CN105473211A - 筒式中空纤维膜组件及筒式中空纤维膜组件的制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及筒式中空纤维膜组件，所述筒式中空纤维膜组件具备：壳体；中空纤维膜束，其具有多个中空纤维膜；第1灌封部，其以中空纤维膜在所述多个中空纤维膜束的至少一侧的端部开口的方式将所述中空纤维膜粘接；和密封材料，其将所述第1灌封部液密地固定于所述壳体，所述筒式中空纤维膜组件中，所述第1灌封部至少包含内层灌封部和外层灌封部，所述内层灌封部和外层灌封部均是利用灌封剂形成的，所述密封材料与所述外层灌封部相接触，在用所述密封材料进行密封的方向上，形成有内层灌封部和外层灌封部两者。对于所述筒式中空纤维膜组件而言，即使应用蒸汽灭菌，也能够防止由于灌封剂剥离而导致的泄漏及杂菌污染。

Description

筒式中空纤维膜组件及筒式中空纤维膜组件的制造方法

技术领域

本发明涉及在水处理领域、发酵工业领域、医药品制造领域、食品工业领域等中使用的筒式中空纤维膜组件及筒式中空纤维膜组件的制造方法。

背景技术

发酵法是涉及微生物、培养细胞的培养的物质生产方法，可以大体分类为(1)分批发酵法(Batch发酵法)及流加发酵法(Fed-Batch发酵法)、和(2)连续发酵法。

关于上述(2)连续发酵法，提出了下述方法：使用分离膜对微生物、培养细胞进行过滤，从滤液中回收化学品，同时将浓缩液中的微生物、培养细胞保持在发酵培养液中或使浓缩液中的微生物、培养细胞回流至发酵培养液中，由此将发酵培养液中的微生物、培养细胞浓度维持在较高水平。

现有技术文献

专利文献

例如，提出了在使用由有机高分子形成的平膜作为分离膜的连续发酵装置中进行连续发酵的技术(参见专利文献1)。

为了解决专利文献1的课题，提出了将由有机高分子形成的中空纤维膜用作连续发酵装置中所使用的分离膜的连续发酵技术(参见专利文献2)。

此外，作为使用了中空纤维膜的分离膜组件，公开了将多根中空纤维膜束收纳在筒状箱中，以至少一侧中中空纤维膜的端面为开口的状态，利用灌封剂将该中空纤维膜束的两侧的端部固定于该筒状箱而得到的组件，除此之外，例如还公开了不将中空纤维膜的一端固定于箱体内而对每1根中空纤维膜进行密封，使悬浮物质的排出性大幅提高的水处理用的中空纤维膜组件的技术(参见专利文献3)。此外，公开了下述方法：以悬浮物质的排出性良好、中空纤维膜的密封作业也容易的中空纤维膜组件的形式，将想要密封的一侧的中空纤维膜束的下端分割为多个小束，分别用树脂对其进行粘接密封(参见专利文献4)。

专利文献1：日本特开2007-252367号公报

专利文献2：日本特开2008-237101号公报

专利文献3：日本特开平7-60074号公报

专利文献4：日本特开2005-230813号公报

发明内容

发明所要解决的课题

但是，关于专利文献1中所提出的技术，相对于平膜单元的设置容积而言，有效膜面积小，对于利用该技术制造目标化学品而言，成本优势不充分，等等，是低效率的技术。

就专利文献2中所提出的技术而言，由于使得膜单元中每单位体积的膜面积较大，所以与以往的连续发酵相比，发酵生产效率显著提高。

利用连续发酵进行的化学品生产中，必须在基本上防止了杂菌混入(污染)的状态下进行培养。例如，若在对发酵培养液进行过滤时从分离膜组件混入杂菌，则发酵效率降低，由于发酵槽内的发泡等原因，导致化学品的制造不能有效进行。因此，为了防止杂菌混入，必须对分离膜组件进行灭菌。作为通常的灭菌方法，可举出干热灭菌、煮沸灭菌、蒸汽灭菌、紫外线灭菌、γ射线灭菌、气体灭菌等方法。尤其是在对大型的发酵槽、连接在发酵槽上的配管、分离膜组件进行灭菌时，蒸汽灭菌(通常为121℃、20分钟)是最有效的方法。

但是，若将蒸汽灭菌等使用了热的灭菌方法应用于中空纤维膜组件的灭菌中，则存在下述情况：中空纤维膜组件中使用的灌封剂由于热负荷的原因而与壳体剥离，发生原液向过滤液侧的泄漏及杂菌污染等问题。专利文献3、专利文献4中所提出的技术中，也未能解决该问题。

本发明是鉴于上述情况而完成的，本发明的课题在于提供筒式中空纤维膜组件及筒式中空纤维膜组件的制造方法，对于所述筒式中空纤维膜组件而言，即使应用蒸汽灭菌，也能够防止由于灌封剂剥离而导致的泄漏及杂菌污染。

用于解决课题的手段

为了解决上述课题，本发明的筒式中空纤维膜组件具有下述(1)或(2)中的任一种构成。即，

(1)筒式中空纤维膜组件，具备：

壳体；

中空纤维膜束，其具有多个中空纤维膜；

第1灌封部，其以中空纤维膜在上述多个中空纤维膜束的至少一侧的端部开口的方式将上述中空纤维膜粘接；和

密封材料，其将上述第1灌封部液密地固定于上述壳体，

上述筒式中空纤维膜组件中，

上述第1灌封部至少包含内层灌封部和外层灌封部，

上述内层灌封部和外层灌封部均是利用灌封剂形成的，

上述密封材料与上述外层灌封部相接触，

在用上述密封材料进行密封的方向上，形成有内层灌封部和外层灌封部两者，

或者，

(2)筒式中空纤维膜组件，具备：

壳体；

筒状箱，其被收容在壳体内；

中空纤维膜束，其具有多个中空纤维膜；

第1灌封部，其以中空纤维膜在上述多个中空纤维膜束的至少一侧的端部开口的方式将上述中空纤维膜粘接；和

密封材料，其将上述第1灌封部液密地固定于上述筒状箱，

上述筒式中空纤维膜组件中，

上述第1灌封部至少包含内层灌封部和外层灌封部，

上述内层灌封部和外层灌封部均是利用灌封剂形成的，

上述密封材料与上述外层灌封部相接触，

在用上述密封材料进行密封的方向上，形成有内层灌封部和外层灌封部两者。

此外，本发明的筒式中空纤维膜组件的制造方法具有下述构成。即，

筒式中空纤维膜组件的制造方法，为上述任一种筒式中空纤维膜组件的制造方法，其包括：

工序(a)，形成包含在上述第1灌封部中的内层灌封部，和

工序(b)，形成包含在上述第1灌封部中的外层灌封部；

上述工序(a)包括：

(a-1)内层灌封剂配置步骤，在上述中空纤维膜之间填充形成上述内层灌封部的灌封剂，和

(a-2)固化步骤，使上述(a-1)中的灌封剂固化；

上述工序(b)包括：

(b-1)外层灌封剂配置步骤，在上述(a-2)的固化步骤之后，配置形成上述外层灌封部的灌封剂，使得上述外层灌封部与上述密封材料相接触，并且使得在用上述密封材料进行密封的方向上，形成内层灌封部和外层灌封部两者，和

(b-2)固化步骤，使上述(b-1)中的灌封剂固化收缩。

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，在上述第1灌封部中，表示外层灌封部在密封方向上所占的长度相对于第1灌封部在密封方向上的长度的比率的P(％)满足下述式(1)。

P≤16……(1)

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，上述外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下。

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，形成上述外层灌封部的灌封剂在125℃时的压缩屈服应力为10MPa以上。

优选地，本发明的筒式中空纤维膜组件的上述壳体具备筒状的壳体主体和安装于上述壳体主体的高度方向上的第1端的上部盖，具备将上述第1灌封部的过滤液侧的端部与上部盖液密地固定的上部密封材料，在由上述上部密封材料包围的区域内，存在于比中空纤维膜的开口部更靠下方的部位的死区的深度为2mm以下。

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，形成上述外层灌封部的灌封剂在80℃时的抗拉强度为5MPa以上。

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，形成上述外层灌封部的灌封剂为环氧树脂，该环氧树脂的固化剂包含脂肪族胺。

对于本发明的筒式中空纤维膜组件而言，优选的是，在上述第1灌封部的相对面具备第2灌封部，上述第2灌封部将中空纤维膜以密封的状态捆扎，上述第2灌封部是由中空纤维膜和灌封剂形成的。

发明的效果

本发明的筒式中空纤维膜组件形成为下述结构：用密封材料将仅由中空纤维膜和灌封剂形成的灌封部、与壳体或筒状箱之间固定的结构。由于灌封剂未与壳体或筒状箱粘接，所以不会像现有的组件那样因蒸汽灭菌等的热负荷而发生灌封剂与壳体或筒状箱的粘接部的剥离，能够防止原液的泄漏、杂菌污染等。此处，为了确保灌封部的密封性，将灌封部制成两层以上的多层结构，抑制了由灌封剂的固化收缩而引起的密封部的尺寸变化。因此，本发明的筒式中空纤维膜组件可以在需要进行蒸汽灭菌、热水杀菌的发酵工业领域、医药品制造领域、食品工业领域、水处理领域等中长期重复使用。此外，即使在糖液、锅炉水的热水回收等时常需要进行高温过滤的领域中，也可以长期使用。特别地，通过使用本发明的筒式中空纤维膜组件，能够实现在长时间内稳定地维持高生产率的连续发酵，在广泛的发酵工业中，能够以低成本稳定地生产作为发酵产物的化学品。

