CN106711228B - 一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，所述LaMSnO中，La为+3价，M为Nb、Sr、Cu、Fe中的一种，且M为完全氧化化学价态，即Nb为+5价、Sr为+2价、Cu为+2价、Fe为+3价；La与M共同与O结合形成材料的p型导电基体；Sn为+4价，具有球形电子轨道，在非晶状态下电子云高度重合，起到空穴传输通道的作用。本发明还提供了p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜的制备方法，使用烧结而成的LaNbSnO陶瓷片为靶材，通过射频磁控溅射方法，制得p型LaNbSnO非晶薄膜，其空穴浓度1013~1014cm‑3。本发明所制备的薄膜可用于P型非晶薄膜晶体管。
Description
技术领域
本发明涉及一种非晶氧化物半导体薄膜，尤其涉及一种p型非晶氧化物半导体薄膜及其制备方法。
背景技术
薄膜晶体管（TFT）是微电子特别是显示工程领域的核心技术之一。目前，TFT主要是基于非晶硅（a-Si）技术，但是a-Si TFT是不透光的，光敏性强，需要加掩膜层，显示屏的像素开口率低，限制了显示性能，而且a-Si迁移率较低（~2 cm2/Vs），不能满足一些应用需求。基于多晶硅（p-Si）技术的TFT虽然迁移率高，但是器件均匀性较差，而且制作成本高，这限制了它的应用。此外，有机半导体薄膜晶体管（OTFT）也有较多的研究，但是OTFT的稳定性不高，迁移率也比较低（~1 cm2/Vs），这对其实际应用是一个较大制约。
为解决上述问题，人们近年来开始致力于非晶氧化物半导体（AOS）TFT的研究，其中最具代表性的是InGaZnO。与Si基TFT不同，AOS TFT具有如下优点：可见光透明，光敏退化性小，不用加掩膜层，提高了开口率，可解决开口率低对高分辨率、超精细显示屏的限制；易于室温沉积，适用于有机柔性基板；迁移率较高，可实现高的开/关电流比，较快的器件响应速度，应用于高驱动电流和高速器件；特性不均较小，电流的时间变化也较小，可抑制面板的显示不均现象，适于大面积化用途。
由于金属氧化物特殊的电子结构，氧原子的2p能级一般都远低于金属原子的价带电子能级，不利于轨道杂化，因而O 2p轨道所形成的价带顶很深，局域化作用很强，因而空穴被严重束缚，表现为深受主能级，故此，绝大多数的氧化物本征均为n型导电，具有p型导电特性的氧化物屈指可数。目前报道的p型导电氧化物半导体主要为SnO、NiO、Cu2O、CuAlO2等为数不多的几种，但这些氧化物均为晶态结构，不是非晶形态。目前人们正在研究的AOS如InGaZnO等均为n型半导体，具有p型导电的非晶态氧化物半导体几乎没有。因而，目前报道的AOS TFT均为n型沟道，缺少p型沟道的AOS TFT，这对AOS TFT在新一代显示、透明电子学等诸多领域的应用产生了很大的制约。因而，设计和寻找并制备出p型导电的非晶氧化物半导体薄膜是人们亟需解决的一个难题。
发明内容
本发明针对实际应用需求，拟提供一种p型非晶氧化物半导体薄膜及其制备方法。
本发明提供了一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，其中M为Nb、Sr、Cu、Fe中的一种，且在LaMSnO中为完全氧化化学价态。在p型LaMSnO体系中：La为+3价，M为完全氧化化学价态，如Nb为+5价、Sr为+2价、Cu为+2价、Fe为+3价，La与M共同与O结合形成材料的p型导电基体；Sn为+4价，具有球形电子轨道，在非晶状态下电子云高度重合，因而起到空穴传输通道的作用。
本发明所提供的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，其特征在于：在LaMSnO中，La为+3价，M元素为Nb、Sr、Cu、Fe中的一种，为完全氧化化学价态，Sn为+4价；LaMSnO薄膜为非晶态，具有p型导电特性。
本发明所述的一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，进一步地，当M为Nb时，此时LaMSnO即为LaNbSnO，如各实施例，p型LaNbSnO薄膜化学式为LaNbSnxO4+2x，其中0.1≦x≦0.4。
本发明还提供了制备上述p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜的制备方法，具体步骤如下：
（1）以高纯La2O3、Nb2O5和SnO2粉末为原材料，混合，研磨，在1100℃的O2气氛下烧结，制成LaNbSnO陶瓷片为靶材，其中La、Nb、Sn三组分的原子比为1:1:(0.1~0.4)；
（2）采用射频磁控溅射方法，将衬底和靶材安装在溅射反应室中，抽真空至真空度不高于1×10-3Pa；
（3）通入Ar-O2为工作气体，气体压强9~12Pa，Ar-O2流量体积比为10:5~10:7，溅射功率140~150W，衬底温度为200~500℃，在Ar-O2离子的轰击下，靶材表面原子和分子溅射出来，在衬底上沉积形成一层薄膜，在100~200Pa的O2气氛下自然冷却到室温，得到p型LaNbSnO非晶薄膜。
