CN1061161C - 核燃料棒及其覆盖层的制作方法 - Google Patents

核燃料棒及其覆盖层的制作方法 Download PDF

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Abstract

除含有锆和不可避免杂质外，一种用于水慢化核反应堆的核燃料棒覆层，包括一个锆-4合金构成的内侧部分和一个锆基合金构成的外侧部分，合金按重量含有：
-0.35%-0.65%的锡
-0.18%-0.25%的铁
-0.07%-0.13%的铬，和
-0.19%-0.23%的氧
铁、铬、锡和氧含量之和少于1.26%。它可选择地增加地具有0.80%-1.20%的铌，那么氧含量在0.10%至0.16%范围内。外层厚度占覆层总厚度10%至25%。在变形例中，最高至0.5%的铁、铬和铌由等量的钒所代替。

Description

核燃料棒及其覆盖层的制作方法
本发明涉及到可用于水冷却和慢化核反应堆的燃料组件中的燃料棒，特别涉及到可用于压水反应堆燃料组件中的燃料棒。
这种燃料棒是由燃料芯块构成，且后者封装在具有低中子吸收特性的合金覆层中。这一覆层必须满足许多条件，且其中的一些是难以彼此协调的。它必须是水密的，必须能在高温辐射条件下保持其机械性能，必须具有较低的蠕变。在浸于水中时必须能抗水腐蚀。它与包含在覆层内的燃料间的相互作用必须很小。
迄今为止，主要是用被称为“锆-4合金”的锆基合金制作这种覆层，合金中含有
1．20％-1．70％锡
0．18％-0．24％铁
0．07％-0．13％铬
铁与铬的总含量的范围在0．28％-0．37％间。
有关“锆-4合金”的标准数据，可由参考文献UNSR60804中得到，对锆和上述中的那些元素以外的其它元素的含量做出了限定，除了氧元素。关于氧，几乎没有提到，在所有的情况下，氧含量必须精确确定。“锆-4合金”的氧含量通常不超过0．12％，并且往往要低的多。
虽然“锆-4合金”覆层的机械强度是令人满意的，但是，另一方面也已发现其周围高温水质所产生的腐蚀大大缩短它们在反应中的使用寿命。已有人提出建议采用双重或三重覆层来克服这一缺陷(FR-A-1547960；EP-A-212351；US-A-4649023)，这种覆层具有至少一个由“锆-4合金”或类似合金构成的内层和一个比内层薄得多的，具有比“锆-4合金”更强的抗腐蚀性的锆基合金构成的外层。
特别是，有人提出一种覆层，这种覆层具有由“锆-4合金”构成的内层，和由锆基合金构成的外层，所说锆基合金锡合量减少或为零，但包含其它可增强抗腐蚀能力的元素如铌、钒和镍等。
长久以来我们知道(美国专利4717534)，含有大约2．5％的铌的锆铌合金在高温水质中具有良好的抗腐蚀性。
构成外层的合金成分应是能通过复合轧制成复合挤压构成覆层的，且在每一制作工序中具有较大的厚度降低比率。此外，外层的存在必须不能造成覆层整体机械性能的降低。但是，覆层的机械性能，大体上是两层的机械性能之和，且每一层对机械性能的影响与该层在整个覆层厚度中所占比例相当。众所周知，具有较低氧含量的普通的锆铌合金，其机械性能远低于锆锡合金。
本发明的一个发明目的是要提供一种可用于核燃料棒的覆层，该覆层具有至少一个由“锆-4合金”构成的内层和一个比内层更薄的外层，它能比已知的覆层更好地满足实际需要，特别是能大大提高其在水质中的抗腐蚀性，同时可保持与固体“锆-4合金”构成的覆层大体相当的机械性能。
为了实现这一目的，本发明提供了一种核燃料棒，其覆发包括至少一个由“锆-4合金”构成的内层和一个由锆基合金构成的外层，除了含有锆和一些不可避免杂质外，该锆基合金按重量含有：
(a)0．35％-0．65％的锡
   0．18％-0．25的铁
   0．07-0．13％的铬，和
   0．19％-0．25％的氧，上述铁、铬、锡和氧的总含量低于1．26％；
最高可达200ppm的硅
(b)和／或0．80％-1．20％铌，氧含量按重量计的范围在0．10％-0．16％间，
外层厚度占覆层总厚度的10％-25％
在一个改进例中，铁、铬或铌含量中的0％-0．05％可由等量的钒替换。
当外层含有锡而不含有相当的铌时，如果覆层处于松弛(应力消除)状态，则比普通锆-2，3，4型合金中氧含量高得多的氧含量使得可以获得与锆-4合金十分相近的机械特征。
当外层仅含有由铌构成的一种金属附加成分时(可忽略不可避免的杂质)，即使氧含量较高，处于松弛状态的合金对热蠕变的抵抗力也很差。这一缺点可通过使用这样的合金来克服，即同时对合金进行加氧并且对覆层进行最终的再结晶热处理。
本发明还提供了一种制作可适用于上述类型的燃料棒的覆层的方法。
为了获得可用于根据本发明构造出的燃料棒的双层壳体，可制作一种复合坯料，它具有一个由“锆-4合金”构成的内侧部分，特别的是，锡的含量在处于标准数据规定的范围下限端和由锆-铌-氧合金或含有锡、铁、铬、氧的锆基合金构成的外侧部分。这两种坯料可通过端侧的熔接连合在一起。
将按这种方式制得的两种合金的坯料进行热挤压，通常在温度650℃下。在这一复合挤压操作过程中，两锆合金间形成金相压接。通过一系列的温度形变循环，可以将按这种方法获得的双层壳体半成品转换为双层壳体成品。双层壳体成品的尺寸通常是，外径9．50毫米、厚度为0．625毫米或10．75毫米和0．725毫米，由含有铌、氧(或铁、铬、锡、氧)的锆基合金构成的外层厚度在80微米至140微米间。
通常由皮尔格步进机械进行的高温冶金工序中的冷轧工序，就横截面减小比率和Q参数(厚度变化与直径变化间的比率)而言，甚至是在高变形比率条件下，它对每个轧道都研究过的合金有相同的作用，这一变形没有困难，且不会产生破裂。但是，中断再结晶退火工序和最终退火工序对两种合金的每一种适用。
对锆-锡-铁-铬-氧合金，中断再结晶退火在温度700℃-750℃之间进行。如果有五个步骤，头两步在735℃下进行有利，后两步在700℃，最后退火在485℃下进行。