附图说明

图1为本发明的第1实施方式的筒式中空纤维膜组件的纵剖面简图。

图2为图1的组件的中空纤维膜筒的纵剖面简图。

图3为图1的组件的第1灌封部的放大图。

图4为图1的组件的A-A线剖面图。

图5为图1的组件的B-B线剖面图。

图6为本发明的第2实施方式的筒式中空纤维膜组件的纵剖面简图。

图7为本发明的第3实施方式的筒式中空纤维膜组件的第1灌封部附近的纵剖面简图。

图8为本发明的第4实施方式的筒式中空纤维膜组件的第1灌封部附近的纵剖面简图。

图9为本发明的第5实施方式的筒式中空纤维膜组件的第1灌封部附近的纵剖面简图。

图10为图9的组件的第1灌封部的放大图。

图11为表示筒式中空纤维膜组件的制造方法的一例的流程图。

图12为说明中空纤维膜组件的制造方法的一例的简图。

图13为说明中空纤维膜组件的制造方法的一例的简图。

图14为说明中空纤维膜组件的制造方法的一例的简图。

图15为说明中空纤维膜组件的制造方法的一例的简图。

图16为比较例1的中空纤维膜组件的第1灌封部附近的纵剖面简图。

图17为实施例4及比较例5的中空纤维膜组件的第1灌封部附近的纵剖面简图。

具体实施方式

以下，基于附图详细说明本发明的实施方式的筒式中空纤维膜组件。需要说明的是，本发明中，“上”、“下”以附图中所示的状态为基准，为了方便起见，将原液流入的一侧作为“下”方，将过滤液流出的一侧作为“上”方。通常，在使用中空纤维膜组件时的姿势中，上下方向与附图中的上下方向一致。

(第1实施方式)

边参照附图边对本发明的第1实施方式的筒式中空纤维膜组件的构成进行说明。图1为本发明的第1实施方式的筒式中空纤维膜组件的纵剖面简图。

第1实施方式的筒式中空纤维膜组件具备：壳体；被收容在上述壳体内的多个中空纤维膜；第1灌封部，其将上述中空纤维膜的第1端部以开口的状态捆扎；第2灌封部，其将上述中空纤维膜的第2端部以密封的状态捆扎；和密封部，其将上述第1灌封部与上述壳体之间液密地密封。

<组件结构>

如图1所示，筒式中空纤维膜组件101A具备壳体和图2所示的中空纤维膜筒100(其被收容在壳体内)。

壳体由中空状的壳体主体3及设置于该壳体主体3的两端部的上部盖4和下部盖5构成。

如图1所示，在壳体主体3的上部，液密且气密地连接有具有过滤液出口7的上部盖4，在壳体主体3的下部，液密且气密地连接有具有原液流入口6的下部盖5。对于上部盖4及下部盖5，例如，如图1所示的那样，使用垫片(gasket)17，用夹具等将其固定于壳体主体3。

壳体主体3在其上端及下端遍及壳体主体3的整个圆周地具有凸缘部(flanges)3A、3B。此外，在壳体主体3的侧部，在靠近过滤液出口7处设置有原液出口8。

上部盖4具有与壳体主体3的内径大致相等的内径，其上端侧缩径而形成过滤液出口7。在上部盖4的下端侧，遍及上部盖4的整个圆周地形成有层差部4A，所述层差部4A用于在上部盖4与壳体主体3连接时形成槽。在壳体主体3与上部盖4连接时，上部盖4的下端部与壳体主体3的凸缘部3A抵接而形成槽(固定部)，利用该槽(固定部)将后述的第1灌封部11的凸缘部11D固定。

下部盖5具有与壳体主体3的内径大致相等的内径，其下端侧缩径而形成有原液流入口6。

图4为图1的组件的第1灌封位置的A-A线剖面图。

<筒>

如图2所示，中空纤维膜筒100具备包含多个中空纤维膜1的中空纤维膜束2，和设置于中空纤维膜束2的两端、将中空纤维膜1之间粘接的灌封部。作为灌封部，中空纤维膜筒100具有配置于壳体的过滤液出口7侧的第1灌封部11和配置于壳体的原液流入口6侧的第2灌封部12。

<第1灌封部>

配置于壳体的过滤液出口7侧、即中空纤维膜筒100的上端侧的第1灌封部11，是由在中空纤维膜束2的第1端部将中空纤维膜1之间粘接的灌封剂形成的。

此处，中空纤维膜束2以中空纤维膜1的上方端面开口的状态被捆扎。第1灌封部11为圆柱状，在其上端部遍及第1灌封部11的整个圆周地设置有凸缘部11D。此外，在第1灌封部11的侧面，遍及整个圆周地设置有层差部11E。通过设置层差部11E，第1灌封部11的上部的外径变得比下部的外径大。

将第1灌封部11的凸缘部11D插入至通过将上部盖4安装于壳体主体3而在壳体主体3与上部盖4之间形成的槽(固定部)中。由此，第1灌封部11被固定于壳体主体3的上端部。在第1灌封部的层差部11E与壳体主体3之间设置O型圈15，将第1灌封部液密且气密地固定。此处，通过沿中空纤维膜组件的径向(图1的横向)对O型圈15进行挤压，从而将第1灌封部11液密且气密地固定。为了确保密封性，优选使O型圈的压缩余量为8％以上且为30％以下。

如上所述地，不将第1灌封部11与壳体主体3直接粘接，而是利用O型圈15液密且气密地进行固定。因此，不会像现有的中空纤维膜组件那样由于热处理而导致壳体与灌封剂剥离，从而产生原液向过滤液侧泄漏及杂菌污染等问题。下文中，将利用O型圈等密封材料将第1灌封部液密且气密地固定称为密封，将利用密封材料进行固定的部位称为密封部位。

为了利用O型圈15将第1灌封部11液密且气密地固定，需要使层差部11E的尺寸稳定。作为灌封剂使用环氧树脂、聚氨酯树脂等，所述灌封剂是将两种液体混合并进行固化，但在固化时体积发生收缩。如果由于收缩而导致发生层差部11E的尺寸变化、应变，则有时无法利用O型圈等密封材料进行密封，原液向过滤液侧泄漏。

因此，在本实施方式的筒式中空纤维膜组件中，第1灌封部11具备内层灌封部11A和外层灌封部11B。通过如上所述地以2个以上的层的方式形成灌封部，由灌封剂的固化收缩而导致的灌封部的尺寸变化被抑制，由此可确保利用密封材料进行密封的密封性。

更详细而言，关于外层灌封部11B，在内层灌封部11A充分固化收缩后，将外层灌封部11B形成于内层灌封部11A的外侧即可。由于在形成外层灌封部11B时，内层灌封部11A已经固化收缩，因此，最终的第1灌封部11的外形所产生的尺寸的变化仅源自外层灌封部11B的固化收缩。由此，较之灌封部由单一的层构成的情况而言，尺寸变化被抑制在较小水平。

此外，由于密封方向上的尺寸变化小时可使得密封性提高，所以需要在密封方向上形成内层灌封部和外层灌封部两者。此外，所谓密封方向，是指在利用密封材料固定第1灌封部时密封材料被挤压的方向。例如，在图3中，O型圈15在左右方向上被挤压。此外，在沿着O型圈15的截面(图1的A-A截面)中，包含内层灌封部11A及外层灌封部11B两者(图4)。

需要说明的是，内层灌封部为圆柱等简单的形状即可。本实施方式中，设置于第1灌封部11的表面的凸缘部11D及层差部11E等结构是利用外层灌封部11B形成的。但是，本发明并不限定于此，例如，内层灌封部11A也可具备层差部、凸缘部等结构。

本实施方式中，外层灌封部11B与密封部件相接触。即，第1灌封部11的外表面由外层灌封部11B形成。

在第1灌封部11中，外层灌封部11B所占的比例越少，越能抑制整体的尺寸变化。为了抑制第1灌封部的尺寸变化从而确保密封性，优选的是，在第1灌封部11的密封部位中，表示外层灌封部在密封方向上所占的长度[mm]相对于第1灌封部在密封方向上的长度[mm]的比率的P(％)满足下述式(1)。

P≤16……(1)

此处，所谓密封部位，是指在第1灌封部中安装O型圈、垫片等密封材料的部位。图1的筒式中空纤维膜组件101A中，利用O型圈15将灌封部沿组件的径向进行密封，外层灌封部在密封方向上所占的长度为图3的D2a+D2b，第1灌封部在密封方向上的长度为图3的D。

被用作灌封剂的环氧树脂、聚氨酯树脂的固化收缩率(线收缩率)通常为约0.2～1％。上述式(1)中的P，只要根据使用的灌封剂的固化收缩率，在上述范围内适宜设定即可。

例如，灌封剂的固化收缩率为1％时，若将第1灌封部制成单层结构，则尺寸将变化1％。由于固化收缩不均匀地发生，所以形成第1灌封部的密封部变形的结构。因此，产生不能充分确保密封材料的压缩余量的部位，原液有可能泄漏至过滤液侧。

