CN105646162A - 用于制备一种或多种反应产物的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

用于制备一种或多种反应产物的方法，其中第一甲烷富集进料料流(b)经历部分氧化和/或自热重整工艺(1)并且第二甲烷富集进料料流(e)经历蒸汽重整工艺(3)，和其中通过部分氧化和/或自热重整工艺(1)形成第一含合成气出口料流(d)和通过蒸汽重整工艺(3)形成第二含合成气出口料流(g)，其中来自第一出口料流(d)的合成气和来自第二出口料流(g)的合成气被用来形成集合的合成气流(h)，并且来自该集合的合成气流(h)的流体在合成进料料流(i)中经历分子量增加反应以获得合成出口料流(k)，所述合成出口料流包含二氧化碳和反应产物。至少一个二氧化碳富集第一再循环料流(p)由来自该合成出口料流(k)的流体形成，并且来自该第一再循环料流(p)的流体经历蒸汽重整工艺(3)。本发明同样提供相应的设备(100)。

Description

用于制备一种或多种反应产物的方法和设备
本发明涉及用于制备一种或多种反应产物的方法和设备，根据独立权利要求的前序部分，特别是二甲醚或其他含氧化合物。
背景技术
二甲醚(DME)是结构最简单的醚。二甲醚包含两个甲基作为有机基。二甲醚是极性的并且通常以液体形式作为溶剂使用。此外二甲醚能够作为冷却剂并且因此取代传统的氯氟烃。最近，二甲醚也越来越多地用于取代燃料气体(液化气)和传统燃料，例如柴油。由于二甲醚具有55至60的相对高的十六烷值，例如传统的柴油引擎在用于二甲醚操作时，仅需要进行轻微的改进，如果需要的话。二甲醚燃烧起来相对清洁并且不产生烟灰。
例如在theDMEHandbook，JapanDMEForum，Tokyo2007，ISBN978-4-9903839-0-9的第4章中所描述的，可以通过来自合成气体的两步合成方法，经由甲醇中间物来制备二甲醚。两步合成的特征为：首先通过从未转化的合成气中分离甲醇来从合成气中制备甲醇，然后在接下来的步骤中分别脱水甲醇以得到二甲醚和水。
本发明不仅适用于从合成气来制备二甲醚，也适用于其他含氧化合物。在本发明的情况下，该合成气或相应的集合合成气体流可以进行任何已知的增加分子量的反应，例如Fischer-Tropsch合成。
根据在此也适用的标准定义，含氧化合物为具有至少一个与氧原子共价键相连的烷基的化合物。所述至少一个烷基可以具有至多5个、至多4个或至多3个碳原子。更特别地，本发明感兴趣的环氧化合物具有含有一个或两个碳原子的烷基，特别是甲基。更特别地，它们是一元醇和二烷基醚，例如甲醇和二甲醚或其混合物。
早在1973年，诸如DE2362944A1的专利文献已描述了从合成气直接合成二甲醚。在这种情况下，使用了结合的反应步骤，其中从氢、一氧化碳和二氧化碳中形成甲醇和二甲醚。从合成气到二甲醚的“直接”合成的特征为，通常没有甲醇的分离和其分开地进一步转化为二甲醚。可以在例如来自NexantTechnology，Inc.的“DimethylEther(DME)TechnologyandMarkets”，PERP07/08-S3，2008年12月和前面提到过的来自theJapanDMEForum的theDMEHandbook的出版物中找到相应的方法。
在表征合成气的专门领域中，化学计量数(SN)是广泛使用的。其定义为
SN＝(xH2-xCO2)/(xCO+xCO2)，
其中x在不同情况下为氢气(H2)、一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO2)组分的摩尔含量。在相应的两步合成中，通常使用化学计量数为2-2.05的合成气作为新鲜进料(组分)用于甲醇合成；相反，在直接合成中，经常使用小很多的化学计量数。
