CN107008486A - 一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法,利用异质结之间的能级结构和锑掺杂二氧化锡的导电性来提高氮化碳的载流子分离率,并将锑掺杂二氧化锡制成气凝胶形式来作载体,实现了增加光吸收率、污染物的吸附率、载流子分离率和催化剂回收率的多重作用,避免了过多材料的引入,在提高催化剂综合性能的前提下保证了体系的稳定性。本发明制备氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结光催化材料的成本低、方法简单、可重复性好,并且所得材料光催化性能好,有利于在生产生活中推广应用。
Description
技术领域
本发明属于光催化材料制备领域,涉及一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法。
背景技术
氮化碳是一种新型的半导体光催化材料,因其带隙较窄,具有独特的层状结构,易于制备,且机械强度、热稳定性和化学惰性较好,在水解制氢产氧、有机选择性合成和有机污染物降解等方面均有突出的表现。但氮化碳仍存在一些固有的不足,限制了其在光催化领域的实际应用。其中,光生载流子分离率低、回收困难是两个主要的方面的不足。目前文献中主要通过形貌调控、元素掺杂、贵金属修饰、异质结复合等方法来改性。
文献“D.D.Zheng,G.G.Zhang,Y.D.Hou,X.C.Wang,Layering MoS2on soft hollowg-C3N4nanostructures for photocatalytic hydrogen evolution,Appl.Catal.A:Gen.521(2016)2-8”报道了一种MoS2/g-C3N4异质结光催化材料的制备方法。通过将层状MoS2复合于g-C3N4纳米中空球之上形成表面异质结,异质结的光电流和产氢率得以较大提高,这是目前很多文献所探索的方式。但是,这种方法对光生载流子分离率的提高仍然难以满足实际需求,且没有解决催化剂的回收问题。专利201610671722.9中,公开了一种二维导电云母负载氮化碳光催化材料及其制备方法。该发明中,利用导电二氧化锡包覆剥离后的片状二维云母作为载体,虽然可以同时实现分离率和回收性的问题,但是额外引入了云母这种物质,在制备冗繁度和成本,以及材料稳定性方面仍不够满意。因此,如何充分发挥同一体系中各组分的作用,同时解决载流子分离率和催化剂回收率的问题,仍然是当前主要的研究方向。
发明内容
本发明的目的是提供一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法,让锑掺杂二氧化锡发挥多重作用,在不引入过多异质单元的前提下,解决现在改性方法中所存在的实现分离率下、材料浪费、成本高昂、回收性的问题。
为解决现有技术存在的问题,本发明的技术方案是:一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法,其特征在于:所述的方法步骤为:
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液40-60mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.25~0.4mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.03~0.05mol/L;
步骤2,加入0.05~0.08g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法得到SnO2:Sb气凝胶;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将2~4g体相g-C3N4和1~2g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,得到多孔g-C3N4纳米片;
步骤6,将0.02~0.04gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中,然后加入0.15~0.25g-C3N4纳米片,搅拌均匀;
步骤7,转移入微波水热仪中,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
所述步骤3中:冷冻干燥法的冷冻温度为-100~-70℃。
与现有技术相比,本发明的优点如下:
本发明涉及利用异质结之间的能级结构和锑掺杂二氧化锡的导电性来提高氮化碳的载流子分离率,并将锑掺杂二氧化锡制成气凝胶形式来作载体,实现了催化剂回收的同时增加污染物的吸附率,减少载体对光的阻挡,还可以提高光生载流子的传输效率;
本发明充分发挥了异质结中各单元的作用,避免了为实现多重功能而造成的过多材料的引入,及其所造成的晶格的错配性和体系的不稳定性;
本发明制备氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结光催化材料的成本低、方法简单、可重复性好,并且所得材料光催化性能好,有利于在生产生活中推广应用。
附图说明
图1是本项目的工艺流程图;
图2是实施例2所得的g-C3N4纳米片的SEM图谱;
图3是实施例3所得的SnO2:Sb气凝胶的SEM图谱。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
本发明一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法:先设计合成多孔化的g-C3N4,以增加污染物的吸附率,并为参与反应的电子、物质提供更多的运输通道和反应活性位。然后将透明导电的Sb掺杂SnO2(记作SnO2:Sb)作为异质单元并制成三维气凝胶形式来负载整个异质结,同时实现增加光吸收率、污染物的吸附率、载流子分离率和催化剂回收率的多重作用。
本发明的制备原理为:分别合成氮化碳纳米片和透明导电的锑掺杂二氧化锡气凝胶,然后以气凝胶为载体,构筑异质结光催化材料。
本发明的具体实施步骤如下:
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液40-60mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.25~0.4mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.03~0.05mol/L;
步骤2,加入0.05~0.08g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法在-100~-70℃干燥得到SnO2:Sb气凝胶;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将2~4g体相g-C3N4和1~2g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,得到多孔g-C3N4纳米片;
步骤6,将0.02~0.04gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中(乙醇和水的体积比为1:1),然后加入0.15~0.25g-C3N4纳米片,搅拌均匀。
步骤7,转移入微波水热仪中,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
实施例1