而若将第1灌封部制成内层灌封部和外层灌封部的双层结构，则能够将尺寸变化抑制在较小水平。具体而言，灌封剂的固化收缩率为1％时，若使上述式(1)中的P为16％以下，则能够将尺寸变化抑制为0.3％，能够提高密封性。

此外，优选使外层灌封部的厚度为2mm以上，更优选为4mm以上。若外层灌封部的厚度为上述优选范围，则能够充分确保内层灌封部与灌封盖之间的流路，在灌封时不容易残留气泡等，因此，能够防止在密封部产生缺陷。

本实施方式中，第1灌封部整体是由灌封剂形成的。第1灌封部11的最外层、即第1灌封部11中与O型圈15接触的部分为外层灌封部。此处，外层灌封部中，将与O型圈15接触的部分称为密封面，为了确保密封性，优选使该密封面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下。若密封面的算术平均粗糙度Ra为上述优选范围，则不容易在密封面与密封材料之间产生间隙，能够防止发生泄漏。此处，为了使密封面的算术平均粗糙度为1.6μm以下，可举出使灌封中所使用的灌封盖中的形成密封面的面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下的方法。将环氧树脂、聚氨酯等灌封剂以液态的状态填充至灌封盖中，然后进行固化，通过使灌封盖的表面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下，能够使在与该面接触的状态下固化的灌封剂表面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下。需要说明的是，关于灌封盖的材质，优选使用灌封剂的脱模性良好的材质，例如可使用氟类树脂、聚丙烯、聚缩醛、聚乙烯等。

例如，如图16的中空纤维膜组件102那样，为预先形成有灌封部的最外层的箱体时，即，灌封部具备箱体和填充在该箱体内的灌封剂时，由于灌封剂的固化收缩，使得灌封部与箱体之间产生拉伸应力，容易发生剥离。

但是，根据本实施方式的构成，第1灌封部11仅由内层灌封部11A及外层灌封部11B形成。即，第1灌封部11整体由灌封剂形成。为这样的形状时，在内层灌封部11A与外层灌封部11B之间不产生拉伸应力，不容易发生剥离。

关于筒式中空纤维膜组件的内层灌封部及外层灌封部中使用的灌封剂的种类，只要满足与粘接对象部件的粘接强度、耐热性、化学耐久性等即可，没有特别限定，但优选使用例如环氧树脂、聚氨酯树脂等。环氧树脂、聚氨酯树脂大多与中空纤维膜的粘接性、耐热性、化学耐久性优异，可合适地作为本实施方式的筒式中空纤维膜组件的灌封剂使用。

此处，形成外层灌封部的灌封剂在125℃时的压缩屈服应力优选为10MPa以上，进一步优选为15MPa以上。在蒸汽灭菌中，需要将灭菌部位升温至121℃以上时，由于放热会使得温度降低，因此实际上供给125℃～130℃左右的蒸汽来进行蒸汽灭菌的情况较多。此处，若灌封剂在125℃时的压缩屈服应力为上述优选范围，则即使由于蒸汽灭菌时的膨胀而将外层灌封部的密封面推挤至密封材料，也不容易发生塑性变形，不容易产生凹陷。由于不容易发生由塑性变形导致的凹陷，所以在恢复至常温而发生收缩时，不容易在密封面上残留凹陷，因此，能够充分确保密封材料的压缩余量，能够有效地防止泄漏发生。

此外，形成外层灌封部的灌封剂在80℃时的抗拉强度优选为5MPa以上，进一步优选为10MPa以上。此外，为了有效地防止抗拉强度降低，优选使用玻璃化转变温度为80℃以上的灌封剂。本发明的筒式中空纤维膜组件也可以用于高温液体的过滤。例如，高浓度的糖液的情况下，有时通过使温度为60℃～80℃来降低粘度从而进行过滤。筒式中空纤维膜组件101A中，通过将第1灌封部的凸缘部11D夹在壳体主体3的凸缘部3A与上部盖4的层差部4A之间，从而限制第1灌封部在轴向上移动，但是若通过过滤或反压清洗而在组件的原液侧和过滤液侧产生压力差，则会产生将第1灌封部的凸缘部11D向上或向下推挤的应力。此处，若形成外层灌封部的灌封剂在80℃时的抗拉强度为上述优选范围，则不容易因为高温液体的过滤或反压清洗时所产生的应力的原因而导致在凸缘部11D产生裂纹，第1灌封部的位置不容易偏离，因此能够有效地防止泄漏发生。筒式中空纤维膜组件101A中，利用第1灌封部的凸缘部11D限制了第1灌封部在轴向上的移动，但为了确保利用密封材料进行密封的密封性，需要通过在第1灌封部设置台阶部进行支撑从而限制第1灌封部在轴向上的移动。因此，为筒式中空纤维膜组件101A以外的实施方式的情况下，也在第1灌封部中存在当过滤或反压清洗时产生如上所述的应力的部位。

作为本发明的中空纤维膜组件的外层灌封部中使用的灌封剂，例如可使用环氧树脂、聚氨酯，从耐热性的观点考虑，优选使用环氧树脂。就环氧树脂而言，其是使主剂与固化剂反应从而进行固化，作为主剂，例如可举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、Novolacs型环氧树脂、萘型环氧树脂、联苯型环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。此外，作为固化剂，例如可举出脂肪族胺、聚醚胺、芳香族胺、有机酸酐等，其中，优选使用脂肪族胺及其改性物。脂肪族胺的反应性充足，即使在常温气氛下也能使反应进行，可得到高温时的压缩屈服应力及抗拉强度高的环氧树脂。作为脂肪族胺，例如可举出三亚乙基四胺、二甲氨基丙胺(dimethylaminopropylamine)、二亚乙基三胺、四亚乙基五胺、二亚丙基二胺、六亚甲基二胺、N-氨基乙基哌嗪、间苯二甲胺、或它们的改性物等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。此外，还可以并用例如聚醚胺、聚酰胺、胺加合物等其他种类的固化剂，只要为不损害反应物的耐热性的范围即可。

但是，若使用脂肪族胺作为固化剂，则由于反应热的原因，使得成为100℃以上的高温，存在冒烟的情况、使灌封盖熔融的情况。为了抑制发热，混合二氧化硅、玻璃纤维、碳酸钙等填料的方法是有效的，优选使灌封剂中的填料的比例为20重量％以上且为80重量％以下。若填料的比例为上述优选范围，则抑制发热的效果高，另一方面，粘度也不会过高，适合用于灌封。此外，若混合填料，则还有提高压缩屈服应力及抗拉强度的效果。需要说明的是，在使用二氧化硅等填料的情况下，可通过添加硅烷偶联剂来提高环氧树脂与填料的粘接强度。尤其是对于第1灌封部的直径为100mm以上的大型中空纤维膜组件而言，由于第1灌封部的比表面积小，放热少，所以反应时的发热容易导致高温，容易发生上述冒烟等问题。但是，本发明的筒式中空纤维膜组件的外层灌封部仅存在于内层灌封部的外侧，比表面积大，因此，放热大，即使是第1灌封部的直径为100mm以上的大型中空纤维膜组件，也能够防止变成过度的高温。

另一方面，内层灌封部的放热少，容易变成高温，因此，尤其是对于第1灌封部的直径为100mm以上的大型中空纤维膜组件而言，优选使用比外层灌封部的反应热小的灌封剂。内层灌封部的灌封剂优选具有充分的耐热性，例如可使用环氧树脂、聚氨酯等。使用环氧树脂的情况下，作为主剂，例如可举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、Novolacs型环氧树脂、萘型环氧树脂、联苯型环氧树脂、环戊二烯型环氧树脂等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。此外，作为固化剂，可举出聚醚胺、聚酰胺、胺加合物等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。此外，还可以并用脂肪族胺等其他种类的固化剂，只要为反应热不过度增高的范围即可。此外，也可以在环氧树脂中混合二氧化硅、玻璃纤维、碳酸钙等填料。

另一方面，聚氨酯可以通过使异氰酸酯与多元醇反应而得到。使用聚氨酯作为内层灌封部的灌封剂的情况下，对于异氰酸酯而言，例如可举出甲苯二异氰酸酯(TDI)、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、多亚甲基多苯基异氰酸酯(聚合MDI)、苯二甲撑二异氰酸酯(XDI)等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。对于多元醇而言，例如可举出聚丁二烯类多元醇、二聚酸改性多元醇、环氧树脂改性多元醇、聚丁二醇等。它们可以单独使用，也可以并用2种以上。此外，还可以并用例如蓖麻油类多元醇、聚碳酸酯二醇、聚酯多元醇等其他种类的多元醇，只要为不损害反应物的耐湿热性的范围即可。

此外，内层灌封部和外层灌封部优选使用线膨胀系数相近的灌封剂。若内层灌封部和外层灌封部的线膨胀系数相近，则蒸汽加热时的热膨胀的差异小，因此在内层灌封部和外层灌封部之间产生的应力变小，不容易发生剥离。

需要说明的是，第1灌封部也可以形成为三层以上的多层结构。该情况下，密封方向上最外侧的灌封层为外层灌封部。此外，也可以将内层灌封部分割为多个，并使多个内层灌封部彼此之间及其整个外周形成有外层灌封部。

