CN105576124B - 一种双层浮栅柔性有机存储器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种双层浮栅柔性有机存储器件及其制备方法,本发明主要由衬底、介质层、控制栅、阻挡层、第一浮栅层、隔离层、第二浮栅层、隧穿层、有机半导体层、源电极和漏电极构成,其中源电极和漏电极位于隧穿层之上。采用双层的金纳米晶作为浮栅层,有利于提高存储器件的存储窗口,增大工作电压范围;利用飞秒激光还原技术,减少中间反复沉积电极的环节,简化了生产流程,降低了生产中的污染掺杂,有利于提高产品良率;本发明所用的阻挡层、隔离层、遂穿层都是采用高介电常数的氧化石墨烯,可有效降低泄露电流,提升存储器的稳定性,可降低工作电压;本发明所用的材料均具有柔性,可弯曲,可应用于柔性电路。本发明所述制备过程用到的飞秒激光还原技术、真空热蒸发和旋涂技术,工艺成熟,生产成本低,可实现大规模生产。
Description
技术领域
本发明涉及半导体存储器件领域,具体涉及一种双层浮栅柔性有机存储器件及其制备方法。
背景技术
浮栅存储器件作为非挥发存储器件中重要一员,因其较高的读写速度、较长的存储时间和使用寿命,使得浮栅存储器逐步取代了其他类型的存储器,目前常用的固态硬盘,内存卡、和U盘等都是基于浮栅存储器件。但是对存储密度要求越来越高,虽然可以通过提高集成度达到目的,但也出现了一些挑战,最明显的就是量子隧穿效应引起的电流泄露导致器件的存储可靠性下降。为了解决遇到的问题,目前主要的发展方向是用有机材料代替硅基半导体材料,有机半导体材料具有柔性,可大面积制备,生产成本低的优点。目前兴起的智能穿戴设备,电子标签,智能卡等电子消费产品需要存储器件具有柔性、较高的读写速度、存储的稳定性以及简便的制造工艺。
发明内容
为了适应未来消费电子产品对存储器件柔性、低成本和高可靠性的要求,本发明提出了一种生产工艺简单,成本低,高稳定性的柔性有机存储器件。利用有机半导体材料具有柔性和可大面积制备的优点降低成本,利用氧化石墨烯材料的高介电性减少隧穿电流的产生,利用双层金属纳米晶浮栅提高对电荷的俘获能力,实现较大的存储窗口,利用飞秒激光还原技术实现在常温下电极和介质层的一体化制备,本发明主要由衬底、介质层、栅电极、阻挡层、第一浮栅层、隔离层、第二浮栅层、隧穿层、有机半导体层、源电极和漏电极构成,其中源电极和漏电极位于隧穿层之上。
所述的衬底是有机柔性衬底,本发明所用的衬底材料是聚对苯二甲酸乙二酯(PET),PET具有较高的分解温度、机械强度和耐溶解性,除此之外聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚碳酸酯(PC)或者聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等也可作为衬底材料。
所述的介质层、阻挡层、隔离层和隧穿层所用的材料都为氧化石墨烯,氧化石墨烯具有较高的介电常数,电导率达到了1.74-9×10s/cm,具有很好的绝缘性,可有效减少栅电极与阻挡层,隧穿层和有机半导体层间泄露电流,有助有提高存储器件的稳定性。氧化石墨烯子在二维的碳原子平面的延伸边缘上有许多含氧活性基团,含氧活性基团能够提高氧化石墨烯的溶解度,形成稳定的溶液,有利于在旋涂工艺制备高质量的薄膜,减少表面缺陷造成的电荷陷阱,提高器件的稳定性。
