CN105793451B - 包括金属纳米材料层的核燃料棒包壳 - Google Patents

包括金属纳米材料层的核燃料棒包壳 Download PDF

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Abstract

提供了一种核燃料包壳(16)。所述核燃料包壳(16)包括基体包壳(18)和沉积在所述基体包壳(18)的表面上的至少一层纳米材料层(20)，所述纳米材料层(20)的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间。也提供了一种核燃料包壳(16)的制造方法。所述方法包括：将纳米颗粒沉积在基体包壳(18)上从而形成至少一层纳米材料层(18)，所述纳米颗粒的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间。

Description

包括金属纳米材料层的核燃料棒包壳
技术领域
本发明总体涉及核反应堆，并且更具体地涉及核燃料棒包壳。
背景技术
已知的是通过称为电套筒(electrosleeving)的方法来修复劣化的蒸汽发生器传热管(steam generator tubes)，其涉及将超细晶粒化的镍电化学沉积在劣化的蒸汽发生器传热管的内表面。
电套筒法的实例公开于美国专利No.5,352,266中，其记载了晶粒尺寸小于11纳米的纳米晶体镍的制造方法。美国专利No.5,352,266作为参考并入此处。
美国公布No.2010/0269960公开了通过将组件的表面层纳米结构化从而在合金上赋予超过至少5微米(μm)厚度的小于或等于100纳米(nm)的晶粒尺寸来制造锆或铪合金的组件的方法。
发明内容
提供了一种核燃料棒包壳。所述包壳包括基体包壳；和沉积在所述基体包壳的表面上的至少一层纳米材料层，所述纳米材料层的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间。
也提供了一种核燃料棒包壳的制造方法。所述方法包括将纳米颗粒沉积在基体包壳上从而形成至少一层纳米材料层，所述纳米颗粒的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间。
附图说明
参考附图在以下描述本发明，其中：
图1示例性示出核能发电厂的核反应堆；
图2a示出包括依照本发明的实施方案形成的包壳的核燃料棒的一部分的截面图；
图2b示出包括依照本发明的另一个实施方案形成的包壳的核燃料棒的一部分的截面图；
图2c示出包括依照本发明的又一个实施方案形成的包壳的核燃料棒的一部分的截面图；并且
图3示出形成在依照本发明的实施方案形成的核燃料棒包壳的基体包壳上的纳米材料层的一部分的截面图。
具体实施方式
核工业已经致力于设计和制造具有提高的事故容忍度(accident tolerance)的核燃料。这样的燃料将会在通常的运行时在保持或改善核燃料的性能的同时容忍反应堆芯中更长时间地失去主动冷却。虽然例如电套筒法等的电化学沉积技术已经用于施加纳米颗粒从而修复蒸汽发生器传热管超过十年之久，但对于处理核燃料棒包壳，尚未使用或提及在基体包壳上的纳米颗粒的电化学沉积，并且尚未使用或提及在基体包壳上的纳米颗粒的电化学沉积来用于制造核燃料棒包壳。
在生产核燃料棒包壳时，添加氧(O)和例如列举为锡(Sn)、铁(Fe)、铬(Cr)、镍(Ni)、铌(Nb)、硫(S)等的合金元素从而形成具有需要的机械性能和耐腐蚀性的锆合金。Sn、O、S和Nb(部分地)在锆中具有高的溶解性并且作为固溶体增强元素而添加，Sn对耐腐蚀性也是有益的。不在固溶体中的列举为Fe、Cr、Ni、部分的Nb等的其它合金元素是沉淀物的形式并且添加从而增加在有辐射或没有辐射下在高达400℃的高温水和蒸汽中的耐腐蚀性。锆系包壳管可以在重结晶的条件或冷加工和卸压的条件下，或在二者之间，即在部分重结晶的条件下。重结晶的包壳管的平均晶粒尺寸等于在依照测试方法E112来测定时的ASTM微晶尺寸No.7或更细，即通常在1和45微米之间。卸压的包壳管包含位错和以异质结构排列的变形拉长的晶粒。在非拉长的方向上，晶粒尺寸与重结晶材料类似。贯穿本说明书，术语晶粒尺寸对应于重结晶的包壳管的晶粒尺寸并且对应于卸压的包壳管在非拉长方向上的晶粒尺寸。
