CN105312061A - 常温除臭氧催化材料 - Google Patents

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Abstract

本发明为一种常温除臭氧催化材料,以高比表面积的多孔活性炭、分子筛为主的复合材料为载体;负载有一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,同时载有一种或几种还原性保护剂,采用分步浸渍工艺制备而成。所述催化材料非贵金属氧化物负载量为5.0~15.0wt%,保护剂负载量为1.0~5.0wt%,催化剂载体含量为80~94wt%。该常温除臭氧催化材料具有快速捕捉、高效催化分解、工作周期长等特点,在常温常湿条件下催化分解臭氧能力可达95%以上,无中间产物,可满足室内(如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所)真实环境下长时间(>3000h)有效除臭氧的要求。

Description

常温除臭氧催化材料
技术领域
本发明为一种常温除臭氧催化材料,属于常温吸附催化与空气污染治理技术领域。
背景技术
大气中的臭氧层被誉为“生命的内保护层”,它能够吸收和阻断杀伤力极强的X和γ射线以及部分紫外线,使到达地表的阳光只剩下波长为0.29~0.39微米的紫外线、可见光和红外线三种有益于人体健康的射线,免除了伤害性极强的短波紫外线对地球生命的危害。然而,臭氧以其强氧化性对人类及其生存环境亦产生危害。研究表明,当空气中臭氧浓度达到0.2~1.0mg/m3时,对鼻、喉头粘膜和眼睛就有刺激作用,并引起肺活量减少;升至1.99~18.8mg/m3时,可出现咳嗽、胸痛和呕吐等症状;当臭氧浓度为20mg/m3时会引起肺气肿。而以臭氧为主的光化学氧化剂对人体的远期危害则主要体现为损伤机体膜(包括各种器官组织和细胞膜),使心脏功能衰退,氧化组织中的弹力纤维从而促使机体提前衰老,寿命缩短。因此世界卫生组织制定了臭氧的安全标准:8小时工作环境下允许的最大浓度应低于0.10ppm。
近年来,静电复印机、印刷机、激光打印机、传真机、除尘器、杀菌消毒柜等成为了日常生活中主要的臭氧产生源,给人们健康造成了极大的威胁。同时,利用臭氧进行水处理时,剩余的臭氧排放到大气中,也会使地面臭氧浓度不断升高。此外,汽车尾气中的碳氢化物和氮氧化物,经紫外线照射,同大气中的氧发生一系列化学反应,生成臭氧、醛类和过氧乙酰硝酸酯等二次污染物,统称光化学氧化剂。这些光化学氧化剂再与工厂排放的硫酸雾协同作用,即可形成光化学烟雾,对城市人群产生危害。
由于臭氧具有极大的危害性,因此在臭氧排出前进行处理是非常必要的。现在消除臭氧的研究主要有活性炭法、热分解法、电磁波辐射分解法、药液吸收法和催化分解臭氧法。前四种方法存在吸收量少、能耗高和产生二次废物等缺点,而催化分解法只产生氧,且具有稳定性好、分解率高、安全、价格低廉等优点,因而是较为理想的工业臭氧分解方法。催化分解法中使用的催化剂主要有以下几类:1)含锰催化剂,其中包括大比表面积的MnO2臭氧分解催化剂、以高分子材料为载体的锰氧化物臭氧分解催化剂、含银的铜锰氧化混合物臭氧分解催化剂、以及MnO2和MnCO3混合的臭氧分解催化剂。专利CN90106857采用锰、铜氧化物作为活性组分来分解臭氧;CN103272612A,CN102240567A和CN102240568A则是采用负载在分子筛和蜂窝陶瓷上的锰、铜、镍和铁氧化物作为催化剂。但氧化锰的抗湿能力和低温活性都有待于提高;2)含过渡金属氧化物的臭氧分解催化剂,这是一种具有良好的持续催化性能且廉价的材料,对脱臭、脱色、杀菌、分解有机物后剩余臭氧的分解特别有效。过渡金属主要包括铁、镍和钴,而载体多为比表面积为5~50m2/g的炭粒、沸石和水合铝。但这类催化剂的缺点是使用时必须存在一定的水汽环境;3)负载了贵金属(如金、银、铂)和TiO2的光催化臭氧消除催化剂,但这类材料必须在紫外光的照射下才能起作用,此外由于贵金属价格较高致使催化剂成本居高不下,不利于大规模商业化,且制备和处理过程也比较复杂。
发明内容
本发明为一种常温除臭氧催化材料及相应制备工艺,属于常温吸附催化与空气污染治理技术领域。该除臭氧复合催化材料以高比表面积的多孔活性炭、分子筛为主的复合材料为载体;负载有一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,如锰、铁、钴、镍、锆、铜、锌、铈等的氧化物;同时载有一种或几种还原性保护剂,如葡萄糖、半乳糖、甘露糖、果糖、蔗糖、麦芽糖、山梨糖醇、柠檬酸、苹果酸、酒石酸、抗坏血酸等,采用分步浸渍工艺制备而成。该常温除臭氧催化材料具有快速捕捉、高效催化分解、工作周期长等特点,在常温常湿条件下催化分解臭氧能力可达95%以上,无中间产物,可满足室内(如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所)真实环境下长时间(>3000h)有效除臭氧的要求。
本发明提出的常温除臭氧催化材料的配方及相应制备工艺,主要包括以下内容:一种常温除臭氧催化材料,以重量百分比计算,80~94wt%高比表面积的多孔活性炭、分子筛为主的复合材料为载体,负载5.0~15.0wt%有一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,同时载有1.0~5.0wt%一种或几种还原性保护剂。
碘值需大于1200mg/g的椰壳、果壳、煤质等活性炭的一种或几种,与比表面积大于500m2/g的X型、Y型、ZSM-5型分子筛中的一种或几种复配组成。
由非贵金属如锰、铁、钴、镍、锆、铜、锌或铈的硝酸盐、草酸盐、醋酸盐浸渍于活性炭-分子筛复合载体后,经干燥、焙烧后获得。
葡萄糖、半乳糖、甘露糖、果糖、蔗糖、麦芽糖、山梨糖醇、柠檬酸、苹果酸、酒石酸、抗坏血酸的一种或几种,在复合载体负载非贵金属活性组分后浸渍引入。
多孔活性炭、分子筛为主的复合载体常温下浸渍非贵金属活性组分对应的硝酸盐、草酸盐、醋酸盐等4~24h后,经固液分离、70~140℃干燥,350~550℃焙烧后,冷却至室温后再次浸渍还原剂水溶液4~24h,固液分离后固体料于50~70℃干燥3~6h。
催化剂可在常温常湿条件下催化分解臭氧为氧气,500~1000g该材料,300m3/h~600m3/h风量下,可使1h内30m3环境下1.28mg/m3~1.92mg/m3的臭氧去除率高达95%以上,无中间产物。可满足室内(如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所)真实环境下长时间(>3000h)有效去除臭氧的要求。
该常温除臭氧催化材料相较现有除臭氧产品,优势如下:1)选用的高比表面积活性炭、分子筛为主的复合材料载体是传统活性碳比表面积的1.5~3.5倍,微孔体系更发达,更适合室内臭氧气体治理;2)非贵金属活性成分原料廉价易得,成本相较贵金属催化剂基更加低廉;3)还原性保护剂可以还原再生在催化分解臭氧反应中被氧化的催化剂,并辅助去除臭氧,可极大地延长催化剂使用寿命;4)分步浸渍制备工艺简单,可重复性强;5)除臭氧复合催化材料性能卓越,除臭氧快速有效,运行时效长。
具体实施方式
以下通过实例进一步说明本发明:
实施例1
准确称取1000g煤基活性炭,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,挤压成蜂窝状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h获得活性炭载体。
