CN105598145B - 汞污染土壤的原位修复方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种汞污染土壤的原位修复方法，选用生物炭、多硫化钙和亚硒酸钠三种钝化剂，在一定的时间节点，分次施加于土壤中：生物炭混合施加到土壤中后可有效改善土壤微环境，在偏碱且还原性较强的土壤中，汞的迁移性大大降低，具有强大的比表面和多孔结构、复杂的有机官能团的生物炭又能大量吸持土壤中的汞；在土壤中浇灌多硫化钙溶液可进一步促进汞的矿化，种植农作物后其根部土壤微环境生物活性加强，为了降低该时期汞的生物有效性，本发明选择施加亚硒酸钠溶液，利用硒与汞的拮抗效应弱化其生物有效性。通过投加三种钝化物处理后，显著降低了农作物中汞含量。同时该钝化剂具有较强的土壤环境友好性，不会产生二次污染，具有推广应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及重金属污染土壤的修复，尤其是涉及一种汞污染土壤的原位修复方法。
背景技术
汞以其毒性的生物积累特征，严重威胁着人类的生命健康和生态环境。汞污染土壤对作物及农产品质量存在巨大的威胁，对土壤汞污染的修复研究日益成为当前环境科学与工程领域的热点。汞污染土壤的修复从原理上大致可分为物理修复技术、化学修复技术以及生物修复技术三大类。传统使用的物理、化学修复技术如客土、淋洗、热解处理、化学固化等修复污染土壤时均存在一定的局限性，比如不适宜修复大面积汞污染土壤等，另外这些方法可能影响土壤生物的活性，甚至改变土壤结构，从而导致土壤生物学机能丧失；生物修复如植物修复、微生物修复技术等是一种新兴的高效修复技术，适宜对大面积重金属污染土壤的修复，具有良好的社会生态效益，但也存在一定的局限性，目前发现的对汞金属有较好积累效果的植物种类有限，且植物难以修复高浓度汞污染土壤,而微生物治理技术存在菌株的筛选、环境对微生物的变异作用等问题。
大量文献表明，土壤中汞总量指标并不能很好地评估其生物有效性及环境风险度，可被植物吸收的重金属很大程度上来源于土壤溶液，而与土壤颗粒物紧密结合的部分一般是不能被植物所利用的。因此通过调节土壤理化性质，从而改变汞在土壤环境中的赋存形态，抑制其生物有效性是一种原位处理土壤汞污染的简单而快速有效的手段。目前有不少学者将腐殖酸、粘土矿物、天然沸石、膨润土等（如中国专利文献CN103834409\CN103639194\CN105085004等）作为钝化剂用于修复Hg等重金属污染土壤，在种植农作物前将钝化剂一次投加进土壤中，用于对污染土壤进行修复，实验证明，修复效果仍显欠缺。
发明内容
本发明针对现有技术存在的缺陷，综合钝化剂成本、土壤环境亲和性、钝化效果等多方因素，提供一种汞污染土壤的原位修复方法，旨在控制农作物生命周期内对土壤环境中的汞的吸收及富积。
为实现上述目的，本发明可采取下述技术方案：
本发明所述的汞污染土壤的原位修复方法包括下述步骤：
第一步，在农作物种植前，将生物炭按2g/kg土壤的比例均匀播撒在土壤中，通过犁翻使其混匀在土壤耕作层中；保持土壤水分不低于10%，平衡十天时间；
第二步，按多硫化钙200mg/kg土壤、亚硒酸钠300mg/kg土壤的比例称量后，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；
第三步，按常规方法进行后续的田间管理。
所述第二步可以替换为：
按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；待农作物栽种后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天。
所述第二步还可以替换为：
按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡十天后种植农作物；按正常的田间养分管理一周后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天。
本发明所用的生物炭是由玉米秸和小麦秸按3:1之比例称量混合后，在350℃缺氧条件下热解炭化，经研磨过1mm筛后收集而得；当然也可以将玉米秸和小麦秸分别在350℃缺氧条件下热解炭化，研磨过筛后再按3:1之比例称量混合后制得。
本发明的优点在于结合生物炭与土壤的作用机制及农作物生长过程对土壤汞生物有效性的差异，选择合适的时间间隔，分次投加钝化物，加大土壤汞的钝化效率，减弱对农作物的暴露风险。