此外，在第1实施方式中，如图4所示，仅利用内层灌封部11A将中空纤维膜1粘接，但也可以在外层灌封部11B部分将中空纤维膜1粘接。

<第2灌封部>

在壳体的原液流入口6侧，配置有作为中空纤维膜筒100的下端侧的第2灌封部12。中空纤维膜1的第2端部所在的第2灌封部12，是将由多个中空纤维膜1形成的中空纤维膜束2和第2灌封部箱体13用灌封剂粘接而构成的。此处，中空纤维膜1的中空部被灌封剂密封，为不开口的状态。第2灌封部箱体13为在下方具有底部的圆筒状，其构成为外径小于壳体主体3的内径。此外，第2灌封部12具有贯穿孔14，担负原液的流路的作用。

关于筒式中空纤维膜组件的第2灌封部中使用的灌封剂的种类，只要满足与粘接对象部件的粘接强度、耐热性、化学耐久性等即可，没有特别限定，例如可使用环氧树脂、聚氨酯树脂等。

图5为图1的组件的第2灌封位置的B-B线剖面图。

<中空纤维膜>

本实施方式的筒式中空纤维膜组件具备中空纤维膜作为分离膜。中空纤维膜的比表面积通常比平膜大，每单位时间内可滤过的液量多，因此是有利的。作为中空纤维膜的结构，存在孔径整体上相同的对称膜、孔径在膜的厚度方向上变化的非对称膜、具有支撑层(用于保持强度)和分离功能层(用于进行对象物质的分离)的复合膜等。

中空纤维膜的平均孔径根据分离对象适宜选择即可，以细菌类、真菌类等的微生物、动物细胞的分离等为目的时，优选为10nm以上、220nm以下。若平均孔径小于10nm，则透水性变低，若大于220nm，则存在微生物等泄漏的可能性。另一方面，进行低分子量的蛋白质等的分离时，优选使用平均孔径为2nm～20nm的中空纤维膜。本发明中的平均孔径，是指孔径最小的致密层的孔径。

分离膜的材质没有特别限定，分离膜例如可含有聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚氟乙烯、四氟乙烯·六氟丙烯共聚物、乙烯·四氟乙烯共聚物等氟类树脂、纤维素乙酸酯、纤维素乙酸酯丙酸酯(celluloseacetatepropionate)、纤维素乙酸酯丁酸酯(celluloseacetatebutyrate)等纤维素酯、聚砜、聚醚砜等聚砜类树脂、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚丙烯等树脂。尤其是由氟类树脂、聚砜类树脂形成的分离膜的耐热性、物理强度、化学耐久性高，因此可合适地用于筒式中空纤维膜组件。

此外，除了氟类树脂、聚砜类树脂之外，中空纤维膜还可进一步含有亲水性树脂。利用亲水性树脂，可提高分离膜的亲水性，能够使膜的透水性提高。对于亲水性树脂而言，只要是可赋予分离膜以亲水性的树脂即可，并不限定为具体的化合物，例如，可合适地使用纤维素酯、脂肪酸乙烯酯、乙烯基吡咯烷酮、环氧乙烷、环氧丙烷、聚甲基丙烯酸酯类树脂及聚丙烯酸酯类树脂等。

制作中空纤维膜筒时，在灌封盖中填充中空纤维膜，并用灌封剂固定。此时，从使操作性良好、防止粘接不良的观点考虑，预先使中空纤维膜干燥。但是，中空纤维膜多数存在因干燥而发生收缩、透水性降低的问题，因此，使用在甘油水溶液中浸渍后进行干燥的中空纤维膜。若在甘油水溶液中浸渍后进行干燥，则甘油残留在细孔内，从而可以防止由干燥所引起的收缩，其后，可以通过用乙醇等溶剂实施浸渍处理而恢复透水性。

筒式中空纤维膜组件也可以在进行蒸汽灭菌后使用，但根据中空纤维膜的种类，有时会因蒸汽灭菌而发生收缩。因此，若在制作组件后进行蒸汽灭菌，则存在由于中空纤维膜的收缩而导致中空纤维膜损伤、或中空纤维膜从灌封剂剥离的可能性。因此，希望预先对中空纤维膜进行蒸汽处理，使其收缩后进行灌封来制作组件。蒸汽灭菌通常于121℃以上的温度实施，因此，希望预先使用121℃以上的蒸汽实施前处理。

<密封材料>

关于筒式中空纤维膜组件中使用的O型圈、垫片等密封材料的材质，只要满足耐热性、化学耐久性等即可，没有特别限定，例如可使用氟橡胶、有机硅橡胶、三元乙丙橡胶(EPDM)等。

<壳体、筒状箱的材质>

关于筒式中空纤维膜组件中使用的壳体的材质，只要满足耐热性、化学耐久性等即可，没有特别限定，例如可举出聚砜类树脂、聚四氟乙烯、全氟烷氧基氟树脂等氟类树脂、聚碳酸酯、聚丙烯、聚甲基戊烯、聚苯硫醚、聚醚酮、不锈钢、铝等。此外，筒式中空纤维膜组件中使用的筒状箱及第2灌封部箱体的材质没有特别限定，例如可以从与壳体相同的材料中选择。

(第2实施方式)

边参照附图边对本发明的第2实施方式的筒式中空纤维膜组件101B的构成进行说明。图6为第2实施方式的筒式中空纤维膜组件101B的纵剖面简图。需要说明的是，对于下文中未提及的筒式中空纤维膜组件101B的构成，可适用与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A同样的结构。对于与第1实施方式中说明过的部件具有同样的功能的部件，标注相同的符号，并省略其说明。

第2实施方式的筒式中空纤维膜组件101B中，第1灌封部112除了进一步具备灌封保护部11C之外，为与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A同样的结构。灌封保护部11C设置于第1灌封部112的下表面(第1灌封部112的与第2灌封部12相对的面：第1灌封部112中的中空纤维膜延伸的面)。

通常，在组件内，由于原液的流动，从而在灌封部的端面中，通过与灌封部的接触而对中空纤维膜施加较大负担，因此，容易在该部分中发生中空纤维膜的破裂。

与此相对，本实施方式中，第1灌封部112具备由伸长率大的灌封剂形成的灌封保护部11C。由于液体的流动、空气洗涤而使得中空纤维膜1摇动时，灌封保护部11C伸长并追随中空纤维膜1的活动，由此可减轻施加于中空纤维膜1的负担。由此，灌封保护部11C能够减轻由于第1灌封部112的下表面中的中空纤维膜1与第1灌封部112的接触而给中空纤维膜1带来的负担，从而抑制中空纤维膜1的破裂。

作为形成灌封保护部11C的灌封剂，优选使用具有充分的耐热性、且伸长率为30％以上的灌封剂，进一步优选使用伸长率为50％以上的灌封剂。作为灌封保护部11C，例如可使用环氧树脂、聚氨酯树脂、有机硅树脂。此外，优选灌封保护部11C的伸长率大于内层灌封部及外层灌封部的伸长率。

此外，如图6所示，筒式中空纤维膜组件101B的第2灌封部12也可以仅由中空纤维膜束2和灌封剂形成。对于第2灌封部而言，由于中空纤维膜的中空部也用灌封剂密封，所以即使第1实施方式(图1)的第2灌封部箱体13与灌封剂剥离，原液也不会泄漏至过滤液侧。但是，若第2灌封部箱体13与灌封剂剥离，则存在第2灌封部箱体13脱落的情况、污浊的物质在因剥离而产生的间隙中堆积的情况。若使第2灌封部12仅由中空纤维膜束2和灌封剂形成，则可防止上述问题的发生。

此处，第2灌封部12可以为如图6所示的由中空纤维膜束2悬吊的状态，也可以用销等保持从而限制组件在轴向上的移动。若用销等限制第2灌封部12在轴向上的移动，则能够防止由于第2灌封部12向下方移动而导致的中空纤维膜的破裂、由于第2灌封部12向上方移动而导致的中空纤维膜的折弯等。该情况下，在第2灌封部12中会对销所抵接的部分施加负荷，因此优选使用具有充分的强度的灌封剂。

(第3实施方式)

边参照附图边对本发明的第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C的构成进行说明。

图7为第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C的第1灌封部附近的纵剖面简图。对于下文中未提及的筒式中空纤维膜组件101C的构成，可适用与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A同样的结构。对于与第1实施方式中说明过的部件具有同样的功能的部件，标注相同的符号，并省略其说明。第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C除了具备筒状箱9之外，为与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A大致相同的构成。

筒状箱9为大致圆筒形状的部件，以其圆筒形状的高度方向顺着壳体主体3的高度方向的方式被收容于壳体主体3内。在筒状箱9的外表面，设置有凸缘部9A及层差部9B。凸缘部9A是在筒状箱9的上端以环绕筒状箱9的外周面一周的方式设置的、向径向外侧突出的部分。此外，层差部9B也以环绕筒状箱9的外周面一周的方式设置。通过设置层差部9B，筒状箱9的上部的外径比下部的外径大。

为了防止过滤运转时原液的偏流，在筒状箱9中，在壳体主体3的原液出口8附近设置有整流孔10。进行交叉流过滤时，原液从原液流入口6流入组件内，从原液出口8流出。通过设置整流孔10，能够防止组件内的原液的流动偏向原液出口8侧。

上部盖4进一步具备设置于层差部4A之下的层差部4B。与层差部4A同样地，层差部4B遍及上部盖4的整个圆周而形成。将上部盖4安装于壳体主体3时，在壳体主体的凸缘部3A的上表面与层差部4B之间形成槽。筒状箱9的凸缘部9A嵌入至该槽中。即，通过将筒状箱9的凸缘部9A夹在上部盖4与壳体主体3之间，从而将筒状箱9固定于壳体主体3。

