CN105810841A - 一种有机电致发光器件 - Google Patents

Abstract

本发明所述的一种有机电致发光器件，包括基板、设置在基板上的有机电致发光单元，所述有机电致发光单元包括依次堆叠设置的第一电极层、有机功能层和第二电极层，所述第一电极层靠近所述基板设置；所述有机电致发光器件还包括设置在所述基板和第二电极层之间的第二光取出层，所述第二光取出层中设置有用以改变第二电极反射界面平整性的若干不同质界面区域，所述不同质界面区域占所述第二光取出层面积的0.1‑30％。本发明的器件在保持镜面反射的同时，具有较高的清晰度。

Description

一种有机电致发光器件

技术领域

本发明涉及有机电致发光领域，具体涉及一种光取出效率高的有机电致发光器件。

背景技术

经过近三十年的发展，有机电致发光器件(英文全称为Organic LightEmitting Device，简称为OLED)作为下一代照明和显示技术，具有色域宽、响应快、广视角、无污染、高对比度、平面化等优点，已经在照明和显示上得到一定程度的应用。典型的有机电致发光器件一般包括透明基板1、第一透明电极3、第二电极5、以及设置在两个电极间的有机功能层4。通常底发光OLED的阴极为平面金属，具有良好的反射效果。该反射面可在多领域获得应用，例如化妆镜等。

由于磷光材料的应用,其内量子效率几乎达到了理论的极限值100％,但其外量子效率却只有20％左右,制约外量子效率进一步提高的主要因素是器件的光取出效率。为了提高OLED屏体的光出射效率，通常会在屏体内设计光取出结构。例如内部的散射层、微光栅或者外部的散射膜，透镜膜等。上述设计均会造成屏体表面的严重漫反射，从而破坏屏体的镜面效果。

CN103700783A公开了一种用于有机发光二极管(OLED)光取出的光栅结构，在玻璃基板和透明阳极之间设置有高低折射率材料交替排列构成的栅格结构，折射率材料的横截面为封闭图形，其中与玻璃基板相对的边a平行于与玻璃基板接触的边b，且0≤a≤b(b≠0)；所述高折射率材料的折射率不小于1.8，所述低折射率材料的折射率不大于1.5。该专利申请是在玻璃基板和OLED阳极之间加入折射率高低交替的光栅结构取出波导模式的光，采用高折射率材料与基板接触减少全反射，从而提高OLED器件或屏体的效率。但该方案也是主要基于通过栅格，减少全反射方案，栅格密排，破坏屏体镜面效果。且需要特殊折射率选材，原材料选择有限制。

通常第二光取出层采用散射或者光栅等光学结构，通过改变发光的方向，将器件内部的光提取出来。例如CN03147098.X中，通过加入散射颗粒提高光取出；另如KR20110035792通过改变表面形貌提高光取出；还有在Nature photonics|VOL 2|AUGUST 2008中，作者提出采用低折射栅格来提高光取出。因为上述都是从改变发光方向出发，将原本全反射的光提取出来。但发光方向的改变意味着屏体表面镜面效果的损失。

OLED光反射过程中，其损失包括了反射电极表面等离子模式、ITO与玻璃表面全反射、玻璃与空气界面全反射等。OLED器件光损失模式包括表面等离子模式、ITO/Glass界面全反射和基板/空气表面全反射三种，具体见图7所述光损失示意图，其中a代表ITO/Glass界面全反射，b代表表面等离子模式光损失，c代表基板/空气表面全反射。目前采用的内散射膜，内折射光栅重点解决ITO/Glass界面折射率不匹配导致的ITO/Glass界面全反射，外散射膜、微透镜等，重点解决Glass/空气界面不匹配导致的基板/空气表面全反射问题。

