CN106785068A - 一种三电极软包电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种三电极软包电池及其制备方法，包括封装在上铝塑膜、下铝塑膜之间的叠片电池，所述叠片电池包括正极涂布极片、两层隔膜、负极涂布极片，所述正极涂布极片通过集流体焊接有正极铝极耳，所述负极涂布极片通过集流体焊接有负极镍极耳，所述两层隔膜之间设有铜网，所述铜网的一端的表面覆盖有锂金属片、另一端伸出隔膜后与辅助铝极耳连接。本发明采用的制备参比电极方法可以直接将锂引入至电池中，省略一般的镀锂工艺，操作简易，可适用于各类全电池的参比电极制备过程。

Description

一种三电极软包电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种三电极软包电池及其制备方法。
背景技术
传统电化学工作站在对电池内部机理进行分析时，通常采用两电极进行测试，这样得到的阻抗谱测试只能测得电池的整个阻抗，不能将电池的正负极分开研究其各自对电池内阻的贡献。因此需要使用三电极来区分研究电池中正负极材料分别对电池系统阻抗的影响。三电极体系有三个电极：一个工作电极（研究电极），一个参比电极，一个辅助电极。由于测量和监控参比电极和工作电极之间的电势差有很高的输入阻抗电流在工作电极和辅助电极之间通过，而参比电极上几乎没有电流经过。因此，可以比较准确的测定工作电极相对参比电极的电位变化。此外，三电极体系还可以对电池正负极进行充放电电压区间监测，根据得出的电压区间可以计算出正负极克容量，从而在制备一定容量的电池时，可以为需要计算合适的正负极活性物质含量比提供理论依据。
相比于传统两电极电池，三电极体系电池的区别在于增加了一个参比电极。正负极则对应于工作电极和辅助电极。通常锂电池中的参比电极一般采用锂，因为锂具有标准电位，交换电流密度高，在有机电解液中不会出现过极化等。但锂对氧气和水汽敏感，不能在空气中暴露。目前对锂电池参比电极的研究方面，有通过直接购买锂金属线或者锂金属薄片置于隔膜间充当参比电极（Journal of Electroanalytical Chemistry 759 (2015)91–94；Journal of Power Sources 111 (2002) 255–267），这种方法虽然操作简单，但是当纯锂金属线/片作为参比电极置于电解液中，在长期充放电过程中可能会出现锂金属消耗甚至伴随着溶解现象；而参比电极只有锂没有其他支撑金属很容易会断开，从而难以继续作为参比电极进行实验。也有研究组通过将铜丝置于隔膜中间，封装制备好电池后对铜丝再进行镀锂工作，使铜表面附着上一层锂金属（Journal of Power Sources 237 (2013)285-290），这一方法也曾被尝试过，但其缺点在于难以维持较长时间的充放电循环，镀上的一层锂还是相对较薄，长期充放电会消耗殆尽。如果延长镀锂时间，又会出现锂枝晶等问题。因此，发展一种制备技术简单易行、可以达到多次充放电循环测试要求，同时满足测试数据可靠的三电极软包电池参比电极，具有重要意义。
发明内容
针对上述现有技术存在的问题，本发明提供一种用铜网附锂制备三电极软包电池参比电极的方法，操作易行同时保证作为参比电极能经历电池充放电循环测试不受影响，进而展开三电极体系下的测试和分析工作。
本发明采用的技术方案如下：
一种三电极软包电池，包括封装在上铝塑膜、下铝塑膜之间的叠片电池，所述叠片电池包括正极涂布极片、两层隔膜、负极涂布极片，所述正极涂布极片通过集流体焊接有正极铝极耳，所述负极涂布极片通过集流体焊接有负极镍极耳，所述两层隔膜之间设有铜网，所述铜网的一端的表面覆盖有锂金属片、另一端伸出隔膜后与辅助铝极耳连接。
进一步方案，所述正极涂布极片、负极涂布极片的一端对称设有未涂覆浆料的空白区，所述锂金属片通过胶粘附在两层隔膜之间，并位于正极涂布极片、负极涂布极片的空白区之间。