筒状箱9的内径比上部盖4的层差部4A的直径小。由此，在筒状箱9被固定于壳体主体3的状态下，在筒状箱9的上表面与上部盖4的层差部4A之间形成有槽。

第1灌封部113被收容在筒状箱9中。第1灌封部的凸缘部11D嵌入至在筒状箱9的上表面与上部盖4的层差部4A之间形成的槽中。此外，在第1灌封部的上部(过滤液侧)配置有垫片18。即，通过将第1灌封部113的凸缘部11D隔着垫片18而夹在上部盖4与筒状箱9之间，将第1灌封部113固定于筒状箱及壳体。

此处，垫片18担负将在第1灌封部、上部盖4、筒状箱9、O型圈15之间形成的死区与过滤液侧的空间进行隔离的作用。上述死区容易使过滤液、蒸汽灭菌时的蒸汽排水(steamdrain)滞留，因此清洗性差，容易引起灭菌不良。因此，为了确保组件的清洗性、灭菌性，优选利用垫片18将上述死区隔离。

在第1灌封部的层差部11E与筒状箱9的内表面之间，设置有O型圈15。通过O型圈15，第1灌封部113被液密且气密地固定于筒状箱9。此处，O型圈15在筒状箱9与第1灌封部113之间沿组件的径向被挤压，由此将第1灌封部液密且气密地固定。

在筒状箱的层差部9B与壳体主体3之间，设置有O型圈16。通过O型圈16，筒状箱9被液密且气密地固定于壳体主体3。

在对筒式中空纤维膜组件101C进行蒸汽灭菌的情况下，若筒状箱的下部与壳体主体3抵接，则蒸汽排水滞留，不能充分升温，有可能发生灭菌不良。因此，为了防止蒸汽排水的滞留，优选在筒状箱的下部与壳体主体3之间设置用于排出蒸汽排水的间隙(clearance)，优选使间隙的大小为1mm以上。

(第4实施方式)

边参照附图边对本发明的第4实施方式的筒式中空纤维膜组件101D的构成进行说明。

图8为第4实施方式的筒式中空纤维膜组件101D的第1灌封部附近的纵剖面简图。对于下文中未提及的筒式中空纤维膜组件101D的构成，可适用与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A及第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C同样的结构。对于与第1实施方式及第3实施方式中说明过的部件具有同样的功能的部件，标注相同的符号，并省略其说明。第4实施方式的筒式中空纤维膜组件101D除了具备槽部11F及支撑板24之外，为与第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C大致相同的构成。

第1灌封部114在第1灌封部的高度方向的中间具有向内侧凹陷的槽部11F。向该槽部11F中插入支撑板24从而将支撑板24固定于壳体主体3，由此可支撑第1灌封部114，限制轴向上的活动。

在第1灌封部114与筒状箱91之间设置有O型圈15，通过O型圈15，第1灌封部114被液密且气密地固定于筒状箱91。在筒状箱91与壳体主体3之间设置有O型圈16，通过O型圈16，筒状箱91被液密且气密地固定于壳体主体3。此外，在第1灌封部114的过滤液侧的端面(上表面)中，在该面的外周附近设置有在周向上连续的槽部11G。在槽部11G中收容有垫片18。垫片18通过与上部盖的层差部4A抵接，从而将第1灌封部114液密且气密地固定于上部盖4。具体而言，通过沿组件的轴向对垫片18进行挤压，从而将第1灌封部液密且气密地固定。需要说明的是，槽部11G由外层灌封部11B形成。

(第5实施方式)

边参照附图边对本发明的第5实施方式的筒式中空纤维膜组件101E的构成进行说明。图9为第5实施方式的筒式中空纤维膜组件101E的第1灌封部附近的纵剖面简图，图10为图9的筒式中空纤维膜组件101E的第1灌封部115的放大图。

对于下文中未提及的筒式中空纤维膜组件101E的构成，可适用与第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A及第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C同样的结构。对于与第1实施方式及第3实施方式中说明过的部件具有同样的功能的部件，标注相同的符号，并省略其说明。

第5实施方式的筒式中空纤维膜组件101E具备形状与第1灌封部113不同的第1灌封部115，除此之外，具有与第3实施方式的筒式中空纤维膜组件101C大致相同的构成。

筒状箱92除了具备内侧层差部9C之外，具有与上述筒状箱9大致相同的构成。内侧层差部9C是在筒状箱92的高度方向的中间在筒状箱92的内表面沿径向突出的部分。内侧层差部9C以环绕一周的方式设置在筒状箱92的内表面。

O型圈16的配置及密封方向与上述第3实施方式相同。

在第1灌封部115的过滤液侧的端面(上表面)中，在该面的外周附近设置有在周向上连续的槽部11G。在槽部11G中收容有垫片18。垫片18通过与上部盖的层差部4A抵接，从而将第1灌封部115液密且气密地固定于上部盖4。具体而言，通过沿组件的轴向对垫片18进行挤压，从而将第1灌封部液密且气密地固定。需要说明的是，槽部11G由外层灌封部11B形成。

通过上述结构，使得由第1灌封部115、筒状箱92及O型圈15包围的朝下的死区与滤液隔离开，因此，能够防止过滤液进入朝下的死区而发生液体积存。上述结构的清洗性优异。

此外，需要对组件的过滤液侧也进行蒸汽灭菌的情况下，有时蒸汽排水滞留于朝下的死区，温度降低而造成灭菌不良，因此，优选利用垫片18将朝下的死区隔离。例如，在图17所示的筒式中空纤维膜组件101F中，在槽部11G有不存在垫片18的空间，形成为朝下的死区。由于该死区位于比中空纤维膜束2的端面更靠下的一侧，所以蒸汽排水未被排出而发生滞留。在蒸汽灭菌中，希望将灭菌部位升温至121℃以上，优选尽可能地减少蒸汽排水的滞留。为了确保蒸汽灭菌时的升温性，优选使该朝下的死区的深度X为2mm以下，进一步优选消除上述朝下的死区(X≤0mm)。

图9的筒式中空纤维膜组件101E中，利用O型圈15将第1灌封部115在组件的径向及轴向上密封。此外，本方式中，通过以覆盖内层灌封部11A的侧面及下表面的方式配置外层灌封部11B，从而在两个密封方向(即径向及轴向)上形成内层灌封部11A和外层灌封部11B两者。外层灌封部在密封方向中的径向上所占的长度为图10的D2a+D2b，第1灌封部在径向上的长度为D。此外，外层灌封部在密封方向中的轴向上所占的长度为L2a+L2b，第1灌封部在密封部的轴向上的长度为L。

<中空纤维膜筒的制造方法>

以下，对筒式中空纤维膜组件中的中空纤维膜筒的制造方法进行说明。

作为灌封方法，可采用下述方法中的任一种：离心灌封法，利用离心力使液态灌封剂浸透至中空纤维膜之间后进行固化；静置灌封法，将液态灌封剂用定量泵、送料头(head)进行送液，使其自然流动，由此使其浸透至中空纤维膜1之间后进行固化。

对于离心灌封法而言，利用离心力，容易使灌封剂浸透至中空纤维膜之间，也可以使用高粘度的灌封剂。此外，使用聚氨酯树脂作为粘接中空纤维膜1的灌封剂的情况下，中空纤维膜1中含有的水分与异氰酸酯反应，产生二氧化碳而发泡，因此，在静置灌封法中使用聚氨酯树脂是困难的。若为离心灌封法，则离心力使得在组件的端部方向上产生压力，气泡沿内侧方向排出，因此，可使用聚氨酯树脂作为粘接中空纤维膜1的灌封剂。另一方面，静置灌封中，不需要离心成型机等大型设备。

灌封结束且灌封剂固化后，通过对端侧的灌封部进行切割而使中空纤维膜1的端面开口。在进行灌封之前，希望预先实施利用有机硅粘合剂等将中空纤维膜1的端部的中空部进行密封的填缝处理。若进行填缝处理，则能够防止灌封剂进一步进入中空部，从而防止发生纤维堵塞(中空部被灌封剂填满，过滤液不能流出)。

此外，进行灌封时，为了提高粘接性，可以对第2灌封部箱体13的内侧表面、内层灌封部11A表面实施锉磨(filing)、等离子体处理、底涂处理(primertreatment)等。

接下来，参照图11的流程图对第1实施方式的中空纤维膜筒100的制造方法进行说明。但是，以下说明的制造方法可适用于上述任一实施方式的组件中的筒。

首先，将中空纤维膜束2设置在图12所示的离心灌封装置中，进行离心灌封，如图13所示地形成内层灌封部11A(步骤S1)。

此处，中空纤维膜束2的中央部被收纳于聚氯乙烯制筒状箱20中，中空纤维膜1的第1端部被插入至第1灌封盖21A中，中空纤维膜1的第2端部被插入至第2灌封部箱体13中。此处，在第2灌封部箱体13底部的贯穿孔中插入有销23，在第2灌封盖22的内部收纳有第2灌封部箱体13和销23。需要说明的是，中空纤维膜1的第1端部预先用有机硅粘合剂进行了填缝处理。在聚氯乙烯制筒状箱20中连接有灌封剂投入器19，使该装置整体在离心成型机内旋转，由此，利用离心力将灌封剂供给于灌封盖21A及第2灌封部箱体13。需要说明的是，灌封剂可以同时供给于灌封盖21A和第2灌封部箱体13，也可以分别供给。