CN200410008012公开了一种有机电致发光(EL)显示器件组件包括衬底、有机EL部分、光损耗防止层和微隙层。有机EL部分包含第一电极层、有机发光层和第二电极层,这些层均被构图并堆叠在衬底的上表面上。光损耗防止层用于提高光射出效率。所述的第二光取出层使用气体填充或者抽成真空的微隙层，其分别具有预定间距和预定高度的多个凸起构成的衍射光栅，衍射光栅的图区间距为200nm-2000nm，高度为50-5000nm，每个凸起可以是不同的形状，如圆柱体或者多棱锥体。该方案也是的光路变化图见图8，其发明目的基于减少全反射出发，需要结构密集排布。而且对折射率有特殊要求，需要采用高低交替的折射率，需要分别选择高折射率材质及低折射率材质，对选材有特殊要求。且现有的技术都是重点针对其中一种损失模式进行设计。

发明内容

为此，本发明所要解决的是现有镜面屏体由于存在表面等离子模式、ITO/Glass及Glass/空气三种光损失导致显示效果差问题，提供一种有机电致发光器件，其重点针对表面等离子模式，同时解决其他散射界面的光损失，即同时减少三种模式的光损失，最大程度的提高光线的输出效率。

为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：

一种有机电致发光器件，包括基板、设置在基板上的有机电致发光单元，所述有机电致发光单元包括依次堆叠设置的第一电极层、有机功能层和第二电极层，所述第一电极层靠近所述基板设置；所述基板与所述第一电极层之间还设置有第一光取出层，所述第一光取出层和第二电极层之间设置有第二光取出层，所述第二光取出层中设置有用以改变第二电极反射界面平整性的若干不同质界面区域，所述不同质界面区域占所述第二光取出层面积的0.1-30％。

所述基板远离所述第一光取出层的一侧设有第三光取出层。

所述第一光取出层和第三光取出层相同或不同，分别包括有机聚合物本体层和掺杂在所述有机聚合物本体层中的高折射率颗粒，所述有机聚合物本体层的折射率为1.4-1.7，优选1.5-1.6。

所述有机聚合物本体层为有机透明绝缘层，所述透明绝缘层采用含感光树脂、感光剂、溶剂的材料涂覆制备。

所述高折射率颗粒为二氧化钛、氧化硅、氧化镁、氧化锆、硫化锌、氧化钛、氧化铝、氧化锌、氮化硅中的一种或是至少两种的组合。

所述高折射率颗粒占聚合物本体层的10-30wt％，优选15-25wt％。

所述第一光取出层为光栅，所述光栅采用高折射率材料与低折射率材料交替排列组成，两种材料的折射率差>0.3。

所述第三光取出层为透镜层，所述透镜为半球密排结构，折射率为1.4-1.9，半径为10-1000μm。

所述第二光取出层为若干微柱体构成的微柱体光取出层，相邻所述微柱体之间为空白区域，所述微柱体构成所述不同质界面区域。

所述第二光取出层包括光取出本体材料和在光取出本体材料中设置的若干微孔，所述微孔构成所述不同质界面区域。

优选地，所述不同质界面区域占所述第二光取出层面积的0.1-20％，优选，0.5-10％，最优选0.5-5％。

所述微柱体或微孔贯穿于所述的第二光取出层，所述微柱体或微孔的中心线垂直于所述基板。

所述微柱体或微孔的横截面为规则形状和/或不规则形状。

相邻所述微柱体或微孔之间的最短距离0<d≤100μm。

所述第二光取出层的厚度为1-10000nm，优选10-3000nm。

所述有机发光层包括空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层和电子注入层中的一层或其组合；

所述第二光取出层设置在所述第一光取出层、第一电极、空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层和第二电极层中任意相邻的两层之间。

