CN106198165A - 一种活化产物镅铀镓的快速分离装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，由分离前制备、色层分离和流程控制等组成。具体分离方法为：将富含裂变产物的活化产物镅铀镓放射性溶液以一定的流速通过P204或LN色层柱、Al2O3色层柱、TBP色层柱和DN色层柱进行镅铀镓的吸附，用稀酸和高酸溶液依次通过DN色层和P204或LN色层的串联柱以及P204或LN色层和TBP色层的串联柱进行镅和铀的再吸附分离，用解吸液通过镅、铀、镓相应的色层柱组，流出液分别为活化产物镅、铀和镓的放射性测量溶液。采用本发明的快速分离方法，镅的回收率优于75％，铀和镓的回收率优于90％，对裂变产物的去污因子优于104，分离流程用时3小时。

Description

一种活化产物镅铀镓的快速分离装置及方法
技术领域
本发明属于活化产物放化分离技术领域，具体公开了一种活化产物镅(Am)铀(U)镓(Ga)的快速分离装置及方法。
背景技术
通过分析活化产物的含量和种类可以间接测定核裂变过程的中子通量和中子能量。铀钚是最常用的可裂变材料核燃料，为了实现核裂变过程增殖，可持续发展核能，使用铀钚混合燃料成为一种新型的核燃料(MOX燃料)建设方向(顾忠茂.我国先进核燃料循环技术发展战略的一些思考.核化学与放射化学.2006,28(1):1-9.)。铀作为裂变材料与钚裂变材料具有较好的体相均匀混合性，在钚材料中为了增加其可加工性，通常需要添加金属镓(Ga)，其含量在1％左右。同时，钚材料中存在多种Pu的同位素(如Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241、Pu-242等)，其中，Pu-241(半衰期14.29年)通过β-放射性衰变方式生成Am-241(半衰期432.2年)，Am-241含量随着钚材料的年龄增大而增大，特别是对于存放时间较长的钚材料，体相中会产生较大数量的镅。因此，在新型的核燃料体系中镅铀镓可以达到4π均匀分布。作为中子活化的靶核，镅铀镓对中子具有相同的受照射程度。作为中子数量和中子能量的分析检测，对镅铀镓活化产物的同时分析可有效提高其检测能力。
作为活化反应的靶核材料，镅铀镓主要可以产生(n,γ)和(n,2n)活化反应，在中子能量特别高时产生(n,3n)等高阈值活化反应。镅的同位素有Am-241，其相应的产生(n,γ)和(n,2n)活化反应的活化产物为：Am-242g(半衰期16.0小时)、Am-242m(半衰期141年)和Am-240(半衰期50.8小时)，其中Am-241(n,2n)反应阈值为6.66MeV。铀的天然同位素有U-234(丰度0.00584％)、U-235(丰度0.72％)和U-238(丰度99.27％)，其(n,γ)和(n,2n)反应的主要活化产物为：U-239(半衰期23.45分钟)和U-237(半衰期6.75天)，其中U-238(n,2n)反应阈值为6.19MeV。镓的天然同位素有Ga-69(丰度60.11％)和Ga-71(丰度39.89％)，其(n,γ)和(n,2n)反应的活化产物主要为：Ga-68(半衰期67.63分钟)，Ga-70(半衰期21.14分钟)和Ga-72(半衰期14.1小时)，其中Ga-69(n,2n)反应阈值为10.50MeV，Ga-71(n,2n)反应阈值为9.44MeV。
随着核探测技术的不断发展，对超痕量核素的探测成为可能，特别是(n,3n)反应的活化产物，预示了更高能量的中子存在，其活化产物含量直接反应了相应高能中子的能量。其中Am-241(n,3n)反应阈值为12.6MeV，U-238(n,3n)反应阈值为12.0MeV，U-235(n,3n)反应阈值为12.25MeV，Ga-69(n,3n)反应阈值为19.0MeV等，对于高能中子的能谱分析具有特别的意义。以核燃料元件本身固有的核素作为活化靶核，保证了靶核与靶核之间以及靶核与裂变核之间混合均匀，使活化反应在4π范围内均匀发生。