形成内层灌封部11A后，卸下灌封盖21A，使内层灌封部11A固化收缩(步骤S2)。进行固化收缩时，为了促进反应可以实施热处理。虽然在离心灌封时也发生固化收缩，但此处通过使固化收缩进一步进行，能够使第1灌封部的尺寸稳定。

即，形成内层灌封部的工序包括在中空纤维膜之间填充灌封剂的内层灌封剂配置步骤、和使该灌封剂固化的固化步骤。本方式中，内层灌封剂配置步骤通过步骤S1的离心灌封来进行。并且，固化步骤的一部分也在步骤S1中进行。进而，在步骤S2中也实施固化步骤，从而完成内层灌封部的固化收缩。

此处，在步骤S2中，优选进行固化处理直至不发生由固化反应所引起的尺寸变化。

用以促进固化的热处理条件根据使用的灌封剂的种类的不同而不同，因此依据灌封剂的种类适宜设定即可。

接着，将内层灌封部11A安装于灌封盖21B、21C，设置在离心灌封装置中，进行离心灌封，如图14所示地形成外层灌封部11B(步骤S3)。此处，若灌封盖21B、21C与内层灌封部11A之间的间隙得以充分确保，则液态灌封剂变得容易进入，能够有效地防止在外层灌封部11B产生气泡等缺陷。因此，优选在灌封盖21B、21C与内层灌封部11A之间设置2mm以上的间隙，进一步优选为4mm以上。此外，灌封盖内的空气通过离心力的作用而沿灌封盖的内侧方向(中空纤维膜延伸的方向)排出。因此，为了使气泡的排出性良好、防止气泡在灌封剂中滞留，优选从灌封盖的外侧(中空纤维膜的端部侧)投入灌封剂。

此外，在步骤S3中，配置外层灌封部，使得内层灌封部11A和外层灌封部11B两者存在于将筒装配至组件中时的密封方向上。此外，在第1灌封部中，配置外层灌封部11B以使得其与O型圈15相接触。

通过离心灌封形成外层灌封部11B后，卸下灌封盖21B、21C，使外层灌封部11B固化收缩(步骤S4)。此处，为了促进反应可以实施热处理。

如上所述，固化在灌封期间(步骤S3期间)也进行。因此，在内层灌封部11A的外侧配置形成外层灌封部11B的灌封剂的步骤在步骤S3中实施，使其固化的步骤的一部分也在步骤S3中进行。步骤S4中，进一步使固化进行，从而完成固化。

中空纤维膜1的第2端部被插入至第2灌封部箱体13中。此处，在第2灌封部箱体13底部的贯穿孔中插入有销23，在第2灌封盖22的内部收纳有第2灌封部箱体13和销23。在该状态下进行离心灌封，形成第2灌封部12(步骤S5)。此时，中空纤维膜1的第2端部的中空部被灌封剂密封。然后，卸下第2灌封盖22，拔出销23从而形成贯穿孔14，使第2灌封部12固化收缩(步骤S6)。此处，为了促进反应可以实施热处理。

最后，用圆锯片(circularsaw)将图15的C-C线部分切断，使中空纤维膜1的第1端部开口(步骤S7)，由此可制造中空纤维膜筒100。

此外，在步骤S4之后，可实施设置灌封保护部11C的工序。设置灌封保护部的工序包括下述步骤：将固化后的伸长率为30％以上的液态灌封剂配置于第1灌封部中的中空纤维膜延伸的面的步骤；和进行固化的步骤。

<中空纤维膜组件的制造>

将利用上述方法制造的中空纤维膜筒100插入至壳体主体3，并使用O型圈15进行固定，安装上部盖4和下部盖5，由此可制造第1实施方式的筒式中空纤维膜组件101A。

<筒式中空纤维膜组件的过滤运转方法>

对筒式中空纤维膜组件的过滤运转方法进行说明。原液从下部盖5的原液流入口6流入至筒式中空纤维膜组件101A内，未透过中空纤维膜1的原液从原液出口8被排出至筒式中空纤维膜组件101A的外部。从中空纤维膜1的外侧透过至内侧的过滤液从中空纤维膜1的中空部通过，从上部盖4的过滤液出口7被排出至筒式中空纤维膜组件101A的外部。

将如上所述地一边使原液相对于膜面平行地流动一边进行过滤的方式称为交叉流过滤，具有抑制原液中的悬浮物质等在膜面堆积的效果。此外，若关闭原液出口8，则也可以实施将原液全部过滤的死端过滤(dead-endfiltration)。此外，也可以通过从原液流入口6供给空气进行空气洗涤，实施中空纤维膜的清洗。流入的空气被从原液出口8排出。此外，也可以通过从过滤液出口7供给反压清洗液，使液体从中空纤维膜的内侧透过至外侧，从而实施中空纤维膜的反压清洗。

<筒式中空纤维膜组件的蒸汽灭菌方法>

将筒式中空纤维膜组件用于发酵等用途时，需要进行蒸汽灭菌。为了排出蒸汽灭菌中产生的蒸汽排水，通常从配管的上方朝向下方供给蒸汽。对筒式中空纤维膜组件101A的原液侧的区域进行蒸汽灭菌时，从原液出口8供给蒸汽，从原液流入口6排出蒸汽排水即可。此外，对筒式中空纤维膜组件101A的过滤液侧的区域进行蒸汽灭菌时，可以从过滤液出口7供给蒸汽，也可以从原液出口8供给蒸汽并使其透过中空纤维膜1，向组件的过滤液侧供给蒸汽。所产生的蒸汽排水被从原液流入口6排出。此时，设置于第2灌封部的贯穿孔14还发挥蒸汽排水的排出口的作用。

本发明并不限定于上述实施方式，可以自由进行适宜的变形、改良等。此外，只要可以实现本发明，则上述实施方式中的各构成要素的材质、形状、尺寸、数值、形态、数量、配置位置等可以任意设定，不受限定。

实施例

<灌封剂的压缩屈服应力的测定>

对于实施例中的灌封剂在125℃时的压缩屈服应力，采用纳米压痕(nanoindentation)法进行测定。灌封剂的试验片的形状为宽5mm、纵深5mm、高1mm的平板状，使用HYSITRON公司制的TI950原位纳米力学测试系统(TriboIndenter)，使用尖端形状为R：300nm的球形压头，通过单一压痕测定(singleindentationmeasurement)进行评价。

<灌封剂的抗拉强度的测定>

对于实施例中的灌封剂在80℃时的抗拉强度，使用岛津制作所公司制的自动绘图仪(Autograph)AGS-500NX进行测定。试验片的形状为ISO37的哑铃状4号形，厚度为2mm。试验速度为2mm/min。

<灌封剂的玻璃化转变温度的测定>

对于实施例中的灌封剂的玻璃化转变温度，按照ISO3146利用DSC进行测定。装置使用了SeikoInstrumentsInc.制的EXSTAR6000。

<密封面的算术平均粗糙度Ra的测定>

对于外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra，使用Mitutoyo制Surfiest-SV-2000N2，使检测器沿中空纤维膜组件的轴向进行扫描从而测定。

<中空纤维膜组件的蒸汽加热>

实施例中的中空纤维膜组件的蒸汽加热利用以下方法实施。从原液出口8供给125℃的蒸汽，打开原液流入口6及过滤液出口7，进行3分钟蒸汽吹喷。然后，关闭过滤液出口7，在原液流入口6的下方设置蒸汽疏水阀，将所产生的蒸汽排水排出。然后，于125℃继续进行60分钟蒸汽加热。

<蒸汽加热后的漏气试验>

实施50次上述蒸汽加热后，实施用于评价中空纤维膜组件的密封性的漏气试验(airleaktest)。将原液流入口6封闭，在打开过滤液出口7的状态下从原液出口8供给100kPa的压缩空气。组件的原液侧所存在的水全部被滤过后，将原液出口8封闭，测定组件原液侧的5分钟的压力推移。第1灌封部的密封性不充分时，空气泄漏至过滤液侧，因此组件原液侧的压力降低。需要说明的是，中空纤维膜使用泡点为200kPa以上的中空纤维膜，由于为细孔内被水填满的状态，所以空气不会透过中空纤维膜的细孔。此处，所谓泡点，是使用压缩空气施加泡点以上的压力时，膜的细孔内的溶剂被挤出从而使空气透过的压力。

<蒸汽加热时的第1灌封部上部的温度>

蒸汽加热时的第1灌封部上部的温度利用以下方法测定。使热电偶与第1灌封部中高度最低的位置(存在朝下的死区时，为死区的底部)接触，并使用聚酰亚胺胶带固定。热电偶使用了RSComponentsLtd.公司制的K型热电偶。在配管连接部的垫片上切出切口，使热电偶的电缆(cable)露出至外部。利用上述方法实施中空纤维膜组件的蒸汽加热。