配置一定浓度的硝酸锰和硝酸铜混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料,该干料中金属氧化物含量为8wt%。配置一定浓度的葡萄糖溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中葡萄糖含量为5wt%。
取蜂窝状常温除臭氧催化材料500g填于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为80.3%。
实施例2
准确称取1000gY型分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,挤出成型为柱状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h获得分子筛载体。
配置一定浓度的硝酸锰和硝酸铁混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料,该干料中金属氧化物含量为8wt%。配置一定浓度的果糖溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中果糖含量为5wt%。
取柱状常温除臭氧催化材料500g填于蜂窝板内,蜂窝板装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为75.6%。
实施例3
准确称取500g椰壳活性炭和500gZSM-5分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,滚球工艺制成球状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h获得活性炭和分子筛复合载体。
配置一定浓度的草酸锰和草酸钴混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料,该干料中金属氧化物含量为8wt%。配置一定浓度的柠檬酸溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中柠檬酸含量为5wt%。
取球状常温除臭氧催化材料500g填于蜂窝板内,蜂窝板装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为93.4%。
实施例4
准确称取1000g果壳活性炭,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,液压挤出切割制成片状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃,氮气氛围高温焙烧4h后,破碎获得颗粒状活性炭载体。
配置一定浓度的醋酸锰和醋酸镍混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料,该干料中金属氧化物含量为8wt%。配置一定浓度的抗坏血酸溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中抗坏血酸含量为5wt%
取颗粒状常温除臭氧催化材料500g填于蜂窝板内,蜂窝板装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为97.2%。
实施例5
准确称取500g椰壳活性炭和500gX型分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,挤出成蜂窝状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h,获得蜂窝状活性炭和分子筛复合载体。
配置一定浓度的草酸锰和硝酸锆混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料。该干料中金属氧化物含量为8wt%。配置一定浓度的半乳糖溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中半乳糖含量为5wt%
取蜂窝状常温除臭氧催化材料500g装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为98.1%。
实施例6
准确称取500g果壳活性炭和500gZSM-5分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,挤出切割成片状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h,经破碎后获得颗粒活性炭和分子筛复合载体。
配置一定浓度的硝酸锰、硝酸铁和硝酸镍混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料。该干料中金属氧化物含量为15wt%。配置一定浓度的甘露糖溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中甘露糖含量为5wt%。
取颗粒状常温除臭氧催化材料500g填于蜂窝板内,蜂窝板装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为96.5%。
实施例7
准确称取500g椰壳活性炭和500gZSM-5分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,挤出成型为蜂窝状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h,获得蜂窝状活性炭和分子筛复合载体。
配置一定浓度的草酸锰、草酸铈和草酸锆混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料。该干料中金属氧化物含量为15wt%。配置一定浓度的蔗糖溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中蔗糖含量为5wt%。
取常温除臭氧催化材料500g装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为95.9%。
实施例8
准确称取500g椰壳活性炭和500gY型分子筛,并添加100g高岭土,10g羧甲基纤维素,5mL石蜡油和一定量的水,练泥陈化后,滚球工艺制成球状,经24h陈化,80℃干燥4h,350~750℃氮气氛围高温焙烧4h,获得球状活性炭和分子筛复合载体。
配置一定浓度的醋酸锰、醋酸铁、醋酸镍和醋酸锌混合溶液,将上述载体浸渍于该溶液中4h,经固液分离、80℃干燥2h,500℃氮气气氛焙烧4h后得到干料。该干料中金属氧化物含量为15wt%。配置一定浓度的山梨糖醇溶液,将制得的干料二次浸渍于该溶液中4~24h,50~70℃干燥3~6h后制得。该催化剂中山梨糖醇含量为5wt%。
取球状常温除臭氧催化材料500g填于蜂窝板内,蜂窝板装于自制净化器中,风量300m3/h,进风速度1.5m/s,于30m3国家标准净化仓内测试,臭氧浓度1.28mg/m3~1.92mg/m3,温度18~22℃,湿度50%~80%RH,一小时后降解率为98.2%。

