CN106126928B - 获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法及数据库 - Google Patents
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Abstract
获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法及数据库，该方法步骤为：1、对于固态氟盐晶体及液态氟盐溶液，使用基于第一性量子力学原理的晶格动力学程序计算出其声子谱分布；此外，对于液态氟盐溶液，使用基于分子动力学的统计物理方法统计出各氟盐离子的扩散系数；2、将步骤1所获得的声子谱分布、扩散系数提供给核数据加工程序NJOY，获得固态及液体氟盐的热中子散射数据；3、根据不同的应用目的，配套相应的核数据库索引文件，索引文件与步骤2获得的热中子散射数据一起构成完整的热中子散射数据库；本发明还公开了提供该方法获得的数据库；填补了国际上固态氟盐晶体及液体氟盐溶液多群输运及子群共振计算用热中子散射数据库制作领域的空白。
Description
技术领域
本发明涉及核数据加工和核反应堆物理计算领域，具体涉及一种获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法及获得的数据库。
背景技术
热中子与堆芯材料的散射过程会受到堆芯材料靶核束缚态的影响，散射过程中热中子或许将能量传递给靶核使之激发，也有一定概率由于靶核振动获得能量，这就是考虑靶核束缚态的热中子散射现象。热中子散射会明显地影响热中子区能谱、裂变核的裂变反应率，从而间接地影响核反应堆的安全特性。氟盐(化学式为LiF-BeF2、NaF-ZrF4、LiF-NaF-ZrF4、LiF-NaF-BeF2、NaF-NaBF4等含氟盐类材料)已经或将要成为熔盐堆、氟盐冷却球床堆等核反应堆的慢化剂或冷却剂，然而，目前国际上最新的ENDF(Evaluated Nuclear DataFiles,ENDF,下同)格式的评价基础核数据库如美国ENDF/B-VII.1数据库中仅包括轻水中的氢、重水中的氘、仲氢、正氢、仲氘、正氚、固态甲烷、液态甲烷、石墨、金属铍、氧化铍中铍、氧化铍中的氧、二氧化硅、二氧化铀的铀、二氧化铀中的氧、氢化锆中的氢、氢化锆中的锆、聚乙烯、苯、铁、铝等21种材料的热中子散射数据库；欧洲JEFF3.1.1数据库中仅包括水、重水、石墨、氢化锆中的氢、氢化钙中的氢、氢化钙中的钙、金属铍、镁、聚乙烯等9中材料的热中子散射数据库；日本JENDL4.0数据库中仅包括轻水中的氢、重水中的氘、仲氢、正氢、仲氘、正氚、聚乙烯、石墨、氧化铍、苯、铍、液体甲烷、固态甲烷、氢化锆中的氢、氢化锆中的锆等15种材料的热中子散射数据库，正因为上述三大基础评价数据库中都缺少氟盐的热中子散射数据库，于是在以往的反应堆物理计算时都忽略氟盐的束缚态热中子散射，仅仅将热中子与氟盐的散射过程用简化的自由气体模型处理。在对反应堆物理计算精度要求越来越高的今天，非常有必要加工出精确的氟盐热中子散射数据库，从而使得在今后的熔盐堆、氟盐冷却球床堆等核反应堆物理计算时使用精确的热中子散射模型进行热中子散射计算，以便计算出更加准确的反应堆物理参数。
发明内容
为了克服上述现有技术存在的问题，本发明的目的在于提供一种获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法获得的数据库，为了获得精确的氟盐热中子散射数据库，本发明方法将材料科学领域中的方法应用到核科学与工程领域，联合使用材料科学领域中常用的晶格动力学方法、分子动力学方法以及核科学与工程领域中常用的核数据加工方法，从而得到氟盐的热中子散射率文件，并基于热中子散射率文件加工出氟盐热中子散射数据库。