痕量或超痕量放射性核素的分析，由于含量极低，受干扰因素多，通常需要通过放化分离以提高对待分析活化产物核的灵敏度。在铀钚等核裂变过程中，产生大量的裂变产物，其中Nd-147、Ba-140、La-140、Te-132、I-132、I-131、Zr-95、Nb-95、Ce-141、Ce-143、Ce-144、Mo-99、Tc-99m、Ru-103和Rh-105等是产额较大的裂片核素，是镅铀镓活化产物分析的主要影响因素。这些裂片核素与少量的镅铀镓活化产物共存，且活度远远大于镅铀镓的活化产物。采用高纯锗(HPGe)γ能谱法无法直接测量镅铀镓活化产物的活度，需要通过放化分离得到放化纯的相应测量源。
专利1(ZL201310214649.9，凡金龙等.一种裂变产物中活化产物镓的快速分离方法)和专利2(ZL201310215354.3，凡金龙等.一种含镓放射性溶液的分离装置)提供了一种裂变产物中提取活化产物镓的分离方法和分离装置，实现了裂变产物中活化产物镓的有效分离，但均未提及镅铀存在时，活化产物镓的分离状态。也未提及镅铀活化产物与活化产物镓的同步分离纯化技术和方法。
在铀钚混合核燃料的反应堆中，特别是以生产时间较长的钚材料与铀材料混合制备核燃料，或制备的混合核燃料存放较长时间后再使用，则在核燃料体系中均有可利用的镅铀镓靶核用于中子活化分析，具有较大的应用价值。建立铀钚混合核燃料反应堆中活化产物镅铀镓的快速分离方法，消除裂变产物的干扰，对核反应中子能谱分析具有重要意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术中的不足，提供一种活化产物镅(Am)铀(U)镓(Ga)的快速分离方法，采用该快速分离方法，在富含裂变产物的放射性溶液中同步得到活化产物镅铀镓具有放化分析纯度的γ放射性测量源，并具有流程简单、样品利用率高、活化产物镅铀镓的回收率和去污因子高的特点。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：
提供一种活化产物镅铀镓的快速分离装置，其特别之处在于：包括储液槽单元、色层分离单元、废液收集器、产品收集单元、阀门、输送泵和管路；
上述储液槽单元、色层分离单元、废液收集器、产品收集单元、阀门和输送泵通过管路连接；
上述储液槽单元包括含镅镓铀放射性溶液的储液槽、洗涤液储液槽、第一级淋洗液储液槽、第二级淋洗液储液槽、第三级淋洗液储液槽、第一级解吸液储液槽和第二级解吸液储液槽；
上述色层分离单元包括第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱、第二P204或LN色层吸附柱、第二TBP色层吸附柱、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱和TEVA+DN色层吸附柱；
上述产品收集单元包括铀产品收集器、镅产品收集器和镓产品收集器；
含镅镓铀放射性溶液的储液槽、洗涤液储液槽、第一级淋洗液储液槽、第二级淋洗液储液槽、第三级淋洗液储液槽、第一级解吸液储液槽和第二级解吸液储液槽的出液口通过阀门与输送泵的入口连接；
输送泵的出口与第一P204或LN色层吸附柱的入料口连接，并分别通过阀门与第二TBP色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接；
上述第一P204或LN色层吸附柱的出料口通过阀门分别与第二TBP色层吸附柱和Al2O3色层吸附柱的入料口连接；上述Al2O3色层吸附柱的出料口通过阀门与第一TBP色层吸附柱的入料口连接；上述第一TBP色层吸附柱的出料口通过阀门分别与DN色层吸附柱、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱和废液收集器的入料口连接；
上述第二TBP色层吸附柱的出料口通过阀门分别与废液收集器和TEVA+DN色层吸附柱的入料口连接；
上述DN色层吸附柱的出料口通过阀门分别与废液收集器和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接；
上述Al2O3+活性炭粉色层吸附柱的出料口和镓产品收集器连接；
上述TEVA+DN色层吸附柱的出料口和铀产品收集器连接；