对锆-铌-氧合金，在轧制轧道间的中断再结晶退火工序第一步在大约580℃+15℃下进行，以避免在各自的轧制阶段产生腐蚀。最后三个退火操作，对“锆-4合金”可在700℃±15℃以便使其在压水反应堆中具有足够的抵抗力。最终退火操作在大约580℃下进行。
对于双层壳体成品，采用对这两种合金所选定的热机械变形工序，可以给定金属间化合的沉积物的尺寸和分布。这种沉积物主要对综合的腐蚀而言较好的，即对于含有铌、氧的锆合金，沉积颗粒细小(颗粒直径大约为50微米)且均匀。对于锆-锡-铁-铬和-氧合金，沉积颗粒也是均匀的，但并不细小(金属颗粒直径大于0．18微米)。
下面给出用于说明根据本发明构造的覆层组合物的优点的某些测试结果。
含锡且锡含量低而氧含量高的组合物
首先进行的测试是确定减小锡含量影响，用于进行对比的是氧含量为0．12％的常规的锆-4合金，和具有较低锡含量以减小在高温水质中的腐蚀用于制作外层的合金。
最大的差异涉及在反应堆条件下它们对热糯变的抵抗力，这些条件是在240小时中经受400℃以上的高温并承受130Mpa的压力。
直径形变如下：
-合金A(具有1．5％的锡和0．12％的氧的锆-4合金)：1．3％
-合金B(具有1．3％的锡和0．12％的氧的锆-4合金)1．5％
-合金C(具有0．5％的锡和0．12％的氧的合金)3．6％
-合金D(具有0．5％的锡和0．19-0．2％的氧的合金)1．7-1．8％
这些结果是在合金处于应力消除状态时获得的，由此可以看出，为了获得与锆-4合金大体相当的对热蠕变的抵抗力和对辐射的抵抗力，可以在锡含量相当低的合金中大大增加氧含量。获得的糯变值是与燃料棒的设计要求相适配的。此外，在LOCA条件下进行的糯变检测表明，在给定的温度(上端范围α、范围α+β和β)下，就破裂时间和延伸度而言，渗有O2的合金D和高温糯变行为与锆-4合金的合金A和B大体相应，甚至比后者还要好。
在牵引拉力和破裂的条件下，基本是在环境温度下测量弯曲强度的检测结果也表明，当锡合金量减少到0．5％而不增加氧含量时，其弯曲强度将远不如标准的锆-4合金．这些检测还表明，当松驰状态下的合金含有0．19％-0．20％氧时，含1．5％锡的锆-4合金可获得实际上相同的弹性极限。
这些有用的结果来自处于应力消除状态的合金：另一方面，如果合金再结晶，则由于锡含量的减少，合金承受热蠕变的能力降低，即使氧含量较高也是如此。
然而在某些情况下，当在反应堆内获得足够长的稳定性并为内层提供相当高的耐腐蚀性是很重要时，用最终热处理方法对整个覆层进行再结晶是很好的。这种处理可在780℃±25℃的降温下进行。
组合物中可还含有硅
加入高达200ppm的硅，可改善对综合腐蚀的抵抗力，同时对球状腐蚀不会产生重大影响(这种情况在沸水反应堆中比压水反应堆中出现的时候多)。
含铌且铌含量低和氧含量不同的组合物
对含有锡而不含有相当的铌的外层，氧含量在普通的锆-2，3，4型合金中的含量高，则可以获得与锆-4合金相类似的机械特征，特别是当合金处于松驰状态。
当外层含有的铌是作为唯一的金属附加物(除去不可避免的杂质)时，则处于松弛状态的合金，即使其氧含量较高，对热蠕变的抵抗力也非常差，通过采用渗氧合金，且为了再结晶的目的同时对覆层进行最终热处理可避免这一缺点。此外，对于这种锆铌合金，再结晶和增加氧还可使其大大改善在碘环境中在有压力时的抗腐蚀，改善抗疲劳极限，增强它的常规机械性能，并可使其对LOCA(主要冷却剂的意外损失)的抵抗力与再结晶状态的锆-4合金的抵抗力一样的。
锆-4合金与含铌合金的比较
上述相同比较一方面先在合金A和B间，另一方面在铌合金E和F间：
-合金E∶1％的铌和0．08％-0．10％氧
-合金F∶1％铌和0．125％的氧
仅含有1％铌的合金，即使渗有较多的氧，其在处于应力消除状态时的机械特性是极不令人满意的，特别是相对于蠕变，因为有可能要应用这些特性。
相反对于处于再结晶金相状态的合金进行的检测表明，渗氧的合金F具有优点。
在240小时中处于400℃、130MPa的条件下，关于热蠕变获得的检测结果如下：
-再结晶的合金A：0．5％-0．6％
-再结晶的合金B：1％
-再结晶的合金E：0．60％
-再结晶的合金F：0．25％-0．30％
此外，对弯曲强度的测量表明，从合金A或B到合金E所降低的机械特性几乎全部由合金F补偿。
下面给出由合金A或B构成的固体覆层，即：内层厚度占80％，外层厚度占20％，内层由合金A或B构成且外层由合金C、D或F构成的锆-4合金的双层覆层的比较结果。对于再结晶状态，所获结果如下：
-在400℃热蠕变测试中，在240小时130PMa条件下，获得的典型的直径变形如下：
-固体合金A：0．30-0．40％
-固体合金B：1％
-双层合金B／C：1．3％-1．45％
-双层全金B／D：1．1％-1．25％
-双层合金A／F：0．75％-0．85％
-在400℃的破裂试验中，其R0．2弹性极限如下：
-固体合金A：215MPa
-固体合金B：182MPa
-双层B／C：176MPa
-双层B／D：194MPa
-双层A／F：187MPa
分析这些结果表明：
a)B／D双层壳体的外层由渗氧的D-型合金构成，则可以：
-提高热蠕变能力，且与含有极少氧的B／C双层壳体比较，提高其机械性能；
-使这些性能提高到与运用固体合金B获得的性能相同。
b)A／F双层壳体的合金F中有较高的氧：
-提高了抗蠕变能力和改善机械性能；
-使获得的性能接近或好于固体合金B的性能成为可能。
此外，对于B／D双层和A／F双层合金，选择与渗氧相结合的再结晶状态，还可以在压力状态下和在碘环境中提高抗腐蚀能力，改善在辐射条件下的增殖，并可获得一个更倾向于径向点阵的晶体的相位结构。
作为一般的规律，渗氧量可改善机械强度，尤其是弯曲强度。当由于最终热处理而使内层再结晶时，可提高在压力状态下燃料对碘导致的腐蚀的抵抗力。当由于最终处理导致整个覆层再结晶时，可增强对覆层的热蠕变的整体抵抗力。