锆系包壳管例如通过挤出坯料，接着使用具有中途退火的冷却加工直至达到最终的尺寸来获得。其它机械表面处理、连续的加热和冷加工，或表皮材料晶粒成形可以应用于包壳从而实现对于例如列举为疖状腐蚀、广义的腐蚀、阴影腐蚀(shadow corrosion)等的会根据合金的使用条件而产生的受来自反应堆冷却剂系统的水或蒸汽的各种类型的腐蚀的较好的耐腐蚀性，和例如列举为耐蠕变性、耐摩擦和磨耗性等的增加的机械性能。
现有技术状态的核燃料棒包壳，即，由锆系合金制成的“标准”包壳通常有如上定义的平均晶粒尺寸。与标准包壳相比，由在基体包壳上具有纳米材料层的包壳导致的晶粒尺寸的降低可以防止氧化和氢化，这是因为(1)纳米颗粒之间较小的间隙同时阻碍了氧和流体微渗透入包壳的较深层，和(2)纳米颗粒之间较小的间隙阻碍了氢渗透入包壳的较深层。
虽然已经提出例如标准核燃料包壳的纳米结构化等的表面处理来降低在包壳的表面上的晶粒尺寸从而元素可以在晶粒之间扩散，但尚未考虑将金属或陶瓷纳米颗粒沉积在标准包壳上从而增加耐降解性。虽然纳米结构化标准包壳导致晶粒尺寸的高斯分布，但在标准包壳上的金属或陶瓷纳米颗粒的沉积可以实现更均匀的晶粒尺寸。与纳米结构化相比，金属或陶瓷纳米颗粒的沉积也可以更可预见地和再现性地用于产生期望的结构特性，导致晶粒之间更强的结合。纳米结构化也会产生表面缺陷，损害了金属的表面特性，导致另外的表面层要施加至纳米结构化表面上从而在用于核反应堆之前产生平滑、均匀的表面。相反地，将金属或陶瓷纳米颗粒沉积在金属表面上可以导致具有极少缺陷的平滑、均匀的外表面，能够在不施加另外的表面层的情况下用于核反应堆。本发明的实施方案也可以包括：将标准包壳纳米结构化，然后将纳米颗粒施加至包壳的纳米结构化的表面。
本发明的实施方案提供了核燃料包壳，其保持了从生产运行获得的标准锆系包壳的机械强度特性和性能，但在延长燃料棒运行时在出现最大应力或热梯度的位置处通过将金属或陶瓷纳米颗粒沉积在标准包壳的外表面和/或内表面上而添加了另外的机械强度和耐降解性。
本发明的实施方案可以有利地改善核燃料棒包壳从而有助于形成对来自反应堆冷却剂系统的初级水或蒸汽的腐蚀和氢化，和对其它形式的降解高度耐受的事故容错核燃料。此处记载的包壳可以存在对从反应堆水的氢气扩散和从燃料释放的裂变气体的活性阻隔件。包壳可以通过将纳米材料层紧密地连接至标准基体包壳的内表面和/或外表面、遍及整个表面或在期望进行增加强度的特定位置处来形成。纳米材料层可以通过将纳米颗粒沉积在标准包壳材料的表面上的层中来形成。在一些实施方案中，在沉积纳米颗粒之前，标准包壳可以纳米结构化。纳米颗粒可以是与标准包壳相同的材料或与标准包壳的材料不同的材料，在优选实施方案中，纳米颗粒的沉积层的总厚度相当于标准包壳材料的平均晶粒尺寸的二至一百倍。
图1示例性示出在核反应堆10的堆芯11中包括多个核燃料棒12的核能发电厂的核反应堆10。燃料棒12包括驱动核能发电厂的热能的可裂变材料。因为燃料棒12是抵抗放射性材料传播至核能发电厂和可能地环境中的第一阻隔件，在燃料运行时普遍的条件中保持或改善燃料棒12的特性和性能对于核能发电厂的安全和经济运行是最重要的。燃料运行包括在通常运行负荷、运行瞬态和故障运行的条件下在反应堆芯11中的燃料棒12的运行，和在燃料棒12的装载、贮存和操作时在反应堆芯11以外的燃料棒12的运行。
