CN105355942A - 基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置 - Google Patents

基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其中该密封装置为贴紧于所述固体氧化物燃料电池侧面的盖状结构，所述盖状结构贴紧所述固体氧化物燃料电池的部分设置有密封材料层，该密封材料层主要由陶瓷纤维毡与碱土金属基玻璃微粉制备的复合材料。按照本发明实现的密封装置及其密封材料层，SOFC工作温度玻璃完全软化流动性好，便于浸润陶瓷纤维骨架和相邻界面，通过毛细现象填堵纤维孔隙，增加迂曲度达到密封效果，而陶瓷纤维保证密封结构的稳定性，耐热循环、热应力，并且简单易行，制备周期短可达到理想的精度并保证成品的质量。

Description

基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置
技术领域
本发明属于气流腔密封材料设计领域，更具体地，涉及一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置。
背景技术
我国长期以煤炭作为主要能源，致使许多城市大气中颗粒物含量超过国家空气质量标准，严重影响城市形象和人民健康。伴随能源需求量的持续增长，化石燃料燃烧产生的温室气体给环境造成了沉重的负担。面对这种单一的能源消费模式带来的严重环境危机，开发使用新型能源已迫在眉睫。固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将燃料的化学能直接转化为电能的发电装置。SOFC能量转化效率不受卡诺循环的效率限制，其热电联供效率可达80％以上。发电过程中噪音低，反应物主要是水蒸气等洁净气体，不污染环境。随着SOFC技术的日益成熟，根据需要可以满足毫瓦级到兆瓦级不同的用电需求。其模块化、集成化的优点，可以保障发电稳定性，拆装方便，在固定电站、移动电源等领域有着美好的应用前景。
平板式SOFC与管式SOFC相比功率密度高、制备成本低，成为当前研究与开发的主流。尽管平板式SOFC研究已经取得了很大的进展，但高温密封问题是制约其商业化应用最主要的技术障碍。可靠的高温密封材料及密封工艺在平板式SOFC的研发中居于重要地位。SOFC电堆是由单电池在垂直(高度)方向上串联而成，其中的主要部件有单电池、连接体(含气体流场)、气体流腔(manifold)和密封件。在设计中要考虑到燃料气体和空气分别能够均匀传输到多孔阳极和多孔阴极的表面上，并保持各层之间良好的接触和密封。气体流腔的作用是分别将来源于管道的气体传送到相应的电堆进气面上，并在电堆的出气面上收集流出的气体。通常有内流腔(internalmanifolding)和外流腔(externalmanifolding)之分。内流腔是电堆的一部分，通常是由连接体中的开放部分堆垛而形成的腔体；外流腔则是一个独立于电堆的盖状部件，在外力的作用下，通过密封圈分别固定在电堆的进气面和出气面上。与内流腔相比，外流腔设计有结构简单、容易密封、成本较低的优点，适合于应用常规的机械制造技术进行批量化生产，在性能上与内气流腔电堆没有差别。用于气流腔的密封材料，其使用特点为：密封面积大，依据电堆的体积尺寸；可以施加较大的压力，最大可至500kPa；密封材料的绝缘性能要求高，一般应大于105Ω·cm；密封件有一定的柔性，能够便于拆装；具有良好的高温密封性能和化学稳定性。
在外流腔SOFC电堆中，不仅需要在单电池和连接体之间进行密封和绝缘，保证燃料气体和空气有效分离，还需要在堆芯外部的流腔进行密封，提高燃料利用率，防止气体泄漏发生爆炸。美国能源部SECA计划要求SOFC密封材料的漏气率低于进气量的1％。SOFC的密封形式可分为两类：压密封和硬密封。压密封是指在附加载荷作用下密封材料自身压缩并与相邻组件压紧实现密封，例如云母、陶瓷纤维密封材料；硬密封是指密封材料不发生塑性变形，与相邻组件进行硬连接，例如玻璃密封材料。不同的密封材料拥有各自的优缺点，例如压密封材料对材料热膨胀系数匹配的要求较为宽松，可以减少热循环对于电堆结构的破坏，但其漏气率随着附加载荷的变化较大，过大的附加载荷容易导致电堆内部结构的损坏；而以玻璃为代表的硬密封自身密封性好但在热应力作用下容易失效。对于SOFC气流腔往往存在温度分布不均匀，受力不均匀的情况，这对于密封工作提出了更大的难题。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料，其目的在于提出一种复合密封材料并且提出其成型的方法，由此解决固体氧化物燃料电池在复杂环境下的密封技术问题。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其特征在于，该密封装置为贴紧于所述固体氧化物燃料电池侧面的盖状结构，所述盖状结构贴紧所述固体氧化物燃料电池的部分设置有密封材料层。
