CN106295852A - 聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型及其构建方法和应用 - Google Patents

聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型及其构建方法和应用 Download PDF

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Abstract

一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型及其构建方法和应用,属于计算机与纳米材料交叉领域,要解决的技术问题是:通过集成学习的方法构建一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的预测模型,为设计聚酰亚胺基纳米复合薄膜提供一种必要的技术保障,提高材料设计人员的设计效率,降低其研发成本,要点是:使用随机梯度Boosting将若干个支持向量回归器构建成一个强预测器的预测模型,所述强预测器的预测模型以预测聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强。效果是:极大减少了试验次数,提高了效率,降低了成本。

Description

聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型及其构建方法和 应用
技术领域
本发明属于计算机与纳米材料交叉领域,具体涉及一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型及其构建方法和应用。
背景技术
聚酰亚胺基复合薄膜是纳米复合材料研究的热点问题,它兼具传统的绝缘薄膜和现代纳米材料二者的优越性。聚酰亚胺基纳米复合薄膜与传统聚酰亚胺薄膜相比,有效地改善薄膜的耐电晕性能、击穿场强、介电常数和介电损耗、电阻率和电导率等电气性能,显著提高聚酰亚胺薄膜的绝缘性能。目前,研究人员已从单一材料(有机或无机)纳米薄膜转向纳米复合薄膜(有机-无机)的研究,薄膜厚度由微米级发展到纳米级超薄膜。聚酰亚胺基纳米复合薄膜在绝缘材料中有着广阔的应用前景,国内外对聚酰亚胺基纳米绝缘薄膜研究取得丰硕成果。
国际上对于聚酰亚胺基纳米复合薄膜的研究已经进入产业化阶段,国内已经批量生产但性能远远不及国外同类产品,高性能薄膜仍然处于实验室研究阶段。目前,对于纳米复合薄膜设计仍采用大量实验方法,将不同纳米颗粒掺杂到不同基体中,测试与分析其性能,以研制新型纳米复合材料或者纳米复合薄膜。针对这种情况,美国国家基金委员会支持大量项目开发纳米信息处理工具(Nanoinformatics 2020 Roadmap),以避免简单重复劳动,预计在2020年开发出实用的纳米信息处理工具。其核心是采用智能计算方法,通过已知纳米材料特性,预测未知复合纳米材料性能。
智能计算与神经元网络已经广泛应用在复合薄膜性能预测、识别以及优化等方面。我国台湾省的Yang Yu-Sen等人用广义神经元网络对Cr1-xAlxC薄膜的摩擦系数进行预测。Cho Edward Namkyu等人用遗传算法和神经元网络对ITO/Al/ITO多层薄膜的特性进行优化。Bahramian Alireza等人用神经元网络对TiO2纳米薄膜的生长速率进行预测。集成学习是智能计算最新的研究热点,利用集成的方法将多个弱分类器构建为强分类器,最常见的集成学习方法有boosting,bagging,stacking。Boosting在其数据抽取时的权值在不断更新,每次都修正提高前一次分错了的数据集的权值,最后得到T个弱分类器,且分类器的权值也跟其中间结果的数据有关。Bagging算法包括在一个训练集合上重复训练得到的多个分类器。Stacking算法分为2层,第一层是用不同的算法形成T个弱分类器,同时产生一个与原数据集大小相同的新数据集,利用这个新数据集和一个新算法构成第二层的分类器。目前采用智能计算与神经元网络技术分析聚合物基纳米复合材料击穿特特性还未见报道,本发明提出一种利用集成学习方法预测聚酰亚胺纳米复合薄膜击穿场强,以节省相关材料设计开发研究人员的时间,降低开发成本。
传统的聚酰亚胺基纳米复合薄膜设计方法采用尝试法,也称之为"炒菜法",将不同种类、不同颗粒尺寸按照不同的掺杂比例聚合到亚胺薄膜之中,这种方法效率低下,成本极高。如美国的杜邦公司为了研制一种新型的聚酰亚胺基纳米复合薄膜,耗费了数亿美金。本发明主要从已有的样本数据中利用机器学习的方法学习,可以预测未知颗粒种类、颗粒尺寸、掺杂比例等聚酰亚胺基纳米复合薄膜的击穿场强。从而大大降低了试验的次数,减少科研人员的重复劳动,为新型纳米电介质薄膜的研究提供必要的技术手段。
发明内容
本发明需要解决的技术问题是:找到影响聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的影响因素,通过集成学习的方法构建一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的预测模型,为设计聚酰亚胺基纳米复合薄膜提供一种必要的技术保障,提高材料设计人员的设计效率,降低其研发成本。