上述第二P204或LN色层吸附柱的出料口和镅产品收集器与废液收集器连接。
上述管路采用硅胶管；阀门为电磁阀；输送泵为蠕动泵。这样可以将电磁阀和蠕动泵通过微机控制，实现分离过程的自动控制，减小分离中放射性核素辐射对人体的影响。其中蠕动泵使用软管外挤压方式输送分离用液体，并通过蠕动泵的转速控制液体的流量和流速。
上述输送泵也可以具有多个入口和出口，各储液槽分别和输送泵的不同的入口连接，输送泵的各个出口分别和第一P204或LN色层吸附柱的入料口连接，并分别通过阀门与第二TBP色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接，这样分离过程可同步进行，互不影响。
提供一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，包括以下步骤：
步骤一：分离前制备
将含镅铀镓的放射性样品溶解于酸，形成水性含镅铀镓的放射性样品；
将酸分别溶解于水，形成水性洗涤液、水性淋洗液和水性解吸液；
将P204或LN、Al2O3、TBP、DN、Al2O3+活性炭粉、TEVA+DN分别装填成色层柱；
步骤二：镅铀镓的吸附
将步骤一中制备的水性含镅铀镓的放射性样品依次通过第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱进行分离吸附，流出液作为废液收集；
其中镅吸附在DN色层吸附柱，铀吸附在第一P204或LN色层吸附柱，镓吸附在第一TBP色层吸附柱；
步骤三：洗涤
洗涤液依次经过第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱，对各色层吸附柱进行洗涤，流出液作为废液收集；
洗涤液再次直接通过第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱进一步洗涤去污，流出液作为废液收集；
步骤四：镅的分离
步骤三之后第一级淋洗液依次通过DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱对镅进行解吸和再吸附，流出液作为废液收集；
第一级淋洗液再次直接通过第二P204或LN色层吸附柱对镅进一步去污，流出液作为废液收集；
步骤五：铀的分离
步骤四之后第二级淋洗液依次通过第一P204或LN色层吸附柱和第二TBP色层吸附柱对铀进行解吸和再吸附，流出液作为废液收集；
第三级淋洗液直接通过第二TBP色层吸附柱对铀进一步去污，流出液作为废液收集；
步骤六：解析
第一级解析液通过第二TBP色层柱和TEVA+DN色层柱；流出液即铀的γ放射性溶液收集在铀产品收集器中；
第一级解析液同时通过第一TBP色层柱和Al2O3+活性炭粉色层柱；流出液即镓的γ放射性溶液收集在镓产品收集器中；
第二级解吸液通过第二P204或LN色层吸附柱，流出液即活化产物镅的γ放射性溶液收集在镅产品收集器中。
上述镅铀镓的放射性样品为铀钚混合核燃料经中子照射裂变后产生的非挥发性γ放射性核素。
上述步骤1中的酸为硝酸和盐酸、高氯酸、二乙三胺五乙酸、乳酸或上述酸的组合，所述酸的浓度为0.01至4.0mol/L和10.0至12.0mol/L。
溶解放射性样品的酸为3mol/L的HCl；水性洗涤液为3mol/L的HCl溶液；第一级淋洗液为0.1mol/L的HCl溶液；第二级淋洗液为12mol/L的HCl溶液；第三级淋洗液为3mol/L的HNO3溶液；第一级解吸液为0.1mol/L的HNO3溶液；第二级解吸液为0.05M DTPA-1M乳酸。
上述镅为包含镅-241的各种镅同位素，所述镓为包含稳定核素的各种镓同位素，所述铀为包含稳定核素的各种铀同位素。
本发明具有的有益效果如下：
1、本发明的快速分离方法有效利用了镅铀镓的化学行为和化学形态的差异，使其分别吸附在DN色层吸附柱、P204或LN色层吸附柱和TBP色层吸附柱，依据色层分离柱对镅铀镓吸附与保留的特性差异，实现了镅铀镓的同步分离；
2、本发明的快速分离方法中各分离单元功能明确，过程简单。使用简洁的分离溶液和分离柱构建了活化产物镅铀镓的模块化流线型自动控制分离流程。活化产物镅铀镓的分离、纯化、制源等过程一步完成，整个流程的分离时间可以在3小时内完成；