进一步地，所述密封材料层为包括陶瓷纤维毡与碱土金属基玻璃微粉的复合材料。
进一步地，所述碱土金属基玻璃微粉的粒径范围为5-6μm。
进一步地，所述陶瓷纤维毡具体为氧化铝-氧化硅系纤维毡或氧化铝-氧化硅-氧化锆系纤维毡。
本发明还公开了一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
(1)以溶剂，分散剂按一定比例与玻璃微粉混合，通过高速球磨机球磨，制备出分散均匀流动性适中的玻璃浆料；
(2)将陶瓷纤维毡浸入流动性良好的玻璃浆料中，对浆料进行使玻璃浆料渗入陶瓷毡孔隙；
(3)提拉出浸渍好的陶瓷纤维毡烘干；
(4)将所述步骤(3)中所制备出的陶瓷纤维毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，由此完成所述密封材料层的制备。
进一步地，所述步骤(1)中的溶剂、分散剂及玻璃微粉三种材料的制备比例为：33:1:55。
本发明还公开了一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
(1)将陶瓷毡放入玻璃微粉中，通过震荡使玻璃微粉进入到陶瓷毡孔隙中，取出充分复合均匀的陶瓷毡；
(2)将步骤(1)所制备的陶瓷毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，由此完成所述密封材料层的制备。
进一步地，所述步骤(1)中的震荡时间范围为15-30min。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，能够取得下列有益效果：
(1)本发明采用的密封材料由陶瓷纤维和玻璃微粉复合，SOFC工作温度玻璃完全软化流动性好，便于浸润陶瓷纤维骨架和相邻界面，通过毛细现象填堵纤维孔隙，增加迂曲度达到密封效果，而陶瓷纤维保证密封结构的稳定性，耐热循环、热应力；
(2)按照本发明使用的密封材料，密封厚度可以根据实际需要，通过陶瓷毡界面有机浸润辊压进行调节，可以达到理想的精度；
(3)按照本发明使用的密封材料的制备方法，简单易行，制备周期短，可以批量生产并保证产品的质量，有利于固体氧化物燃料电池生产的普及化和规模化。
附图说明
图1是按照本发明实现的高温后复合陶瓷毡的微观形貌图；
图2是按照本发明实现的陶瓷纤维-玻璃复合密封材料的整体结构示意图；
图3是按照本发明实现的外流腔电堆所需密封结构的示意图；
图4是按照本发明实现的玻璃微粉复合前后陶瓷毡漏气率随外加载荷变化的对比图。
在所有附图中，相同的附图标记用来表示相同的元件或结构，其中：
1-玻璃微粉2-陶瓷纤维3-气流腔侧盖4-气流腔密封材料5-单电池6-金属连接体7-堆芯密封8-电堆底座9-电堆顶盖
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
如图1所示，是按照本发明实现的气流腔密封材料所针对的固体氧化物燃料电池的整体结构示意图，该固体氧化物燃料电池的结构依次包括有电堆顶盖9、金属连接体6、堆芯密封7以及电堆底座8，其中气流密封侧盖3设置在上述固体氧化物燃料电池的侧面实现密封，为了实现更进一步地密封，分别在密封盖3四周设置类似于密封圈的密封材料层4。在SOFC气流腔的复杂环境中，温度梯度、热应力分布不均，同时存在大量的金属-陶瓷、金属-金属界面需要密封。按照本发明所设计出的密封材料层，在紧固力作用下可以发生塑性变形，又不失结构完整性，可以解决由于装配精度以及各组件的加工精度受限，导致的密封界面平整度较低，不易密封的问题。
陶瓷纤维毡具有一定的弹性，施加不同的加载压力可以调节其厚度，缓解热应力，同时在运行温度下，浸渍的玻璃粉软化流动填充气孔起到有效密封。
因此，本发明所涉及的密封材料选用陶瓷纤维毡作为骨架结构，例如氧化铝-氧化硅系纤维毡、氧化铝-氧化硅-氧化锆系纤维毡。气流腔密封跟堆芯密封相比无尺寸匹配问题，但要保证良好的绝缘性能就需要一定的密封厚度，通过陶瓷纤维骨架的厚度调制可以满足这一要求。
同时，本发明所涉及的密封材料选用软化点温度低于SOFC工作温度100℃-150℃的碱土金属基玻璃作为复合，它们具有与YSZ(Y2O3掺杂ZrO2)最为接近的热膨胀系数，例如BaO-Al2O3-SiO2、BaO-CaO-SiO2玻璃体系，在SOFC工作温度下玻璃拥有很好的流动性，便于其浸润陶瓷纤维骨架和相邻部件的密封界面，由于毛细现象作用，可以很好的填补孔隙，达到密封效果。
如图2所示，显示按照本发明的方法所制备的密封材料在经历了高温工作后玻璃复合陶瓷毡的微观形貌图。可以看到玻璃的加入有效的填补了纤维之间存在的空隙，使得密封材料整体更致密，能够有效提高密封性能。
制备本发明所涉及的复合密封材料的工艺主要有两种方式：
第一种制备方法主要为：