为了实现上述目的，本发明采取了以下技术方案：
一种获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法，包括以下步骤：
步骤1：对于固态氟盐晶体，利用固态氟盐晶体的晶胞距离、晶轴夹角、空间群晶胞参数，使用晶格动力学中平面波密度泛函赝势方法对固态氟盐晶胞进行计算，计算过程遵循第一性原理的量子力学规范，并使用广义梯度近似得到固态氟盐晶体的声子谱分布；
对于液态氟盐溶液，把每一氟盐原子核视为在其余全部原子核和电子所构成的势场的作用的运动遵守牛顿定律，利用预估-校正方法求解分子动力学计算出氟盐离子的运动轨迹，最后由统计物理的方法统计出氟盐离子扩散系数；
步骤2：针对固态氟盐，基于高斯近似和相干近似，并利用步骤1得到的固态氟盐晶体的声子谱分布，按照公式(1)计算出固态氟盐晶体的热中子散射率，
其中：Ss(α,β)为固态氟盐总的热中子散射率，α为动量传递量，β为能量传递量，π为圆周率，e为自然对数的底数，∞为无穷号，i为复数，t为时间变量，ρs(β)为固态氟盐晶体的声子谱分布；
此外并通过氟盐的结构因子与固态氟盐相干弹性散射截面成正比的规律获得固态氟盐相干弹性散射截面，假设某氟盐材料中由x个氟原子、y个第二种原子、z个第三种原子，则氟盐结构因子f可由公式(2)计算得到：
其中：σF是氟原子的自由原子截面，σ2是第二种原子的自由原子截面，σ3是第三种原子的自由原子截面，为各原子的相位，i为复数，e为自然对数的底数，π为自然圆周率；
针对液态氟盐溶液，利用步骤1得到的液态氟盐的扩散系数并基于有效广度模型按照公式(3)计算出液态氟盐溶液的热中子散射率，
其中：α为动量传递量，β和β’为能量传递量，St(α,β)为液态氟盐总的热中子散射率，SX(α,β)为旋转振动项，SP(α,β)为平移扩散项，λs为德拜-沃勒系数，∞为无穷号；
步骤3：基于所获得的固态和液态氟盐热中子散射率按照核数据加工领域常用的数据流模型得到出氟盐中各核素的热中子散射数据库。
通过上述步骤1及步骤2所获得的氟盐热中子散射数据库包括固态氟盐晶体中所有核素的非弹性散射截面、相干弹性散射截面，也包括液态氟盐溶液中所有核素的非弹性散射截面；所获得的氟盐热中子散射数据库的种类包括蒙特卡罗中子输运程序所使用的连续能量热中子散射数据库、反应堆屏蔽计算程序所用的多群热中子散射数据库、反应堆确定论组件计算程序所用的多群热中子散射数据库以及反应堆共振计算程序所用的子群数据库；以上数据库均包括以下信息：数据库的说明、数据库的长度、非弹性散射的散射类型、非弹性散射次级能量对应的余弦值数目、非弹性散射次级能量数目、弹性散射的散射类型、弹性散射每个入射能量对应的余弦值数目、弹性散射次级能量类型、非弹性散射表存储位置、非弹性散射截面表存储位置、非弹性散射角度-能量分布的存储位置、弹性散射表存储位置、弹性散射截面表存储位置、弹性散射角度分布数据的存储位置、非弹性散射能量-角度分布数据、弹性散射角度分布数据和非弹性散射及弹性散射截面数据。
和现有技术相比，本发明有如下突出优点：
1、首次提出同时使用晶格动力学方法和分子动力学方法求出核数据加工所需的声子谱和扩散系数；
2、通过添加了固态氟盐晶体的结构因子，使得修改后的核数据加工方法具备了计算固态氟盐晶体相干弹性散射的功能；
3、现有的国际评价核数据基础库暂无氟盐热中子散射库，本发明方法能高效准确地加工出固态氟盐晶体及液体氟盐溶液的热中子散射数据库，填补了国际上固态氟盐晶体及液体氟盐溶液热中子散射数据库制作领域的空白。
附图说明
图1是获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法流程图。
图2是液态氟盐分子动力学计算流程图。
图3是常用热中子散射截面库加工流程图。
图4是包含氟盐热中子散射数据的子群共振计算用多群数据库加工流程图.