在传统的二甲醚一步合成法中，例如要求1-1.5的化学计量数，并且在通常该情况下实施相应方法应该先从合成气中分离二氧化碳。与之相反，申请人开发了一种从富含甲烷的天然气中直接合成二甲醚的方法，包含使用化学计量数为2-5的合成气。其通过例如下述方法来达成：化学计量数为约2.05的合成气的新鲜进料(组分)以及循环在不同情况下未转化的合成气，这导致在所述方法中的氢气富集，并且因此增加该化学计量数。所述2-5的化学计量数在进入使用的合成反应器入口处获得。
存在不同的已知方法来从富集甲烷的天然气中提供化学计量数为2-2.05的合成气。例如US2009/0105356A1提出通过蒸气重整和自热重整的串联结合来生产合成气，其中部分进料绕过蒸气重整而直接进入自热重整。例如US7,485,767B2公开了一种方法，其中天然气一方面送去部分氧化或者自热重整，而另一方面送去蒸气重整。因此该一方面部分氧化或者自热重整而另一方面送去蒸气重整被并联设置。分别获得的合成气结合起来以得到具有所期望的化学计量数的集合合成气。
此处的部分氧化或自热重整被控制在比蒸气重整更高的压力下，因此蒸气重整中获得的合成气在与部分氧化或自热重整中存在的合成气结合之前必须被再压缩。替代的方法也是已知的，并且描述在例如WO1993/015999A1和EP0522744A2中。
工艺计算显示特别是一方面部分氧化或自热重整而另一方面蒸气重整的并联将导致特别高的能量效率。特别是当一方面部分氧化或自热重整控制在相对较高的压力下(例如35-80bar)并且另一方面蒸气重整在相对较低压力下(例如约10-35bar)时，可以增强该能量效率。
在二甲醚的直接合成中，如果未转化的合成气再循环进合成中，那么在合成气中会建立高的二氧化碳浓度。这会导致降低反应速率和较低的转化率。此外，二甲醚的直接合成可能导致较大量的副产物，例如甲烷，乙烷和丙烷，其必须通过昂贵并且不方便的方法进行去除。
本发明要解决的问题是改进相应方法，特别是关于后者。
发明内容
所述问题通过用于制备一种或多种反应产物的，特别是二甲醚或其他含氧化合物的，具有独立权利要求特征的方法和设备来解决。优选配置如从属权利要求和下面的说明书所述。
在阐明本发明的特征和优势之前，将阐明其基本原理和使用的术语。
关于制备合成气的方法和设备，特别是在部分氧化、自热重整(ATR)和蒸气甲烷重整(SMR)方面，参考相关教科书的章节，例如，Ullmann’sEncyclopediaofIndustrialChemistry中的“GasProduction”一章，线上版本，2006年12月15日，DOI10.1002/14356007.a12_169.pub2，或者DMEHandbook中“Synthesisgasproductiontechnology”的第4.2节。
本申请使用术语“压力水平”和“温度水平”表征压力和温度，其意味表示如下事实：为了实现本发明构思，在相应装置中的相应压力和温度不必以准确的压力和温度值的形式使用。然而，这种压力和温度通常在特殊的范围内变化，例如±1％、5％、10％、20％或者甚至50％的大约平均值。相应的压力水平和温度水平可以在分离的范围内或在相互重叠的范围内。更特别地，例如，压力水平包括不可避免的或所预期的压力下降，例如由于冷却效果。其也相同地适用于温度水平。此处记载的以bar为单位的压力水平是绝对压力。
在本文使用的术语中，液体和气体流可以富集或缺乏一种或多种组分，其中“富集”可以指至少50％、75％、90％、95％、99％、99.5％、99.9％或99.99％的含量，并且“缺乏”可以指至多50％、25％、10％、5％、1％、0.1％或0.01％的含量，以摩尔，重量或体积计。术语“显著地”相当于“富集”的定义。在本文使用的术语中，液体和气体流也可以使得一种或多种组分富集或减少，这些术语与来自已经获得的液体或气体流的起始混合物中相应的含量相关。基于起始混合物，当其包含至少1.1倍、1.5倍、2倍、5倍、10倍、100倍或1000倍相应组分含量时，所述液体或气体流被“富集”，且当其包含至多0.9倍、0.5倍、0.1倍、0.01倍或0.001倍相应组分含量时，所述液体或气体流被“减少”。