生物炭混合施加到土壤中后可有效改善土壤微环境，在偏碱且还原性较强的土壤中，汞的迁移性大大降低，具有强大的比表面和多孔结构、复杂的有机官能团的生物炭又能大量吸持土壤中的汞；在土壤中浇灌多硫化钙溶液可进一步促进汞的矿化，种植农作物后其根部土壤微环境生物活性加强，为了降低该时期汞的生物有效性，本发明选择施加亚硒酸钠溶液，利用硒与汞的拮抗效应弱化其生物有效性，通过逐次投加三种钝化物处理后，可显著降低农作物中汞含量。
本发明所用的三种投加物具有较强的土壤环境友好性，不会产生二次污染，成本低廉，与现有的处理方法相比，操作不复杂但处理更彻底。
如果用于种植生长期较长的植物（如小麦、玉米等），可在植物扬花期按本发明方法重复投加一次多硫化钙和亚硒酸钠，也可以达到降低农作物中汞含量的效果。
附图说明
图1是不同处理方式修复前后土壤中汞形态的分布变化图。
具体实施方式
一、本发明采用下述三种钝化物对汞污染土壤进行修复：
1、生物炭：将玉米秸和小麦秸按3:1之比例称量混合后，在350℃缺氧条件下热解炭化，经研磨过1mm筛后收集备用；实际加工时，也可以分别将玉米秸和小麦秸在350℃缺氧条件下热解炭化，研磨过筛后按3:1之比例称量混合后备用。
2、多硫化钙：市面购买，多硫化钙的含量为45%。试剂呈碱性，无毒。试剂中的主要成分为 CaS5，并含有 CaSO4、CaO、S 等杂质。
3、亚硒酸钠：市面购买。
二、本发明所述的对汞污染土壤的原位修复方法分以下三种：
方法一（D1）：
1）在农作物种植前，将生物炭按2g/kg土壤的比例均匀播撒在土壤中，通过犁翻使其混匀在土壤耕作层（土壤深度20cm）中；保持土壤水分不低于10%，平衡十天时间；
2）按多硫化钙200mg/kg土壤、亚硒酸钠300mg/kg土壤的比例称量，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量要保证浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；种植后农作物的田间水分养分管理与正常的农业生产一致。
方法二（D2）：
1）在农作物种植前，将生物炭按2g/kg土壤的比例均匀播撒在土壤中，通过犁翻使其混匀在土壤耕作层（土壤深度20cm）中；保持土壤水分不低于10%，平衡十天时间；
2）首先按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量要使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；待农作物栽种后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量仍要保证浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天后，按正常的农业生产方法对农作物的田间水分养分进行管理。
方法三（D3）：
1）在农作物种植前，将生物炭按2g/kg土壤的比例均匀播撒在土壤中，通过犁翻使其混匀在土壤耕作层（土壤深度20cm）中；保持土壤水分不低于10%，平衡十天时间；
2）按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量要使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡十天后种植农作物；按正常的田间养分管理一周后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量仍要保证浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天后，按正常的农业生产方法对农作物的田间水分养分进行管理。
下面通过具体实验对本发明方法做更加详细的说明。
试验地点选择在河南省郑州市郊区某镇，该区域的农田附近有一火力发电厂，土壤的基本理化性参数如下：土壤容重1.43g/cm3，土壤pH= 6.2，土壤有机质13.31 g/kg，土壤速效氮36.22 mg/kg，土壤速效磷20.40 mg/kg，土壤速效钾90.40 mg/kg，土壤总汞1.17mg/kg，超过土壤环境质量二级标准（pH<6.5, 0.30 mg/kg ），土壤有效汞0.35 mg/kg。
将该农田划分为12个2.0m×1.0m的小区，土壤处理深度20cm，有如下4个处理方法(每个处理方法有三个小区做平行样)：
（1）对照区，无任何处理，记作CK；（2）按第一种方法处理，记作D1；