本发明的上述技术方案相比现有技术具有以下优点：

(1)本发明的发明人经过大量的研究，创造性地寻求到解决表面等离子模式光损失的方案，即采第二光取出层采用微柱体结构或在第二光取出层上设置微孔构成不同质界面区域，所述的微柱体或微孔的面积占发光面积的0.1-30％，优选为0.1-20％，再优选为0.5-10％，最优选0.5-5％。这是由于表面等离子模式光沿着反射电极表面传播，横向传输距离大，只需在较大间隔内打破反射电极平面性，就可以获得较好光取出效果。因此设置的构成不同质界面区域的微柱体或微孔的面积占比非常少，最优占比范围为0.5-5％，且单个尺寸小于人眼相应使用距离的最小分辨尺寸，所以外界进入屏体的光线，大部分以镜面反射形式反射出去，较好的保持了发光屏体的镜面效果。这与背景技术的直接改善全反射光出射的密集散射层或栅格微结构不同。大量测试实验验证表明，采用含有该第二光取出层的器件，其光取出效率可以提高20％以上，且发光面保持OLED发光镜面效果，同时提高光取出效率的目的。

(2)本发明采用了三种光取出层，第二光取出层结构中微柱形或微孔阵列，重点针对提高表面等离子光取出，第一光取出层在于解决波导模式(ITO/Glass界面损失)，第三光取出层在于解决基板表面全反射光损失。

(3)本发明的第二光取出层的材质及折射率等均无特殊要求，不需要特殊高折射或低折射材质的材料，从而选材更加广泛。

(4)本发明的有机电致发光器件的在保留屏体镜面效果的前提下，具有较高的光取出效率，具有广泛的应用，例如显示屏体、化妆镜、需要特殊金属质感的汽车尾灯、OLED屏拼接装饰灯等。

附图说明

为了使本发明的内容更容易被清楚的理解，下面根据本发明的具体实施例并结合附图，对本发明作进一步详细的说明，其中：

图1是本发明有机电致发光器件的结构示意图；

图2为本发明第二实施方式的结构示意图；

图3为微柱体的横截面图；

图4为微柱体另一实施方式的横截面图；

图5为设置有微孔的第二光取出层横截面图；

图6为微柱体呈六边形排布的结构示意图；

图7为OLED光损失模式示意图；

图8为现有技术光路示意图；

图中附图标记表示为：1-基板，2-第一电极层，3-微柱体光取出层，4-有机功能层，5-第二电极，6-微柱体，12-第一光取出层，13-第三光取出层。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明的实施方式作进一步地详细描述。

本发明可以以许多不同的形式实施，而不应该被理解为限于在此阐述的实施例。相反，提供这些实施例，使得本公开将是彻底和完整的，并且将把本发明的构思充分传达给本领域技术人员，本发明将仅由权利要求来限定。在附图中，为了清晰起见，会夸大层和区域的尺寸和相对尺寸。应当理解的是，当元件例如层、区域或基板被称作“形成在”或“设置在”另一元件“上”时，该元件可以直接设置在所述另一元件上，或者也可以存在中间元件。相反，当元件被称作“直接形成在”或“直接设置在”另一元件上时，不存在中间元件。

如图1所示，本发明的一种有机电致发光器件，包括基板1、设置在基板1上的有机电致发光单元，所述有机电致发光单元包括依次堆叠设置的第一电极层2(阳极层)、有机功能层4和第二电极层5(阴极层)，所述第一电极层靠近所述基板设置；所述基板1与所述第一电极层2之间还设置有第一光取出层12。所述第一光取出层12包括有机聚合物本体层和掺杂在所述有机聚合物本体层中的高折射率颗粒，所述有机聚合物本体层的折射率为1.4-1.7，优选1.5-1.6。有机聚合物本体层为有机透明绝缘层，所述透明绝缘层采用含感光树脂、感光剂、溶剂的材料涂覆制备。感光树脂可以为丙烯酸类、聚酰亚胺类材料中的一种或其中几种的混合物。中的一种或其中几种的混合物，所述高折射率颗粒为二氧化钛、氧化硅、氧化镁、氧化锆、硫化锌、氧化钛、氧化铝、氧化锌、氮化硅中的一种或是至少两种的组合。所述高折射率颗粒占聚合物本体层的10-30wt％，优选15-25wt％。作为其他可实施方式，所述第一光取出层12还可以为光栅，所述光栅采用高折射率材料与低折射率材料交替排列组成，两种材料的折射率差>0.3。