如果此处所述料流由来自另一个料流的“流体”形成，此时应理解指的是来自起始料流的所有流体被用于形成进一步的料流，但是也有可能是只使用相应起始料流的一部分，例如在除去其他组分之后，例如浓缩。
在本文使用的术语中，“压缩机”是一种设备，其被设置为压缩至少一种气体料流，使其由至少一种提供至压缩机的进料压力变成至少一种从压缩机排出的最终压力。压缩机由一种结构单元构成，但也可以具有以活塞、螺杆和/或叶轮或涡轮安排的形式(即，轴向或径向压缩阶段)的两个或更多“压缩阶段”。更特别地，相应的压缩阶段由通常的传动装置来驱动，例如通过普通的传动轴。
发明的有益效果
在用于合成气转化的反应器的入口处，即为了实施上述分子量增加反应，发现2或多于2的化学计量数是有利的。上面描述的用于直接合成二甲醚的传统方法对于氢与一氧化碳的比率为1的合成气有效，所述合成气通常不包含或几乎不包含二氧化碳。因此，在此具有非常高的转化率，但是也形成了相对大量的二氧化碳。二氧化碳的形成使相应设备的能量效率和排放特性恶化。
如本发明所认识到的，小比例的二氧化碳是有利的，这是因为其能够导致例如在反应器中更高的转化率。首先，这在热力学条件下是意料不到的，这是因为热力学上最高转化率的可能性是在无二氧化碳气体的情况下达到。然而，在二氧化碳存在下的较快的反应动力学导致反应器中转化率的增加。因此，在反应器入口处精确地设定二氧化碳的比例是特别重要的。为了这个目的，并且例如为了达到所期望的化学计量数为2，部分氧化或自热重整和SMR的结合是特别有效的。
此外，在相应反应器周围的合成气线路中避免形成沸点介于二甲醚(或另一种含氧化合物或在合成气转化中形成的反应产物)和二氧化碳之间的入口组分，这是因为这些组分同样也再循环至蒸气重整并且在其中转化成合成气。
因此，本发明提供用于制备一种或多种分子量增加反应的反应产物的方法，例如二甲醚或其他含氧化合物，其中第一甲烷-富集进料流经历部分氧化工艺和/或自热重整工艺，并且第二甲烷-富集进料流经历蒸气重整工艺。在这方面，根据本发明的方法与之前描述的相当，例如参考US7,485,767B2。蒸气重整可以特别地包括预转化。如在这方面已知的，包含第一合成气的出口料流通过部分氧化工艺和/或自热重整工艺形成，并且包含第二合成气的出口料流通过蒸气重整工艺形成。如果形成了此处所述的“包含合成气”的出口料流，则应理解意味着在合成气中形成了包含常见比例的氢气、二氧化碳和一氧化碳的出口料流。如上所述，这些比例可以方便地通过化学计量数来定义。
本发明进一步设想形成来自于第一出口料流的合成气和第二出口料流的合成气的集合合成气流，并且使来自集合的合成气流的流体在合成气进料流中经历分子量增加反应，例如二甲醚的直接合成，以获得包含二氧化碳和至少一种反应产物的合成出口料流。所述存在于所获得的合成出口料流中的化合物部分形成于分子量增加反应，例如二甲醚的直接合成方法，并且部分为来自于合成进料流的未转化的化合物。
如上所述，二甲醚的直接合成是一种无法单独获得甲醇并且进一步转化为二甲醚的合成；而是二甲醚和可能的甲醇直接在单一反应步骤中形成。“反应步骤”不应被认为是分子反应步骤，而是工艺反应步骤。该工艺反应步骤的特征为，在一个或多个反应器中不用除去中间物而进行操作，但是可以包含几个分子反应步骤。在二甲醚直接合成中的该合成出口料流不仅包含上面提到的二氧化碳和二甲醚组分，也包含甲醇，未转化的合成气和二甲醚合成的副产物，如上所述，特别是烃和入口气体，例如甲烷、乙烷和氮气。相应的组分在其他分子量增加反应中也可以得到，如在最开始所描述的。“分子量增加反应”是从合成气的低分子量化合物(特别是一氧化碳和氢气)中形成至少部分较高分子量的化合物，例如含氧化合物或烃。
