CN106099022A - 一种高容量轻质碳基储能器件 - Google Patents

一种高容量轻质碳基储能器件 Download PDF

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Abstract

本发明涉及电化学储能领域，具体的说是一种高容量轻质碳基储能器件。包括封装外壳，微孔隔膜，电解质，其特征是：所述封装外壳的左侧设有正极引线，封装外壳的右侧设有负极引线，封装外壳内设有4对左右阵列式排布的正极板和负极板并形成7对正负电极，位于相邻的正极板与负极板之间的封装外壳内设有微孔隔膜，位于正极板与微孔隔膜、负电极板和微孔隔膜之间的封装外壳内填充有电解质。本发明同现有技术相比，属于轻质高比容量和比能量的长寿命装置，具有类似电容的快速充放电的特性，同时兼容了类似二次电池较大容量的特点；可大规模应用于移动电源、清洁能源如光伏、风能发电等的能量存储。

Description

一种高容量轻质碳基储能器件
技术领域
本发明涉及电化学储能领域，具体的说是一种高容量轻质碳基储能器件。
背景技术
目前人类的能源主要是以传统的石化能源为主，采用煤、石油、天然气等发电，一方面会造成大量的气体排放如二氧化碳、二氧化硫、氧化氮等造成环境污染、气温升高；另一方面随着地球上石化能源储量的限制，在未来数十年内将逐渐耗尽。故发展清洁能源包括太阳能和风能等已成为人类社会发展迫切任务。而太阳能光伏发电和风能发电因其间歇式的特点，需要在发电峰值时储能来平衡峰谷，这样才能规模化应用。目前主要的储能技术主要有蓄水储能、机械储能、电化学储能等，其中电化学储能因建造成本低、周期短且应用灵活，最有可能发展成为清洁能源储能技术的主流。电化学储能技术具体可分为铅酸蓄电池、碱金属离子电池、超级电容、液流电池等，其中铅酸蓄电池最成熟且成本低，但因其含铅易造成环境污染而使应用受到限制；锂离子电池技术也发展的较为成熟，已广泛应用于消费类电子产品的可移动电源。另外，锂离子动力电池和超级电容也逐步应用于电动汽车等领域，此类电池和电容因其成本偏高，较难在清洁能源的储能领域规模化应用。正在发展的液流电池因其成本较低，已开始在清洁能源的储能领域进行小规模应用，但因其比容量较小，且需要大量的储液罐等，占地面积较大，不易小型化，其应用也受到限制。钠硫电池因其能量密度较高、成本较低，已在电网储能领域开始小规模的应用，但因其工作在高温条件下，存在安全隐患，难以大规模应用。若能发展其它安全、低成本、高容量的二次可充电电池和储能电容技术，才有可能在清洁能源的储能领域实现规模化应用。
提高储能电池或电容的比容量和降低成本是储能应用的关键，对于较为成熟的锂离子电池体系，因含锂离子盐原材料较高成本的限制，主要是通过其它材料和器件结构的改进以提高电池比容量。另外的方法主要是通过采用原料来源广泛且成本低的元素如含钠离子的盐来制造较高容量的储能器件，是一种有效降低成本且可规模化应用的储能技术。
以通常的锂离子电池为例，一般采用正极、负极、隔膜、电解质材料作为器件的主要组成，正极采用金属铝箔涂敷有锂盐的活性层，负极采用金属铜箔涂敷有石墨的离子存储层，锂离子在充放电时通过电解质和隔膜可在锂盐正极与石墨层负极之间脱嵌二进行能量的存储转化。用于正负极的金属铜和铝电极衬底一般厚度在15-30微米范围，因大量使用此类金属衬底，衬底除了成本较高外，因其比重较大，在整体电池材料中所占质量比较大，对同样厚度的电极活性材料涂层，使得整体电池的质量比容量和比能量较小，根据正极锂盐涂层种类的不同，电池的比容量在100-250mAh/g范围。另外，因采用了金属铜和铝箔作为电极的衬底材料，在电化学充放电工作过程中金属电极衬底易被腐蚀，一般锂离子电池的充放电循环寿命不超过3000次，不适合长期使用。目前发展较为成熟的超级电容主要采用在铝箔表面涂敷有活性炭材料的电极结构，同样也存在如锂离子电池的类似问题，金属铝箔所占质量比较大，电容的比容量和比能量较低。对于清洁能源的储能应用，需要进一步发展低成本、高比容量和长寿命的储能电池或电容器件。若能采用导电性较好的轻质碳基薄膜材料替代昂贵的金属铜箔和铝箔材料，则可大幅降低电极和器件的重量和成本，将使电化学储能技术实现规模化应用。因碳的原子质量为12，相比与目前广泛使用的电极材料衬底，如铜原子质量约为64、铝原子质量约为27，故采用碳基薄膜为衬底电极的质量可减轻2-5倍。若将碳基薄膜电极衬底直接替代正极铝箔和负极铜箔材料，电池电极材料的质量可平均下降为原来的约25%，在电池其它材料不变的前提下可有效地提高电池的质量比容量。因碳材料良好的耐腐蚀性和电化学稳定性，在储能器件中应用还可提高充放电循环次数和使用寿命。