3、本发明的快速分离方法从原始放射性料液的吸取到制备活化产物镅铀镓的放射性测量源的整个分离过程由微机程序自动控制，可以显著减少操作人员的受照射剂量；
4、本发明的快速分离方法与现有方法比较实现了活化产物镅铀镓在自动控制条件下的同步分离；实现了活化产物镅铀镓的模块化流线型分离；活化产物镅的化学回收率大于78％，铀的化学回收率大于91％，活化产物镓的化学回收率大于95％；对常见裂变产物的去污因子优于104。
附图说明
图1为本发明活化产物镅铀镓的快速分离方法流程及装置示意图。
图2为本发明实施例中使用的含镅铀镓和裂片核素的原始溶液γ放射性能谱图。
图3为用本发明流程分离得到的活化产物镅γ放射性能谱图。
图4为用本发明流程分离得到的活化产物铀γ放射性能谱图。
图5为用本发明流程分离得到的活化产物镓γ放射性能谱图。
附图标记如下：
1-含镅铀镓放射性溶液储液槽，2-洗涤液储液槽，3-第一级淋洗液储液槽，4-第二级淋洗液储液槽，5-第三级淋洗液储液槽，6-第一级解吸液储液槽，7-第二级解吸液储液槽，8-镓产品收集器，9-铀产品收集器，10-镅产品收集器，11-废液收集器，12-第一P204或LN色层吸附柱，121-第一LN色层吸附柱，122-第一P204色层吸附柱，13-Al2O3色层吸附柱，14-第一TBP色层吸附柱，15-DN色层吸附柱，16-第二P204或LN色层吸附柱，161-第二LN色层吸附柱，162-第二P204色层吸附柱，17-第二TBP色层吸附柱，18-Al2O3+活性炭粉色层吸附柱，19-TEVA+DN色层吸附柱，20-输送泵，21-阀门。
具体实施方式
如图1所示，本发明的含镅铀镓放射性溶液的分离装置，包括储液槽单元、色层分离单元、废液收集器11、产品收集单元，上述单元和器件之间采用管路连接，优选的，该管路采用硅胶管；并在管路中配置了相应的阀门21和输送泵20，阀门21为电磁阀，输送泵20为蠕动泵。这样可以将电磁阀和蠕动泵通过微机控制，实现分离过程的自动控制，减小分离中放射性核素辐射对人体的影响。其中蠕动泵使用软管外挤压方式输送分离用液体，并通过蠕动泵的转速控制液体的流量和流速。
上述储液槽单元包括含镅镓铀放射性溶液的储液槽1、洗涤液储液槽2、第一级淋洗液储液槽3、第二级淋洗液储液槽4、第三级淋洗液储液槽5、第一级解吸液储液槽6和第二级解吸液储液槽7，各储液槽分别通过阀门与对应的色层吸附柱连接，并实现不同的功能；
上述色层分离单元包括第一P204或LN色层吸附柱12、Al2O3色层吸附柱13、第一TBP色层吸附柱14、DN色层吸附柱15、第二P204或LN色层吸附柱16、第二TBP色层吸附柱17、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18和TEVA+DN色层吸附柱19；其中Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18中Al2O3和活性炭粉的体积比为1:1到3:1之间；TEVA+DN色层吸附柱19中TEVA和DN的体积比为1:1到3:1之间。
上述产品收集单元包括镓产品收集器8，铀产品收集器9和镅产品收集器10；
上述储液槽和色层吸附柱之间的连接关系为：含镅镓铀放射性溶液的储液槽1、洗涤液储液槽2、第一级淋洗液储液槽3、第二级淋洗液储液槽4、第三级淋洗液储液槽5、第一级解吸液储液槽6和第二级解吸液储液槽7并列置于最上端，各储液槽的出口通过阀门21和输送泵20的入口连接；输送泵20的出口与第一P204或LN色层吸附柱12连接，并分别通过阀门21与第二TBP色层吸附柱17、第一TBP色层吸附柱14连接、DN色层吸附柱15和第二P204或LN色层吸附柱16的入料口连接，第一P204或LN色层吸附柱12的出料口通过阀门21与第二TBP色层吸附柱17和Al2O3色层吸附柱13的入料口连接；Al2O3色层吸附柱13的出料口通过阀门21与第一TBP色层吸附柱14的入料口连接；第一TBP色层吸附柱14的出料口通过阀门分别于废液收集器11、