0002] 2008年3月31日,新一轮的联合国气候变化谈判在泰国曼谷举行,这是继2007年 12月联合国气候变化大会通过“巴厘岛路线图”后启动的首轮谈判。气候变化的重要性已经不亚于恐怖主义和金融危机。2008年7月,在日本北海道举办的八国峰会的主题仍是气候变化的对策。就连刚刚谢幕的博鳌亚洲论坛上,国际政要也为气候变化对亚洲的影响出谋划策。“温室效应”引起的气候变化和(X)2减排问题已经成为一个全球性热点问题。
[0003] 以煤炭为主的化石燃料,是我国能源生产和消费的主体,虽然化石燃料自身有很多优点,如易于获取、成本低廉、目前的基础设施可以对其方便的运输等,但是传统的化石能源利用方式一方面对环境造成严重的污染,另一方面也是目前温室气体排放的最主要原因。
[0004] 氢气在进行能量转化时的产物是水,可实现真正意义上的污染物零排放。作为一种清洁、高效的新能源,氢气越来越赢得人们的重视,并望成为21世纪与电力并重而互补的重要终端能源。要实现将氢作为能源而非仅仅是化工原料的目标,并且不对环境造成更大影响,就要实现大规模、低成本的氢生产。利用化石能源制取洁净氢能,同时有效减少ω2 的排放,是未来可持续能源系统的必然选择之一,也是解决未来资源、能源和环境问题的有效途径。
[0005] 现有的(X)2近零排放煤制氢方法大多利用纯氧为供氧方式,以此来保证煅烧炉中的气体产物是高纯度的CO2,便于直接利用或处理。这种方法虽然能实现CO2减排和煤制氧, 但必须为系统提供大型的空气分离器,来产生足够的氧气,极大地增加了制氧耗能和制氢成本。
发明内容
[0006] 本发明的目的是提供一种减少制氧成本,提高产氢量的三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置及方法。
[0007] 为实现以上目的,本发明的技术方案是提供一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置,包括压力循环流化床气化炉,压力循环流化床气化炉通过第一旋风分离器与循环流化床煅烧炉进口连接,第一旋风分离器与第一热交换器连接,循环流化床煅烧炉出口与第二旋风分离器连接,第一旋风分离器出口通过第三旋风分离器与循环流化床煅烧炉连接, 第二旋风分离器通过第二热交换器与压缩机连接,第二热交换器分别与第一热交换器和压力循环流化床气化炉连接,其特征在于,循环流化床氧化炉分别与压力循环流化床气化炉、 第三旋风分离器和第二热交换器连接。
[0008] 一种使用权利要求1所述的三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置的制氢方法,其特征在于,其方法为:
[0009] 第一步,将煤或天然焦或秸秆焦加入到压力循环流化床气化炉中,在700°C〜 750°C的工作温度下以水蒸气为气体流化介质进行气化,制取高纯度的氢气,气化过程中产生的(X)2被CaO水化产物Ca (OH) 2吸收生成CaCO3,随后CaCO3与未参与反应的碳和Ca (OH) 2 一起被送入循环流化床煅烧炉中进行煅烧,循环流化床煅烧炉O)的煅烧温度为900°C〜 950 0C ;
[0010] 第二步,CaCO3与来自于循环流化床氧化炉中的铁基载氧体Fe53O4在CO2部分回注的循环流化床煅烧炉内重新生成CaO送回到压力循环流化床气化炉内作为(X)2的接受体, 而被还原的FeO和!^e送入循环流化床氧化炉中再以水蒸气为流化介质重新氧化为狗304, 并产生高纯度的氢气,氢气经除尘、净化后与压力循环流化床气化炉内的氢气混合供给氢气存储装置或氢用户,循环流化床氧化炉的温度为800°C -850°C。