另外，现有的电池结构主要采用正极、负极、隔膜和电解质在正负极间的三明治结构，单元电压较低，如锂电池的单元电压在3.7V，难以制作直接产生如9V、12V、24V、36V、48V等较高电压的单元储能器件。若要获得较高电压的储能器件，一般是将单元电池封装后，通过串联组成电池模组而获得不同的电压，这样整体模组较重，相应的质量比容量较小，限制了其应用范围。
发明内容
本发明为克服现有技术的不足，设计一种重量较轻，比容量较大，且一致性和可靠性较好的高容量轻质碳基储能器件。
为实现上述目的，设计一种高容量轻质碳基储能器件，包括封装外壳，微孔隔膜，电解质，其特征是：所述封装外壳的左侧设有正极引线，封装外壳的右侧设有负极引线，封装外壳内设有4对左右阵列式排布的正极板和负极板并形成7对正负电机，位于相邻的正极板与负极板之间的封装外壳内设有微孔隔膜，位于正极板与微孔隔膜、负电极板和微孔隔膜之间的封装外壳内填充有电解质，所述正极板与负极板均由碳基薄膜衬底为基层材料制成，所述碳基薄膜衬底由碳纤维、碳晶须、碳纳米管、碳纸、石墨烯片等高导电的碳材料中的一种或多种组成，所述碳基薄膜衬底的厚度为10-500 µm，密度为0.3-2.0 g/cm3。
所述每对正极板和负极板组成一个电池组，相邻两个电池组中的正极板和负极板可以分别通过正极并联线和负极并联线并联连接，相邻的两个电池组串联连接。
所述微孔隔膜由聚合物、陶瓷和玻璃中的至少一种制成，所述聚合物包括聚乙烯PE、聚丙烯PP、聚碳酸酯PET、聚酰亚胺PI、无纺布中的一种或多种，所述陶瓷包括多孔氧化铝、氧化钛、氧化锆中的一种或多种，所述玻璃包括玻璃纤维布、多孔膜中的一种或多种。
所述电解质由有机电解质、无机电解质和水系电解质中的至少一种制成，所述有机电解质由有机溶剂和金属盐组成，所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯EC、碳酸丙烯酯PC、碳酸亚丁酯BC、碳酸二乙酯DEC、甲基吡咯烷酮NMP、甲酯、丁丙酯GBL中的一种或多种，所述金属盐包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐中的一种或多种；所述无机电解质包括含锂、钠、钾、氮、氧、硫、磷中的一种或多种的导电化合物；所述水系电解质包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐、碱的水溶液中的一种或多种。
所述电池组的正极板使用双面涂敷有离子电荷材料活性层的碳基薄膜，电池组的负极板使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜。
所述电池组的正极板使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜，电池组的负极板使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜。
所述电池组的正极板使用表面涂敷有金属氧化物复合涂层的碳基薄膜，电池组的负极板使用碳基薄膜或表面涂敷金属氧化物复合涂层的碳基薄膜。
所述离子电荷材料涂层包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐、钙离子盐、镁离子盐、锌离子盐、铝离子盐中的至少一种，其中锂盐包括钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、磷酸铁锂的至少一种；钠盐包括钴酸钠、锰酸钠、镍酸钠、磷酸铁钠的至少一种；所述离子电荷材料涂层的厚度不超过500µm。
所述碳的复合材料涂层包括金属氧化物与碳，所述金属氧化物与碳的摩尔含量之比小于30atm%，所述金属氧化物包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料；所述碳的复合材料涂层的厚度不超过500µm。
所述金属氧化物复合涂层包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料，所述金属氧化物涂层的厚度不超过100nm。
本发明同现有技术相比，属于轻质高比容量和比能量的长寿命装置，具有类似电容的快速充放电的特性，同时兼容了类似二次电池较大容量的特点；根据需要，可采用多电极阵列的串并联结构获得所需电压或电流的单元器件。是一种安全、低成本的介于电池和电容特性的储能器件，可大规模应用于移动电源、清洁能源如光伏、风能发电等的能量存储。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