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18和DN色层吸附柱15的入料口连接；DN色层吸附柱15的出料口通过阀门21与废液收集器11和第二P204或LN色层吸附柱16的入料口连接；第二TBP色层吸附柱17的出料口通过阀门21与废液收集器11和TEVA+DN色层吸附柱19的入料口连接；TEVA+DN色层吸附柱19的出料口和铀产品收集器9连接；Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18的出料口和镓产品收集器8连接；第二P204或LN色层吸附柱16的出料口和镅产品收集器10连接。
本发明的分离步骤为：
第一步：分离前制备
将铀钚混合核燃料经反应堆中子照射后含镅铀镓的放射性样品溶解于酸，所用酸为硝酸和盐酸、高氯酸、二乙三胺五乙酸、乳酸或上述酸的组合，所述酸的浓度为0.01至4.0mol/L和10.0至12.0mol/L；形成水性的放射性溶液；将酸溶解于水，形成水性洗涤液、水性淋洗液和水性解吸液；将P204或LN、Al2O3、TBP、DN、Al2O3+活性炭粉、TEVA+DN分别装填成色层柱。
其中P204或LN色层柱主要用于实现Am、Ga、U与Mo、Zr的分离，Am和Ga与U的分离以及Am与La、Ce、Nd、Ba、Tc、I、Rh、Ru等的分离；Al2O3色层柱主要用于实现Am和Ga与Te的分离；TBP萃取色层柱主要用于实现U和Ga与Nd、Ba、La、Nb、Ce、Rh和Ru等的分离以及Am与Ga的分离；DN色层柱主要用于实现Am与Ba、La、Tc、I、Nb、Rh、Ru等的分离；Al2O3和活性炭复合色层柱主要用于实现Ga与微量干扰核素(Mo、Te、Nb、Rh、Ru、Tc、I)等的进一步分离；TEVA与DN复合色层柱主要用于实现U与微量干扰核素(Ru、Tc、I)等的进一步分离。
第二步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，使得含镅铀镓的放射性溶液依次通过第一P204或LN色层吸附柱12、Al2O3色层吸附柱13、第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15进行分离吸附，流出液作为废液收集；
镅铀镓分别吸附在不同的色层柱；具体的是镅吸附在DN色层吸附柱15，铀吸附在第一P204或LN色层吸附柱12，镓吸附在第一TBP色层吸附柱14。
第三步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，使得洗涤液依次经过第一P204或LN色层吸附柱12、Al2O3色层吸附柱13、第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15进行淋洗、吸附和分离，流出液作为废液收集；
第四步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式将，使得洗涤液同时经过第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15进行淋洗、吸附和分离，流出液作为废液收集；
第五步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，将第一级淋洗液依次通过DN色层吸附柱15和第二P204或LN色层吸附柱16进行解吸、吸附分离，流出液作为废液收集；
第六步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，将第一级淋洗液直接通过第二P204或LN色层吸附柱16进行解吸、吸附和分离，流出液作为废液收集；
第七步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，将第二级淋洗液依次通过第一P204或LN色层吸附柱12和第二TBP色层吸附柱17进行解吸、吸附分离，流出液作为废液收集；