为了实现上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,使用随机梯度Boosting将若干个支持向量回归器构建成一个强预测器的预测模型,所述强预测器的预测模型以预测聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强。
作为技术方案的补充,具体步骤如下:
步骤一、制备多种聚酰亚胺基纳米复合薄膜,并测试其击穿电压,将掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入,将对应的复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出;
步骤二、初始化模型,确定每个支持向量回归器子模型的基本参数,所述基本参数包括核函数、惩罚因子C、训练样本抽取比例S;
步骤三、通过交叉验证求出迭代次数上限M,计算梯度方向,利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型,根据损失函数计算出新的步长,生成新模型,经过M次迭代,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
作为技术方案的补充,预测模型中核函数选择归一化多项式核,惩罚因子C=1.6~1.8,训练样本抽取比例S=1。
作为技术方案的补充,惩罚因子C=1.7。
上述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,更为具体的步骤是:掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入X=(x1,x2,...,xn),复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出Y=(y1,y2,...,yn),损失函数L(yi,F(xi)),i∈{1,2,…,n},n为预测变量的个数;
每个支持向量回归器为基本预测模型,其定义为h(X):
其中αi是拉格朗日乘子,b是阈值;
所述初始化模型:
F 0 ( x ) = arg min β Σ i = 1 N L ( y i , β ) - - - ( 1 )
其中:β是常数,L(yi,β)是损失函数;
计算残差的梯度方向:
y ~ i = - [ ∂ L ( y i , F ( x i ) ) ∂ F ( x i ) ] F ( x ) = F m - 1 ( x ) , i = 1 , ... , N - - - ( 2 )
其中:为残差的梯度方向,m为迭代次数;
利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型参数am
a m = arg m i n a , β Σ i = 1 N [ y ~ i - β h ( x i ; a ) ] 2 - - - ( 3 )
其中:a={a1,a2,a3...},是独立参数;
根据损失函数计算出新的步长:
β m = arg m i n Σ i = 1 N L ( y i , F m - 1 ( x i ) ) + β h ( x i , a m ) - - - ( 4 )
经过M次迭代,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
F ( x ) = Σ m = 1 M β m h ( x , a m ) - - - ( 5 )
有益效果:本发明由于使用随机梯度Boosting将若干个支持向量回归器构建成一个强预测器的预测模型,预测聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强,使得对于聚酰亚胺基纳米复合薄膜设计,极大减少了试验次数,提高了效率,降低了成本。
附图说明
图1为基于集成学习的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测方法的基本流程图。
图2为支持向量回归器子模型的惩罚因子的选取示意图;
其中,a是相关系数的变化图,b是绝对平均误差的变化图,c是均方根误差中误差的变化图,d是相对误差绝对值的变化图,e是根相对平方误差的变化图。
图3为聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测方法中随机梯度的因子选取示意图;
其中:a是相关系数的变化图,b是绝对平均误差的变化图,c是均方根误差中误差的变化图,d是相对误差绝对值的变化图,e是根相对平方误差的变化图。
图4为聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测方法预测值与测量值的比较示意图。
图5聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测方法的预测误差比分析示意图。
具体实施方式
一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,使用随机梯度Boosting将若干个支持向量回归器构建成一个强预测器的预测模型,所述强预测器的预测模型以预测聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强。