所述第一光取出层12和第二电极层5之间设置有第二光取出层，所述第二光取出层中设置有用以改变第二电极反射界面平整性的若干不同质界面区域，所述不同质界面区域占所述第二光取出层面积的0.1-30％。，优选0.1-20％，进一步优选至0.5-10％，最优选0.5-5％。所述第二光取出层的位置没有特别限定，可以设置在第一光取出层12和第二电极之间的任意两层之间。所述有机功能层包括空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子注入层和电子传输层；所述第二光取出层设置在上述任意两层的界面之间。所述第二光取出层的厚度为1-10000nm，优选10-3000nm。作为可变换的实施方式，所述的第二光取出层设置在第一光取出层12和第一电极层2之间，如图2所示。

所述基板1远离所述第一光取出层12的一侧设有第三光取出层13，所述第三光取出层13包括有机聚合物本体层和掺杂在所述有机聚合物本体层中的高折射率颗粒，所述有机聚合物本体层的折射率为1.4-1.7，优选1.5-1.6。所述有机聚合物本体层为有机透明光刻胶层，所述有机透明光刻胶层采用含感光树脂、感光剂、溶剂的材料涂覆制备。有机透明光刻胶可以采用正性光刻胶也可采用负性光刻胶。

负性光刻胶，树脂是聚异戊二烯，溶剂是二甲苯，重氮类光敏剂，其中重氮类光敏剂经过曝光后产生的自由基在橡胶分子间形成交联，从而变得不溶于显影液，重氮类光敏剂没有特殊要求，市售产品均可使用，如临朐虹美化工有限公司销售的重氮类光敏剂(四胺基二苯胺重氮树脂，重氮感光粉)。正性光刻胶，树脂为线性酚醛树脂；感光剂是光敏化合物(PAC，Photo Active Compound)，最常用的是重氮萘醌(DNQ)，溶剂为丙二醇单甲醚乙酸酯.

所述高折射率颗粒为二氧化钛、氧化硅、氧化镁、氧化锆、硫化锌、氧化钛、氧化铝、氧化锌、氮化硅中的一种或是至少两种的组合。所述高折射率颗粒占聚合物本体层的15-30wt％，优选20wt％。作为其他可实施方式，所述第三光取出层13还可以为透镜层，所述透镜为半球密排结构，折射率为1.4-1.9，半径为10μm-1000μm。所述低折射率导电材料为PEDOT:PSS，PEDOT:PSS是一种本征导电聚合物的水性分散体，外观为深蓝色的液体。从化学成份上看，它基于聚(乙烯基二氧噻酚)/聚(苯乙烯磺酸),通常简写为PEDOT/PSS。PEDOT/PSS是一种聚合物的络合物。其结构如如下：

本发明采用的PEDOT/PSS购自上海贺利氏工业技术材料有限公司。

如图3和图4所示，所述第二光取出层为若干微柱体6构成的微柱体光取出层3，相邻所述微柱体6之间为空白区域，所述微柱体6构成所述不同质界面区域。微柱体的横截面形状没有特别要求，可以为任何规则形状或不规则形状，或者规则形状和不规则形状的组合。当微柱体6为图6所示的圆柱体时，所述所柱体的半径r≤50μm，相邻所述微柱体6中心线之间的间距d≤100μm。当微柱体6横截面为图5所示的三角形时，三角形外切圆的半径的r≤50μm，相邻所述三角形的最短距离d≤100μm。所述微柱体6的横截面面积为第二光取出层整体发光面积的0.1-30％，优选0.5-10％，最优选0.5-5％。所述微柱体6可以选用的材料没有特别限定，可以为任何透明和易图形化的导电材料或绝缘材料。微柱体结构面积占比非常小，则不用太多考虑材料的导电性及透光率等，可设置于第一光取出层和第二电极层之间的任何相邻两层之间。