第八步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，将第三级淋洗液经过第二TBP色层吸附柱17进行淋洗、吸附和分离，流出液作为废液收集；
第九步：使用蠕动泵输运和电磁阀选通的方式，将一级解吸液同时通过活化产物铀和活化产物镓的色层分离柱，其中活化产物铀的色层分离柱为第二TBP色层吸附柱17和TEVA+DN色层吸附柱19的组合；活化产物镓的色层分离柱为第一TBP色层吸附柱14和Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18的组合；将二级解吸液通过活化产物镅的色层分离柱即第二P204或LN色层吸附柱16。流出液分别为活化产物铀的γ放射性溶液、活化产物镓的γ放射性溶液和活化产物镅的γ放射性溶液，分别收集在镓产品收集器8，铀产品收集器9和镅产品收集器10；可以作为γ放射性测量源，用于γ放射性的测量。
上述方法中，镅为包含镅-241的各种镅同位素，所述镓为包含稳定核素的各种镓同位素，所述铀为包含稳定核素的各种铀同位素。
具体实施例如下：
实施例一
将含镅铀镓的核燃料裂变后的样品溶于20mL 3mol/L HCl介质中形成含镅铀镓的溶液，将该溶液放置于储液槽1中，其γ放射性能谱如图2所示。
控制含镅铀镓溶液的流速在1mL/min，使含镅铀镓的溶液依次通过第一LN色层吸附柱121、Al2O3色层吸附柱13、第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15进行分离，其中第一LN色层吸附柱121为的LN色层柱，Al2O3色层吸附柱13为的Al2O3色层柱，第一TBP色层吸附柱14为的TBP萃取色层柱，DN色层吸附柱15为的DN色层柱，其中LN色层柱实现Am、Ga与Mo、Zr、U的分离，Al2O3色层柱实现Am、Ga与Te的分离，TBP萃取色层柱实现Ga与Am、Nd、Ba、La、Nb、Ce、Rh和Ru等的分离，DN色层柱主要用于实现Am与Ba、La、Tc、I、Nb、Rh、Ru等的分离，流出液收集于废液收集器中。
取15mL的3mol/L HCl溶液，加入洗涤液储液槽2中，控制流速为1mL/min第一LN色层吸附柱121、Al2O3色层吸附柱13、第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15进行洗涤，流出液收集于废液收集器11中。
取35mL的3mol/L HCl溶液，加入洗涤液储液槽2中，控制流速为1mL/min同时通过第一TBP色层吸附柱14和DN色层吸附柱15洗涤，流出液收集于废液收集器11中。
取10mL 0.1mol/L的HCl溶液，加入第一级淋洗液储液槽3中，控制流速为1mL/min，依次通过DN色层吸附柱15和第二LN色层吸附柱161进行淋洗，其中第二LN色层吸附柱161为的LN色层柱，实现Am与Ba、Tc、I、Rh、Ru等的进一步分离，流出液收集于废液收集器11中。
取10mL 0.1mol/L的HCl溶液，加入第一级淋洗液储液槽3中，控制流速为1mL/min，直接通过第二LN色层吸附柱161进行洗涤，流出液收集于废液收集器11中。
取15mL 12mol/L的HCl溶液，加入第二级淋洗液储液槽4中，控制流速为1mL/min，依次通过第一LN色层吸附柱121和第二TBP色层吸附柱17进行淋洗，其中第二TBP色层吸附柱17为的TBP色层柱，其中LN萃取色层柱实现U与Mo、Zr的分离，TBP色层柱实现U与Nd、Ba、La、Tc、I、Nb、Ce、Rh和Ru等的分离，流出液收集于废液收集器11中。
取20mL 3mol/L的HNO3溶液，加入第三级淋洗液储液槽5中，控制流速为1mL/min，通过第二TBP色层吸附柱17进行淋洗，可实现U与Nd、Ba、La、Tc、I、Nb、Ce、Rh和Ru等的进一步分离，流出液收集于废液收集器11中。
