CN106684322A - 复合式锂二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种复合式锂二次电池，其电极层依序包含有复数正极层、复数负极层以及复数隔离膜经层叠后形成；其中，各该正极层的两侧面上涂布有相同的正极材料，该正极材料自选自磷酸锂铁或含锂三元系氧化物，且该复数正极层中有至少一正极层涂布磷酸铁锂及至少一正极层涂布含锂三元系氧化物；由此获得不同正极材料的优点，达到提供一种具有高电压、高电容量、高安全性且耐深度放电的复合式锂二次电池。

Description

复合式锂二次电池
技术领域
本发明有关于一种锂二次电池，特别是指一种在各层正极表面涂布不同正极活性材料的复合式锂二次电池。
背景技术
近年来，如摄影机、数字静态照相机、移动电话和笔记本电脑等便携式电子装置被广泛地使用，为了便于携带及增长使用时间，如何缩减前述电子装置的尺寸、重量并延长其使用寿命成为必需克服的主要技术问题。因此，电池领域开发了能够提供高能量密度的轻量型二次电池，作为用于这些便携式电子装置的电源，以符合前述使用要求。
锂二次电池是一种利用锂离子的嵌入和脱嵌而达到充电和放电反应的二次电池，由于锂二次电池能够提供比铅电池和镍镉电池更高能量密度，而被广泛地使用。目前锂二次电池A的装配可以如图1所示，在正极片、负极片之间设置隔离膜后形成电极层A1，依电容量需求将复数电极组层叠设置于方型电池壳体A2中；或者如图2所示，将前述电极组依电容量需求层叠后卷绕成一卷芯A3，再设置于圆筒型电池壳体A4中。锂二次电池中包括电解质、正极与负极；其中，前述正极系在正极集流板/片上涂布有包括正极活性材料的正极活性材料层而构成，前述负极系在负极集流板/片上涂布有包括负极活性材料的负极活性材料层，电解质则包括溶解有电解质盐的溶剂。其中，正极材料及负极材料对于提高锂二次电池电容量密度和低化影响最大，也最为关键。
在负极材料部分，由于碳材料在嵌入和脱嵌锂离子时晶体结构变化非常小，因此目前负极材料是广泛采用例如石墨等碳材料，以使锂二次电池在电池容量等特性上具有稳定的表现。在正极材料部分，常见批量应用于锂电池的正极材料主要有钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMn2O4、LiMnO2)、钴镍锰酸锂(三元材料，LiNiCoMnO2，LNCM)、镍钴铝酸锂(三元材料，LiNixCoyAl 1-x-yO2，LNCA)以及磷酸铁锂(LiFePO4，LFP)等锂氧化物。
值得注意的是，目前正极的制备是将单一种类的正极材料涂布于电池中所有正极集流板/片的两侧面上，然而，各种正极材料在效能的表现上各有优缺点，例如，锂锰氧化物(LiMn2O4)电容量虽然较低，但热安全性较高，适合应用在强调高功率性能及安全考虑的中大型锂电池或动力电池(High Power Battery)；而磷酸锂铁(LiFePO4)， 相较于锂锰氧化物(LiMn2O4)具有更高的热稳定性，不会有爆炸或过热等安全问题，适合应用在强调高功率、对电容量要求较低的动力电池或大型电池；当使用单一种类正极材料时，锂二次电池只能在部分特性上产生较佳的效能表现，而有所不足。
发明内容
有鉴于上述熟知锂二次电池因正极涂布单一种类正极材料所导致的效能表现受限问题，本发明目的在于，透过对电池中的复数正极层各别涂布磷酸铁锂(LiFePO4，LFP)或选自含锂三元系氧化物的不同的正极材料，并使该复数正极层中有至少一正极层涂布磷酸铁锂及至少一正极层涂布含锂三元系氧化物，以在锂二次电池充电、放电过程中，获得不同正极材料的优点，达到提供一种具有高电压、高电容量且安全性高的复合式锂二次电池。