（3）按第二种方法处理，记作D2；（4）按第三种方法处理，记作D3。
农田分别经过四种方法处理后，种植油麦菜（Lactuca sativa L），控制每个小区蔬菜栽种规格及水肥管理一致。作物生长40天后采收。每个小区选5-6株植物混合样同时采集土壤样。采用标准方法测定土壤理化性质（GB7857-1987），土壤总汞采用硝酸-硫酸五氧化二釩消解后冷原子吸收测定(GB15618-1995)，油麦菜汞含量采用中华人民共和国农业行业标准 绿色食品 根菜类蔬菜（GB/T5009.17），土壤中汞提取形态采用改进的BCR分级法（Guevara-Riba et al. 2004; Arain et al. 2008），分为可交换态及碳酸盐结合态、 Fe/Mn氧化物结合态、有机物及硫化物结合态、残渣态等四个形态，其中可交换态及碳酸盐结合态为生物有效态汞，有机物及硫化物结合态、残渣态则为生物不可利用态。
。
如表1所示，油麦菜收获后，三种处理方式蔬菜产量无明显差异，但均略高于对照组，比对分析植株根、茎、叶等器官及整个植株体内的汞含量，进而计算各器官的重金属分配系数。通过对整个植株体内的全汞含量进行方差分析，总体上可以看出本发明的三种钝化方式处理的土壤生长的蔬菜汞含量均远低于对照处理样，依次为CK=0.21mg/kga>D1＝0.10mg/kgb>D2＝0.08mg/kgb>D3＝0.03mg/kgc（a，b，c为差异显著标志；p<0.05），说明D3处理方式对对汞生物有效性具有明显抑制作用。三种方法处理后，蔬菜各部分对汞分配系数无明显差异，根部的分配系数均高于叶和茎，通过对比汞在植物/土壤体系的分配系数也可以看出D3的处理方式仅为4.0%，而没有任何处理的CK组为20.4%。
三种处理后土壤总汞量差异不显著，但均略低于对照区，CK=1.03mg/kg>D1＝0.85mg/kg>D2＝0.82mg/kg>D3＝0.74mg/kg。采用改进的BCR分级法测定了修复前后土壤中汞提取形态，结果见附图1，不同的处理方式土壤中生物有效态（可交换态）汞形态转化差异显著，从图1-A中可以看出，三种处理方法及对照组含量依次为：D3＝0.05mg/kgbc、D2＝0.14mg/kgb、D1＝0.16mg/kgb、CK=0.30mg/Kga（a，b，c为差异显著标志；p<0.05）。同处理前相比，可交换态削减量为: D3＝85.7%、D2＝57.6%、D1＝51.5%。图1-C、D可以看出处理前后生物不可利用的有机及硫化态和残渣态汞所占总汞比例显著升高，三种处理后土壤中有机及硫化态+残渣态汞所占比重依次为：D3=78.4%、D2=63.4%、D1=63.5%，均高于对照组51.4%。进一步说明本发明的处理方法可有效降低土壤中有效汞比例，同时大大提高生物不可利用态汞比例。
Claims (3)
1.一种汞污染土壤的原位修复方法，其特征在于：包括下述步骤：
第一步，在农作物种植前，将生物炭按2g/kg土壤的比例均匀播撒在土壤中，通过犁翻使其混匀在土壤耕作层中；保持土壤水分10%，平衡十天时间；
所述生物炭由玉米秸和小麦秸按3:1之比例称量混合后，在350℃缺氧条件下热解炭化，经研磨过1mm筛后收集而得，或将玉米秸和小麦秸分别在350℃缺氧条件下热解炭化，研磨过筛后再按3:1之比例称量混合后制得；
第二步，按多硫化钙200mg/kg土壤、亚硒酸钠300mg/kg土壤的比例称量后，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；
第三步，按常规方法进行后续的田间管理。
2.根据权利要求1所述的汞污染土壤的原位修复方法，其特征在于：所述第二步替换为：
按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡一周后种植农作物；待农作物栽种后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天。
3.根据权利要求1所述的汞污染土壤的原位修复方法，其特征在于：所述第二步替换为：
按200mg/kg土壤的需求量称取多硫化钙，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡十天后种植农作物；按正常的田间养分管理一周后，再按300mg/kg土壤的需求量称取亚硒酸钠，加水配制成水溶液浇灌土壤，加水量使浇灌后的土壤水分含量较浇灌前提高10%，平衡三天。
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