所述的栅电极、源电极和漏电极所用材料为石墨烯,石墨烯具有优良的热稳定性和电学性能,石墨烯中的电子的迁移率达到了2×105cm2/v·s,是一种优良的导体,石墨烯的杨氏拉伸模量可以达到42N/m,具有良好的机械韧性,制备的电极在应力下不易断裂,通过飞秒激光还原技术可将氧化石墨烯还原为石墨烯,简化生产工艺,减少中间环节对器件的污染,提高产品的良率。
所述的第一浮栅层和第二浮栅层所用的材料为金,金具有较高的功函数,可降低势垒,有利于电荷的俘获,通过使用两层纳米晶可有效提高电荷俘获量,增大对沟道电场的影响,改变器件的阈值电压,从而产生较大的存储窗口。为了提高存储的稳定性,要求纳米晶的密度至少为10-12/cm2,纳米晶的直径为5-8nm,为了降低成本,简化生产工艺,本发明制备纳米晶所采用的是方法是快速热处理法,先在阻挡层上热蒸发一层1-2nm的金薄膜,然后在真空下进行退火,使薄膜在表面应力和迁移力作用下自发凝聚分离形成孤立的金属纳米晶。
所述的半导体层为并五苯(pent),pent是目前使用最为广泛的有机半导体材料,pent在空气中具有高的耐水氧性能,迁移率达到非晶硅的水平,并且可以在低温下蒸发制备,有利于降低生产成本,简化生产工艺。制备有机半导体层有多种成熟的方法,主要有化学气相沉积,真空热蒸发,等离子溅射等方法。本发明所述的有机半导体层用热真空蒸发镀膜的方法在隧穿层上沉积一层pent。
技术方案
1)将PET裁成2cm×2.5cm的片子,然后用去污粉擦洗,随后用丙酮、乙醇、去离子水分别超声清洗,氮气吹干后放入干燥箱;
2)将纯化的氧化石墨烯和乙醇混合后再在磁力搅拌器中搅拌,配成溶液浓度为15mg/ml;
3)设置匀胶机低速转300转/分钟,3秒,高速转1000转/分钟,60秒,将1)中的衬底PET的片子放在吸头上,用取液器抽取2)中的溶液,滴加在片子上,旋涂制备介质层,然后放入真空干燥箱80℃,干燥2小时,用台阶仪检测后介质层的厚度为20nm;
4)设置飞秒激光器的参数,波长为800nm,输出功率为4mW,100fs的脉冲,重复频率为1KHz,定义栅电极长度为1mm,宽度2mm。在介质层上对设置的栅电极进行线性扫描,将氧化石墨烯还原为石墨烯,用台阶仪检测后栅电极的厚度为12nm;
5)纯化的氧化石墨烯和乙醇混合在磁力搅拌器中混合,配成溶液浓度为30mg/ml;
6)设置匀胶机低速转500转/分钟,5秒,高速转2000转/分钟,60秒,将4)中的片子放在吸头上,用取液器抽取5)中的溶液滴加在片子上,旋涂制备阻挡层,然后放入真空干燥箱80℃,2小时,用台阶仪检测后阻挡层的厚度为1μm;
7)将6)中干燥后的片子放入真空蒸发室中,在阻挡层上沉积一层1-2nm的金薄膜,然后放入真空干燥箱在0.09Pa,100℃下退火2小时形成第一层浮栅;
8)将7)中得到的片子放在旋涂机上,按照步骤3)中制备介质层的方法旋涂制备隔离层,用台阶仪检测后隔离层的厚度为20nm;
9)将8)中得到的片子放入真空蒸发室中,按照7)中制备第一浮栅层的步骤制备在隔离层上制备第二浮栅层;
10)在第二浮栅层上按照步骤3)的方法制备隧穿层,隧穿层厚度20nm;
11)按照步骤4)的方法在隧穿层上制备源电极和漏电极,定义源电极和漏电极的长度为5mm,宽度2mm,源电极和漏电极之间的沟道长度为50μm,沟道宽度2mm。
12)将11)中得到的片子放入真空蒸发室中,制备有机半导体层,真空度达到1×10-6Pa,不需加热,沉积速率为pent的厚度为100nm;