进一步方案，位于上铝塑膜、下铝塑膜边缘部位的辅助铝极耳、正极铝极耳和负极镍极耳上均设有极耳胶，其热熔后将上铝塑膜、下铝塑膜的边缘进行粘连密封。
本发明的另一个发明目的是提供上述一种三电极软包电池的制备方法，其步骤如下：
（1）在正极片上涂覆上正极浆料成正极涂布极片，并在其一端预留一块空白区不涂覆正极浆料；在负极片上涂覆上负极浆料成负极涂布极片，并在其一端预留一块空白区不涂覆负极浆料；
（2）通过超声焊，将正极铝极耳通过集流体焊接在正极涂布极片上，将负极镍极耳通过集流体焊接在负极涂布极片上；
（3）将铜网的表面用砂纸打磨后分别放入浓硫酸和去离子水中进行超声洗净，烘干后放入氩气保护的手套箱中；将锂金属片均匀压覆在铜网一端的表面，使其完全附着在铜网的微孔上；
（4）将两层隔膜置于正极涂布极片、负极涂布极片之间并用绿胶进行固定后形成叠片电池；然后将叠片电池置于步骤中的手套箱中，将附锂的铜网一端插入两层隔膜之间并用绿胶固定，使附锂的铜网正好位于正极涂布极片、负极涂布极片的空白区之间，铜网的另一端位于两层隔膜的外部；
（5）用上铝塑膜、下铝塑膜将步骤经加工后的叠片电池进行封装，在位于两层隔膜外端的铜网的端部焊接一辅助铝极耳，然后加热使辅助铝极耳、正极铝极耳和负极镍极耳上的极耳胶热熔而将上、下铝塑料膜密封起来；最后抽真空、注液、封装、静置、化成，即得三电极软包电池。
进一步方案，所述步骤（3）中铜网的微孔尺寸为0.4*1.5 mm，所述覆在铜网表面的锂金属片的面积为空白区面积的一半。
进一步方案，所述步骤（4）中叠片电池置于手套箱之前需置于烘箱中于75-80℃温度下至少保持24h。
本发明将附有锂金属片的铜网作为三电极软包电池的参比电极，将其正极铝极耳、负极镍极耳和多通道记录仪的正负极接入充放电柜的正、负极进行充放电循环，同时对正极-参比、负极-参比、正极-负极电压变化区间通过多通道记录仪进行测试。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
1）本发明采用铜网附锂取代一般的镀锂和直接引入锂的技术来制备三电极软包电池的参比电极，省略了之后要进行的镀锂工艺过程，同时也避免了直接锂金属引入至电池中所可能引发的锂溶解导致参比电极破坏的因素，从而提高了三电极软包电池在应用中的稳定性和可靠性。
2）本发明的制备方法快速简单，不仅避免参比电极中锂与空气和水汽接触，而且也优化三电极软包电池的制备流程。
3）将附锂铜网放置于未涂覆正负极浆料的极片之间，避免了铜丝镀锂需要置于极片中间而影响锂离子迁移的结果。
4）通过铜网附锂的方法制备的三电极软包电池不仅有望在小容量软包电池技术研究开发领域中有所价值，同时也对大容量全电池产品性能的提高提供技术支持和应用前景。
附图说明
图1为本发明结构示意图，
图2是图1的拆分示意图；
图中：1.1-上铝塑膜，1.2-下铝塑膜，2-负极镍极耳，3.1-正极铝极耳，3.2-辅助铝极耳，4-极耳胶，5-铜网，6-锂金属片，7-空白区，8-负极涂布极片，9-隔膜，10-正极涂布极片，11-集流体。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明了，下面通过附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。但是应该理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限制本发明的范围。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术术语和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同，本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。