<第1灌封部的凸缘部的强度评价>

利用以下方法实施第1灌封部的凸缘部11D的强度评价。从原液流入口6供给80℃的热水，组件的原液侧被热水装满后，打开过滤液出口7，关闭原液出口8并进行过滤。使组件的原液侧与过滤液侧的压力差为300kPa，进行4分钟过滤。然后，从过滤液出口7供给80℃的热水，打开原液出口8，关闭原液流入口6并进行反压清洗。使组件的过滤液侧与原液侧的压力差为300kPa，进行1分钟反压清洗。将上述过滤和反压清洗的组合作为1个循环，反复进行10000个循环的运转。该情况下，每隔1000个循环将中空纤维膜筒取出，调查凸缘部11周边有无裂纹。凸缘部11D具有限制第1灌封部在组件轴向上的活动的功能。过滤时，由于反压清洗时的组件的原液侧与过滤液侧的压力差，使得在凸缘部11D产生向上或向下推挤的应力。第1灌封部的强度不充分时，在凸缘部11D产生裂纹。若在凸缘部11D产生裂纹并最终破损，则有时第1灌封部的位置偏离，从而导致发生泄漏。

(实施例1)

[膜的制造]

将重均分子量为41.7万的偏氟乙烯均聚物38质量份和γ-丁内酯62质量份混合，于160℃进行溶解。将该高分子溶液随同作为中空部形成液体的85质量％γ-丁内酯水溶液从套管的喷嘴排出，在冷却浴(设置于喷嘴的下方30mm处，含有温度为20℃的γ-丁内酯85质量％水溶液)中使其凝固，制作由球状结构形成的中空纤维膜。接着，将重均分子量为28.4万的偏氟乙烯均聚物14质量份、纤维素乙酸酯丙酸酯(EastmanChemicalCompany制，CAP482-0.5)1质量份、N-甲基-2-吡咯烷酮77质量份、聚氧乙烯山梨糖醇酐脂肪酸酯(三洋化成工业(株)制，“Ionet”(注册商标)T-20C)5质量份、水3质量份混合，于95℃进行溶解，制作高分子溶液。将该制膜原液均匀地涂布于由球状结构形成的中空纤维膜的表面，立即在水浴中使其凝固，制作在球状结构层之上形成有三维网络结构的中空纤维膜。得到的中空纤维膜的外径为1350μm，内径为800μm，膜表面平均孔径为40nm。

[中空纤维膜筒的制作]

将中空纤维膜切割成1800mm长，在30质量％甘油水溶液中浸渍1小时后进行风干。使用125℃的水蒸汽对该中空纤维膜加热处理1小时并使其风干，切割成1200mm长。将5400根如上所述地得到的中空纤维膜捆扎成1束。使用有机硅粘合剂(DowCorningTorayCo.，Ltd.制，SH850A/B，将两种成分以50∶50的质量比混合而得的物质)将中空纤维膜束的第1端部侧密封。

如图12所示地，将第1端部侧已被密封的中空纤维膜装配至离心灌封装置。此处，将已密封的第1端部侧的中空纤维膜插入至聚丙烯制的第1灌封盖21A(内径139.3mm、内侧长度92mm)中，将中空纤维膜的第2端部侧插入至聚砜制的第2灌封部箱体13(内径149mm、外径155mm、内侧长度40mm)中。预先使用砂纸(#80)对聚砜制的第2灌封部箱体13的内表面进行锉磨，用乙醇进行脱脂。在第2灌封部箱体13的外侧安装第2灌封盖22。此处，在第2灌封部箱体13的底部的孔中，插入36根用于形成贯穿孔的销并固定。销分别是直径为8mm、长度为100mm的圆柱状。将如上所述地在中空纤维膜的两端安装了灌封盖的装置设置于离心成型机内。

将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶32的质量比混合。将得到的混合物(环氧树脂液)装入至灌封剂投入器19中，使离心成型机旋转，利用离心力将灌封剂投入器19内的环氧树脂液投入至第1灌封盖21A内。向第1灌封盖21A中投入1020g的环氧树脂液。离心成型机内的温度为40℃，转速为350rpm，离心时间为5小时。离心后，在环氧树脂固化后将第1灌封盖21A卸下，进而于100℃进行2小时熟化。由此形成第1灌封部11的内层灌封部11A。然后，使用砂纸(#80)对内层灌封部11A的表面进行锉磨，用乙醇进行脱脂。

接着，将第1灌封部的内层灌封部11A如图14所示地插入至聚丙烯制的第1灌封盖21B、21C中，将与内层灌封部11A时同样地组装而得到的离心灌封装置设置于离心成型机内。此处，图14所示的第1灌封盖21B的最小内径部为149.3mm，最大内径部为157.3mm，第1灌封盖21C的最小内径部为138.8mm，最大内径部为167mm。第1灌封盖21B的最小内径部为O型圈密封面形成部，其算术平均粗糙度Ra为1.4μm。此外，第1灌封盖21C的最大外径部为外层灌封部的凸缘部11D的形成部。

将双酚A型液态环氧树脂(三菱化学(株)制，“jER”(注册商标)828)、改性脂肪族胺(NagaseChemteXCorporation制，HY956)和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶18.5∶11的质量比混合。将得到的混合物(环氧树脂液)装入至灌封剂投入器19中，使离心成型机旋转，利用离心力将灌封剂投入器19内的环氧树脂液投入至第1灌封盖21B、21C内。向第1灌封盖21B、21C中投入870g的环氧树脂液。离心成型机内的温度为40℃，转速为350rpm，离心时间为8小时。

离心后，在环氧树脂固化后将第1灌封盖21B、21C卸下，进而于100℃进行2小时熟化。由此形成第1灌封部11的外层灌封部11B。

然后，再次在第1灌封部11安装第1灌封盖21C并组装灌封装置，将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶32的质量比混合。将得到的混合物(环氧树脂液)装入至灌封剂投入器19中，使离心成型机旋转，利用离心力将灌封剂投入器19内的环氧树脂液投入至第2灌封部箱体13中。向第2灌封部箱体13中投入750g的环氧树脂液。离心成型机内的温度为40℃，转速为350rpm，离心时间为5小时。离心后，在环氧树脂固化后将第1灌封盖21C、第2灌封盖22、销23卸下，进而于100℃进行2小时熟化。由此形成具有贯穿孔14的第2灌封部12。

然后，沿着图15的C-C线将第1灌封部用圆锯片切断，使中空纤维膜的第1端部开口，制成中空纤维膜筒。该中空纤维膜筒的外层灌封部在125℃时的压缩屈服应力为10MPa，玻璃化转变温度为81℃。此外，外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm，式(1)中的P为6.7。

[筒式中空纤维膜组件的密封性评价]

接着，在第1灌封部安装O型圈，将制作的中空纤维膜筒如图1所示地安装于不锈钢制的壳体主体3(内径159.2mm)，安装上部盖4、下部盖5，制成筒式中空纤维膜组件101A。向该筒式中空纤维膜组件101A中输送乙醇液体进行过滤，将中空纤维膜的细孔内用乙醇装满。接着，输送RO水进行过滤，将乙醇置换为RO水。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验。其结果是，压力的降低在5分钟内为0kPa，确认到可确保密封性。

(实施例2)

变更第1灌封部的内层灌封部和外层灌封部的灌封剂、及内层灌封部的尺寸，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。第1灌封部的内层灌封部使用了将聚合MDI(Huntsman公司制，“Suprasec”(注册商标)5025)、聚丁二烯类多元醇(CrayValley公司制，KrasolLBH3000)和2-乙基-1，3-己二醇以57∶100∶26的质量比混合而得的物质(聚氨酯液)。另一方面，第1灌封部的外层灌封部使用了将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14)、三亚乙基四胺和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶7∶8.7的质量比混合而得的物质。此外，形成内层灌封部的第1灌封盖21A的内径为126mm。该中空纤维膜筒的外层灌封部的125℃时的压缩屈服应力为30MPa，玻璃化转变温度为90℃。此外，外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为0.8μm，式(1)中的P为15.6。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验。其结果是，压力的降低在5分钟内为0kPa，确认到可确保密封性。

(实施例3)

除了变更第1灌封部的外层灌封部之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。第1灌封部的外层灌封部使用了将聚合MDI(Huntsman公司制，“Suprasec”(注册商标)5025)、聚丁二烯类多元醇(CrayValley公司制，KrasolLBH3000)和2-乙基-1，3-己二醇以57∶100∶26的质量比混合而得的物质。该中空纤维膜筒的外层灌封部的125℃时的压缩屈服应力为0.3MPa，玻璃化转变温度为55℃。此外，外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为1μm，式(1)中的P为6.7。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验，结果压力的降低在5分钟内为3kPa。

(实施例4)

除了第1灌封部的外层灌封部的O型圈密封面的算术平均粗糙度Ra为64μm之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验，结果压力的降低在5分钟内为2kPa。

(比较例1)

使用与实施例1相同的中空纤维膜，制作图16所示的结构的一体型中空纤维膜组件102。在内径为159.2mm的聚砜制的壳体中插入6300根中空纤维膜，对两端进行离心灌封。灌封剂使用了将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)、三亚乙基四胺和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶2.5∶23.7的质量比混合而得的物质。投入量为每一端1500g。

离心成型机内的温度为40℃，转速为350rpm，离心时间为5小时。离心后，在环氧树脂固化后卸下两端的灌封盖，进而于100℃进行2小时熟化。然后，用圆锯片将两端的灌封部切断，使中空纤维膜的第1端部及第2端部开口，安装上部盖和下部盖，制成中空纤维膜组件。该中空纤维膜组件102的灌封部的125℃时的压缩屈服应力为12MPa，玻璃化转变温度为80℃。