具体的,步骤一、制备多种聚酰亚胺基纳米复合薄膜,并测试其击穿电压,将掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入,将对应的复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出;
步骤二、初始化模型,确定每个支持向量回归器子模型的基本参数,所述基本参数包括核函数、惩罚因子C、训练样本抽取比例S;
步骤三、通过交叉验证求出迭代次数上限M,计算梯度方向,利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型,根据损失函数计算出新的步长,生成新模型,经过M次迭代,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
作为技术方案的补充,预测模型中核函数选择归一化多项式核,惩罚因子C=1.6~1.8,训练样本抽取比例S=1,优选的,惩罚因子C=1.7。
上述任一项所述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,具体的步骤是:掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入X=(x1,x2,...,xn),复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出Y=(y1,y2,...,yn),损失函数L(yi,F(xi)),i∈{1,2,…,n},n为预测变量的个数;
每个支持向量回归器为基本预测模型,其定义为h(X):
其中αi是拉格朗日乘子,b是阈值;
所述初始化模型:
F 0 ( x ) = arg min β Σ i = 1 N L ( y i , β ) - - - ( 1 )
其中:β是常数,L(yi,β)是损失函数;
计算残差的梯度方向:
y ~ i = - [ ∂ L ( y i , F ( x i ) ) ∂ F ( x i ) ] F ( x ) = F m - 1 ( x ) , i = 1 , ... , N - - - ( 2 )
其中:为残差的梯度方向,m为迭代次数,m=1:M;
利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型参数am
a m = arg m i n a , β Σ i = 1 N [ y ~ i - β h ( x i ; a ) ] 2 - - - ( 3 )
其中:a={a1,a2,a3...},是独立参数;
根据损失函数计算出新的步长:
β m = arg m i n Σ i = 1 N L ( y i , F m - 1 ( x i ) ) + β h ( x i , a m ) - - - ( 4 )
经过M次迭代,M为迭代次数,可以通过交叉验证求得,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
F ( x ) = Σ m = 1 M β m h ( x , a m ) - - - ( 5 )
本模型与线性回归、BP神经元网络、广义神经元网络、支持向量回归等模型进行对比实验,得到表1的模型预测性能比较。本模型的相关系数为0.9664高于线性回归、BP神经元网络、广义神经元网络、支持向量回归等模型,证明本模型线性回归优于其他四种模型。本模型的绝对平均误差(Mean absolute error)、均方根误差中误差(Root mean squarederror)、相对误差绝对值(Relative absolute error)、根相对平方误差(Root relativesquared error)分别为14.2598、19.684、22.2637%、25.0173%,四个评价指标均小于其他四种预测模型,证明本模型的对于聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的预测性能优于其他四种预测模型。
表1模型预测性能比较
1、制备多种聚酰亚胺基纳米复合薄膜并测试其击穿电压。
采用原位聚合方法(in-situ Polymerization)制备聚酰亚胺基无机纳米复合薄膜。实验材料分别为4,4′-二氨基二苯醚(ODA)、均苯四甲酸二酐(PMDA)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、BaTiO3、Rutile-TiO2、SiO2、α-Al2O3、Al2O3、无水乙醇等。首先将均苯四甲酸二酐(PMDA)放入4,4′-二氨基二苯醚(ODA)和N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)溶液中,制成具有一定黏度的聚酰胺酸,再分别添加不同的纳米颗粒,经过铺膜热处理和亚胺化等过程。
采用CS2674C型耐压测试仪进行击穿场强测试,电压范围:0-50kV,测试误差范围±5%;实验漏电流测量范围为0.5-20mA,测量误差范围±5%。采用高绝缘强度苯甲基硅油(其绝缘强度可高达16kV/mm)作为实验媒质,升压速率为500V/s。对制作的掺杂不同颗粒大小、不同颗粒组分、不同掺杂比例等的纳米复合薄膜进行击穿电压测试。每种杂化后纳米复合薄膜,测试均选用20个样品,取其中间的10个击穿电压平均值为该组分击穿电压,并计算标准偏差。