于是，为达上述目的，依据本发明所提供的一种复合式锂二次电池，一种复合式锂二次电池，具有一电极层依序包含有复数正极层、复数负极层及复数隔设于该正极层及负极层之间的隔离膜，令该正极层、该负极层及该隔离膜层叠后形成该电极层；该正极层包括能够嵌入和脱嵌电极反应物的正极材料，该正极层的一侧端上具有至少一正极极耳，且该正极层的两侧面上涂布有该正极材料；该负极层包括能够嵌入和脱嵌该电极反应物的负极材料，该负极层的一侧端上具有至少一负极极耳，且其两侧面上涂布有该负极材料；其中，各该正极层的两侧面上涂布有相同的正极材料，该正极材料自选自磷酸锂铁(LiFePO4，LFP)或含锂三元系氧化物，且该复数正极层中有至少一正极层涂布磷酸铁锂及至少一正极层涂布含锂三元系氧化物。
进一步地，本发明复合式锂二次电池，其中，该正极材料是橄榄石结构的磷酸锂铁(LFP)与选自镍钴铝酸锂(LNCA)或钴镍锰酸锂(LNCM)的组合。其中，LFP+LNCA复合式锂二次电池的工作电压范围可达4.5V～2.7V，电容量可达到175mAh/g以上；LFP+LNCM复合式锂二次电池的工作电压范围可达4.4V～2.6V，电容量可达到185mAh/g以上。
进一步地，本发明复合式锂二次电池，其中，该正极层的两侧面上涂布正极材料后分别形成一涂布层，定义含锂三元系氧化物(LNCA/LNCM)形成的涂布层为第一涂层，且正极层的两侧面涂布该第一涂层者为一三元系正极层，定义磷酸铁锂(LFP)形成的涂布层为第二涂层，且正极层的侧面涂布该第二涂层者为一LFP正极层。其中，该复合式锂二次电池的电极层中包括三正极层时，该电极层是由一层三元系正极层与二层LFP 正极层，或者由二层三元系正极层与一层LFP正极层组合层叠而成。又，该复合式锂二次电池的电极层中包括四正极层时，该电极层是由一层三元系正极层与三层LFP正极层、由二层三元系正极层与二层LFP正极层或者由二层三元系正极层与一层LFP正极层组合层叠而成。
进一步地，本发明复合式锂二次电池，其中，该负极材料是选自石墨系或焦碳系的碳材料。
进一步地，本发明复合式锂二次电池，其中，该电极层成形为卷芯结构，其是经层叠后卷绕形成。
有关于本发明为达成上述目的，所采用的技术、手段及其他功效，兹举数较佳可行实施例并配合图式详细说明如后。
附图说明
图1：熟知锂二次电池的电极层叠设于方型电池壳体的立体示意图。
图2：熟知锂二次电池的电极层卷绕成卷芯设于圆筒型电池壳体的立体示意图。
图3：本发明用于方型复合式锂二次电池的正极层、负极层及隔离膜在迭合前的立体示意图。
图4：本发明用于圆筒型复合式锂二次电池的正极层、负极层及隔离膜在迭合卷绕为卷芯前的立体示意图。
图5：本发明复合式锂二次电池之正极层、负极层及隔离膜在层叠前的侧视结构示意图。
图6：本发明复合式锂二次电池包括二正极层的正极涂布及排列形态简化示意图。
图7至图10：本发明复合式锂二次电池包括三正极层的正极涂布及排列形态简化示意图。
图11至图18：本发明复合式锂二次电池包括四正极层的正极涂布及排列形态简化示意图。
图19：本发明复合式锂二次电池(LFP+LNCA)与涂布单一正极材料(LFP、LNCA)的电池特性曲线图。
图20：本发明复合式锂二次电池(LFP+LNCM)与涂布单一正极材料(LFP、LNCM)之电池特性曲线图。
对说明书附图中所用到的标识解释如下：
锂二次电池A 电极层A1
方型电池壳体A2 卷芯A3
圆筒型电池壳体A4 隔离膜30
正极层10 三元系正极层10A
LFP正极层10B 侧面11、12
第一侧端13、14 第二侧端15、16
正极极耳17 涂布层18
第一涂层18A 第二涂层18B
负极层20 侧面21、22
第一侧端23、24 第二侧端25、26
负极极耳27 涂布层28
具体实施方式
请以图3、图4、图5配合参阅图6至图18所示，说明本发明复合式锂二次电池的实施方式。