技术分析
采用双层的金纳米晶作为浮栅层,增加了浮栅层电荷的存储量,有利于提高存储器件的存储窗口,使器件可以在更大范围的电压下工作;利用飞秒激光还原技术,将氧化石墨烯还原为石墨烯,实现了栅电极在介质层,源电极、漏电极在隧穿层的制备,减少中间反复沉积电极的环节,简化了生产流程,降低了生产中的污染掺杂,有利于提高产品良率,本发明所用的阻挡层、隔离层、遂穿层都是采用高介电常数的氧化石墨烯,可有效降低泄露电流,提升存储器的稳定性,可降低工作电压。本发明所用的材料均具有柔性,可弯曲,可应用于柔性电路。本发明所述制备过程用到飞秒激光还原技术、真空热蒸发和旋涂技术,工艺成熟,可实现大规模生产,有利于降低生产成本。
附图说明
图1为一种双层浮栅柔性有机存储器件及其制备方法的结构简图。图中1为衬底、2为介质层、3为栅电极、4为阻挡层、5为第一浮栅层,6为隔离层,7为第二浮栅层,8为隧穿层、9为源电极、10为漏电极、11为有机半导体层。
具体实施方式
步骤1
1.1将PET裁剪成2cm×2.5cm的片子,然后用去污粉擦洗,随后分别用丙酮、乙醇、去离子水在超声清洗机中超声清洗10分钟。
1.2将衬底1在氮气下吹干,然后放入真空干燥箱,真空度为0.09Pa,干燥2小时。
步骤2
2.1用电子称称取15mg纯化的氧化石墨烯粉末,量筒称取1ml无水乙醇,在玻璃瓶中混合。
2.2将瓶子密封后放在磁力搅拌器上搅拌1小时,配置成15mg/ml的溶液。
步骤3
3.1将步骤1中制备好的片子放在匀胶机的吸头上,用取液器将步骤2中溶液滴在衬底上。
3.2设置匀胶机低速转300转/分钟,3秒,高速转1000转/分钟,60秒,开始旋涂介质层2。
3.3旋涂完成将片子放入真空干燥箱中,真空度为0.09Pa,加热温度为80℃,退火2小时,用台阶仪检测后,介质层的厚度为20nm。
步骤4
4.1将步骤3中干燥后的介质层面向上放在精密平台上,设置飞秒激光器的参数,波长为800nm,输出功率为4mW,100fs的脉冲,重复频率为1KHz。
4.2通过软件定义栅电极3的长度为1mm,宽度2mm控制飞秒激光器对该区域进行线性扫描,将氧化石墨烯还原为石墨烯,完成栅电极的制备。
步骤5
5.1用电子称称取30mg纯化的氧化石墨烯粉末,量筒称取1ml无水乙醇,在玻璃瓶中混合。
5.2将瓶子密封后放在磁力搅拌器上搅拌1小时,配置成30mg/ml的溶液。
步骤6
6.1设置匀胶机低速转500转/分钟,5秒,高速转2000转/分钟,60秒,打开机械泵。
6.2将步骤4中的片子放在吸头上,用取液器抽取步骤5中的溶液滴加在片子上,旋涂制备阻挡层4,然后放入真空干燥箱真空度为0.09Pa,加热温度为80℃,退火2小时,用台阶仪检测阻挡层,阻挡层的厚度为1μm。
步骤7
7.1将步骤6中的片子放在真空腔中,打开真空阀,抽真空,当真空度达到4×10- 4Pa,开始加热高纯度金丝(99.99%)。
7.2当金丝完全融化达到沸点打开挡板,根据频率计的示数估测薄膜的厚度和蒸发速率。
7.3蒸发的金薄膜厚度控制在1-2nm,关闭挡板,待蒸发室冷却后放入真空干燥箱。
7.4真空干燥箱的真空度为0.09Pa,温度设为100℃,退火2个小时,形成第一浮栅层5。
步骤8
按照步骤3的步骤旋涂隔离层,然后用台阶仪检测隔离层6的厚度为20nm。
步骤9
按照步骤7的步骤制备第二浮栅层7。
步骤10