图2a示出依照本发明的实施方案形成的燃料棒12的一部分的截面图。燃料棒12包括：多个核燃料丸粒14垂直堆叠的形式的可裂变材料，其中仅一个在图2a中以其整体表示出。燃料丸粒14由包壳16的圆柱形包覆围绕，所述圆柱形包覆在与包壳16的外表面接触的并且围绕其流通的冷却剂之间形成阻隔件。将包壳16设计为理想上即使在例如核反应堆10的事故等的极端条件下，防止可裂变材料的碎片和裂变产物进入冷却剂。因为包壳16是抵抗放射性材料传播至环境中的第一阻隔件，在燃料运行时普遍的条件中保持/改善包壳16的机械和耐腐蚀性对于核能发电厂的安全运行是最重要的。包壳16包括基体包壳18和沉积在基体包壳18的外表面22上的至少一层纳米材料层20，形成了包壳16的外表面24。该至少一层纳米材料层20可以包括两层以上的纳米材料层20，其中各层20由不同的组合物形成。列举一个例子，在基体包壳18上的第一层20可以由锆纳米颗粒26形成，并且形成在第一层20上的第二层20可以由钛纳米颗粒26形成。列举另一个例子，在基体包壳18上的第一层20可以由锆纳米颗粒26形成，形成在第一层20上的第二层20可以由钛纳米颗粒26形成，并且形成在第二层20上的第三层20可以由陶瓷纳米颗粒26形成。
图2b示出依照本发明的另一个实施方案形成的燃料棒112的一部分的截面图。在该实施方案中，代替被沉积在基体包壳18的外表面22上的纳米材料层20，将纳米材料层20沉积在基体包壳18的内表面30上从而形成包壳16。
图2c示出依照本发明的又一个实施方案形成的燃料棒212的一部分的截面图。在该实施方案中，一层纳米材料层20沉积在基体包壳18的外表面22上，并且另一层纳米材料层20沉积在基体包壳18的内表面30上从而形成包壳16。
如表明具有由重结晶的锆系合金制成的基体包壳18的包壳16的截面积的图3的一个示例性实施方案中示出，各自由纳米颗粒26形成的纳米材料层20的晶粒小于基体包壳18的晶粒28。在该图例中，晶粒28大约是纳米颗粒26的厚度的三倍，并且纳米材料层20的总厚度为基体包壳18的晶粒28的2 2/3；然而，在本发明的优选实施方案中，纳米颗粒26与晶粒28相比相对小得多。在优选实施方案中，纳米颗粒26的平均尺寸在5与400纳米之间，基体包壳18的晶粒28的平均晶粒尺寸在4与70μm之间，并且纳米材料层20的总厚度等同于晶粒28的平均尺寸的二至一百倍。虽然纳米颗粒26和晶粒28示出为六边形，但这样的形状仅是示例性的。纳米颗粒26和晶粒28可以是任何规则或不规则的形状并且晶粒尺寸可以在基体包壳18和纳米材料层20内变化一个数量级。
纳米材料层20可以通过包括溅射、气体冷凝、电化学沉积(例如，电套筒法)和烧结的各种方法沉积在基体包壳18上。纳米材料层20的纳米颗粒26可以应用至燃料棒12的包壳16的各种位置或遍及整个长度，并且可以包括紧密地连接基体包壳18的纳米颗粒26的多个层20。图3中示出的示例性实施方案示出大约八层的纳米26。在基体包壳18上的纳米颗粒26的沉积覆盖在制造基体包壳18所得的基体包壳18的不规则。
在施加至基体包壳18之后，纳米材料层20通过纳米材料层20的层的晶间组分(例如，晶界、晶体织构、三相线(triple lines)和四重节点(quadruple nodes))用于消散施加在燃料棒12的包壳16的表面上的力。另外，通过恰当地选择纳米材料层20的适当的组成，燃料棒12的腐蚀和氢化行为可以受到改变包壳16的表面电化学电位(ECP)和氢渗透性的影响。
在优选实施方案中，纳米材料层20具有包括以下的组成：沉积的金属(最小值为99％)、小量的其它添加剂、和不超过核燃料包壳的ASTM规范B811-13中表明的值的残留杂质。沉积的金属可以是例如不锈钢、锆、钛或其它耐腐蚀性种类。纳米材料层20的形成通过例如使用与记载于美国专利No.5,352,266中的电化学沉积技术相似的技术来使纳米晶体材料(即，纳米颗粒26)添加至基体包壳18而转变了基体包壳18的外表面22和/或内表面30。电化学沉积过程中表现的巨大的电化学力将纳米材料层20的带电的金属原子非常均匀地压紧。