采用上述方法生长的p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜，其性能指标为：LaNbSnO非晶薄膜具有p型导电特性，空穴浓度1013~1014cm-3，可见光透过率≧80%。
上述材料参数和工艺参数为发明人经多次实验确立的，需要严格控制，在发明人的实验中若超出上述参数的范围，则无法实现设计的p型LaNbSnO材料，也无法获得具有p型导电且为非晶态的LaNbSnO薄膜。
在p型LaMSnO体系中，La为+3价，M元素为Nb、Sr、Cu、Fe中的一种，为完全氧化化学价态，La与M共同与O结合形成材料的p型导电基体，Sn起到空穴传输通道的作用。除M为Nb外，当M为上述所述的其它元素时，也具有同样的机理，具有类似的性质，除LaNbSnO之外的其它的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜也能用上述类似的方法与步骤进行制备，所得的材料和器件具有类似的性能。
本发明的有益效果在于：
1）本发明所述的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，其中La与M共同与O结合形成材料的p型导电基体，Sn起到空穴传输通道的作用，基于上述原理，LaMSnO是一种较好的p型AOS材料。
2）本发明所述的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，具有良好的材料特性，其p型导电性能可通过组分比例实现调控。
3）本发明所述的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，可以作为沟道层制备的p型AOS TFT，从而为p型AOS TFT的应用提供关键材料。
4）本发明所述的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，与已存在的n型InGaZnO非晶氧化物半导体薄膜组合，可形成一个完整的AOS的p-n体系，且p型LaMSnO与n型InGaZnO均为透明半导体材料，因而可制作透明光电器件和透明逻辑电路，开拓AOS在透明电子产品中应用，促进透明电子学的发展。
5）本发明所述的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，在生长过程中存在较宽的参数窗口，可实现大面积沉积，能耗低，制备工艺简单、成本低，可实现工业化生产。
具体实施例
以下结合具体实施例进一步说明本发明。
实施例1
（1）以高纯La2O3、Nb2O5和SnO2粉末为原材料，混合，研磨，在1100℃的O2气氛下烧结，制成LaNbSnO陶瓷片为靶材，其中La、Nb、Sn三组分的原子比为1:1:0.1；
（2）采用射频磁控溅射方法，将衬底和靶材安装在溅射反应室中，抽真空至真空度为1×10-3Pa；
（3）通入Ar-O2为工作气体，气体压强9Pa，Ar-O2流量体积比为10:5，溅射功率140W，衬底温度为500℃，在Ar-O2离子的轰击下，靶材表面原子和分子溅射出来，在衬底上沉积形成一层薄膜，在100Pa的O2气氛下自然冷却到室温，得到p型LaNbSn0.1O4.2非晶薄膜。
以石英为衬底，按照上述生长步骤制得p型LaNbSn0.1O4.2薄膜，对其进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶态，厚度102nm；具有p型导电特性，空穴浓度1014cm-3；可见光透过率84%。
实施例2
（1）以高纯La2O3、Nb2O5和SnO2粉末为原材料，混合，研磨，在1100℃的O2气氛下烧结，制成LaNbSnO陶瓷片为靶材，其中La、Nb、Sn三组分的原子比为1:1:0.25；
（2）采用射频磁控溅射方法，将衬底和靶材安装在溅射反应室中，抽真空至真空度为1×10-3Pa；
（3）通入Ar-O2为工作气体，气体压强10Pa，Ar-O2流量体积比为10:6，溅射功率150W，衬底温度为350℃，在Ar-O2离子的轰击下，靶材表面原子和分子溅射出来，在衬底上沉积形成一层薄膜，在150Pa的O2气氛下自然冷却到室温，得到p型LaNbSn0.25O4.5非晶薄膜。
以石英为衬底，按照上述生长步骤制得p型LaNbSn0.25O4.5薄膜，对其进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶态，厚度95nm；具有p型导电特性，空穴浓度1014cm-3；可见光透过率80%。
实施例3
（1）以高纯La2O3、Nb2O5和SnO2粉末为原材料，混合，研磨，在1100℃的O2气氛下烧结，制成LaNbSnO陶瓷片为靶材，其中La、Nb、Sn三组分的原子比为1:1:0.4；
（2）采用射频磁控溅射方法，将衬底和靶材安装在溅射反应室中，抽真空至真空度为1×10-3Pa；