本发明复合式锂二次电池的电极层是包括复数正极层10、复数负极层20及复数用以隔设于该正极层10及该负极层20之间的隔离膜30，经将该正极层10、该负极层20及该隔离膜30依序层叠形成该电极层，令电极层装入电池壳体后形成本发明的复合式锂二次电池；其中，图3的电极层形态是用于层叠后装置在方型电池壳体，图4的电极层形态是用于层叠并卷绕形成卷芯后装置在圆筒型电池壳体。于本实施例中，如图3、图4，显示由一层正极层10、一层内部隔离膜30、一层负极层20及一层外部隔离膜30组成的电极组，本发明复合式锂二次电池中的电极层包括至少二该电极组以提供复数正极层10，用以涂布不同正极材料，且本发明可以视电容量需求增加前述电极组。
如图3和图4所示，该正极层10具有相对二侧面11、12，该二侧面11、12之间具有沿长边的相对二第一侧端13、14以及沿短边的相对二第二侧端15、16；其中一沿长边的第一侧端13上具有至少一正极极耳17，该二侧面11、12上设有涂布区，用以涂布能够嵌入和脱嵌例如锂离子的电极反应物的正极材料；其中，各该正极层10的两侧面11、12涂布有相同并选自磷酸锂铁(LiFePO4，LFP)或含锂三元系氧化物的正极材料，且该复数正极层10中有至少一正极层10涂布磷酸铁锂及至少一正极层10涂布含锂三元系氧化物；如图5所示，显示正极层10的两侧面11、12上涂布正极材料后分别形成 一涂布层18。
于本实施例中，磷酸锂铁(LiMxPO4，以下简称LFP)为具有橄榄石结构的磷酸铁锂，含锂三元系氧化物较佳选自镍钴铝酸锂(LiNixCoyAl 1-x-yO2，以下简称LNCA)或钴镍锰酸锂(LiNiCoMnO2，以下简称LNCM)，以在同一复合式锂二次电池中形成磷酸锂铁与镍钴铝酸锂(LFP+LNCA)或磷酸锂铁与钴镍锰酸锂(LFP+LNCM)的正极材料组合。
进一步地，本发明正极层10是由正极材料涂布于一片状铝基体(例如铝箔)表面所构成者，该正极材料另可包括导电剂、粘合剂，用以将前述锂氧化物组成的活性物质涂布于铝基体表面。该粘合剂可以是树脂粘合剂，但不限于此。
该负极层20具有相对二侧面21、22，该二侧面21、22之间具有沿长边的二相对第一侧端23、24以及沿短边的二相对第二侧端25、26；其中一沿长边的第一侧端23上具有至少一负极极耳27，该二侧面21、22上设有涂布区，用以涂布能够嵌入和脱嵌例如锂离子的电极反应物的负极材料，如图5所示，显示负极层20的两侧面21、22上涂布负极材料后分别形成一涂布层28。
于本实施例中，负极材料可以选自石墨系或焦碳系的碳材料；进一步地，本发明负极层20是由负极材料涂布于一片状铜基体(例如铜箔)表面所构成者，该负极材料另可包括导电剂、粘合剂，用以将前述碳材料涂布于铝基体表面；该粘合剂可以是树脂粘合剂，但不限于此。另，本发明的隔离膜30为一微孔性及多孔性之薄膜，材质可以选自PP或PE材料但不限于此，用以关闭或阻断通道，以确实隔离正极层10及负极层20。
以上是本发明复合式锂二次电池的正极层10、负极层20以及隔离膜30的结构及材料说明；以下请配合参阅图5至图18所示，逐一说明本发明正极层10的具体涂布实施例。其中，本发明涂布的正极材料较佳为橄榄石结构的磷酸铁锂(LFP)与选自镍钴铝酸锂(LNCA)或钴镍锰酸锂(LNCM)的含锂三元系氧化物的组合。
为便于解说以下涂布实施例，如图6所示，定义含锂三元系氧化物(LNCA/LNCM)形成的涂层为第一涂层18A，且正极层10的两侧面11、12涂布该第一涂层18A者为一三元系正极层10A，定义磷酸铁锂(LFP)形成的涂层为第二涂层18B，且正极层10的侧面11、12涂布该第二涂层18B者为一LFP正极层10B。进一步地，简化图6右侧图为左侧图的简图，如图6、图7至图18中，该简图省略隔离膜30，用以表示三元系正极层10A、LFP正极层10B与复数负极层20的排列组合形态。
实施例一：
如图6，显示本发明复合式锂二次电池包括二正极层的电极层结构形态；其层结构依序包括一三元系正极层10A、一负极层20、一LFP正极层10B及一负极层20，其中，该三元系正极层10A可以选自LNCA或LNCM。