实施例1：
如图1、2所示，一种三电极软包电池，包括封装在上铝塑膜1.1、下铝塑膜1.2之间的叠片电池，所述叠片电池包括正极涂布极片10、两层隔膜9、负极涂布极片8，所述正极涂布极片10通过集流体11焊接有正极铝极耳3.1，所述负极涂布极片8通过集流体11焊接有负极镍极耳2，所述两层隔膜9之间设有铜网5，所述铜网5的一端的表面覆盖有锂金属片6、另一端伸出隔膜9后与辅助铝极耳3.2连接。
进一步方案，所述正极涂布极片10、负极涂布极片（8）的一端对称设有未涂覆浆料的空白区7，所述锂金属片6通过胶粘附在两层隔膜（9）之间，并位于正极涂布极片（10）、负极涂布极片8的空白区7之间。
进一步方案，位于上铝塑膜1.1、下铝塑膜1.2边缘部位的辅助铝极耳3.2、正极铝极耳3.1和负极镍极耳2上均设有极耳胶4，其热熔后将上铝塑膜1.1、下铝塑膜1.2的边缘进行粘连密封。
实施例2：
一种三电极软包电池的制备方法，其步骤如下：
（1）在正极片上涂覆上正极浆料成正极涂布极片10，并在其一端预留一块空白区7不涂覆正极浆料；在负极片上涂覆上负极浆料成负极涂布极片8，并在其一端预留一块空白区7不涂覆负极浆料；
（2）通过超声焊，将正极铝极耳3.1通过集流体11焊接在正极涂布极片10上，将负极镍极耳3通过集流体11焊接在负极涂布极片8上；
（3）将铜网5的表面用砂纸打磨后分别放入浓硫酸和去离子水中进行超声洗净，烘干后放入氩气保护的手套箱中；将锂金属片6均匀压覆在铜网5一端的表面，使其完全附着在铜网5的微孔上；
（4）将两层隔膜9置于正极涂布极片10、负极涂布极片8之间并用绿胶进行固定后形成叠片电池；然后将叠片电池置于步骤3中的手套箱中，将附锂的铜网一端插入两层隔膜9之间并用绿胶固定，使附锂的铜网正好位于正极涂布极片10、负极涂布极片8的空白区7之间，铜网5的另一端位于两层隔膜9的外部；
（5）用上铝塑膜1.1、下铝塑膜1.2将步骤经（4）加工后的叠片电池进行封装，在位于两层隔膜9外端的铜网5的端部焊接一辅助铝极耳3.2，然后加热使辅助铝极耳3.2、正极铝极耳3.1和负极镍极耳3上的极耳胶4热熔而将上、下铝塑料膜密封起来；最后抽真空、注液、封装、静置、化成，即得三电极软包电池。
进一步方案，所述步骤（3）中铜网的微孔尺寸为0.4*1.5 mm，所述覆在铜网表面的锂金属片的面积为空白区7面积的一半。
进一步方案，所述步骤（4）中叠片电池置于手套箱之前需置于烘箱中于75-80℃温度下至少保持24h。
实施例3：
一种用铜网附锂制备三电极软包电池参比电极的方法，具体包括以下步骤：
1）极片的预处理：
将产线制备的磷酸铁锂（LFP）正极和相应石墨负极极片通过刀具冲片分别制成4*4和4*5 cm的正、负极涂布极片，并保证涂布极片的底端都有宽1cm的未涂覆正负极浆料的空白区，这是后期附锂铜网的放置区域；
2）正负极极耳的焊接：
通过超声焊，将正极铝极耳通过集流体焊接在正极涂布极片上，将负极镍极耳通过集流体焊接在负极涂布极片上；
3）参比电极的制备：
将铜网切成长5cm、宽0.5cm，其四周表面用5000目砂纸打磨后分别放入浓硫酸和去离子水中超声洗净，置于70度烘箱烘干后放入手套箱中，再将锂金属片均匀压覆在铜网的表面，锂附着的区域为0.5*2cm；由于铜网表面是小网格均匀分布，且其孔径尺寸为0.4*1.5mm，因此锂可以完全附着在铜网的微孔上。
4）叠片电池的制备：
将两层隔膜置于正极涂布极片、负极涂布极片之间并用绿胶将其两两进行固定后形成叠片电池；然后将叠片电池置于烘箱中于75-80℃温度下至少保持24h后，再置于步骤3中的手套箱中，将附锂的铜网一端插入两层隔膜之间并用绿胶固定，使附锂的铜网正好位于正极涂布极片、负极涂布极片的空白区之间，铜网的另一端位于两层隔膜的外部；