取22mL 0.1mol/L的HNO3溶液，加入第一级解吸液储液槽6中，控制流速为1mL/min，同时通过活化产物铀和活化产物镓的色层分离柱，其中活化产物铀的色层分离柱为第二TBP色层吸附柱17和TEVA+DN色层吸附柱19的组合；活化产物镓的色层分离柱为第一TBP色层吸附柱14和Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18的组合。其中，TEVA+DN色层吸附柱19为的TEVA与DN复合色层柱，可实现U与微量干扰核素(Ru、Tc、I)等的进一步分离。Al2O3+活性炭粉色层吸附柱18为的Al2O3和活性炭复合色层柱，可实现Ga与微量干扰核素(Mo、Te、Nb、Rh、Ru、Tc、I)等的进一步分离；
取25mL 0.05M DTPA-1M的乳酸(pH3.0)溶液，加入第二级解吸液储液槽7中，控制流速为1mL/min，通过活化产物镅的色层分离柱即第二LN色层吸附柱161，可实现Am与La、Ce、Nd等的分离。流出液收集于铀产品收集器9、镓产品收集器8和镅产品收集器10中，即为活化产物铀、活化产物镓和活化产物镅的γ放射性测量源。
实验得到的镅、铀和镓的γ放射性能谱如图3、图4和图5所示，其中镅、铀、镓的流程回收率为79.2％、92.2％和95.9％，对裂变产物的去污因子优于104，流程用时180分钟。
实施例二
将实施例一中第一LN色层吸附柱121和第二LN色层吸附柱161替换为第一P204色层吸附柱122和第二P204色层吸附柱162，重复实施例1的分离过程，得到活化产物镅、铀和镓的γ放射性测量源，镅、铀、镓的回收率分别为78.6％、91.4％和96.9％，对裂变产物的去污因子如表1所示，可见其优于104，流程用时180分钟。
表1活化产物镅铀镓的回收率和去污因子分析
“*”表示未检测到而赋予的检出下限。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例，并非对本发明作任何限制，凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变化，均仍属于本发明技术方案的保护范围内。

Claims (8)

1.一种活化产物镅铀镓的快速分离装置，其特征在于：包括储液槽单元、色层分离单元、废液收集器、产品收集单元、阀门、输送泵和管路；
所述储液槽单元、色层分离单元、废液收集器、产品收集单元、阀门和输送泵通过管路连接；
所述储液槽单元包括含镅镓铀放射性溶液的储液槽、洗涤液储液槽、第一级淋洗液储液槽、第二级淋洗液储液槽、第三级淋洗液储液槽、第一级解吸液储液槽和第二级解吸液储液槽；
所述色层分离单元包括第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱、第二P204或LN色层吸附柱、第二TBP色层吸附柱、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱和TEVA+DN色层吸附柱；
所述产品收集单元包括铀产品收集器、镅产品收集器和镓产品收集器；
含镅镓铀放射性溶液的储液槽、洗涤液储液槽、第一级淋洗液储液槽、第二级淋洗液储液槽、第三级淋洗液储液槽、第一级解吸液储液槽和第二级解吸液储液槽的出液口通过阀门与输送泵的入口连接；
输送泵的出口与第一P204或LN色层吸附柱的入料口连接，并分别通过阀门与第二TBP色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接；
所述第一P204或LN色层吸附柱的出料口通过阀门分别与第二TBP色层吸附柱和Al2O3色层吸附柱的入料口连接；所述Al2O3色层吸附柱的出料口通过阀门与第一TBP色层吸附柱的入料口连接；所述第一TBP色层吸附柱的出料口通过阀门分别与DN色层吸附柱、Al2O3+活性炭粉色层吸附柱和废液收集器的入料口连接；
所述第二TBP色层吸附柱的出料口通过阀门分别与废液收集器和TEVA+DN色层吸附柱的入料口连接；
所述DN色层吸附柱的出料口通过阀门分别与废液收集器和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接；
所述Al2O3+活性炭粉色层吸附柱的出料口和镓产品收集器连接；
所述TEVA+DN色层吸附柱的出料口和铀产品收集器连接；
所述第二P204或LN色层吸附柱的出料口和镅产品收集器与废液收集器连接。