[0011] 本发明是基于以CaO作受体的含碳能源直接制氢方法提出的三联输运床制氢方法,在现有的压力循环流化床气化炉和循环流化床煅烧炉基础上添加了循环流化床氧化炉,并由一条钙链(CaO-Ca(OH)2-CaCO3)和一条金属链(MxOy-M)将三个流化床联系在一起, 形成三联输运床。是一种以含碳能源(煤、天然焦、秸秆焦等)为燃料,通过气化、链式燃烧 (CLC)、铁基载氧体供氧等技术,实现(X)2近零排放高效制氢的有效方法。
[0012] 此外,三联输运床煅烧炉中的氧化反应由原来的氧气直接参与的气固反应转变为由载氧体参与的表面接触式固固反应。利用载氧体为煅烧炉供氧代替以往的纯氧供氧方式,减小制氧能耗,而且载氧体的循环利用减少了制氧成本,提高了产氢量。
[0013] 循环流化床煅烧炉产生的(X)2部分回注作为流化介质并与碳反应形成具有还原型气氛的CO。循环流化床煅烧炉的操作温度为900〜950°C。除来自于气化炉未参与反应的 C、Ca(OH)2, CaCO3和来自于氧化炉的狗304带入的热量外,还需附加加热装置以满足煅烧炉工作温度。
[0014] 循环流化床氧化炉中在800〜850°C的工作温度下以水蒸气为流化介质,水蒸气被还原生成氢气,提高了产氢气量。
[0015] 1,在气化炉中的主要反应如下:
[0016]煤气化:C+H20 — C0+H2-136kJ (1. 1)
[0017]水煤气变换反应 CCHH2O — C02+H2+135. 3kJ (1. 2)
[0018] CaO 水化:Ca0+H20 — Ca (OH) 2+97. IkJ (1. 3)
[0019]碳酸化:Ca(OH) 2+C02 — CaC03+H20+71. 2kJ (1.4)
[0020]总反应:C+2H20+Ca0 — CaC03+2&+67. 6kJ (1.5)
[0021] 首先,煤与过热蒸汽反应产生CO和H2,反应式1. 1,CO再与水蒸汽反应生成H2和 CO2,反应式1.2 ;CaO在气化炉中首先与水蒸汽反应产生Ca(OH)2,反应式1. 3,Ca(OH)2再吸收(X)2生成CaCO3,反应式1. 4,反应1. 5是结合上述4个反应的总反应,是一个放热过程,实际上,煤气化是一个强吸热过程,引入CaO的目的除了吸收(X)2以外,其水化反应和Ca(OH)2 的碳酸化反应可以放出热量供给煤气化过程。
[0022] 另外,在气化炉中还有如下反应进行:
[0023] 甲烷化— CH4+89. 65kJ (1.6)
[0024]硫化:CaO+H2S — CaS-H2O (1.7)[0025] 从反应式1. 7中看出CaO还可以作为H2S的吸收剂大大减少煤气成分中的硫含量, 减少SOx的排放(可以吸收96. 5%的H2S)。
[0026] 从气化炉中出来的高压气体(主要是吐和少量的CH4)和固体(主要是CaC03、未反应的碳、灰)经过旋风分离器分离,氢气是最终产物,固体则进入煅烧炉。
[0027] 2,在循环流化床煅烧炉中发生的反应如下:
[0028]煅烧反应:CaC03 — Ca0+C02_165kJ (2. 1)
[0029] 生成还原性气体CO的反应:C02+C — C0-169. 3kJ (2. 2)
[0030] Fe3O4 与 CO 的还原反应:Fi5304+C0 — 3Fe0+C02_2· 707kJ (2. 3)
[0031] Fii3O4 与碳的还原反应:2ί^304+(: — 6ί^0+0)2-174· 7kJ (2.4)
[0032] 吸热反应均为“_”号。
[0033] 在煅烧炉中发生的反应均为吸热反应,来自气化炉的从气化反应器出来的固体——包括未反应完的碳、CaC03、CaS、Ca(OH)2及灰分——以700〜750°C的温度进入煅烧炉和氧化炉中狗304带入的热量不足以满足煅烧炉反应所需热量,在煅烧炉上采用加热装置满足热平衡。