（3）通入Ar-O2为工作气体，气体压强12Pa，Ar-O2流量体积比为10:7，溅射功率150W，衬底温度为200℃，在Ar-O2离子的轰击下，靶材表面原子和分子溅射出来，在衬底上沉积形成一层薄膜，在200Pa的O2气氛下自然冷却到室温，得到p型LaNbSn0.4O4.8非晶薄膜。
以石英为衬底，按照上述生长步骤制得p型LaNbSn0.4O4.8薄膜，对其进行结构、电学和光学性能测试，测试结果为：薄膜为非晶态，厚度79nm；具有p型导电特性，空穴浓度1013cm-3；可见光透过率81%。
上述各实施例中，使用的原料La2O3粉末、Nb2O5粉末和SnO2粉末的纯度均在99.99%以上。
本发明p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜制备所使用的衬底，并不局限于实施例中的石英片，其它各种类型的衬底均可使用。
在p型LaMSnO体系中，M元素为Nb、Sr、Cu、Fe中的一种。除M为Nb外，当M为上述所述的其它元素时，也具有同样的机理，具有类似的性质，除LaNbSnO之外的其它的p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜也能用上述类似的方法与步骤进行制备，所得的材料和器件具有类似的性能。
Claims (3)
1.一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，其特征在于：在所述LaMSnO中，La为+3价，M为Nb，且M为完全氧化化学价态，即Nb为+5价；La与M共同与O结合形成材料的p型导电基体；Sn为+4价，具有球形电子轨道，在非晶状态下电子云高度重合，起到空穴传输通道的作用；且所述LaMSnO为LaNbSnO时，p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜化学式为LaNbSnxO4+2x，其中0.1≦x≦0.4。
2.根据权利要求1所述的一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜，其特征在于：p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜的空穴浓度1013～1014cm-3。
3.如权利要求1或2所述的一种p型LaMSnO非晶氧化物半导体薄膜的制备方法，其特征在于：制备p型LaNbSnO非晶氧化物半导体薄膜的步骤包括如下：
(1)以高纯La2O3、Nb2O5和SnO2粉末为原材料，混合，研磨，在1100℃的O2气氛下烧结，制成LaNbSnO陶瓷片为靶材，其中La、Nb、Sn三组分的原子比为1:1:(0.1～0.4)；
(2)采用射频磁控溅射方法，将衬底和靶材安装在溅射反应室中，抽真空至真空度不高于1×10-3Pa；
(3)通入Ar-O2为工作气体，气体压强9～12Pa，Ar-O2流量体积比为10:5～10:7，溅射功率140～150W，衬底温度为200～500℃，在Ar-O2离子的轰击下，靶材表面原子和分子溅射出来，在衬底上沉积形成一层薄膜，在100～200Pa的O2气氛下自然冷却到室温，得到p型LaNbSnO非晶薄膜。
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| JP6080141B2 (ja) * | 2012-09-18 | 2017-02-15 | エルジー・ケム・リミテッド | 透明導電膜、透明導電膜の製造方法、電子素子、及び薄膜トランジスタ |
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Patent Citations (1)
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| CN103173732A (zh) * | 2013-03-08 | 2013-06-26 | 北京航空航天大学 | 一种p型透明导电氧化物及其掺杂非晶薄膜的制备方法 |
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| Amorphous Sn-Ga-Zn-O channel thin-film transistors;Youichi Ogo et al;《Physica Status Solidi a – Applications and Materials Science》;20080717;第205卷(第8期);第1920-1924页 * |
| Nano-structured perovskite oxide electrodes for planar electrochemical sensors using tape casted YSZ layers;Elisabetta Di Bartolomeo et al;《Journal of the European Ceramic Society》;20020828;第24卷(第6期);第1187-1190页 * |
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