表2为不同类型纳米复合薄膜性能参数及击穿电压,将表2中掺杂纳米颗粒种类、介电常数、薄膜厚度、导热系数、尺寸、比表面积作为输入量X,将复合后薄膜的击穿电压作为输出量Y。
表2不同类型纳米复合薄膜性能参数及击穿电压
2、构建预测模型及确定主要参数
采用10-fold cross validation方法对表2的数据进行数据拟合预测。预测模型的主要参数有核函数、C和S,其中参数C是支持向量回归预测器的惩罚因子,S是训练时样本抽取比例。首先对样本数据进行归一化处理,分别采用归一化的polynomial核、polynomial核、RBF核三种核函数对样本进行测试,测试结果如表3所示。分析表3数据,归一化polynomial kernel的相关系数(Correlation coefficient)最高,绝对平均误差(Meanabsolute error)、均方根误差中误差(Root mean squared error)、相对误差绝对值(Relative absolute error)、根相对平方误差(Root relative squared error)最小,预测模型中核函数选择归一化polynomial核。
表3三种核函数的预测性能比较
在最优化函数中,对离群点的惩罚因子,也是对离群点的重视程度体现,这个也是凭实验来选择。图2显示的是当C从1到1.8变化时候,预测器的效果比较。对图2a分析,当c=1.6,1.7,18时候相关系数为最大,由于相关系数与预测器性能成正比,因此C=1.6,1.7,1.8作为C参数的备选。从图2b和2d分析,当C=1.7时候绝对平均误差和相对误差绝对值最小,C=1.6和1.8时其次,而绝对平均误差和相对误差绝对值与预测效果成反比,因此1.7在绝对平均误差性能是最佳的。从图2c和图2d分析,均方根误差中误差和根相对平方误差最小的的依次为C=1.6,1.7,1.8。综上分析,本文模型中C的取值选取1.7为最优值
S值是随机梯度Boosting中的样本抽取比例,也就是随机抽取训练样本比例数。图3显示的是当C值固定为1.7时候,S值变化对于模型预测效果的影响。图3a显示当S=1时候,相关系数的值最大,预测性能最好。分析图3b到图3e,当S=1时候,绝对平均误差、均方根误差中误差、相对误差绝对值、根相对平方误差均为最小,预测性能最好。
从上述试验分析,SGBS模型中C=1.7,S=1为模型参数的最优值,此时的预测效果最好。图4显示的是预测值和真实值的之间的拟合度,图5显示的是预测的绝对误差比。通过对图和表的分析,样本1(10%,100nm,BaTiO3)、样本7(60%,100nm,BaTiO3)、样本30(15%,7nm,SiO2)的误差比超过15%,拟合情况一般,其余29个样本的预测误差比都没有超过10%,拟合情况较好。SGBS模型对多厚度、多组分的Al2O3、Rutile-TiO2薄膜的预测误差比均没有超过15%,对于5个25um的多组分的SiO2薄膜样本的预测误差比都没有超过10%,而对于8个BaTiO3薄膜样本有2个样本预测误差比超过15%,对于10个30um的多组分的SiO2薄膜样本的预测误差比有1个样本预测误差比超过15%。本模型对于对多厚度、多组分的Al2O3、Rutile-TiO2薄膜的预测性能好于BaTiO3薄膜和SiO2薄膜样本。对32个不同组分、不同掺杂、不同厚度的纳米复合薄膜预测,有29个样本预测绝对误差小与15%,证明本模型在工程上有很强的实用价值。
作为一种实施例:由上述预测模型的构建方法,构建的预测模型是:
F ( x ) = Σ m = 1 M β m h ( x , a m )
其中:
m是迭代次数,M是迭代次数上限;
掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入X=(x1,x2,...,xn),复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出Y=(y1,y2,...,yn);
每个支持向量回归器为基本预测模型:其中αi是拉格朗日乘子,b是阈值;
根据损失函数计算出新的步长: β m = arg m i n Σ i = 1 N L ( y i , F m - 1 ( x i ) ) + β h ( x i , a m ) ;
利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型参数:a={a1,a2,a3...},是独立参数;
残差的梯度方向:i=1,…,N;
损失函数:L(yi,F(xi)),i∈{1,2,…,n},n为预测变量的个数;
初始化模型:β是常数,L(yi,β)是损失函数。
作为另一种实施例,预测模型在聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的应用,所述的预测模型上述的预测模型。