[0034] 煅烧炉的操作温度为900〜950°C,由于采用载氧体,反应后将得到高纯度的CO2, 便于后续的压缩处理。其中一部分(X)2由管道重新送入到循环流化床煅烧炉中与气化炉中未完全反应的碳发生反应生成具有还原性气氛的气体CO (反应2. 2),在还原性气氛下更有利于载氧体的还原(反应2. 3和反应2. 4)。从煅烧炉中出来的固体主要是CaO、灰分和!^0, 将灰分分离后,CaO送入气化炉循环使用,FeO送入氧化炉循环使用。在煅烧反应器中要及时加入CaCO3,以补充由于生成CaSO4而造成CaO的流失。
[0035] 3CaS+4Fe304 — 3CaS04+12Fe0_270kJ (2. 5)
[0036] 在气化炉中生成的CaS在煅烧反应器中被载氧体!^e3O4氧化为CaSO4 (反应2. 5), 最后随灰分一起被排出。该反应为强吸热反应,但由于CaS的含量相对较少,不会对煅烧反应器工作温度产生影响。
[0037] 在气化炉中,气体流化介质为水蒸汽;在煅烧反应器中,气体的流化介质为回注的 C02。此时(X)2分压接近1个大气压,煅烧反应器的操作温度为900〜950°C时煅烧反应速率较为合理,但温度不宜过高,过高的温度会带来较多的热损失和吸附剂烧结问题。
[0038] 3、在氧化炉中发生的反应如下:
[0039] FeO 氧化反应(放热反应):3i^e0+H20 — Fe304+H2+36. 28kJ (3. 1)
[0040] FeO进入氧化炉与高温水蒸汽反应生成氢气,FeO被氧化为!^e3O4进入煅烧炉进行循环。炉内的反应为放热反应,气体流化介质为水蒸气,生成的氢气经除尘净化后与气化炉生成的氢气混合,成为最终产物。
[0041] 本发明的优点是:
[0042] 1)在现有的压力循环流化床气化炉和循环流化床煅烧炉基础上添加了循环流化床氧化炉,并由一条钙链(CaO-Ca(OH)2-CaCO3)和一条金属链(MxOy-M)将三个流化床联系在一起,组成三联输运床;
[0043] 2)三联输运床煅烧炉中的氧化反应由原来的氧气直接参与的气固反应转变为由载氧体参与的表面接触式固固反应;
[0044] 3)利用载氧体为煅烧炉供氧代替以往的纯氧供氧方式,省去了空气分离装置,减小制氧能耗,而且载氧体的循环利用减少了制氧成本同时提高了产氢量。 附图说明
[0045] 图1为一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置结构示意图,所述的一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置由压力循环流化床气化炉1、循环流化床煅烧炉2、循环流化床氧化炉3、第一旋风分离器4、第二旋风分离器5、第三旋风分离器6、第一热交换器7、第二热交换器8和压缩机9组成。
[0046] 压力循环流化床气化炉1通过第一旋风分离器4与循环流化床煅烧炉2进口连接,第一旋风分离器4与第一热交换器7连接,循环流化床煅烧炉2出口与第二旋风分离器 5连接,第一旋风分离器4出口通过第三旋风分离器6与循环流化床煅烧炉2连接,第二旋风分离器5通过第二热交换器8与压缩机9连接,第二热交换器8分别与第一热交换器7 和压力循环流化床气化炉1连接,循环流化床氧化炉3分别与压力循环流化床气化炉1、第三旋风分离器6和第二热交换器8连接。
[0047] 煤或其它含碳能源加入到压力循环流化床气化炉1中,在700°C的工作温度下以水蒸气为气体流化介质进行部分气化,热裂解和气化产生的CH4进一步转化为CO和H2,气相中的CO通过水煤气变换反应最终生成CO2,各反应生成的(X)2均被CaO水化产物Ca(OH)2 吸收固化为CaC03。整个气化炉气化反应所需的热量由水煤气变换反应、CaO水化、碳酸化反应所释放的热量提供,不需要额外的加热装置。煤中所含的S被CaO吸收为CaS后,送到循环流化床煅烧炉2中转化为CaSO4,并最终分离出去。气化炉中产生的高纯度H2经第一旋风分离器4除尘、净化后,再经过第一热交换器7冷凝后供给氢气存储装置或氢用户。