2.根据权利要求1所述的活化产物镅铀镓的快速分离装置，其特征在于：所述管路采用硅胶管；阀门为电磁阀；输送泵为蠕动泵。
3.根据权利要求1或2所述的活化产物镅铀镓的快速分离装置，其特征在于：所述输送泵具有多个入口和出口，各储液槽分别和输送泵的不同的入口连接，输送泵的各个出口分别和第一P204或LN色层吸附柱的入料口连接，并分别通过阀门与第二TBP色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱、DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱的入料口连接。
4.一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤一：分离前制备
将含镅铀镓的放射性样品溶解于酸，形成水性含镅铀镓的放射性样品；
将酸分别溶解于水，形成水性洗涤液、水性淋洗液和水性解吸液；
将P204或LN、Al2O3、TBP、DN、Al2O3+活性炭粉、TEVA+DN分别装填成色层柱；
步骤二：镅铀镓的吸附
将步骤一中制备的水性含镅铀镓的放射性样品依次通过第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱进行分离吸附，流出液作为废液收集；
其中镅吸附在DN色层吸附柱，铀吸附在第一P204或LN色层吸附柱，镓吸附在第一TBP色层吸附柱；
步骤三：洗涤
洗涤液依次经过第一P204或LN色层吸附柱、Al2O3色层吸附柱、第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱，对各色层吸附柱进行洗涤，流出液作为废液收集；
洗涤液再次直接通过第一TBP色层吸附柱和DN色层吸附柱进一步洗涤去污，流出液作为废液收集；
步骤四：镅的分离
步骤三之后第一级淋洗液依次通过DN色层吸附柱和第二P204或LN色层吸附柱对镅进行解吸和再吸附，流出液作为废液收集；
第一级淋洗液再次直接通过第二P204或LN色层吸附柱对镅进一步去污，流出液作为废液收集；
步骤五：铀的分离
步骤四之后第二级淋洗液依次通过第一P204或LN色层吸附柱和第二TBP色层吸附柱对铀进行解吸和再吸附，流出液作为废液收集；
第三级淋洗液直接通过第二TBP色层吸附柱对铀进一步去污，流出液作为废液收集；
步骤六：解析
第一级解析液通过第二TBP色层柱和TEVA+DN色层柱；流出液即铀的γ放射性溶液收集在铀产品收集器中；
第一级解析液同时通过第一TBP色层柱和Al2O3+活性炭粉色层柱；流出液即镓的γ放射性溶液收集在镓产品收集器中；
第二级解吸液通过第二P204或LN色层吸附柱，流出液即活化产物镅的γ放射性溶液收集在镅产品收集器中。
5.根据权利要求4所述的一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，其特征在于：所述镅铀镓的放射性样品为铀钚混合核燃料经中子照射裂变后产生的非挥发性γ放射性核素。
6.根据权利要求4所述的一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，其特征在于：所述步骤1中的酸为硝酸和盐酸、高氯酸、二乙三胺五乙酸、乳酸或上述酸的组合，所述酸的浓度为0.01至4.0mol/L和10.0至12.0mol/L。
7.根据权利要求4所述的一种活化产物镅铀镓的快速分离方法，其特征在于：溶解放射性样品的酸为3mol/L的HCl；水性洗涤液为3mol/L的HCl溶液；第一级淋洗液为0.1mol/L的HCl溶液；第二级淋洗液为12mol/L的HCl溶液；第三级淋洗液为3mol/L的HNO3溶液；第一级解吸液为0.1mol/L的HNO3溶液；第二级解吸液为0.05M DTPA-1M乳酸。
8.根据权利要求4所述的活化产物镅铀镓的快速分离方法，其特征在于：所述镅为包含镅-241的各种镅同位素，所述镓为包含稳定核素的各种镓同位素，所述铀为包含稳定核素的各种铀同位素。
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