如上所述，在已知的包含上面描述的步骤的方法中，缺陷在于：当来自合成出口料流的未转化的合成气再循环时，二氧化碳会在相应工艺中富集并且因此抑制二甲醚的合成或其他分子量增加反应。因此本发明设想从合成出口料流的流体中形成至少一种二氧化碳富集的第一再循环料流，并且使该第一再循环料流的流体经历蒸气重整工艺。回收该二氧化碳富集的第一再循环料流降低了保持在合成出口料流中的未转化合成气的二氧化碳的含量。该二氧化碳富集的第一再循环料流在蒸气重整中的再循环时是特别有利的，因为去除该二氧化碳富集的第一再循环料流能够实现压力多少比蒸汽重整更高。因此，该二氧化碳不需要任何单独的压缩就可以进料到蒸气重整中，并且在其中有效地转化为一氧化碳。总的来说，这样可以增加碳效率而不需要附加压缩机，并且提高了分子量增加反应的转化率。
由于根据本发明所建议的方法措施，同样从合成出口料流中被除去或者在除去进一步组分、特别是分子量增加反应的产物例如二甲醚之后获得的剩下的合成气，具有相对低的二氧化碳含量，所以特别地，在所操作的分子量增加反应中可以供应有富含氢气和缺乏二氧化碳的合成气。这由集合的合成气料流和相应的再循环料流组成的合成气形成。
因此本发明有利地包括，形成包含合成气和来自合成出口料流的流体的二氧化碳减少的第二再循环料流，并伴随将来自第二再循环料流的流体进料至合成进料料流中。如上所述，二氧化碳富集的第一再循环料流的形成可以降低相应的第二再循环料流中的二氧化碳含量。
当由来自第一出口料流和第二出口料流的合成气组成的所谓补充料流而形成的合成气具有1.5-2的化学计量数时，其具有特别的优势。“补充料流”为其中合成进料料流和第二再循环料流一起形成的集合的合成气料流。这可以达到使合成进料料流的化学计量数为2-3的效果。
因此，根据所说明的实施方式，本发明的特征在于，要保证部分氧化或自热重整与蒸气重整的并联，并将从顺序相连于分子量增加反应(例如二甲醚的合成)的下游分离出来的二氧化碳富集料流的再循环至蒸气重整以作为(“第一”)再循环料流。根据本发明的所述方法，可以提供化学计量数少于2的合成气，而传统方法中通常使用的新鲜合成气以2-2.05的化学计量数为特征。
在相应的方法中，富集了至少一种分子量增加反应的反应产物的产品流，例如二甲醚，有利地由来自合成出口料流的流体形成，所述产品在分子量增加反应中基本上是已知的，并且从反应过程中排出。与现有技术相比，本发明特别地能够以更经济可行的方法合成二甲醚，这是由于降低了二氧化碳的含量并且设置了合成进料料流的合适的化学计量数，提供了有利的反应条件。
本发明其他特别有利的方面在于，从直接再循环至分子量增加反应(例如二甲醚的合成)的再循环料流中除去二氧化碳，可以增加一氧化碳/二氧化碳比率并且提高反应转化率。这降低了在相应再循环料流中必须负担的体积，并且允许实施分子量增加反应和执行下游分离部分的反应器设计的更小。同时，本发明能够从该方法中除去惰性组分，例如甲烷和乙烷，其在蒸气重整中可以以合适的方法进行处理。
所形成的第一再循环料流有利地具有至少60、80或90摩尔百分比的二氧化碳含量，并且其他部分通常包括具有比分子量增加反应中形成的至少一种反应产物(尤其是二甲醚)的沸点更低的组分，例如乙烷。所除去的乙烷可以特别有利地在蒸气重整中使用并且存在于该第一再循环料流中。本发明的特别优势在于二氧化碳和例如乙烷的组分可以在现有的分离设备中从该合成出口料流中除去，而不使用用于变压吸附或薄膜方法的附加设备。