实施例二：
如图7至图10，显示本发明复合式锂二次电池包括三正极层的电极层结构形态；其层结构可以是一层LFP正极层10B与二层三元系正极层10A组合层叠而成(图7、图8)，或者是二层LFP正极层10B与一层三元系正极层10A组合排列而成(图9、图10)。于本实施例中，该三元系正极层10A可以选自LNCA或LNCM，且同一电池中仅选用单一种含锂三元系氧化物。
实施例三：
如图11至图18，显示本发明复合式锂二次电池包括四正极层的电极层结构形态；其层结构可以是一层LFP正极层10B与三层三元系正极层10A组合排列而成(图11、图12)，或者是二层LFP正极层10B与二层三元系正极层10A组合排列而成(图13、图14、图15、图16)，或者是三层LFP正极层10B与一层三元系正极层10A组合排列而成(图17、图18)。于本实施例中，该三元系正极层10A可以选自LNCA或LNCM，且同一电池中仅选用单一种含锂三元系氧化物。
应被理解的是，本发明所提出的正极层10总层数以及三元系正极层10A与LFP正极层10B的层数比例并不限于前述，是可依据实际状况进行增减调整，只要磷酸铁锂与含锂三元系氧化物的涂布面积比例及排列配置能够达到提升锂二次电池工作效能者，皆属于本发明的范畴。
请配合参阅图19、图20，显示本发明复合式锂二次电池与其他正极涂布单一正极材料的锂二次电池的特性曲线。
如图19的LNCA曲线及图20的LNCM曲线，依序显示镍钴铝酸锂及钴镍锰酸锂两种三元系正极材料的放电特性。其中，三元系正极材料具有高工作电压以及高能量密度的优点，其工作电压范围约为3.2V～4.5V(常态约为3.7)，电容量则约为175～190mAh/g；然而，三元系正极材料的放电截止电压较高，约在3V～2.7V，当过度放电时(电压小于3.0V时放电)，过量嵌入的锂离子会永久固定于晶格中，无法再释放，因而导致电池寿命缩短，存在无法深度放电的缺点。
如图19、图20的LFP曲线，显示的是磷酸铁锂正极材料的放电特性。其中，磷酸铁锂在工作电压及能量密度的表现皆不如前述的三元系正极材料，其工作电压范围约为2.5V～3.8V(常态约为3.2)，电容量则约为130～150mAh/g；然而，磷酸铁锂的放电截 止电压明显较三元系正极材料为低，可达到2V，而具有耐深度放电，且过度放电后立即充电即可恢复的优势。
因此，本发明通过将磷酸铁锂与镍钴铝酸锂的组合(图19的曲线LFP+LNCA)、磷酸铁锂与钴镍锰酸锂的组合(图20的曲线LFP+LNCM)的不同正极材料涂布于同一正极表面的不同区域上，从而形成复合式锂二次电池，并于实测前述正极材料组合后，测得如图19的LFP+LNCA曲线以及如图20的LFP+LNCM曲线，分别用以表示LFP+LNCM复合式锂二次电池以及LFP+LNCA复合式锂二次电池的放电特性。
由图19的LFP+LNCA曲线可知，本发明复合式锂二次电池透过其LNCA正极材料，在放电前期的工作电压明显高于仅涂布LFP的锂二次电池，且工作电压呈平缓下降而非瞬间降低，前期工作电压以及电容量的表现近似LFP+LNCA曲线。在放电后期，LFP正极材料虽使本发明复合式锂二次电池的工作电压趋近于LFP曲线，但具有使本发明复合式锂二次电池的放电截止电压下探至约2.6V，已明显低于并超出LNCA曲线的放电截止电压范围。由图可知，本发明LFP+LNCA复合式锂二次电池具有4.5V～2.7V的工作电压范围，大于175mAh/g的电容量，而具有高工作电压、高电容量且耐深度放电及过度放电后立即充电即可恢复的技术功效。