Claims (5)

1．用于水冷却和慢化核反应堆的燃料棒，包括封装在消除应力的覆层中的燃料芯块，所说覆层有一个锆基合金的内层，所说合金按重量计含有：
-1．20％-1．70％的锡
-0．18％-0．24％的铁
-0．07％-0．13％的铬
铁与铬含量之和在0．28％至0．37％间，
所说覆层有-锆基合金外层，其特征在于除锆和不可避免的杂质之外，按重量计含有：
-0．35％-0．65％的锡
-0．18％-0．25％的铁
-0．07％-0．13％的铬，和
-0．19％-0．23％的氧
-至多200ppm的硅，
铁、铬、锡和氧含量之和少于1．26％，外层厚度为总厚度的10-25％。
2．用于水冷却和慢化核反应堆的燃料棒，包括封装在再结晶的覆层中的燃料芯块，所说覆层有一个锆基合金的内层，所说合金按重量计含有：
-1．20％-1．70％的锡
-0．18％-0．24％的铁
-0．07％-0．13％的铬
铁与铬含量之和在0．28％至0．37％间，
所说覆层还具有-锆基合金外层，其特征在于外层合金除了锆和不可避免的杂质之外，按重量计还含有0．80％-1．20％的铌和0．10％-0．16％的氧，外层厚度为总厚度的10％-25％。
3．制作权利要求2的燃料棒覆层的方法，包括下述步骤：
用端侧熔接方法，提供具有一个由锆-4合金构成的内层和一个由锆-铌-氧合金构成的外层的复合坯料；
在650℃对所说坯料进行挤压，
通过一系列能降低由中间再结晶热处理分出的厚度的轧制工序，对获得的双层壳体坯料进行转变；以及
进行最终再结晶热处理。
4．根据权利要求3的方法，其中进行最终再结晶的热处理的温度为580℃。
5．根据权利要求3的方法，其中首先在582℃进行中间再结晶热处理，然后在700℃进行再结晶热处理。
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