作为另一种实施方式，如图5所示，所述第二光取出层包括光取出本体材料和在光取出本体材料中设置的若干微孔7，所述微孔7构成所述不同质界面区域。微孔7贯穿于所述的第二光取出层，其中心线垂直于所述基板1。第二光取出层设置位置也可以在第一光取出层和第二电极之间的任意相邻的两层之间。在第二光取出层上设置微孔结构，由于材料本身界面较大，如设置在ITO与玻璃表面，则选择透光率较高的材料；如设置在ITO与有机层界面，则选择具有一定导电性的透明材料。如位于有机材料界面，则选择有对应传输能力的材料较好。

本发明的有机电致发光器件在制备过程中，第一电极层1、有机功能层4和第二电极层5的制备均为本领域常规技术，在沉积微柱体光取出层时，可以通过使用掩膜板沉积微柱体。如果第二光取出层上设置微孔，是先沉积第二光取出层，然后再通过刻蚀方式形成微孔7。微柱体6或微孔采用图7所示的六边形排布方式为优选实施方式。

作为本发明的其他实施方式，微柱体光取出层3可以为多层。

为验证本发明的技术效果，发明人设计了如下对比例和实施例：

实验中以刻蚀好特定图形的ITO导电玻璃基片作为衬底,将基片放在含清洗液的去离子水中超声波清洗,洗液温度约为60℃,然后用红外烤灯将清洗完的基片烤干,放入蒸镀腔室中依次蒸镀有机层、电子注入层及电极Al.蒸镀过程中腔室压强低于5.0×10^-3Pa.其中有机层首先蒸镀80nm厚N,N’-bis-(1-naphthyl)-N,N’-diphenyl-1,1’-biphenyl-4,4’-diamine(NPB)作为空穴传输层，30nm厚的tris(8-hydroxyquinolato)alum inum(Alq₃)掺杂质量百分比为2％的绿光染料C545T作为发光层，后面蒸镀30nm厚度Alq₃作为电子传输层。

其中对比例的器件结构为：

Glass/ITO/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

实施例1-3的各膜层制备工艺如上，只是在ITO与有机层界面制备微柱形结构层。该微柱形结构层采用涂覆透明光刻胶，曝光、显影的方式制备。柱形为行列排布，厚度为50nm。

实施例1第二光取出层设置在ITO与有机功能层NPB之间，微柱体6的横截面为圆形，所有微柱体6的横截面积为第二光取出层整体面积的3％，相邻微柱体之间的距离d为100μm，器件结构如下：

Glass/ITO/圆柱形光取出层(50nm)/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

实施例2：器件结构同对比例1，只是在ITO与玻璃界面添加制备第一光取出层(散射层)。第一光取出层(散射层)主体采用正性光刻胶折射率1.5，掺杂高折射散射颗粒二氧化钛，粒径400nm左右，所述高折射率颗粒占聚合物本体层的20wt％，器件结构如下。

Glass/第一光取出层(散射层)/ITO/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

实施例3：主要结构同对比例1，只是制备完器件后，在器件出光面贴微透镜膜，微透镜为密排半球结构，透镜直径50μm，可采用纳米压印的方案进行制备，器件结构如下。

微透镜膜/Glass/ITO/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

实施例4：第二光取出层设置在ITO与NPB之间，微柱体6的横截面为圆柱形，所有微柱体6的横截面积为第二光取出层整体面积的3％，相邻微柱体之间的距离d为100μm。同时在ITO与玻璃界面制备第一光取出层(散射层)，第一光取出层(散射层)主体采用正性光刻胶折射率1.5，掺杂高折射散射颗粒氧化硅，粒径400nm左右，所述高折射率颗粒占聚合物本体层的20wt％，器件结构如下。：

Glass/第一光取出层/ITO/圆柱形光取出层(50nm)/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