向该中空纤维膜组件102中输送乙醇液体进行过滤，将中空纤维膜的细孔内用乙醇装满。接着，输送RO水进行过滤，将乙醇置换为RO水。

针对该一体型中空纤维膜组件102，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验，结果压力的降低在5分钟内为100kPa。在灌封部与壳体之间发生了剥离，从剥离部分发生了泄漏。

(比较例2)

将第1灌封部仅以一层进行灌封，而不是以内层灌封部和外层灌封部两层进行灌封，除此之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件。具体而言，将5400根中空纤维膜的第1端部侧插入至第1灌封盖21B、21C中，投入1890g的将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)、三亚乙基四胺和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶2.5∶23.7的质量比混合而得的物质，进行离心灌封，与实施例1同样地制作筒式中空纤维膜组件。该中空纤维膜筒的外层灌封部的125℃时的压缩屈服应力为12MPa，玻璃化转变温度为80℃。此外，外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为0.8μm。

针对该灌封层仅为一层的筒式中空纤维膜组件，利用上述方法进行50次蒸汽加热(125℃、60分钟)，然后利用上述方法进行漏气试验，结果压力的降低在5分钟内为100kPa。由于灌封层仅为一层，所以灌封剂的固化收缩导致灌封部的O型圈密封部的尺寸变小，无法充分确保O型圈的压缩余量，发生了泄漏。

(实施例5)

第1灌封部和筒状箱9、上部盖4、壳体主体3的形状为图9的形状，除此之外，利用与实施例1大致同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101E。此处，第1灌封部与上部盖4之间被垫片18密封，在垫片18的内侧，在比存在中空纤维膜的开口部的第1灌封部的第1端部更低的位置不存在死区。

针对该筒式中空纤维膜组件101E，利用上述方法进行蒸汽加热(125℃、60分钟)，测定蒸汽加热时的第1灌封部上部的温度。其结果是，第1灌封部上部的温度变为了125℃，可确认到达到了蒸汽灭菌的标准条件即121℃以上。

(实施例6)

第1灌封部的形状为图17的形状，除此之外，利用与实施例3同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101F。此处，第1灌封部与上部盖4之间被垫片18密封，在垫片18的内侧，在比存在中空纤维膜的开口部的第1灌封部的第1端部更低的位置存在死区，其深度为2mm(图17的X的长度)。

针对该筒式中空纤维膜组件101F，利用上述方法进行蒸汽加热(125℃、60分钟)，测定蒸汽加热时的第1灌封部上部的温度。其结果是，第1灌封部上部的温度变为了123℃，可确认到达到了蒸汽灭菌的标准条件即121℃以上。

(实施例7)

利用与实施例2同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。该中空纤维膜筒的外层灌封部的80℃时的抗拉强度为5MPa，玻璃化转变温度为90℃。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法反复进行80℃时的过滤和反压清洗。取出中空纤维膜筒，调查凸缘部11周边有无裂纹，结果在10000个循环后仍未确认到裂纹。

(实施例8)

除了变更第1灌封部的外层灌封部的灌封剂之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。外层灌封部的灌封剂使用了将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)和三亚乙基四胺以100∶9.6的质量比混合而得的物质。该中空纤维膜筒的外层灌封部的80℃时的抗拉强度为45MPa，玻璃化转变温度为103℃。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法反复进行80℃时的过滤和反压清洗。取出中空纤维膜筒，调查凸缘部11周边有无裂纹，结果在10000个循环后仍未确认到裂纹。

(实施例9)

除了变更第1灌封部的外层灌封部的灌封剂之外，利用与实施例1同样的方法制作筒式中空纤维膜组件101A。外层灌封部的灌封剂使用了将双酚F型液态环氧树脂(Huntsman公司制，LST868-R14，填料含量为47质量％)和聚醚胺(Huntsman公司制，“JEFFAMINE”(注册商标)T-403)以100∶32的质量比混合而得的物质。该中空纤维膜筒的外层灌封部的80℃时的抗拉强度为3MPa，玻璃化转变温度为62℃。

针对该筒式中空纤维膜组件101A，利用上述方法反复进行80℃时的过滤和反压清洗。取出中空纤维膜筒，调查凸缘部11周边有无裂纹，结果在7000个循环后确认到裂纹。

表2

[表2]

产业上的可利用性

本发明的筒式中空纤维膜组件可以用于发酵工业领域、医药品制造领域、食品工业领域、水处理领域等。

附图标记说明

100中空纤维膜筒

101A筒式中空纤维膜组件

101B筒式中空纤维膜组件

101C筒式中空纤维膜组件

101D筒式中空纤维膜组件

101E筒式中空纤维膜组件

101F筒式中空纤维膜组件

102中空纤维膜组件

1中空纤维膜

2中空纤维膜束

3壳体主体

3A凸缘部

3B凸缘部

3C层差部

4上部盖

4A层差部

4B层差部

5下部盖

6原液流入口

7过滤液出口

8原液出口

9筒状箱

91筒状箱

92筒状箱

9A凸缘部

9B层差部

9C内侧层差部

10整流孔

11第1灌封部

11A内层灌封部

11B外层灌封部

11C灌封保护部

11D凸缘部

11E层差部

11F槽部

11G槽部

12第2灌封部

13第2灌封部箱体

14贯穿孔

15O型圈

16O型圈

17垫片

18垫片

19灌封剂投入器

20聚氯乙烯制筒状箱

21A第1灌封盖

21B第1灌封盖

21C第1灌封盖

22第2灌封盖

23销

24支撑板

112第1灌封部

113第1灌封部

114第1灌封部

115第1灌封部

116第1灌封部

117第1灌封部

Claims (10)

1.筒式中空纤维膜组件，具备：

壳体；

中空纤维膜束，其具有多个中空纤维膜；

第1灌封部，其以中空纤维膜在所述多个中空纤维膜束的至少一侧的端部开口的方式将所述中空纤维膜粘接；和

密封材料，其将所述第1灌封部液密地固定于所述壳体，

所述筒式中空纤维膜组件中，

所述第1灌封部至少包含内层灌封部和外层灌封部，

所述内层灌封部和外层灌封部均是利用灌封剂形成的，

所述密封材料与所述外层灌封部相接触，

在用所述密封材料进行密封的方向上，形成有内层灌封部和外层灌封部两者。

2.筒式中空纤维膜组件，具备：

壳体；

筒状箱，其被收容在壳体内；

中空纤维膜束，其具有多个中空纤维膜；

第1灌封部，其以中空纤维膜在所述多个中空纤维膜束的至少一侧的端部开口的方式将所述中空纤维膜粘接；和

密封材料，其将所述第1灌封部液密地固定于所述筒状箱，

所述筒式中空纤维膜组件中，

所述第1灌封部至少包含内层灌封部和外层灌封部，

所述内层灌封部和外层灌封部均是利用灌封剂形成的，

所述密封材料与所述外层灌封部相接触，

在用所述密封材料进行密封的方向上，形成有内层灌封部和外层灌封部两者。

3.如权利要求1或2中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，在所述第1灌封部中，表示外层灌封部在密封方向上所占的长度相对于第1灌封部在密封方向上的长度的比率的P(％)满足下述式(1)，

P≤16···(1)。

4.如权利要求1～3中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，所述外层灌封部的密封面的算术平均粗糙度Ra为1.6μm以下。

5.如权利要求1～4中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，形成所述外层灌封部的灌封剂在125℃时的压缩屈服应力为10MPa以上。

6.如权利要求1～5中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，所述壳体具备筒状的壳体主体和安装于所述壳体主体的高度方向上的第1端的上部盖，具备将所述第1灌封部的过滤液侧的端部与上部盖液密地固定的上部密封材料，在由所述上部密封材料包围的区域内，存在于比中空纤维膜的开口部更靠下方的部位的死区的深度为2mm以下。

7.如权利要求1～6中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，形成所述外层灌封部的灌封剂在80℃时的抗拉强度为5MPa以上。

8.如权利要求1～7中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，形成所述外层灌封部的灌封剂为环氧树脂，所述环氧树脂的固化剂包含脂肪族胺。

9.如权利要求1～8中任一项所述的筒式中空纤维膜组件，其中，在所述第1灌封部的相对面具备第2灌封部，所述第2灌封部将中空纤维膜以密封的状态捆扎，所述第2灌封部是由中空纤维膜和灌封剂形成的。

10.筒式中空纤维膜组件的制造方法，为权利要求1或2所述的筒式中空纤维膜组件的制造方法，其包括：

工序(a)，形成包含在所述第1灌封部中的内层灌封部，和

工序(b)，形成包含在所述第1灌封部中的外层灌封部；

所述工序(a)包括：

(a-1)内层灌封剂配置步骤，在所述中空纤维膜之间填充形成所述内层灌封部的灌封剂，和

(a-2)固化步骤，使所述(a-1)中的灌封剂固化；

所述工序(b)包括：

(b-1)外层灌封剂配置步骤，在所述(a-2)的固化步骤之后，配置形成所述外层灌封部的灌封剂，使得所述外层灌封部与所述密封材料相接触，并且使得在用所述密封材料进行密封的方向上，形成内层灌封部和外层灌封部两者，和

(b-2)固化步骤，使所述(b-1)中的灌封剂固化收缩。