通常通过吸附或浓缩和蒸馏的方法实施所述分子量增加反应的反应产物例如二甲醚从该合成出口中的分离。在第一种情况下(吸附)，使用物理洗涤剂，例如甲醇，以从剩下的合成出口料流中分离该反应产物，例如二甲醚。同时，一定量的二氧化碳也溶解在该洗涤剂中，并且在该洗涤剂再生之后从反应产物中再一次被除去。在第二种情况下(浓缩和蒸馏)，该合成出口料流被冷却至反应产物(例如二甲醚)和较重组分的冷凝温度。同时，一部分二氧化碳也被冷凝。用这种方法获得的冷凝物通过蒸馏进行分离，得到二氧化碳富集的第一再循环料流，而不需要附加的分离单元。在这两种情况下，也可以包含其他相对较轻的化合物。这两种方法也可以结合。这两种方法的共同点是，反应产物(例如二甲醚)的纯化都需要将二氧化碳从反应产物中分离的分离塔。该分离塔可以有利地在10-30bar之间操作，如上所述，这样可以操作相应组分进入蒸汽重整而不需要附加压力。
诸如乙烷的组分由此在用于实施分子量增加反应的反应器回路循环的合成气中被除去，并且在蒸汽重整中转化成合成气。通常这些组分在反应器回路循环的合成气中是惰性的，并且因此降低反应物的分压。这降低了反应转化率，并且还增加反应器回路循环的合成气整体上的体积流率，这产生负面效果。
特别有利地，第一再循环料流是在约10-30bar的压力下提供的，并且如下面所解释的，其因此具有合适的压力以直接再循环至蒸汽重整工艺中而不需要额外的压缩。
有利地，第二再循环料流主要包含氢气，二氧化碳和一氧化碳，其中二氧化碳的含量为1-15摩尔百分比，并由此比被再循环至已知的二甲醚合成方法的合成步骤中的传统再循环料流中的二氧化碳的含量低得多。
根据本发明方法的特别优选的配置，以第一压力水平提供第一出口料流，和以比第一压力水平低的第二压力水平提供第二出口料流，通过将来自第二出口料流的合成气压缩至第一压力水平来形成集合的合成气流。在这一点上，上述压力水平是特别有利的，该第一压力水平特别为30-100bar，有利地为35-80bar，并且该第二压力水平特别为5-40bar，有利地为10-35bar。所述压力水平能够达到特别有利的反应条件；同时，在第二压力水平下的蒸汽重整工艺的操作能够使第一再循环料流简单地再循环而不用额外的设备。
有利地，在本发明的方法中，该第一进料料流和第二进料料流由来自普通起始料流的流体(例如来自天然气料流)形成，其以第一和第二压力水平来提供并且预先或随后被加热和去硫。通过加热和去硫联合形成的该第一和第二进料料流是特别有效率的方法。有利地，使用来自第二出口料流的废热来完成加热，即来自蒸汽重整料流的出口料流。
本发明另外涉及一种用于制备一种或多种反应产物的设备，尤其是二甲醚或其他含氧化合物。相应设备的细节参考相应的权利要求。该设备有利地能够实施如上所述的该方法，并且具有与所述目的相应的用途。关于特征和优点明确参考上述细节。
本发明参考下面的附图进一步进行说明，其显示本发明优选的实施方式。
附图说明
图1以流程示意图的形式阐明了根据本发明的一个实施方式的设备。
附图的详细说明
图1以流程示意图的形式显示了根据本发明的一个实施方式的设备，整体参考100。图1同时阐明了相应方法的步骤，并且当参考“部分氧化”或“自热重整”，“蒸汽重整”，“合成气供给”等，或“合成二甲醚的方法”附图标记时，图1不仅包括相应设备组件，例如反应器，还包括相应工艺步骤。该蒸汽重整或一种或多种相应的反应器可以特别地包含预重整或相应的反应器单元。
将起始料流供应至设备100，例如加热和/或去硫的天然气。来自起始料流的流体可以以例如第一和第二压力水平提供，其中后者一方面被提供至部分氧化或自热重整1中，而另一方面(如下所述)被提供至蒸汽重整3中，在供给之前或之后在合适的压力水平下一起或单独加热和去硫。该加热可以例如通过来自蒸汽重整3的废热来实施或通过相应方法中获得的蒸汽来实施。
来自起始料流a的流体，第一进料料流b在例如30-100bar压力下(“第一”压力水平)被进料至部分氧化或自热重整1中。蒸汽流q和氧气流或氧气富集流r也供应至该部分氧化或自热重整1中。通过该部分氧化或自热重整1，获得出口料流c(“第一”出口料流)并且进料至合成气工艺2。该合成气工艺2可以包含例如洗涤塔。在该合成气工艺2的下游，第一合成气流d以上述第一压力水平存在。