使用步骤2的溶液,按照步骤3的步骤制备隧穿层8。
步骤11
11.1按照步骤4设置飞秒激光器的参数。
11.2用软件定义源电极9和漏电极10的长度为5mm,宽度2mm,源电极9和漏电极10间的沟道长度为50μm,沟道宽度2mm,控制飞秒激光器对定义区域进行线性扫描,将氧化石墨烯还原为石墨烯。
步骤12
12.1将制备好源电极9和漏电极10的片子放入真空蒸发室中,制备有机半导体层11,pent放入坩埚中,打开真空阀,开始抽真空。
12.2当真空度达到1×10-6Pa打开挡板,根据频率计监测蒸镀的pent薄膜厚度和速率,控制薄膜蒸发速率为
12.3当pent薄膜的厚度达到100nm时,关闭挡板,待蒸发室冷却后取出器件。
Claims (1)
1.制备双层浮栅柔性有机存储器件的方法,该双层浮栅柔性有机存储器件主要由衬底、介质层、栅电极、阻挡层、第一浮栅层、隔离层、第二浮栅层、隧穿层、有机半导体层、源电极和漏电极构成,其中源电极和漏电极位于隧穿层之上;衬底材料为聚对苯二甲酸乙二酯;介质层、阻挡层、隔离层和隧穿层所用的材料都为氧化石墨烯;栅电极、源电极和漏电极所用材料为石墨烯;有机半导体层所用的材料为并五苯,其特征在于:
1)将PET裁成2cm×2.5cm的片子,然后用去污粉擦洗,随后用丙酮、乙醇、去离子水分别超声清洗,氮气吹干后放入干燥箱;
2)将纯化的氧化石墨烯和乙醇混合后再在磁力搅拌器上搅拌,配成溶液浓度为15mg/ml;
3)设置匀胶机低速转300转/分钟,3秒,高速转1000转/分钟,60秒,将1)中衬底PET的片子放在吸头上,用取液器抽取2)中的溶液,滴加在片子上,旋涂制备介质层,然后放入真空干燥箱80℃,干燥2小时,用台阶仪检测后介质层的厚度为20nm;
4)设置飞秒激光器的参数,波长为800nm,输出功率为4mW,100fs的脉冲,重复频率为1KHz,定义栅电极长度为1mm,宽度为2mm;在介质层上对设置的栅电极进行线性扫描,将氧化石墨烯还原为石墨烯,得到栅电极,用台阶仪检测后栅电极的厚度为12nm;
5)将纯化的氧化石墨烯和乙醇混合后再在磁力搅拌器上搅拌,配成溶液浓度为30mg/ml;
6)设置匀胶机低速转500转/分钟,5秒,高速转2000转/分钟,60秒,将4)中得到的片子放在吸头上,用取液器抽取5)中的溶液滴加在片子上,旋涂制备阻挡层,然后放入真空干燥箱80℃,干燥2小时,用台阶仪检测后阻挡层的厚度为1μm;
7)将6)中干燥后的片子放入真空蒸发室中,在阻挡层上沉积一层1-2nm的金薄膜,然后放入真空干燥箱在0.09Pa,100℃下退火2小时形成第一浮栅层;
8)将7)中得到的片子放在旋涂机上,按照3)中制备介质层的方法旋涂制备隔离层,用台阶仪检测后隔离层的厚度为20nm;
9)将8)中得到的片子放入真空蒸发室中,按照7)中制备第一浮栅层的步骤在隔离层上制备第二浮栅层;
10)在第二浮栅层上按照3)的方法制备隧穿层,隧穿层厚度为20nm;
11)按照4)的方法在隧穿层上制备源电极和漏电极,定义源电极和漏电极的长度为5mm,宽度为2mm,源电极和漏电极之间的沟道长度为50μm,沟道宽度为2mm;
12)将11)中得到的片子放入真空蒸发室中,制备有机半导体层,真空度达到1×10-6Pa,不需加热,沉积速率为25Å/S,并五苯的厚度为100nm。
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