在将纳米材料层20沉积在基体包壳18上之前，可以分析其中将要使用燃料棒12的反应堆芯11从而确定易受反应堆芯11中运行时的降解影响的燃料棒12的面积。燃料棒12的面积受降解的影响性可以例如通过分析从前用于反应堆芯11所花费的燃料棒12或通过进行反应堆芯11的电脑模拟来确定。
锆合金包壳的腐蚀速率例如通过氧向锆合金(Zircaloy alloys)的氧化锆包壳界面的迁移/扩散和通过Zr-Nb合金的金属/氧化物界面反应来控制。锆合金包壳的夺氢(hydrogen pick-up)一方面依赖于由合金的氧化可得制造的氢量，另一方面依赖于合金的氢化速率。在基体包壳18上的纳米材料层20的沉积可以通过使用例如列举为不锈钢、钛和例如SiC的陶瓷等的抗氧化材料来提供对腐蚀(广义的和疖状的)保护。如果纳米材料层20是氢阻隔件，则纳米材料层20也可以将氢化保护赋予基体包壳18。
如以上注意到的，在优选实施方案中，纳米材料层20的纳米颗粒尺寸在5至400纳米之间。因为纳米颗粒尺寸和材料硬度的直接关系，沉积的纳米材料的维氏硬度在250与440VHN单位之间。这可以对包壳16的摩擦行为具有积极效果，降低了在燃料组件制造或修复时，特别在燃料棒插入燃料组件架时的刮伤和形成碎屑的风险。也可以对运行时包壳16的耐磨耗性具有积极效果，抑制了由于振动和磨损导致的泄露的风险。
通过电化学沉积施加至基体包壳18的纳米材料层20形成了包壳16，其具有对氢分子扩散通过其结构的优异的抵抗性和对在操作时由燃料丸粒14产生的放射性气体的扩散的特殊的抵抗性，由此最优化包壳16对氢窗口效应(hydrogen windowing effects)的抵抗性。
将纳米颗粒26设置在基体包壳18的内表面和外表面30,22中至少之一上的方法的优选实施方案是包括活性化100、预成膜102和电成型(electroforming)104的步骤的电化学沉积过程。
可以是伍兹步骤(Woods step)的活性化步骤100包括将基体包壳18的表面22,30使用强酸清洗从而去除从基体包壳18的表面22,30凸起的表面晶粒28。基体包壳18的表面22,30可以放置在非常低的pH(≤0.5)下的例如氟硝酸或氢氟酸和盐酸和金属盐的组合的酸浴中。利用的金属盐依赖于要沉积的金属。在优选实施方案中，其中沉积锆纳米颗粒26，用于活性化步骤中的金属盐是锆盐。在其它实施方案中，金属盐可以包括钛(其中沉积钛纳米颗粒26)或镍(其中沉积镍纳米颗粒26)或其混合物和/或其它金属。将交流电然后施加至酸浴从而改善基体包壳18的原始表面的除去并且在基体包壳18上提供了纯粹(pristine)的活性化的表面。
下一步，在称为斯特赖克步骤(Strike step)的预成膜步骤102中，纳米材料层20的预成膜层形成在基体包壳18的活性化的表面上。预成膜步骤102包括使用非常低的pH(1.20-2.5)来添加微米晶粒尺寸纯金属的电镀层。在沉积锆纳米颗粒的情况下，将活性化的基体包壳18放置在具有氟硝酸或氢氟酸和/或盐酸的锆盐的溶液浴中。在其它实施方案中，金属盐可以包括钛(其中沉积钛纳米颗粒26)或镍(其中沉积镍纳米颗粒26)或其混合物和/或其它金属。在各情况下，将金属-酸溶液在施加正向电流的同时在基体包壳18的活性化的表面上流通从而沉积。预成膜102防止了在活性化步骤100与电成型步骤104之间的基体包壳18的再钝化(repassivation)并且促进了纳米材料沉积对基体包壳18的表面22,30的粘合。预成膜102也填充在由在活性化步骤100中除去的凸起晶粒28残留的凹部中。