[0048] 煤或其它含碳能源经部分气化后形成的半焦(未反应的碳)、Ca(OH)2与CaCO3 — 起输送到循环流化床煅烧炉2中进行煅烧。CaCO3与来自于循环流化床氧化炉3中的铁基载氧体!^e3O4在CO2部分回注的循环流化床煅烧炉2内重新生成CaO送回到气化炉1内作为(X)2的接受体。碳与回注的(X)2反应生成C0,随后CO和碳一起被!^e3O4氧化为CO2,经第二旋风分离器5除尘净化后其中一部分(X)2用于回注到煅烧炉中充当流化介质并形成具有还原气氛的C0,促进反应的快速进行,剩余的(X)2经过第二热交换器8冷却后,再由压缩机 9分级压缩冷却为液态的(X)2后存储或处理。而!^e3O4被还原为FeO和狗通过物料输送设备送入工作温度为800〜850°C以水蒸气为流化介质的循环流化床氧化炉3中重新氧化为 !^e3O4,并产生高纯度的氢气,氢气经第三旋风分离器6除尘、净化后与气化炉内产生的氢气混合供给氢气存储装置或氢用户。
[0049] 第一旋风分离器4和第三旋风分离器6出的氢气和水蒸气的混合高温气体与第二旋风分离器5分离出来的(X)2与水蒸气的混合高温气体冷凝后形成的水由管道输送至进水口,用以反复利用。
[0050] 制氢过程所需水由进水口经第一热交换器7和第二热交换器8加热为过热蒸气后经流量分配器送给压力循环流化床气化炉1与循环流化床氧化炉3。

Claims (2)

1. 一种三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置,包括压力循环流化床气化炉(1),压力循环流化床气化炉(1)通过第一旋风分离器(4)与循环流化床煅烧炉(¾进口连接,第一旋风分离器(4)与第一热交换器(7)连接,循环流化床煅烧炉O)出口与第二旋风分离器 (5)连接,第一旋风分离器(4)出口通过第三旋风分离器(6)与循环流化床煅烧炉(2)连接,第二旋风分离器(¾通过第二热交换器(8)与压缩机(9)连接,第二热交换器(8)分别与第一热交换器(7)和压力循环流化床气化炉(1)连接,其特征在于,循环流化床氧化炉 (3)分别与压力循环流化床气化炉(1)、第三旋风分离器(6)和第二热交换器(8)连接。
2. 一种使用权利要求1所述的三联输运床铁基载氧体供氧制氢装置的制氢方法,其特征在于,其方法为:第一步,将煤或天然焦或秸秆焦加入到压力循环流化床气化炉(1)中,在700°C〜 750°C的工作温度下以水蒸气为气体流化介质进行气化,制取高纯度的氢气,气化过程中产生的(X)2被CaO水化产物Ca (OH) 2吸收生成CaCO3,随后CaCO3与未参与反应的碳和Ca (OH) 2 一起被送入循环流化床煅烧炉O)中进行煅烧,循环流化床煅烧炉(2)的煅烧温度为 900 °C 〜950 °C ;第二步,CaCO3与来自于循环流化床氧化炉(3)中的铁基载氧体!^e3O4在CO2部分回注的循环流化床煅烧炉O)内重新生成CaO送回到压力循环流化床气化炉(1)内作为CO2的接受体,而被还原的FeO和!^e送入循环流化床氧化炉(¾中再以水蒸气为流化介质重新氧化为狗304,并产生高纯度的氢气,氢气经除尘、净化后与压力循环流化床气化炉(1)内的氢气混合供给氢气存储装置或氢用户,循环流化床氧化炉(3)的温度为800°C-85(TC。
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