Claims (6)

1.一种常温除臭氧催化材料,其特征在于:以重量百分比计算,80~94wt%高比表面积的多孔活性炭、分子筛为主的复合材料为载体,负载5.0~15.0wt%有一种或几种非贵金属氧化物为活性组分,同时载有1.0~5.0wt%一种或几种还原性保护剂。
2.如权利要求1所述的一种常温除臭氧催化材料,其特征在于:碘值需大于1200mg/g的椰壳、果壳、煤质等活性炭的一种或几种,与比表面积大于500m2/g的X型、Y型、ZSM-5型分子筛中的一种或几种复配组成。
3.如权利要求1所述的一种常温除臭氧催化材料,其特征在于:由非贵金属如锰、铁、钴、镍、锆、铜、锌或铈的硝酸盐、草酸盐、醋酸盐浸渍于活性炭-分子筛复合载体后,经干燥、焙烧后获得。
4.如权利要求1所述的一种常温除臭氧催化材料,其特征在于:葡萄糖、半乳糖、甘露糖、果糖、蔗糖、麦芽糖、山梨糖醇、柠檬酸、苹果酸、酒石酸、抗坏血酸的一种或几种,在复合载体负载非贵金属活性组分后浸渍引入。
5.一种实施权利要求1的产品的制备工艺,其特征在于:多孔活性炭、分子筛为主的复合载体常温下浸渍非贵金属活性组分对应的硝酸盐、草酸盐、醋酸盐等4~24h后,经固液分离、70~140℃干燥,350~550℃焙烧后,冷却至室温后再次浸渍还原剂水溶液4~24h,固液分离后固体料于50~70℃干燥3~6h。
6.如权利要求1所述一种常温除臭氧催化材料,其特征在于:催化剂可在常温常湿条件下催化分解臭氧为氧气,500~1000g该材料,300m3/h~600m3/h风量下,可使1h内30m3环境下1.28mg/m3~1.92mg/m3的臭氧去除率高达95%以上,无中间产物,可满足室内(如办公室、写字楼、起居室、商场、医院、酒店等场所)真实环境下长时间(>3000h)有效去除臭氧的要求。
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