步骤1,按如图1所示的流程图,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液40mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.25mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.03mol/L;
步骤2,加入0.05g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法在-100℃干燥得到SnO2:Sb气凝胶;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将2g体相g-C3N4和1g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以180℃的温度在微波水热仪中反应0.5h,得到多孔g-C3N4纳米片;
步骤6,将0.02gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中,(乙醇和水的体积比为1:1),然后加入0.15g-C3N4纳米片,搅拌均匀;
步骤7,转移入微波水热仪中,以180℃的温度在微波水热仪中反应0.5h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结;
实施例2
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液45mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.3mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.035mol/L;
步骤2,加入0.06g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法在-90℃干燥得到SnO2:Sb气凝胶;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将2.5g体相g-C3N4和1.5g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以190℃的温度在微波水热仪中反应1.5h,得到多孔g-C3N4纳米片。图2为g-C3N4纳米片的SEM图谱,可以观察到片状多孔形貌,具有大的比表面积;
步骤6,将0.025gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中,(乙醇和水的体积比为1:1),然后加入0.18g-C3N4纳米片,搅拌均匀;
步骤7,转移入微波水热仪中,以190℃的温度在微波水热仪中反应1.5h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
实施例3
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液50mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.35mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.04mol/L;
步骤2,加入0.07g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法在-80℃干燥得到SnO2:Sb气凝胶。图3为得到的SnO2:Sb气凝胶的SEM图谱,该气凝胶比表面积较大,可以方便物质和载流子的输运;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将3.5g体相g-C3N4和1.8g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以200℃的温度在微波水热仪中反应1.5h,得到多孔g-C3N4纳米片;
步骤6,将0.03gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中,(乙醇和水的体积比为1:1),然后加入0.20g-C3N4纳米片,搅拌均匀;
步骤7,转移入微波水热仪中,以200℃的温度在微波水热仪中反应1.5h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
实施例4
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液60mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.4mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.05mol/L。
步骤2,加入0.08g环氧丙烷作为胶凝引发剂。
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法在-70℃干燥得到SnO2:Sb气凝胶。
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4。
步骤5,将4g体相g-C3N4和2g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以220℃的温度在微波水热仪中反应2h,得到多孔g-C3N4纳米片。
步骤6,将0.04gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中(乙醇和水的体积比为1:1),然后加入0.25g-C3N4纳米片,搅拌均匀。
步骤7,转移入微波水热仪中,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应2h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
以上所述,仅为本发明的较佳实施例而已,并非用于限定本发明的保护范围。
Claims (2)
1.一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法,其特征在于:所述的方法步骤为:
步骤1,配制SnCl4·5H2O和SbCl3为溶质,乙醇为溶剂的混合溶液40-60mL,其中SnCl4·5H2O的摩尔浓度为0.25~0.4mol/L,SbCl3的摩尔浓度为0.03~0.05mol/L;
步骤2,加入0.05~0.08g环氧丙烷作为胶凝引发剂;
步骤3,待溶胶发生胶凝后,用去离子水清洗至中性,采用冷冻干燥法得到SnO2:Sb气凝胶;
步骤4,以三聚氰胺为前驱体,以8℃/min的速率加热至550℃,保温3h,得到体相g-C3N4;
步骤5,将2~4g体相g-C3N4和1~2g质量分数为65%的HNO3溶液混合,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,得到多孔g-C3N4纳米片;
步骤6,将0.02~0.04gSnO2:Sb气凝胶均匀分散于50mL乙醇/水的混合溶液中,然后加入0.15~0.25g-C3N4纳米片,搅拌均匀;
步骤7,转移入微波水热仪中,以180~220℃的温度在微波水热仪中反应0.5~2h,将所得产物离心、清洗,得到自负载型g-C3N4/SnO2:Sb异质结。
2.根据权利要求1所述的一种氮化碳/锑掺杂二氧化锡异质结的制备方法,其特征在于:所述步骤3中:冷冻干燥法的冷冻温度为-100~-70℃。
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Application publication date: 20170804 |