图5是氟在627℃、727℃、927℃等三个温度点下的非弹性热中子散射截面。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细说明：
本发明通过引入晶格动力学方法和分子动力学方法，求出氟盐的声子谱和扩散系数，最后加工出核反应堆物理计算所需的核数据库。该发明包括以下方面：
步骤1、固态氟盐晶格建模和晶格动力学分析由基于材料第一性原理的计算软件VASP+PHONON或者材料科学软件Material Studio中的CASTEP模块完成，在对氟盐晶体进行建模的时候，可以通过自动导入氟盐晶体的晶胞参数文件或者手动输入氟盐晶体的晶包参数进行氟盐晶体的建模。建模所需的晶胞参数包括晶胞距离、晶轴夹角、空间群等。晶胞结构确定后，可得到晶胞中每个原子的坐标，而这些原子坐标将于核数据程序中添加结构因子时用到；建模完成后，利用基于材料第一性原理的计算软件进行氟盐的晶格动力学计算，从而得到固态氟盐晶体的声子谱分布。液态氟盐分子动力学是指在计算中把每一氟盐原子核视为在其余全部原子核和电子所构成的势场的作用的运动遵守牛顿定律，从而获得氟盐中离子的运动轨迹，最后由统计物理的方法计算得出氟盐的物质结构及性质如扩散系数等宏观物理量，如图1所示。液态氟盐分子动力学的计算流程如图2所示，其中第1)步中氟盐离子的初始位置由粒子初始化程序PACKMOL得到，第2)至第6)步由分子动力学程序DL_POLY完成。
步骤2、NJOY核数据加工系统被广泛地用来加工评价核数据文件，并使其转换为核反应堆物理研究领域所需的格式，例如提供ACE格式的连续能量截面库提给基于蒙特卡罗方法的粒子输运程序MCNP；WIMS格式的多群数据库提给基于确定论方法的热中子反应堆栅元计算程序WIMS；MATXS格式的多群数据库提给屏蔽计算用程序DORT等使用。NJOY使用数据流模型处理评价核数据，每个模块从一个或多个输入文件中读入数据，转换数据，并将结果写入一个或多个输出文件。NJOY程序各模块的功能如下：NJOY模块指导其它模块的数据流。附属的现场模块、ENDF格式、物理常量、通用惯例以及数学惯例等都将在这个模块描述；RECONR模块通过ENDF中的共振参数和插值方案来共振重建点截面(能量相关的截面)；BROADR模块进行多普勒展宽以及薄化点截面；THERMR模块负责在热能区产生自由地或者束缚的截面数据和散射分布信息；GROUPR模块产生自屏多群截面，能群与能群间的散射矩阵，光子产生矩阵以及带电粒子截面；MODER模块将ENDF文件反复地在二进制和ASCII之间转换；MATXSR模块产生的多群数据将由TRANSX程序为许多粒子输运程序准备截面库；ACER模块为连续能量蒙特卡罗程序准备ACE格式的截面库，ACER模块由几种附属的子模块构成，以便于加工成不同类型的ACE格式截面库；WIMSR模块为热中子反应堆栅元程序WIMS等准备截面库；LEAPR模块产生ENDF-6File 7格式的热中子散射率(TSL)文件用于THERMR模块的加工。针对不同的核反应堆物理应用目的，NJOY可以通过组合不同的模块以实现相应截面库的加工，前一个模块的输出作为后一个模块的输入以完成不同模块间的数据交流。如图3所示，固态及液态氟盐的热中子散射数据加工步骤为：
a)将步骤1得到的氟盐的声子谱及扩散系数作为输入提供给LEAPER模块，从而计算出氟盐的热中子散射率(TSL)文件。特别地，由于现有的NJOY程序无法计算固态氟盐晶体相干弹性散射的功能，可通过在LEAPER模块的coher子程序中添加结构因子的方式添加固态氟盐晶体相干弹性散射的功能。固态氟盐晶体结构因子可由公式(2)计算得到。液态氟盐不考虑相干弹性散射，因此不需添加相应的结构因子；固态氟盐晶体无扩散系数，因此计算固态氟盐晶体热中子散射率无需提供扩散系数仅需提供声子谱分布，而加工液态氟盐溶液热中子散射率同时需要声子谱分布和扩散系数。
b)THERMR模块共两个输入，它们分别为步骤a)产生的热中子散射率TSL文件以及经过MODER、RECONR、BRAODR处理过的ENDF格式基础评价数据库，THERMR模块加工出束缚的氟盐热中子截面及散射分布等数据；同样地，由于现有的NJOY程序中THERMR模块尚无计算固态氟盐晶体相干弹性散射的功能，因此在THERMR模块的sigcoh子程序中添加固态氟盐结构因子以便计算固态氟盐晶体的弹性散射截面及其散射分布等数据。
c)最后根据应用目的，选择加工出不同格式的工作核数据库。选择接WIMSR模块可以加工出WIMS格式的多群数据库，这种数据库可供WIMS等确定论栅元程序使用；选择接ACER模块可以加工出ACE格式的连续能量数据库，该数据库可供MCNP、OpenMC、Serpent、RMC、SuperMC等蒙特卡罗程序使用；选择接MATSXR模块可以加工出MATSX格式的多群数据库，可供DORT、TORT等屏蔽计算程序使用。