由起始料流a的流体形成的第二进料料流e被进料至蒸汽重整3，此外蒸汽流q和上面描述过的再循环料流(“第一”再循环料流)p供应至该蒸汽重整3中。该蒸汽从重整3产生出口料流f(“第二”出口料流)，其同样进料至合成气工艺，此处指的是4。在该合成气工艺4的下游，存在合成气流g(“第二”合成气流)。
该第二合成气流g与第一合成气流d相比通常具有较低的压力，这是因为如上所述，蒸汽重整3通常在较低的压力水平下(“第二”压力水平)操作。因此该第二合成气流被压缩(未示出)。该合成气流d和g，或者甚至只有相应合成气流d和g的某些部分随后结合在一起以得到集合的合成气流h。再循环气流n(“第二”再循环料流)也进料至集合的合成气流h中，其在下面进行说明，形成合成进料料流i。
所述合成进料料流i进料至分子量增加反应5中，例如二甲醚的直接合成，借此获得合成出口料流k，如上所述，其不但包含目标产物，例如二甲醚，还包含未转化的合成气和进一步的副产物，例如甲醇、氮气、甲烷和乙烷。该合成出口料流k或在相应的合成出口料流k中的流体被进料至分离单元6中，在其中所获得的料流中的一个是富集了一种或多种分子量增加反应5的反应产物的料流I作为产品料流，例如二甲醚，其由相应的工艺被排出。
在分离单元6中也形成了前面提到过的第一再循环料流p和其他的料流m。如上所述，该第一再循环料流p富集二氧化碳，并且尤其是包含60-100摩尔百分比的二氧化碳。惰性气体例如乙烷，也被传输到该第一再循环料流p中，其具有比至少一种反应产物(例如二甲醚)更低的蒸汽分压。该第一再循环料流p再循环至蒸汽重整3中。其通常具有约10-30bar的压力，并且因此其可以再循环至蒸汽重整3中而不需要进一步的压缩。以料流m形式的任何剩余未反应的合成气都是通过第一再循环料流p的形成而脱除二氧化碳。料流m被传送进加工单元(未示出)，在其中例如通过清除换气从料流o中分离而形成料流n，即上面提到的第二再循环料流，特别地，料流o可以包含轻惰性组分例如甲烷或氢气。料流n任选被再压缩，以达到集合的合成气流h的压力水平，也任选在用于压缩第二合成气流g的压缩机或相应的压缩机阶段中被再压缩。
通过使用本发明的方法，可能生产化学计量数少于2的集合合成气流h，以及化学计量数大于2且同时二氧化碳含量低的合成进料料流i。或者，提供大于2的化学计量数是可能的。
除了上述实施方式之外，本发明也适合将来自分离单元6的甲醇组分再循环至分子量增加反应5中。其他的料流可以在分离单元6中或在其他未描述的分离单元中产生，例如水富集的料流。与第一再循环料流p相同，也可能提供外部的二氧化碳富集的料流至蒸汽重整3中。这种“外部”二氧化碳可以被分离，例如从作为进料料流a使用的天然气中。相应的二氧化碳也可以保留在起始料流a中，其用于形成进料料流b和e，并且因此进料至部分氧化或自热重整1和/或蒸汽重整3中。
由于富含氢气和甲烷，上述料流o可以用作例如燃料气体；其部分也可以再循环至蒸汽重整或起始料流a进料的部分氧化1中，或者再循环至预转化器中(未示出)。这样，相应设备的能量效率可以进一步提升。例如通过去硫和/或从料流o中排出也可能获得氢气。该第一再循环料流p也可以被部分地再循环进合成气压缩机，同样在图1中未示出。同样可能再循环至其他的上游反应器中，例如变换反应器或预转化器。也可能再循环相应的料流至一个或多个热交换机中。

Claims (14)

1.用于制备一种或多种反应产物的方法，其中第一甲烷富集进料料流(b)经历部分氧化和域自热重整工艺(1)，并且第二甲烷富集进料料流(e)经历蒸汽重整工艺(3)，其中通过部分氧化和/或自热重整工艺(1)形成含合成气的第一出口料流(d)以及通过蒸汽重整工艺(3)形成含合成气的第二出口料流(g)，其中来自第一出口料流(d)的合成气和来自第二出口料流(g)的合成气用来形成集合的合成气流(h)，并且来自该集合的合成气流(h)的流体在合成进料料流(i)中经历分子量增加反应以获得包含二氧化碳和反应产物的合成出口料流(k)，其特征在于：至少一个富集二氧化碳的第一再循环料流(p)由来自该合成出口料流(k)的流体形成，并且来自该第一再循环料流(p)的流体经历蒸汽重整工艺(3)。