实施例5：第二光取出层设置在ITO与NPB之间，微柱体6的横截面为圆柱形，所有微柱体6的横截面积为光取出层整体面积的3％，相邻微柱体之间的距离d为100μm。同时在ITO与玻璃界面制备第一光取出层(散射层)，第一光取出层(散射层)主体采用负性光刻胶折射率1.5，掺杂高折射散射颗粒氧化镁，粒径400nm左右，所述高折射率颗粒占聚合物本体层的20wt％。外部贴微透镜膜，微透镜为密排半球结构，透镜直径50μm，可采用纳米压印的方案进行制备，器件结构如下。

微透镜膜/Glass/第一光取出层/ITO/圆柱形光取出层(50nm)/NPB(80nm)/Alq₃:2％C545T(30nm)/Alq₃(30nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)

表1 对比例及实施例1-5性能测试结果

测试结果表明，本发明的器件中单独采用微柱体光取出层后，光提取效率至少可提高超过21％，甚至高达28％；单独采用第一光取出层(散射层)进行光取出，光提取效率提高58.9％；而单独采用外贴微透镜膜，光提取效率提高达到42.1％；可见采用该光提取层，器件效率获得明显提升。

如果将柱形与散射膜搭配，光提取效率达到88.3％，而同时整合三种光取出方式，光提取效率达到128％，可见采用微柱体光取出层和其他光取出方式结合的方式，器件效率会获得非常明显提升，主要是因为针对不同光取出模式，分别设计了系统的光取出方案，获得最佳光取出效果。

显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之中。

Claims (13)

1.一种有机电致发光器件，包括基板(1)、设置在基板(1)上的有机电致发光单元，所述有机电致发光单元包括依次堆叠设置的第一电极层(2)、有机功能层(4)和第二电极层(5)，所述第一电极层靠近所述基板设置；其特征在于，

所述基板(1)与所述第一电极层(2)之间还设置有第一光取出层(12)，所述第一光取出层(12)和第二电极层(5)之间设置有第二光取出层，所述第二光取出层中设置有用以改变第二电极反射界面平整性的若干不同质界面区域，所述不同质界面区域占所述第二光取出层面积的0.1-30％。

2.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述基板(1)远离所述第一光取出层(12)的一侧设有第三光取出层(13)。

3.根据权利要求2所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述第一光取出层(12)和第三光取出层(13)相同或不同，分别包括有机聚合物本体层和掺杂在所述有机聚合物本体层中的高折射率颗粒，所述有机聚合物本体层的折射率为1.4-1.7。

4.根据权利要求3所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述有机聚合物本体层的折射率为1.5-1.65。

5.根据权利要求3所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述有机聚合物本体层为有机透明光刻胶层，所述有机透明光刻胶层采用含感光树脂、感光剂、溶剂的材料涂覆制备。

6.根据权利要求3所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述高折射率颗粒为二氧化钛、氧化硅、氧化镁、氧化锆、硫化锌、氧化钛、氧化铝、氧化锌、氮化硅中的一种或是至少两种的组合。

7.根据权利要求3所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述高折射率颗粒占聚合物本体层的10-30wt％。

8.根据权利要求3所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述高折射率颗粒占聚合物本体层的15-25wt％。

9.根据权利要求1或2所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述第一光取出层(12)为光栅，所述光栅采用高折射率材料与低折射率材料交替排列组成，两种材料的折射率差>0.3。

10.根据权利要求2所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述第三光取出层(13)为透镜层，所述透镜为半球密排结构，折射率为1.4-1.9，半径为10-1000μm。

11.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述第二光取出层为若干微柱体(6)构成的微柱体光取出层(3)，相邻所述微柱体(6)之间为空白区域，所述微柱体(6)构成所述不同质界面区域。

12.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述第二光取出层包括光取出本体材料和在光取出本体材料中设置的若干微孔(7)，所述微孔(7)构成所述不同质界面区域。

13.根据权利要求1所述的有机电致发光器件，其特征在于，所述有机发光层包括空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层和电子注入层中的一层或其组合；

所述第二光取出层设置在所述第一光取出层(12)、第一电极(2)、空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层、电子注入层和第二电极层(5)中任意相邻的两层之间。