5）电池封装：
用上、下铝塑膜将步骤经4）加工后的叠片电池进行封装，在位于两层隔膜外端的铜网的端部焊接一辅助铝极耳，然后加热使辅助铝极耳、正极铝极耳和负极镍极耳上的极耳胶4热熔而将上、下铝塑料膜密封起来；最后抽真空、注液、封装、静置、化成，即得三电极软包电池。
将本发明制备的三电极软包电池的正负极连同多通道记录仪正负极线接入充放电柜正负极进行充放电循环，同时对正极-参比、负极-参比、正极-负极电压变化区间通过多通道记录仪进行测试。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换或改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种三电极软包电池，包括封装在上铝塑膜（1.1）、下铝塑膜（1.2）之间的叠片电池，所述叠片电池包括正极涂布极片（10）、两层隔膜（9）、负极涂布极片（8），所述正极涂布极片（10）通过集流体（11）焊接有正极铝极耳（3.1），所述负极涂布极片（8）通过集流体（11）焊接有负极镍极耳（2），其特征在于：所述两层隔膜（9）之间设有铜网（5），所述铜网（5）的一端的表面覆盖有锂金属片（6）、另一端伸出隔膜（9）后与辅助铝极耳（3.2）连接。
2.根据权利要求1所述的一种三电极软包电池，其特征在于：所述正极涂布极片（10）、负极涂布极片（8）的一端对称设有未涂覆浆料的空白区（7），所述锂金属片（6）通过胶粘附在两层隔膜（9）之间，并位于正极涂布极片（10）、负极涂布极片（8）的空白区（7）之间。
3.根据权利要求1所述的一种三电极软包电池，其特征在于：位于上铝塑膜（1.1）、下铝塑膜（1.2）边缘部位的辅助铝极耳（3.2）、正极铝极耳（3.1）和负极镍极耳（2）上均设有极耳胶（4），其热熔后将上铝塑膜（1.1）、下铝塑膜（1.2）的边缘进行粘连密封。
4.如权利要求1所述的一种三电极软包电池的制备方法，其特征在于：其步骤如下：
（1）在正极片上涂覆上正极浆料成正极涂布极片（10），并在其一端预留一块空白区（7）不涂覆正极浆料；在负极片上涂覆上负极浆料成负极涂布极片（8），并在其一端预留一块空白区（7）不涂覆负极浆料；
（2）通过超声焊，将正极铝极耳（3.1）通过集流体（11）焊接在正极涂布极片（10）上，将负极镍极耳（3）通过集流体（11）焊接在负极涂布极片（8）上；
（3）将铜网（5）的表面用砂纸打磨后分别放入浓硫酸和去离子水中进行超声洗净，烘干后放入氩气保护的手套箱中；将锂金属片（6）均匀压覆在铜网（5）一端的表面，使其完全附着在铜网（5）的微孔上；
（4）将两层隔膜（9）置于正极涂布极片（10）、负极涂布极片（8）之间并用绿胶进行固定后形成叠片电池；然后将叠片电池置于步骤（3）中的手套箱中，将附锂的铜网一端插入两层隔膜（9）之间并用绿胶固定，使附锂的铜网正好位于正极涂布极片（10）、负极涂布极片（8）的空白区（7）之间，铜网（5）的另一端位于两层隔膜（9）的外部；
（5）用上铝塑膜（1.1）、下铝塑膜（1.2）将步骤经（4）加工后的叠片电池进行封装，在位于两层隔膜（9）外端的铜网（5）的端部焊接一辅助铝极耳（3.2），然后加热使辅助铝极耳（3.2）、正极铝极耳（3.1）和负极镍极耳（3）上的极耳胶（4）热熔而将上、下铝塑料膜密封起来；最后抽真空、注液、封装、静置、化成，即得三电极软包电池。
5.根据权利要求4的制备方法，其特征在于：所述步骤（3）中铜网的微孔尺寸为0.4*1.5mm，所述覆在铜网表面的锂金属片的面积为空白区（7）面积的一半。
6.根据权利要求4的制备方法，其特征在于：所述步骤（4）中叠片电池置于手套箱之前需置于烘箱中于75-80℃温度下至少保持24h。
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