图2为本发明中串联式储能器件的结构示意图。
图3为本发明中并联式储能器件的结构示意图。
参见图1～图3，其中，1是正极板，2是负极板，3是微孔隔膜，4是电解质，5是封装外壳，6是电池组，7是正极引线，8是负极引线，9是正极并联线，10是负极并联线。
具体实施方式
下面根据附图对本发明做进一步的说明。
如图1～图3所示，所述封装外壳5的左侧设有正极引线7，封装外壳5的右侧设有负极引线8，封装外壳5内设有4对左右阵列式排布的正极板1和负极板2并形成7对正负电极，位于相邻的正极板1与负极板2之间的封装外壳5内设有微孔隔膜3，位于正极板1与微孔隔膜3、负电极板2和微孔隔膜3之间的封装外壳5内填充有电解质4，所述正极板1与负极板2均由碳基薄膜衬底为基层材料制成，所述碳基薄膜衬底由碳纤维、碳晶须、碳纳米管、碳纸、石墨烯片等高导电的碳材料中的一种或多种组成，所述碳基薄膜衬底的厚度为10-500 µm，密度为0.3-2.0 g/cm3。
所述每对正极板1和负极板2组成一个电池组6，相邻两个电池组6中的正极板1和负极板2可以分别通过正极并联线9和负极并联线10并联连接，相邻的两个电池组6串联连接。
对于二次可充电电池，碳基薄膜可直接作为电池的负极2使用，也可在碳基薄膜表面涂敷碳的复合材料涂层作为负极2使用，碳基薄膜表面双面涂敷含有离子电荷材料的活性层作为正极1。其中所述离子电荷材料涂层包括锂、钠、钾、钙、镁、锌、铝离子的盐，其中锂盐包括钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、磷酸铁锂的至少一种；钠盐包括钴酸钠、锰酸钠、镍酸钠、磷酸铁钠的至少一种；所述离子电荷材料涂层的厚度不超过500µm。所述碳的复合材料涂层包括金属氧化物与碳，所述金属氧化物与碳的摩尔含量之比小于30atm%，所述金属氧化物包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料；所述碳的复合材料涂层的厚度不超过500µm。
对于储能电容，碳基薄膜可直接作为电容的正极1和负极2使用，也可在碳基薄膜表面涂敷碳的复合材料涂层作为正电极1和负极2使用，此类结构是属于双电层电容结构；碳基薄膜表面也可涂敷金属氧化物的复合涂层作为正极1和负极2，此类结构是属于双电层电容与准电容复合的电容结构，双电层电容与准电容复合的电容结构具有较高的充放电电压和比容量。正极采用碳基薄膜与金属氧化物的复合电极，负极采用碳基薄膜电极，则可制备双电层电容与二次电池复合的储能器件，兼容电容的快速充放电和电池高能量密度的特性。其中，所述碳的复合材料涂层包括金属氧化物与碳，所述金属氧化物与碳的摩尔含量之比小于30atm%，所述金属氧化物包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料；所述碳的复合材料涂层的厚度不超过500µm。所述金属氧化物复合涂层包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料，所述金属氧化物涂层的厚度不超过100nm。
在电池或电容的正负电极间用具有离子通道的微孔隔膜3隔离，微孔隔膜3可由聚合物、陶瓷和玻璃中的至少一种制成，所述聚合物包括聚乙烯PE、聚丙烯PP、聚碳酸酯PET、聚酰亚胺PI、无纺布中的一种或多种，所述陶瓷包括多孔氧化铝、氧化钛、氧化锆中的一种或多种，所述玻璃包括玻璃纤维布、多孔膜中的一种或多种。
在电池或电容的正负电极与微孔隔膜3之间充满电解质4。电解质4可由有机电解质、无机电解质和水系电解质中的至少一种制成。有机电解质包括有机溶剂如碳酸乙烯酯EC、碳酸丙烯酯PC、碳酸亚丁酯BC、碳酸二乙酯DEC、甲基吡咯烷酮NMP、甲酯、丁丙酯GBL等，与金属盐包括锂、钠、钾离子的盐，诸如LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCF3SO3，NaPF6、NaBF4、NaClO4、NaCF3SO3，KPF6、KBF4、KClO4、KCF3SO3等组成；无机电解质包括含锂、钠、钾、氮、氧、硫、磷的导电化合物，诸如Li2S-P2S5, Na2S-P2S5, LiSiTON, LiPON, NaPON, NaPF6, NaBF4, NaClO4,NaCF3SO3, NaN(CF3SO2)2, NaN(FSO2)2, NaC(CF3SO2)3等；水系电解质包括锂、钠、钾离子的盐，诸如Li2SO4、LiClO4、Li2SiO4、LiCl、LiF, Na2SO4、NaNO3、NaClO4、Na2SiO4、NaCl、NaF,K2SO4、KNO3、KClO4、K2SiO4、KCl、KF等或碱，诸如LiOH、NaOH、KOH等的水溶液。