可以是瓦特步骤的电成型步骤104包括将金属纳米颗粒26电化学沉积在作为在预成膜步骤102中形成的微米晶粒尺寸金属颗粒的新层的预成膜层上。将预成膜的基体包壳18放置在用于沉积纳米颗粒26的溶液浴中。该溶液可以由金属硫酸盐(在优选实施方案中的硫酸锆和在对应的可选的实施方案中的硫酸钛和/或硫酸镍和/或其它金属硫酸盐)和添加剂组成从而控制纳米颗粒26的尺寸。将控制尺寸用添加剂和沉积金属的金属碳酸盐计量至溶液中从而保持在优选实施方案中在1.5与2.8之间的可接受的pH，并且补充已经沉积出溶液以外的金属硫酸盐和控制尺寸用添加剂。控制尺寸用添加剂通过防止晶体生长在沉积过程中超过预定的上限来限制纳米材料层20的晶粒尺寸。
将很多的用于锆沉积(其构成在该过程结束时的废物)的瓦特溶液冲洗和用于镍、钛或其它纳米沉积的金属的氮清洗或去离子水和氮清洗在步骤102与104之间使用从而除去会污染瓦特溶液的残留的氯化物。
将表面活性剂添加至伍兹、斯特赖克和瓦特溶液从而将溶液的表面张力保持在2.5至3.5Pa之间。
在活性化步骤100和预成膜步骤102中的伍兹和斯特赖克浴的pH的调节使用例如盐酸等的酸和例如硫酸等的酸来进行，或以过程需要的规定的量，将金属碳酸盐浆料在步骤104中用于瓦特溶液。
在先前的说明书中，本发明已经参考其特定的示例性实施方案和实施例来描述。然而，将要清晰的是，在所附的权利要求中，在不偏离如前所述的本发明的宽广的主旨和范围的情况下，可以对其做出各种修改和改变。说明书和附图因此以说明性的方式而不以限制性的观念来看待。

Claims (13)

1. 一种核燃料包壳，其包括：
基体包壳；和
沉积在所述基体包壳的表面上的至少一层纳米材料层，所述纳米材料层的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间，其中所述至少一层纳米材料层包括两层纳米材料层，其各自具有不同的组成，所述两层纳米材料层中的一层包括多个金属纳米颗粒，且所述两层纳米材料层中的另一层包括多个陶瓷纳米颗粒，其中所述纳米材料层的厚度为所述基体包壳的平均晶粒尺寸的二至一百倍。
2.根据权利要求1所述的核燃料包壳，其中所述纳米材料层通过电化学沉积来形成。
3.根据权利要求1所述的核燃料包壳，其中所述基体包壳由锆合金形成。
4.根据权利要求1所述的核燃料包壳，其中所述基体包壳的表面被纳米结构化并且所述纳米材料层形成在所述纳米结构化的表面上。
5.根据权利要求1所述的核燃料包壳，其中所述基体包壳的平均晶粒尺寸在4至70µm之间。
6. 一种核燃料棒，其包括：
核燃料丸粒；和
包住所述核燃料丸粒的根据权利要求1所述的核燃料包壳。
7.一种核反应堆，其包括根据权利要求6所述的核燃料棒。
8.一种核燃料包壳的制造方法，其包括：
将纳米颗粒沉积在基体包壳上从而形成至少一层纳米材料层，所述纳米颗粒的平均晶粒尺寸在5至400纳米之间，其中所述至少一层纳米材料层包括两层纳米材料层，其各自具有不同的组成，所述两层纳米材料层中的一层包括多个金属纳米颗粒，且所述两层纳米材料层中的另一层包括多个陶瓷纳米颗粒，其中所述纳米材料层的厚度为所述基体包壳的平均晶粒尺寸的二至一百倍。
9.根据权利要求8所述的方法，其中所述沉积包括：将所述纳米颗粒电化学沉积在所述基体包壳上。
10.根据权利要求8所述的方法，其中所述沉积包括：
将所述基体包壳活性化，以致除去基体包壳的原始表面层；
在除去所述原始表面层之后，将预成膜层形成在所述基体包壳上；并且
将所述纳米颗粒电化学沉积在所述预成膜层上。
11.根据权利要求10所述的方法，其中将所述纳米颗粒电化学沉积在所述预成膜层上包括：添加添加剂，从而通过防止晶体生长超过预定的上限来限制所述纳米材料层的晶粒尺寸。
12.根据权利要求8所述的方法，其中所述基体包壳由锆合金形成。
13.根据权利要求8所述的方法，其进一步包括：在将所述纳米颗粒沉积在所述基体包壳上之前，将所述基体包壳纳米结构化。
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