由图20的LFP+LNCM曲线可知，本发明复合式锂二次电池透过其LNCM正极材料，在放电前期的工作电压明显高于仅涂布LFP的锂二次电池，且工作电压呈平缓下降而非瞬间降低，前期工作电压以及电容量的表现近似LFP+LNCM曲线。在放电后期，LFP正极材料虽使本发明复合式锂二次电池的工作电压趋近于LFP曲线，但具有使本发明复合式锂二次电池的放电截止电压下探至约2.5V，已明显低于并超出LNCM曲线的放电截止电压范围。由图可知，本发明LFP+LNCM复合式锂二次电池具有4.4V～2.6V的工作电压范围，大于185mAh/g的电容量，而具有高工作电压、高电容量且耐深度放电及过度放电后立即充电即可恢复的技术功效。
综上所述，本发明透过上述复合式锂二次电池的说明，确实可达到上述诸项功效，诚已符合专利申请要件，依法提出专利申请，祈请惠予审查并早日赐准专利，实感德便。

Claims (10)

1.一种复合式锂二次电池，具有一电极层依序包含有复数正极层、复数负极层及复数隔设于该正极层及负极层之间的隔离膜，令该正极层、该负极层及该隔离膜层叠后形成该电极层；该正极层包括能够嵌入和脱嵌电极反应物的正极材料，该正极层的一侧端上具有至少一正极极耳，且该正极层的两侧面上涂布有该正极材料；该负极层包括能够嵌入和脱嵌该电极反应物的负极材料，该负极层的一侧端上具有至少一负极极耳，且其两侧面上涂布有该负极材料；其特征在于：
各该正极层的两侧面上涂布有相同的正极材料，该正极材料自选自磷酸锂铁或含锂三元系氧化物，且该复数正极层中有至少一正极层涂布磷酸铁锂及至少一正极层涂布含锂三元系氧化物。
2.如权利要求1所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，该含锂三元系氧化物选自镍钴铝酸锂或钴镍锰酸锂。
3.如权利要求1或2所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，该正极材料是橄榄石结构的磷酸锂铁与镍钴铝酸锂的组合。
4.如权利要求3所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其具有4.5V～2.7V的工作电压范围，大于175mAh/g的电容量。
5.如权利要求1或2所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，该正极材料是橄榄石结构的磷酸锂铁与钴镍锰酸锂的组合。
6.如权利要求5所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，其具有4.4V～2.6V的工作电压范围，大于185mAh/g的电容量。
7.如权利要求1所述的复合式锂二次电池，其特征在于，该正极层的两侧面上涂布正极材料后分别形成一涂布层，定义含锂三元系氧化物形成的涂布层为第一涂层，且正极层的两侧面涂布该第一涂层者为一三元系正极层，定义磷酸铁锂形成的涂布层为第二涂层，且正极层的侧面涂布该第二涂层者为一LFP正极层；其中，该复合式锂二次电池的电极层中包括三正极层，且该电极层是由一层三元系正极层与二层LFP正极层，或者由二层三元系正极层与一层LFP正极层组合层叠而成。
8.如权利要求1所述的复合式锂二次电池，其特征在于，该正极层的两侧面上涂布正极材料后分别形成一涂布层，定义含锂三元系氧化物形成的涂布层为第一涂层，且正极层的两侧面涂布该第一涂层者为一三元系正极层，定义磷酸铁锂形成的涂布层为第二涂层，且正极层的侧面涂布该第二涂层者为一LFP正极层；其中，该复合式锂二次电池的电极层中包括四正极层，且该电极层是由一层三元系正极层与三层LFP正极层、由二层三元系正极层与二层LFP正极层或者由二层三元系正极层与一层LFP正极层组合层叠而成。
9.如权利要求1所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，该负极材料是选自石墨系或焦碳系的碳材料。
10.如权利要求1所述的复合式锂二次电池，其特征在于，其中，该电极层成形为卷芯结构，其是经层叠后卷绕形成。
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