本发明在使用时，可以采用多片式碳基薄膜平面电极阵列式结构封装的堆叠式立方体结构，也可以采用碳基薄膜多片卷绕式电极阵列结构封装的圆柱式结构。
实施例一：
以电极衬底材料采用柔性石墨纸薄膜为例，厚度为50µm。采用卷绕式辊涂工艺，在石墨纸表面涂敷约40µm厚的LiFePO4作为正极, 双面涂敷；涂约30µm厚的参氮碳微粒膜作为负极，单面涂敷。以 EC2-DMC为溶剂，以LiPF6为电解质。采用单面涂敷碳的两片负极和一片双面涂敷锂盐的正极并联组装成电池，电池的电压为3.2V，比容量为180mAh/g，循环寿命可达15000次。与采用铜、铝箔衬底电极的锂离子电池的电压3.2V、比容量130mAh/g和循环寿命5000次相比，显著提高了性能。若采用三元LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2正极涂层材料，类似的电池结构，碳基薄膜衬底电池的电压为3.6V，比容量为260mAh/g，循环寿命可达12000次。与采用铜、铝箔衬底电极的锂离子电池的电压3.6V、比容量200mAh/g和循环寿命3000次相比，也显著提高了性能。
电极衬底材料采用柔性纳米碳纤维薄膜，厚度为20µm。采用卷绕式丝网印刷工艺，在石墨纸表面涂敷约20µm厚的LiMn2O4作为正极, 双面印刷；直接采用纳米碳纤维薄膜作为负极。以 EC2-DMC为溶剂，以LiPF6为电解质。采用两片负极和一片正极并联组装成电池，电池的电压为3.7V，比容量为160mAh/g，循环寿命可达16000次。与采用铜、铝箔衬底电极的锂离子电池电压3.7V、比容量120mAh/g和循环寿命4000次相比，显著提高了性能。若采用三元LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2正极材料，类似的电池结构，碳基薄膜衬底电池的电压为3.6V，比容量为280mAh/g，循环寿命可达20000次。与采用铜、铝箔衬底电极的锂离子电池相比，也显著提高了性能。
实施例二：
以电极衬底材料采用柔性石墨纸为例，厚度为50µm。采用卷绕式辊涂工艺，在石墨纸表面涂敷约50µm厚的NaMnO2作为正极, 双面涂敷；涂约30µm厚的参氮碳微粒膜作为负极，单面和双面涂敷。以 PC-DMC为溶剂，以NaPF6为电解质。采用单面涂敷碳的两片负极、双面涂敷的一片负极与两片双面涂敷锂盐的正极串联组装成电池，电池的电压约为12V，比容量为170mAh/g，循环寿命可达20000次。与铜、铝箔衬底电极的钠离子电池的电压3.2V、比容量110mAh/g和循环寿命2000次相比，显著提高了性能。
若采用水系电解质Na2SO4，类似的电池结构，若是5对电极阵列串联，正负电极间电压为1.6V，电池的电压则为9V；若是9对电极阵列串联，电池的电压则为14.4V。比容量为120mAh/g，循环寿命可达30000次。器件可快速充放电，类似超级电容特性。若采用铜或铝箔作为衬底，因在充放电过程中，金属电极腐蚀较严重，器件的寿命很短，难以实际应用。
电极衬底材料采用柔性石墨纸，厚度为100µm。采用卷绕式辊涂工艺，在石墨纸表面涂敷约200µm厚的纳米孔碳与MnO2的复合涂层作为电极, 最外面两电极为单面涂敷，其它电极为双面涂敷。以 PC/DMC为溶剂，以NaPF6为电解质。正负电极间得电压为3.4V，以7对电极串联为一单元，各单元间进行并联，可组成类似超级电容的阵列，电容的电压可达24V，比容量为320F/g，循环寿命可达30000次。以Na2SO4水溶液为电解质，类似的电容结构，正负电极间电压为1.4V，采用9对电极阵列串联，电容的电压约为12.6V，比容量为230F/g，循环寿命可达40000次。此类储能器件为对称电极的电容结构，具有快速充放电功能，同时具有成本低、使用寿命长的特性。
电极衬底材料采用柔性碳纤维/石墨烯复合的薄膜，厚度为100µm。采用电化学镀膜工艺，在薄膜表面镀一层约50µm厚的Mn(HO)2的薄膜层作为正极, 直接用碳纤维/石墨烯复合薄膜作为负极。以 EC2DMC为溶剂，以NaPF6为电解质。采用两对正、负电极串联组装成卷绕式圆柱电池。正负电极间得电压为3.2V，电池的电压为6.4V，比容量为260mAh/g，循环寿命可达30000次。此类储能器件具有较快的充放电功能，同时具有成本低、使用寿命长的特性。

Claims (10)