(1)以溶剂、分散剂按一定比例与玻璃微粉混合，其中溶剂、分散剂与玻璃微粉的混合比例为33：1:55，本发明的玻璃微粉所指的是颗粒范围为5-6μm的玻璃微粉，通过高速球磨机球磨，制备出分散均匀流动性适中的玻璃浆料；
(2)将陶瓷纤维毡浸入流动性良好的玻璃浆料中，对浆料进行真空除泡处理使玻璃浆料快速渗入陶瓷毡孔隙；
(3)提拉出浸渍好的陶瓷纤维毡烘干，干燥箱温度保持80℃；
(4)将步骤(3)所制备的陶瓷毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，即制成本发明的复合密封材料。
第二种制备方法主要为：
(1)将陶瓷毡放入玻璃微粉中，通过15-30min的机械震荡，使玻璃微粉进入到陶瓷毡孔隙中，取出充分复合均匀的陶瓷毡；
(2)将步骤(1)所制备的陶瓷毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，即制成本发明的复合密封材料。
如图3所示，是按照本发明实现的陶瓷纤维-玻璃复合密封材料结构示意图，由图可见，玻璃渗入陶瓷纤维孔隙形成复合密封，要保证玻璃微粉粒度适中，既利于填补孔隙，又不会发生团聚导致填堵不均匀影响密封效果。
如图4所示，是按照本发明实现的玻璃微粉复合前后陶瓷毡漏气率随漏气测试中所施加的外加载荷的变化。在玻璃微粉的复合作用下，漏气率有了显著的下降，符合SOFC的密封要求。
实施例一
本实施例选取陶瓷纤维毡，碱土金属基玻璃SiO2-B2O3-MgO-ZnO-BaO制作玻璃微粉，玻璃微粉的粒径为5-6μm，以60ml的松油醇，1.8g的鲱鱼油分散剂，玻璃微粉100g，将三者混合后，通过高速球磨机球磨，制备出分散均匀流动性适中的玻璃浆料；将陶瓷纤维毡置入玻璃浆料中，浸渍的时间为15-30min，提拉出浸渍好的陶瓷纤维毡烘干，并且通过3％乙基纤维素+97％松油醇油浴搅拌得到的透明有机溶剂中浸润，通过多层叠加辊压烘干后，即制作成为复合密封材料。
实施例二
本实施例选取陶瓷纤维毡，碱土金属基玻璃SiO2-B2O3-MgO-ZnO-BaO制作玻璃微粉，玻璃微粉的粒径为5-6μm，将陶瓷毡置入玻璃微粉中，通过机械振荡15-30min，在3％乙基纤维素+97％松油醇油浴搅拌得到的透明有机溶剂中浸润，通过多层叠加辊压烘干后，即制作成为复合密封材料。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其特征在于，该密封装置为贴紧于所述固体氧化物燃料电池侧面的盖状结构，所述盖状结构贴紧所述固体氧化物燃料电池的部分设置有密封材料层。
2.如权利要求1所述的基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其特征在于，所述密封材料层为包括陶瓷纤维毡与碱土金属基玻璃微粉的复合材料。
3.如权利要求2所述的基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其特征在于，所述碱土金属基玻璃微粉的粒径范围为5-6μm。
4.如权利要求3所述的基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封装置，其特征在于，所述陶瓷纤维毡具体为氧化铝-氧化硅系纤维毡或氧化铝-氧化硅-氧化锆系纤维毡。
5.一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
(1)以溶剂，分散剂按一定比例与玻璃微粉混合，通过高速球磨机球磨，制备出分散均匀流动性适中的玻璃浆料；
(2)将陶瓷纤维毡浸入流动性良好的玻璃浆料中，对浆料进行使玻璃浆料渗入陶瓷毡孔隙；
(3)提拉出浸渍好的陶瓷纤维毡烘干；
(4)将所述步骤(3)中所制备出的陶瓷纤维毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，由此完成所述密封材料层的制备。
6.如权利要求5所述的基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中的溶剂、分散剂及玻璃微粉三种材料的制备比例为：33:1:55。
7.一种基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
(1)将陶瓷毡放入玻璃微粉中，通过震荡使玻璃微粉进入到陶瓷毡孔隙中，取出充分复合均匀的陶瓷毡；
(2)将步骤(1)所制备的陶瓷毡通过有机溶剂浸润，多层叠加辊压烘干，由此完成所述密封材料层的制备。
8.如权利要求7所述的基于外流腔的固体氧化物燃料电池的气流腔密封材料层的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中的震荡时间范围为15-30min。
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