以上所述,仅为本发明创造较佳的具体实施方式,但本发明创造的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明创造披露的技术范围内,根据本发明创造的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变,都应涵盖在本发明创造的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,其特征在于:使用随机梯度Boosting将若干个支持向量回归器构建成一个强预测器的预测模型,所述强预测器的预测模型以预测聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强。
2.如权利要求1所述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,其具体特征步骤如下:
步骤一、制备多种聚酰亚胺基纳米复合薄膜,并测试其击穿电压,将掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入,将对应的复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出;
步骤二、初始化模型,确定每个支持向量回归器子模型的基本参数,所述基本参数包括核函数、惩罚因子C、训练样本抽取比例S;
步骤三、通过交叉验证求出迭代次数上限M,计算梯度方向,利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型,根据损失函数计算出新的步长,生成新模型,经过M次迭代,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
3.如权利要求2所述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,其特征在于,预测模型中核函数选择归一化多项式核,惩罚因子C=1.6~1.8,训练样本抽取比例S=1。
4.如权利要求3所述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,其特征在于,惩罚因子C=1.7。
5.如权利要求1-4任一项所述的聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型的构建方法,其特征在于,掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入X=(x1,x2,...,xn),复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出Y=(y1,y2,...,yn),损失函数L(yi,F(xi)),i∈{1,2,…,n},n为预测变量的个数;
每个支持向量回归器为基本预测模型,其定义为h(X):
其中αi是拉格朗日乘子,b是阈值;
所述初始化模型:
F 0 ( x ) = arg min β Σ i = 1 N L ( y i , β ) - - - ( 1 )
其中:β是常数,L(yi,β)是损失函数;
计算残差的梯度方向:
y ~ i = - [ ∂ L ( y i , F ( x i ) ) ∂ F ( x i ) ] F ( x ) = F m - 1 ( x ) , i = 1 , ... , N - - - ( 2 )
其中:为残差的梯度方向,m是迭代次数;
利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型参数am
a m = arg m i n a , β Σ i = 1 N [ y ~ i - β h ( x i ; a ) ] 2 - - - ( 3 )
其中:a={a1,a2,a3...},是独立参数;
根据损失函数计算出新的步长:
β m = arg m i n Σ i = 1 N L ( y i , F m - 1 ( x i ) ) + β h ( x i , a m ) - - - ( 4 )
经过M次迭代,每一次迭代过程中,随机抽取训部分练样本来拟合支持向量回归器,得到聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型。
F ( x ) = Σ m = 1 M β m h ( x , a m ) - - - ( 5 )
6.一种聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强预测模型,其特征在于:
F ( x ) = Σ m = 1 M β m h ( x , a m )
其中:
m是迭代次数,M是迭代次数上限;
掺杂的纳米颗粒种类、介电常数、电导率、导热系数、纳米颗粒尺寸和比表面积以及掺杂的组分、复合薄膜厚度作为模型的输入X=(x1,x2,...,xn),复合后聚酰亚胺基纳米薄膜的击穿场强作为模型的输出Y=(y1,y2,...,yn);
每个支持向量回归器为基本预测模型:其中αi是拉格朗日乘子,b是阈值;
根据损失函数计算出新的步长:
利用最小二乘法将支持向量回归器拟合,得到拟合模型参数:
是独立参数;
残差的梯度方向:
损失函数:L(yi,F(xi)),i∈{1,2,…,n},n为预测变量的个数;
初始化模型:β是常数,L(yi,β)是损失函数。
7.一种预测模型在聚酰亚胺基纳米复合薄膜击穿场强的应用,所述的预测模型为权利要求6所述。
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