1.一种高容量轻质碳基储能器件，包括封装外壳，微孔隔膜，电解质，其特征是：所述封装外壳（5）的左侧设有正极引线（7），封装外壳（5）的右侧设有负极引线（8），封装外壳（5）内设有4对左右阵列式排布的正极板（1）和负极板（2）并形成7对正负电极，位于相邻的正极板（1）与负极板（2）之间的封装外壳（5）内设有微孔隔膜（3），位于正极板（1）与微孔隔膜（3）、负电极板（2）和微孔隔膜（3）之间的封装外壳（5）内填充有电解质（4），所述正极板（1）与负极板（2）均由碳基薄膜衬底为基层材料制成，所述碳基薄膜衬底由碳纤维、碳晶须、碳纳米管、碳纸、石墨烯片等高导电的碳材料中的一种或多种组成，所述碳基薄膜衬底的厚度为10-500 µm，密度为0.3-2.0 g/cm3。
2.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述每对正极板（1）和负极板（2）组成一个电池组（6），相邻两个电池组（6）中的正极板（1）和负极板（2）可以分别通过正极并联线（9）和负极并联线（10）并联连接，相邻的两个电池组（6）串联连接。
3.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述微孔隔膜（3）由聚合物、陶瓷和玻璃中的至少一种制成，所述聚合物包括聚乙烯PE、聚丙烯PP、聚碳酸酯PET、聚酰亚胺PI、无纺布中的一种或多种，所述陶瓷包括多孔氧化铝、氧化钛、氧化锆中的一种或多种，所述玻璃包括玻璃纤维布、多孔膜中的一种或多种。
4.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述电解质（3）由有机电解质、无机电解质和水系电解质中的至少一种制成，所述有机电解质由有机溶剂和金属盐组成，所述有机溶剂包括碳酸乙烯酯EC、碳酸丙烯酯PC、碳酸亚丁酯BC、碳酸二乙酯DEC、甲基吡咯烷酮NMP、甲酯、丁丙酯GBL中的一种或多种，所述金属盐包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐中的一种或多种；所述无机电解质包括含锂、钠、钾、氮、氧、硫、磷中的一种或多种的导电化合物；所述水系电解质包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐、碱的水溶液中的一种或多种。
5.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述电池组（6）的正极板（1）使用双面涂敷有离子电荷材料活性层的碳基薄膜，电池组（6）的负极板（2）使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜。
6.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述电池组（6）的正极板（1）使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜，电池组（6）的负极板（2）使用碳基薄膜或者表面涂敷有碳的复合材料涂层的碳基薄膜。
7.如权利要求1所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述电池组（6）的正极板（1）使用表面涂敷有金属氧化物复合涂层的碳基薄膜，电池组（6）的负极板（2）使用碳基薄膜或表面涂敷金属氧化物复合涂层的碳基薄膜。
8.如权利要求5所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述离子电荷材料涂层包括锂离子盐、钠离子盐、钾离子盐、钙离子盐、镁离子盐、锌离子盐、铝离子盐中的至少一种，其中锂盐包括钴酸锂、锰酸锂、镍酸锂、磷酸铁锂的至少一种；钠盐包括钴酸钠、锰酸钠、镍酸钠、磷酸铁钠的至少一种；所述离子电荷材料涂层的厚度不超过500µm。
9.如权利要求5或6所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述碳的复合材料涂层包括金属氧化物与碳，所述金属氧化物与碳的摩尔含量之比小于30atm%，所述金属氧化物包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料；所述碳的复合材料涂层的厚度不超过500µm。
10.如权利要求7所述的一种高容量轻质碳基储能器件，其特征是：所述金属氧化物复合涂层包括MnO2、NiO2、CoO、Fe2O3、Fe3O4、MoO2、SnO2、Sb2O3、V2O5、TiO2、WO3中的至少一种材料，所述金属氧化物涂层的厚度不超过100nm。
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