2.根据权利要求1所述的方法，其中包含合成气并除去二氧化碳的第二再循环料流(n)由来自合成出口料流(k)的流体形成，其中使用来自所述第二再循环料流(n)的流体来形成合成进料料流(i)。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其中所述集合的合成气流(h)的化学计量数为1.5-2.05和/或所述合成进料料流(i)的化学计量数为2-5。
4.根据前述权利要求中任一项的方法，其中富集反应产物的产品料流(I)由来自合成出口料流(k)的流体形成，并且从该方法中排出。
5.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一再循环料流(p)具有至少60、70、80或90摩尔百分比的二氧化碳含量，并且其他部分主要包含具有低于反应产物的沸点的组分，或其中所述第一再循环料流(p)仅仅包含二氧化碳。
6.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中所述第一再循环料流是在5-40bar、特别是10-30bar的压力下提供的。
7.根据权利要求2-4任一项所述的方法，其中所述第二再循环料流主要包含氢气、二氧化碳和一氧化碳，其中二氧化碳的含量为0-20摩尔百分比，特别是3-15摩尔百分比。
8.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中在第一压力水平下提供第一出口料流(c)，并且在比第一压力水平低的第二压力水平下提供第二出口料流(f)，在形成集合的合成气流(h)之前先将来自第二出口料流(f)的合成气压缩至第一压力水平。
9.根据权利要求8所述的方法，其中所述第一压力水平为30-100bar、特别是35-80bar，而所述第二压力水平为5-40bar、特别是10-35bar。
10.根据权利要求8和9中任一项所述的方法，其中所述第一进料料流(b)和所述第二进料料流(e)由来自起始料流(a)的流体形成，该流体在第一和第二压力水平下提供并且预先或随后被加热和去硫。
11.根据权利要求10所述的方法，其中所述来自起始料流(a)的流体使用来自第一出口料流(d)、来自第二出口料流(g)和/或来自集合的合成气流(h)的废热进行加热。
12.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中分子量增加反应(5)包含二甲醚的合成，特别是二甲醚的直接合成，并且其反应产物包含二甲醚。
13.用于制备一种或多种反应产物的设备(100)，其具有使第一甲烷富集进料料流(b)经历部分氧化和/或自热重整工艺(1)并且使第二甲烷富集进料料流(e)经历蒸汽重整工艺(3)的装置，和具有通过部分氧化和或自热重整工艺(1)形成含合成气的第一出口料流(d)并且通过蒸汽重整工艺(3)形成含合成气的第二出口料流(g)的装置，以及具有使来自第一出口料流(d)和来自第二出口料流(g)的合成气形成集合的合成气流(h)并且使来自所述集合的合成气流(h)的流体在合成进料料流(i)中经历分子量增加反应(5)以获得合成出口料流(k)的装置，所述合成出口料流(k)包含二氧化碳和二甲醚，其特征在于：具有由上述合成出口料流(k)的流体形成至少一个富集二氧化碳的第一再循环料流(p)并使来自该第一再循环料流(p)的流体经历蒸汽重整工艺(3)的装置。
14.根据权利要求13所述的设备(100)，其被设置为实施权利要求1-12任一项所述的方法。
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