为了加工出完整的子群共振计算用多群数据库，结合超细群划分程序GEXSCO、中子共振谱计算程序RMET21以及蒙卡卡罗粒子输运程序MCNP，即可加工出包含氟盐热中子散射数据的且能够考虑共振弹性散射效应的子群共振计算用多群数据库，如图4所示，对于所有的需要考虑束缚态热中子散射截面的核素，步骤c)中接WIMSR模块；若所计算问题中包括238U、235U、232Th、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu等需要考虑共振弹性散射效应的共振核素，步骤c)接ACER模块，ACER模块的输出供给步骤d)中MCNP程序使用，也就是这些共振核素的共振计算表和概率表都采用经共振弹性散射修正后的MCNP(其它蒙特卡罗粒子输运程序OpenMC、RMC、SuperMC、Serpent亦可)制作。为了使得MCNP等蒙特卡罗粒子输运程序能够考虑共振弹性散射效应，可以通过S(α,β)散射率修正方法、权重修正方法、多普勒展宽舍弃修正方法等三种方法对现有的超热区自由气体散射模型进行修改，引入能量相关的共振弹性散射核，从而使得蒙特卡罗程序具备加工出能考虑共振弹性散射效应共振计算表和概率表；其它不需要考虑共振弹性散射效应的共振核素，不需要经过HERMR模块，BROADER模块后接GEXSCO模块，其共振积分表和概率表都采用RMET21制作。
步骤3、经过上述两大步骤后，即可获得固态氟盐晶体及液态氟盐溶液的热中子散射数据库，该数据库配套相应的索引文件后即可提供给中子输运程序或共振计算程序开展核反应堆物理计算。
大量数值验证结果显示，本发明具有可靠的精度、较高的效率，能满足工程实际中的计算要求。图5就是利用本发明得到的一种液态氟盐(2LiF-BeF2)中氟在627℃、727℃、927℃等三个温度点下的非弹性连续能量热中子散射截面。
Claims (2)
1.一种获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤1：对于固态氟盐晶体，利用固态氟盐晶体的晶胞距离、晶轴夹角、空间群晶胞参数，使用晶格动力学中平面波密度泛函赝势方法对固态氟盐晶胞进行计算，计算过程遵循第一性原理的量子力学规范，并使用广义梯度近似得到固态氟盐晶体的声子谱分布；
对于液态氟盐溶液，把每一氟盐原子核视为在其余全部原子核和电子所构成的势场的作用的运动遵守牛顿定律，利用预估-校正方法求解分子动力学计算出氟盐离子的运动轨迹，最后由统计物理的方法统计出氟盐离子扩散系数；
步骤2：针对固态氟盐，基于高斯近似和相干近似，并利用步骤1得到的固态氟盐晶体的声子谱分布，按照公式(1)计算出固态氟盐晶体的热中子散射率，
其中：Ss(α,β)为固态氟盐总的热中子散射率，α为动量传递量，β为能量传递量，sinh为双曲正弦函数，π为圆周率，e为自然对数的底数，∞为无穷号，i为复数，t为时间变量，ρs(β)为固态氟盐晶体的声子谱分布；
此外并通过氟盐的结构因子与固态氟盐相干弹性散射截面成正比的规律获得固态氟盐相干弹性散射截面，假设某氟盐材料中有x个氟原子、y个第二种原子、z个第三种原子，则氟盐结构因子f可由公式(2)计算得到：
其中：σF是氟原子的自由原子截面，σ2是第二种原子的自由原子截面，σ3是第三种原子的自由原子截面，为各原子的相位，i为复数，e为自然对数的底数，π为自然圆周率；
针对液态氟盐溶液，利用步骤1得到的液态氟盐的扩散系数并基于有效广度模型按照公式(3)计算出液态氟盐溶液的热中子散射率，
其中：α为动量传递量，β和β’为能量传递量，St(α,β)为液态氟盐总的热中子散射率，SX(α,β)为旋转振动项，SP(α,β)为平移扩散项，λs为德拜-沃勒系数，∞为无穷号；
步骤3：基于所获得的固态和液态氟盐热中子散射率按照核数据加工领域常用的数据流模型得到氟盐中各核素的热中子散射数据库。
2.权利要求1所获得固态及液态氟盐热中子散射数据库的方法获得的氟盐热中子散射数据库，其特征在于：包括固态氟盐晶体中所有核素的非弹性散射截面、相干弹性散射截面，也包括液态氟盐溶液中所有核素的非弹性散射截面；所获得的氟盐热中子散射数据库的种类包括蒙特卡罗中子输运程序所使用的连续能量热中子散射数据库、反应堆屏蔽计算程序所用的多群热中子散射数据库、反应堆确定论组件计算程序所用的多群热中子散射数据库以及反应堆共振计算程序所用的子群数据库；以上数据库均包括以下信息：数据库的说明、数据库的长度、非弹性散射的散射类型、非弹性散射次级能量对应的余弦值数目、非弹性散射次级能量数目、弹性散射的散射类型、弹性散射每个入射能量对应的余弦值数目、弹性散射次级能量类型、非弹性散射表存储位置、非弹性散射截面表存储位置、非弹性散射角度-能量分布的存储位置、弹性散射表存储位置、弹性散射截面表存储位置、弹性散射角度分布数据的存储位置、非弹性散射能量-角度分布数据、弹性散射角度分布数据和非弹性散射及弹性散射截面数据。
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |